钍是公众天然本底内照射主要来源之一, 也是核工业生产核燃料²³³U的重要原料。在联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)最新报告书, 我国成年男子²³²Th膳食年摄入量为9.3 Bq, 比建议的世界参考值1.7 Bq高得多^[1]。这可能与我国膳食习惯区别于西方和土壤中钍含量高于世界均值有关^[2]。放射性核素摄入人体后在体内吸收、分布、排泄, 体内含量随时间的变化可用国际放射防护委员会(ICRP)提供的生物动力学模型来描述。放射性核素生物动力学模型参数都是元素依赖的, 人体元素有关资料对于生物动力学模型的理解尤为重要。随着人们对人和动物体内元素行为认识的深化和微量元素测定技术的改进, 为生物动力学模型结构和参数的完善与更新提供了更可靠依据。食入剂量系数(Sv/Bq)所依据的有些参素是国际通用的, 如辐射权重因子和靶器官的组织权重因子, 而有些则是人口依赖的, 如器官组织重量和大小、胃肠道吸收分数(f₁)等。为了提高辐射防护标准科学性和剂量估算可靠性, 对这类人口依赖参素, 通过代表性样品的实际调查, 不但为本国参考人提供适合国情的参数, 也为辐射防护提供更为可靠的生物动力学模型参数^[3]。

本文应用近年研究所获我国成年男子钍的膳食摄入量^[4]和器官组织中负荷量算术均值^[5]和中位数^[6]的估算结果, 推算了²³²Th的f₁, 并与国外相应文献值进行比较和讨论。

1 方法依据和资料来源 1.1 计算f₁方法依据

Johnson JR 1989年利用摄入量(食入和吸入)和尸体器官组织负荷量(骨和肺)的有关文献资料估算了膳食钍的f₁^[7]。ICRP第69号出版物提出的模型指出^[8], 钍的氧化物和氢氧化物均为Y类吸入, 来自土壤再悬浮的钍应是氧化物形式, 从肺廓清较慢, 大部分沉积的钍被廓清入胃肠道。该模型预估钍的Y级化合物吸收入血的仅为5%。吸入或食入被吸收入血的钍70%沉积于骨, 并以8 000 d生物半排期滞留在骨内。根据该模型可估算出骨骼含钍量中吸入所致部分近似等于长期受照后的肺负荷, 而骨骼含量其余部分应归因于钍的食入。如果已知钍的食入摄入量和骨与肺的负荷量, 那么可得出食入部分所致骨骼含量(Q_b)并可用以估算f₁值。f₁与钍的食入摄入量及所致骨骼负荷量直接相关, 即食入25 a后会满足以下等式:

式中, I—钍的食入摄入量, mBq d^-1;

Q_b—食入所致骨骼负荷量, mBq;

f₁—胃肠道吸收分数

Johnson JR指出, 用于计算f₁的摄入量和器官组织负荷量资料应来自相同人群。基于这一要求, 他认为只有UNSCEAR 1977年和1982年报告书给出的世界平均值和美国纽约—华盛顿特区报道资料是适用资料, 并按上式计算出相应的f₁值。结果是膳食来源钍的f₁范围在0.001~0.01之间, 并选用了0.005^[7]。Dang HS等仔细核查了Johnson JR引用的华盛顿特区资料后, 认为他选用的骨骼负荷量偏高而导致f₁值高估, 还按印度城市人口采用中子活化分析(NAA)测定的文献资料, 利用相同方法获得了低得多的膳食钍的f₁ (< 0.001)^[9]。Dang HS等的看法和对骨骼负荷量偏高问题的指出得到了Johnson JR的基本认同^[10]。

1.2 计算我国f₁资料来源

我国在1996~1997年同期在四个不同膳食类型地区以总膳食研究混合食物样品法采集12类食物和31例急死正常成年男子尸体主要器官组织样品, 采用当前先进分析技术和必要质控措施测定了42种元素浓度, 其中包括用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了钍元素浓度, 按相应膳食组成和中国参考人器官组织重量推荐值, 估算出元素日摄入量和相应器官组织负荷量^{[4, 5]}。这些研究结果基本上代表了我国不同膳食类型地区成年男子长期持续摄入当地膳食和接受环境本底水平照射所达到的平衡状态。

2 我国f₁的估算和讨论

按照上述方法, 根据我国四个不同膳食类型地区于1996 ~1997年所采集膳食、肋骨和肺器官组织样品测出的钍浓度估算出的我国成年男子²³²Th膳食摄入量和相应器官组织负荷量的算术均值和中位数, 可估算出我国膳食²³²Th的f₁值。结果见表 1。

由表 1中可见, 按各地区的算术均值估算的f₁范围是在0.000 083~0.014之间, 按全国估算值是0.000 28, 而按各地区中位数估算的f₁范围在0.000 1~0.001之间, 全国估算值是0.000 48。表 1也表明, 对人体器官这类样品, 其个体差异和所含待测核素的低浓度, 导致其算术平均值与中位数相差较大, 为避免远离中心或一端无界限值的影响, 中位数比算术平均值能更好代表其集中趋势和代表值。ICRP参考人器官组织元素浓度也都是采用中位数作为推荐值^[1]。以上按中位数估算的f₁, 数值范围比按算术均值估算的小, 更能代表数值集中趋势。另外, 按表中数值计算出全国四区中位数的均值为0.000 49, 接近全国估算值, 进一步显示按中位数估算f₁的较高可信度。而南方二区按算术均值则无法估算, 这表明用算术均值表示的数值, 其偏离度已达到影响f₁的估算, 所以本次估算值取按中位数估算的f₁。

我国本次f₁估算值与由世界参考值估算结果和其他亚洲国家的f₁值比较见表 2。

表 2可见, UNSCEAR近几次报告书对²³²Th食入日摄入量和肺器官浓度参考值基本保持不变, 而对骨骼组织浓度参考值逐次下降, 这意味着膳食钍f₁的估算结果也呈下降趋势。我国本次估算结果仍低于按UNSCEAR最新世界平均参考值的估算结果, 但与亚洲国家(印度、日本)估算结果相近, 也接近和支持ICRP第68号出版物对膳食钍f₁的最新推荐值(0.000 5)^[13]。本次估算是依据我国实际调查和测定资料的近似估算, 基本上代表了我国不同膳食类型地区成年男子长期持续摄入当地膳食和接受环境本底水平照射的平衡状态。f₁是食物所致剂量估算最重要的生物动力学参数, 它与放射性核素理化形式、食入的食物性质和个体营养状态等因素有关。因此, 我国与其他亚洲国家和欧美西方国家f₁的差异应可归因于膳食组成的不同。由于样品的数量有限, 本次估算结果尚存在较大不确定性, 降低不定性将有赖于今后进一步积累资料。

通常情况下, 人体处于平衡状态时, 结合膳食摄入量测定尿中浓度并估算日排出量, 应是估算食入钍f₁值的直接方法。然而, ICRP参考人尿钍浓度范围较宽(1.3~2 000 ngL^-1), 使尿钍排出量估算存在较大不确定性^[7]。比如, 尿浓度受近日饮水和食品影响较大, 代表性样品的采集困难, 正常人尿中浓度低, 用一般分析方法难以测出等原因, 都是尿钍浓度文献报道范围宽的可能影响因素。我国迄今未见对于其他钍放射性核素(²³⁰Th和²²⁸Th)膳食摄入报道, 表明这是我国放射性核素膳食研究的薄弱环节之一。

3 结论

本文应用我们近年所获我国成年男子的²³²Th膳食摄入量和骨骼与肺负荷量的研究结果, 估算出膳食摄入²³²Th的f₁为0.000 48。这一估算结果低于按UNSCEAR最新世界平均参考值的估算结果, 但基本一致于亚洲国家(印度、日本)估算值, 也接近ICRP最新对膳食钍f₁的推荐值0.000 5。