氡及其子体是诱发肺癌的重要原因, 其对人体的危害已为人们所认识, 世界上很多国家都开展了对氡及其子体浓度的测量工作, 但因某些原因, 目前对220Rn及其子体的研究不如对222Rn的研究多, 数据还很少。在UNSCEAR 1993年报告[1]中, 220Rn及其子体产生的照射量约占氡及其子体的6 %, 它产生的有效剂量约为75 μSv。日本[2]发现因传统木屋普遍使用来自土壤的灰泥填墙或刷墙, 使室内220Rn浓度升高, 表明这种灰泥可能是室内220Rn的主要来源, 故他们提出应对室内220Rn及其子体引起足够重视。我国土壤和建材中232Th含量偏高, 房屋多是砖木、砖混和泥土房结构, 以及一些矿中钍的含量较高, 有很多学者提出有必要对220Rn及其子体引起足够的重视。从我国及有些国家发表的有关220Rn及其子体的数据看, 其产生的剂量可能比现在估算的世界平均值高。
1 220Rn的来源220Rn是由存在于地球中的天然放射性核素232Th, 即钍系产生的, 其衰变链是232Th—228Th—224Ra—220Rn—216Po—212Pb—212Bi—208Pb。尽管220Rn的半衰期较短, 为55.6 s, 但地球物质中232Th的放射性相当强, 故研究220Rn及其子体有重要的卫生学意义[3]。
我们生活环境中220Rn的来源有两种:一是建筑材料和室外空气, 二是房屋下面的土壤。Li Y等[4]测量了7所居室中的220Rn子体, 用地下室减压系统来减少从土壤进入室内的气体, 发现可以减少70 %的220Rn, 说明土壤是室内220Rn的一个重要来源。Schery SD[5]测量了空气中212Pb和232Rn子体浓度, 以观察212Pb是否对室内放射性活度有显著贡献, 结果发现, 212Pb的α潜能贡献显著, 也是室内放射性活度的一个重要组分。在日本传统木屋中, 用来自土壤的灰泥做墙或刷墙可能是室内220Rn的主要来源。
2 影响因素及分布目前对220Rn及其子体的研究不多, 对影响其浓度及分布的因素也研究的不多, 但从已有的研究可看出, 这些因素对220Rn及其子体的影响明显不同于222Rn。
2.1 离墙和地面的距离大多数研究[6~8]结果显示, 认为220Rn的寿命较短, 从测量点到墙和地面的距离与220Rn的浓度呈负相关, 即220Rn浓度与距墙和地面的距离呈指数下降。Doi M等[2]用Rn—Tn差异被动测量仪对传统日本木屋进行初步测量就显示出这样的结果。
2.2 气流状态Ma J[9]用两种被动式监测仪, Rn—Tn分辨监测仪和Radtrak监测仪, 调查了一个日本传统住房中空气流动对220Rn浓度空间分布以及222Rn和220Rn子体的影响, 发现静止状态时, 220Rn变化很大, 呈水平分布; 涡流状态时, 房屋中间的220Rn浓度增高, 梯度降低, 也观察到220Rn呈明显的垂直分布; 尽管在房屋中间220Rn水平变化显著, 但在不同的气流水平, 220Rn子体浓度几乎无变化。
2.3 通风率当通风率增加时, 对220Rn浓度影响很弱[6]。Kellar G等[10]测量了德国150处住房和露天场所的222Rn及其短寿命子体, 结果显示室内总α潜能浓度是2.6×10-3 WL, 短寿命子体的平均α潜能浓度是露天的3倍; 室内α潜能浓度显著依赖于通风率, 甚至超过了建筑材料引起的α潜能浓度的变化。Zhuo W[11]用计算机流式动态技术研究三维的室内222Rn、220Rn及其子体的浓度和分布, 结果发现通风率增加时, 222Rn和220Rn浓度下降, 其活度分布因涡流效应变得复杂。
2.4 昼夜变化Ma J[9]报道氡子体浓度呈明显的昼夜变化, 但却没有观察到220Rn子体呈明显的昼夜变化。
2.5 室内外分布Khan A等[2]报道了较简单的抓取样品法来测量222Rn和220Rn子体的工作水平, 结果显示220Rn子体潜能浓度分布为偏态分布, 但它们的累积频率分布在对数概率纸上分别接近直线, 说明室内外空气220Rn子体的放射性浓度分布均服从对数正态分布规律; 室内氡子体和220Rn子体潜能浓度同室外相关不大。
2.6 季节变化90年代, 袁镛龄等[7, 8]用径迹蚀刻法对我国广东阳江高本底辐射地区进行了为期一年的222Rn和220Rn浓度及其子体α潜能浓度、分布特征等的测量和研究, 发现室内外220Rn随季节变化不明显。
2.7 与地表γ外照射水平的关系袁镛龄等[7, 8]发现室内空气中220Rn浓度随地表γ外照射水平增高而增高, 与建筑材料也存在一定的关系。
2.8 与222Rn浓度的关系一般情况下, 220Rn及其子体浓度低于222Rn, 但在某些情况下, 220Rn及其子体浓度可相当或高于222Rn及其子体浓度。Dudney CS等[13]用α径迹探测器对70所带混凝土地面和地下室及半地下室的房屋进行了一年的调查, 每一个季度将探测器放置1周, 结果发现来自220Rn子体的α潜能浓度(PAEC)低于222Rn的PAEC。Martz DE等[14]对美国科罗纳多州几户居民家中的天然222Rn和220Rn子体, 用固定滤膜持续收集、监测α粒子活度的方法, 进行了一周左右的测量; 发现12个居室内, 时间平均的PAEC(Tn)范围是0.3~6.9 mWL, PAEC(Rn)范围是1.0~59.0 mWL, 二者的比值是0.09~0.58。Wiegand J等[6]在1997年夏天对我国延安地区的一些窑洞和砖房进行了222Rn和220Rn浓度的测量, 砖房室内222Rn和220Rn浓度中值分别是42和77 Bq/ m3, 窑洞分别为92和215 Bq/m3。袁镛龄等[7, 8]发现高本底地区室内220Rn及其子体浓度分布的不均匀性比氡更大, 子体的α潜能值是正常地区的5倍。
在一定情况下, 220 Rn浓度和222Rn浓度之间, 220Rn子体和222Rn子体浓度之间呈相关关系; 222Rn和220Rn从岩石中的发射率也呈一定的比例关系。Howard AJ等[15]对37个岩石样本进行了α粒子和γ射线测量, 以确定与钍放射系列有关的220Rn发射率和生成率, 结果发现222Rn和220Rn从岩石中的发射率呈一定的比例关系, 每一个样本可以观察到较大范围的220Rn发射力, 且发射力较大, 说明在相关结构中普遍存在的是非涡流式扩散途径。既然222Rn和220Rn从岩石中的发射率呈一定的比例关系, 而确定220Rn的发射率较快(1 h), 可用作222Rn发射率的指示值, 进一步可作为潜在的高氡发射源的比较方便筛选工具。
3 对钍矿作业的观察早期曾用232ThO2做造影剂, 注射232ThO2的患者由于持续呼出220Rn, 故他们是研究220Rn与232Th剂量负担关系的一个重要模型。Kato Y等[16]对注射232ThO2的患者进行了研究, 发现呼出的220Rn与体内的232Th之间存在较好的相关关系, 故通过测量220Rn可以估计232Th的剂量负担。Katase A等[17]用双滤膜法对钍作业工人呼出气中的220Rn浓度进行了测量, 一直从事钍作业的176个工人的220Rn水平中值是0.74 Bq; 清洁和救援人员组中值最高(1.68 Bq); 后挑选了15个工人, 让他们停止工作48 h, 其产生的220Rn水平一直低于前一组, 这主要由于短期内部分放射性物质从机体中排出。从事钍作业超过24 a的人员显著高于从事放射工作少于12 a的人员, 由此可估计这些人员摄入232Th的量。
铀矿中钍的浓度可以很大, 甚至几乎可达到铀浓度的一半。现已发现这些情况下, 220Rn子体的α潜能浓度高于222Rn子体, 可能是富钍地区吸入α潜能剂量的主要贡献者。在不知是否达到子体平衡的情况下, 可用简单的二次计数法来决定222Rn及220Rn子体浓度, 结果表明在居民区, 当建筑材料中的镭和钍浓度相同时, 来自220Rn子体的剂量可能是222Rn子体剂量的5~50 %; 在矿区, 来自220Rn子体的剂量可能显著大于来自222Rn子体的剂量。有作者使用改良的Kusnetz法, 在挪威一个富钍地区的居住区和矿区进行了调查, 将结果与挪威正常地区的结果进行比较, 发现钍浓度显著高于镭浓度的矿床, 220Rn子体的α潜能浓度可能显著高于222Rn子体; 即使是建立在富钍地区的房屋, 220Rn子体照射也可能是有效剂量的主要贡献者; 但挪威正常居民区的220Rn子体浓度(用WL表示)仅为222Rn子体浓度的一半, 但干燥的地下室中子220Rn子体工作水平可能显著高于222Rn子体。对红矿地区的铁矿测量结果表明, 吸入220Rn产生的有效剂量大约比222Rn子体的10倍还大。影响220Rn浓度的另一个可能因素是凝固在矿物表层的水, 水将会使220Rn的排出量降至地下室测定水平以下。
4 理论模型J.Bigu等[18]形成了一套理论模型来预言地下铀矿的辐射水平, 这些模型包括Evans模型, Thomas-Epps矿区模型, 独立的矿区模型, 无空气流动的矿区通道模型和有空气流动的矿区通道模型; 根据以上模型所作的计算可扩展至某些铀矿区普遍存在的220Rn及其子体, 这些理论预言与大多数实际所得的结果是一致的。另外他们又[19]为部分封闭的、产生铀和钍的地中或地下环境, 如隧道和地下铀矿提供了理论计算, 根据水平面、半无限的几何模型和圆柱体模型, 在墙的空隙中值率≥2%的条件下计算出的220Rn流出密度, 在5 %的范围内, 即使对半径很小的隧道也是一致的; 这个理论模型对预言象铀矿这样的地下环境辐射水平, 结果是可靠的。
三维室内Zhuo W[11]用计算机流式动态技术研究三维的室内222Rn、220Rn及其子体的浓度和分布, 结果发现除了那些近通风(供给和排气)的地方, 220Rn浓度与墙的距离呈指数下降; 模拟结果与实验室测量结果符合很好, 说明该模型可用做室内222Rn、220Rn及其子体的估计。同时也说明为剂量评估而获得有代表性的222Rn/220Rn浓度, 应该考虑测量条件如取样地点、空气流动特征等的影响。
Hofmann W等[20]以已有的确定性模型为根据, 形成人呼吸道吸入222Rn和220Rn衰变产物所致的粒子沉积、清除和剂量计算模型, 其中输入的参数和转换系数用偏态分布频率来描述, 用蒙特卡罗技术随机重复从中选择一组参数值, 最后估算出呼吸道基底细胞的剂量。
作者认为文献报道的理论模型对实际情况有一定的反映, 但大多是对实际中非常复杂的动态过程作了过分简单化的混合。
5 测量方法由于不能用一般测氡的仪器测220Rn, 且以前没有对其危害引起足够的重视, 测220Rn及其子体的仪器和方法较少。近年来, 对220Rn及其子体有了一定的认识, 对测量方法的研究进展也很快, 早期有气球法、双滤膜法等瞬时测量法, 近年来又出现了固体核径迹探测器, 便携式累积测量仪, 静电积分氡探测器、Rn-Tn差异被动测量仪、Rn-Tn杯监测器等累积测量的仪器。
Khan A等[11]报道了较简单的抓取样品法来测量222Rn和220Rn子体的工作水平, 该法在222Rn子体取样后有一较短的延迟期(2 min), 而220Rn子体计数前延迟期较长(340 min); 其优势在于不需校正222Rn子体的工作水平。Huter AR等[21]用抓取样品加闪烁探测器准确而迅速地测量土壤中的220Rn气体, 一个样本进行两次计数, 样本被抓取进闪烁室后计数约1 min, 获得土壤气体样本后计数5~10 min; 222Rn由第2个计数期决定, 从第一个计数期的总计数减去由已知222Rn浓度计算出的222Rn及其子体计数, 剩余就是220Rn及其子体计数, 以此计算220Rn浓度。
一种便携式仪器, 收集ThB的可再生样本, 定量分析α或β计数来精确决定220Rn的浓度。有人发现220Rn子体的存在导致了总α潜能的增加, 即对氡子体测量方法没有充分优化; 考虑到流动率和浓度与放射性衰变一样, 在一定范围内存在统计性涨落, 故采取优化的计数方案是延长计数时间, 采用最适宜的取样时间(10 min), 以此决定222Rn子体和220Rn子体浓度。另外对改良的Tsivoglou法进行优化, 是对222Rn子体和220Rn子体的混合系统进行大范围计数, 得出了5、10、15、30和60 min优化时间间隔, 取样后, 测量过滤空气样本的α活度来确定氡子体。
大多数222Rn和220Rn衰变子体带正电荷, 其带电份额随相对湿度的下降而下降, 下降趋势在低电场中更加强烈; 在相对湿度较高时, 对带正电的222Rn衰变产物, 这种降低更为显著; 而220Rn衰变子体, 这种降低不太显著; 在高电场中, 相对湿度的作用并不显著。由此可用一种带恒定磁场的电子仪器收集阳极的222Rn和220Rn衰变子体, 汇集在TLD和SSNTD的表面, 为其辐射提供原位记录。
Cheng YS等[22]使用梯度扩散系统, 将筛选和备份滤膜放于α计数仪内计数, 测得总α活度; 另一滤膜放于γ探测器内计数, 测得来自212Pb的γ活性; 通过α和γ计数, 计算220Rn子体浓度分布。
Munyon WJ[23]用液体闪烁室和流出物累积监测系统监测一个热室设备中排出的220Rn, 尽管闪烁室中的220Rn及其衰变子体建立的平衡稳定状态被220 Rn浓度的突然变化所破坏时, 220Rn短期内的累积浓度可被高估或低估, 但对长期测量来说, 监测仪的时间平均效应代表了稳定状态, 是对监测期间220Rn平均浓度的合理估计。
日本学者[2]研究出了同时测量222Rn、220Rn浓度的探测器, 两个多碳胶片做为固体核径迹探测器装在剂量仪中, 其中一个胶片记录的主要是220Rn及其子体浓度及小部分222Rn的贡献; 另一个记录的是222Rn及其子体和微量220Rn的贡献, 根据一定的公式即可计算出220Rn及其子体浓度。
6 防止措施如何去除环境中的220Rn及其子体呢?主要是切断220Rn的来源, 如使用232Th和220Rn含量较少的建筑材料, 用减压系统来切断从土壤中流向室内的气体, 以此来减少220Rn从土壤进入室内的量。但有人发现和220Rn有关的危害几乎完全是和ThB、ThC和ThC-的级联产物联系在一起的, 而不是和220Rn本身, 这些产物的有效半衰期约11 h; 在220Rn照射的情况下, 在某些场合很容易通过除尘降低照射危害, 而不是通过除去220Rn或阻止220Rn发散进空气中。
总之, 目前对220Rn及其子体的研究不如222Rn多, 尤其在一些特殊场所, 如钍含量较高的地方, 220Rn及其子体所致的有效剂量可能占很大的份额, 故有必要重视220Rn及其子体的研究。但对其测量方法等还需进一步的研究。
(北京放射医学研究所 郭勇审校)
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