2. 中国原子能科学研究院
全国卫生标准技术委员会放射卫生防护专业委员会新近审查通过了《食品中镅-241限量》和相应的《食品放射性检验镅-241的测定》标准(送审稿), 拟分别以强制性国家标准和推荐性行业标准报批。本文仅就前一标准作简要介绍和说明。
1 制定《食品中镅-241限量》标准的重要性环境中长寿命人工放射性核素主要来自大规模的大气层核试验。20世纪70年代以前, 各国对环境中人工放射性核素注意力集中在产额较大、半衰期较长的90Sr和137Cs等裂变产物, 而对于半衰期很长的超铀元素, 由于在环境中含量低, 未引起足够重视。70年代以来, 核能在全世界大规模生产和应用, 人们注意到放射性废物贮存数百年后, 超铀元素将成为环境的主要危险来源[1]。除239Pu和240Pu外, 241Am也是重要的超铀元素之一, 半衰期433 a, Eα主要有5.4857 MeV(85.2 %)和5.4429 MeV(12.8 %)。人类环境中估计目前241Am存在量约为32 kg (4 100 TBq)[2]。其主要来源是核试验沉降物和辐照后核燃料再处理废物。据报道, 241Am是高燃耗燃料再处理废物中α活性的主要成分, 也可来自241Pu的β衰变。由于241Pu半衰期短(14.4 a), 环境中241Am来源仍在逐步增大。据称, 1974年环境中241Am约为239, 240Pu的22 %, 预计将增至约40%[3]。美国纽约食品中241Am/239Pu报道为0.08 ~ 0.44[4]。
前苏联切尔诺贝利核电站事故后食品放射性广泛污染引起各国和联合国有关国际组织关注。世界卫生组织(WHO)/世界粮农组织(FAO)食品法典委员会(Codex Alimentarius Commission, CAC)为事故后国际食品贸易和公众消费制定了食品放射性污染指导水平(Guideline Level)[5~7], 供各国作为制定本国相应水平基础。国际原子能机构(IAEA)公布的《国际电离辐射防护和辐射源安全的基本安全标准》为事故后食品制定的通用行动水平对241Am采用了WHO/FAO的CAC所制定的食品放射性污染指导水平[8]。
我国现行国家标准《食品中放射性物质限制浓度标准》 (GB 14882-94)是由中国医学科学院放射医学研究所负责, 与有关单位协作完成的按公众剂量限值导出的食品中放射性元素或核素的限制浓度[9]。它是按我国《放射卫生防护基本标准》(GB 4792-84)和ICRP第26、30号建议书基本原则并吸收其后国内、外进展修订的, 规定了12种放射性元素或核素的导出限制浓度。因此, 在相应检验方法成熟条件下, 对241Am制定食品中相应标准是必要的。
2 制定依据鉴于241Am通常只出现在事故污染情况下, 本次《食品中镅-241限量》标准也采用了WHO/FAO的CAC所制定的食品放射性污染指导水平。同时根据我国膳食调查结果对该限值验证, 确认其对我国公众消费是合理可行的。
2.1 WHO/FAO食品法典委员会(CAC)指导水平这是为事故后国际食品贸易和公众消费制定的食品放射性污染指导水平, 是基于年有效剂量限值5 mSv、食品全部污染, 并针对最敏感人群来制定的。食物年总消费量采用FAO标准化的代表值550 kg。可能污染的放射性核素分为两类, 即包括镅-241的锕系核素和所有其他人工核素。对奶和其他婴儿食品按对婴儿要求专门制定, 污染同一食品组的多种核素污染应予加和。由于制定太多种类食品限值会导致太复杂而不适于食品贸易, 只考虑年消费量大于20 kg的食品组。
2.2 WHO、FAO制定的指导水平和其他国际机构的制定方法基本类似, 指导水平(L)都采用式(1)来导出:
|
(1) |
式中, RLD——参考年剂量限值, 5 mSv;
m——婴儿奶年消费量为275 L, 其他食品按成人年总消费量550 kg, 假定全被污染;
d——剂量系数, Sv/Bq。计算中被保守地分为三级用于公众, 对镅-241一般采用10-6 Sv/Bq, 对婴儿还更保守地采用了10-5 Sv/Bq。实际上, ICRP新公布的6个年龄组的剂量系数范围为2.0×10-7~ 3.7×10-6 Sv/Bq, 3个月婴儿(适用于0 ~ 1岁)为3.7×10-6 Sv/Bq[10], 表明至少留有2.7倍安全系数。
应用式(1)和以上参数计算出对奶与婴儿食品镅-241的指导水平为1 Bq/kg, 而其他食品为10Bq/kg, 并认为这方案不但能被各国当局统一应用, 也能达到个人健康的防护。这些依据资料(2.1~ 2.2)均引自CAC文献[8]。
3 食品中241Am限量的等效采用按我国第三次全国营养调查(1992年)全国城乡不同收入水平人群食物年总消费量的人均值为405 kg, 范围为385 ~ 430 kg[11]。等效采用CAC归一化的婴儿奶年消费量275 L和其他食品年消费量550 kg的假设应该是安全和可行的。为尽可能与国际接轨, 利于国际食品贸易和保持与《国际电离辐射防护和辐射源安全的基本安全标准》为事故后食品制定的通用行动水平的一致性, 本次除在食品分类上尽量保持与现行国家标准《食品中放射性物质限制浓度标准》一致, 只是考虑到近年来我国膳食薯类消费量已明显下降, 为简化起见并入粮食类外, 各类食品限量在数值上等效采用了CAC对镅-241的指导水平(表 1)。
|
表 1 各类食品中镅-241限量 |
本限量标准导出中采用了各类食品被单一放射性核素污染的假设, 对于同时被其他放射性核素污染的情况, 应满足式(2)的要求:
|
(2) |
式中:Ci——该类食品所含i核素的活度浓度, Bq/kg;
Li——该类食品对i核素的活度限量, Bq/kg。在制定其他人工放射性核素相应限量标准前采用现行国家标准《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB 14882 -94)相应导出限制浓度[9]应该是安全的。
4 实施食品中241Am限量标准的安全性验证CAC指出, 事故后国际食品贸易指导水平在导出中采用了很保守的假设, 这些水平的应用几乎不会使个人年有效剂量大于1 mSv[7]。该委员会认为可用于公众消费[5, 7]。为验证所制定限量在我国实施的安全性, 按所制定限量和我国食用量最多人群的人均消费量估算了所致年有效剂量。
4.1 食品食用量对成人采用1992年全国第三次营养调查所得我国食用量最多省(或自治区)的日人均消费量[11], 而对10岁儿童因缺少最大食用量直接资料, 先通过全国第二次营养调查所得全国小学生和成年男子的各类食品日人均消费量可用资料[12]算出食用量年龄影响因子, 然后从成年男子的最大食用量大致估算该年龄组的相应最大食用量, 列于表 2。
|
|
表 2 我国各类食品食用量最大人群日人均消费量(g/人) |
按ICRP1996年公布的不同年龄组的食入剂量系数[10]、本次制定的各类食品中241Am限量和我国成人食用量最大人群的年人均消费量(婴儿假定为275 kg)估算出所致年有效剂量, 见表 3。对于3个月(0 ~ 1岁)婴儿按我国喂养习惯, 是按全牛奶(或包括婴儿食品)喂养假定最大日食用量为750 g, 这与IAEA在制定事故后公众导出干预水平时对婴儿采用的275 kg/a相一致[8]。对于其他非婴儿食品, 3个月(0 ~ 1岁)婴儿食用量很少, 相对于其他年龄组不会成为关键人群组。
|
|
表 3 本次制定241Am限量所致相应年有效剂量估算 |
由表 3可见, 按我国食用量最多人群人均消费量估算所致年有效剂量也几乎不会超过1 mSv。这不但验证了所制定限量的安全性, 也验证了CAC在国际食品贸易指导水平导出中由于采用了很保守的假设, 这些水平的应用几乎不会使个人年有效剂量大于1 mSv和可用于公众消费的看法在我国同样适用。
5 所制定食品中241Am限量的可行性 5.1 食品中241Am的测定与本次食品中241Am限量制定同时, 相应制定了《食品中放射性物质检验241Am的测定》(推荐标准, 报批稿)。按分析5 g食品灰样估算, 方法可测下限达3 × 10-5 Bq/g灰, 所制定标准方法足以监测出达到限量的各类食品中241Am放射性污染(见表 4)。
|
|
表 4 达到241Am限量污染水平的各类食品灰样比活度 |
食品241Am含量文献报道甚少。K Bunzl等报道过西德黑麦面和大麦面中241Am测出值分别为1.1 ×10-4 Bq/kg干样和3.1 ×10-4Bq/kg干样[14]。Hayashi等测定过动力堆再处理工厂附近环境样品中241Am含量, 其中海产品可食部分含量为0.11 ~ 2.6 mBq/kg鲜重, 241Am/239, 240Pu范围为0.14 ~ 1.1, 以棕藻和贝类为高[3]。S Hisamatsu等测定过1985 ~ 1986年在日本秋田所采各类食品样品中241Am含量并估算了当地居民平均膳食摄入量, 某些海藻食品样品1985和1986年241Am含量分别达(0.45 ±0.12)×10-5Bq/g干重和(0.53 ±0.09)× 10-5 Bq/g干重(见表 5)。
|
|
表 5 日本秋田居民1985和1986年241Am与239, 240Pu膳食日摄入量(10-5Bq)* |
表 5结果表明, 海藻、鱼和贝是当地241Am膳食摄入量主要来源, 这两年的相对贡献分别达73 %和83 %[15]。迄今国内未见食品241Am含量报道, 仅报道过1982 ~ 1985年某些种类食品中239, 240Pu的含量范围为(1 ~ 10)×10-4 Bq/kg[16], 与国外报道基本一致。按表 5所示241Am/239, 240Pu值(0.1 ~ 0.15), 估计我国食品中241Am含量大致在10-5 Bq/kg数量级。这也表明, 所制定的241Am限量比当前食品中含量高得多, 在实施上是完全可行的。
6 我国所制定食品中241Am限量与国际类似限值的比较WHO/FAO食品法典委员会(CAC)是负责制定国际安全食品标准和规章的机构, 已为公众消费食品放射性污染制定指导水平:食品中的241Am和239Pu为10 Bq/kg, 对奶和婴儿食品为1 Bq/kg。WHO代表保证, 这些指导水平是依据卫生和安全规章, 适用于国际食品贸易和公众消费[5, 7]。IAEA公布的《国际电离辐射防护和辐射源安全基本安全标准》推荐的241Am食品通用行动水平采用了这些限值[8]。本次我国食品中241Am限量也等效采用了CAC对镅-241的指导水平。
7 关于食品放射性污染的放射卫生评价本限量标准是为检验和管理方便, 用于某一被检食品中241Am污染控制。由于导出中采用了很保守的参数, 不适用于卫生评价。对某人群或个人的放射卫生评价应尽可能采用符合实际情况的摄入量和代谢参数估算所致剂量来进行。
(本标准制定中承张景源和叶常青两位研究员热诚指导, 在此表示感谢。)
| [1] |
饶林峰. 锕系元素环境化学[J]. 核化学与放射化学, 1986, 8(3): 188. |
| [2] |
沙连茂. 环境中的超铀元素及其放射化学分析的进展[J]. 辐射防护, 1998, 18(3): 205. |
| [3] |
Hayashi N., Ishida J., yamato A., et al. Determination of 239, 240Pu and 241Am in Environment Samples[J]. J. Radioanal Nucl. Chem, 1987, 115(2): 369-376. |
| [4] |
刘书田. 环境中的钚[J]. 中华放射医学与防护杂志, 1987, 7(3): 213. |
| [5] |
WHO/FAO. Codex Alimentarius Commission Adopts Guidelines[J]. IAEA Bulletin, 1989, 31(3): 60. |
| [6] |
WHO/FAO. Codex Alimentarius Commission Adopts Guidelines, Correction[J]. IAEA Bulletin, 1989, 31(4): 72. |
| [7] |
FAO/WHO. Codex Alimentarius Commission, Consideration of Proposals in Relation to Accidental Radionuclide Contamination of Foods[Z]. Agenda Item 12, ALINORM 89/11, 1989.
|
| [8] |
IAEA, 国际电离辐射防护和辐射源安全基本标准, 274, IAEA安全丛书[M]. 115号, 维也纳, 1997.
|
| [9] |
GB 14882-94, 食品中放射性物质限制浓度标准[S].
|
| [10] |
ICRP.Age-dependent Doses to M embers of the Public from Intake of Radionuclides: Part 5, ICRP Publication 72[Z]. Annals of the ICRP, 1996, 26(1): 41.
|
| [11] |
葛可佑. 90年代中国人群的膳食与营养状况(1992年全国营养调查)[M]. 北京: 人民卫生出版社, 1996: 107-137.
|
| [12] |
中国预防医学中心卫生研究所.一九八二年全国营养调查总结[Z]. 1985.
|
| [13] |
GB 14883.1-94, 食品中放射性物质检验[S].
|
| [14] |
Bunzl K., kracke W.. Simultaneous Determination of Pu and Am in Biological and Environmental Samples[J]. J.Radioanal.Nucl. Chem, 1987, 115(1): 13-21. |
| [15] |
Hisamatsu S., Takizawa Y., Abe T.. Fallout 241Am Concentration in Food and Human Tissue[J]. J Radioanal. And Nucl., 1990, 138(2): 303-119. DOI:10.1007/BF02039854 |
| [16] |
张景源, 诸洪达. 中国食品放射性及所致内剂量[M]. 北京: 中国环境科学出版社, 1989: 207.
|