矿泉水中的²²²Rn主要来源于含²²⁶Ra的岩石, 小部分来自溶解在水中的²²⁶Ra。矿泉水中的氡浓度较地表饮用水高, 特别是流经花岗岩的地带水中氡浓度可高达10⁷ Bq·m^3[1], 有调查表明, 长期饮用高浓度氡水可致较高的死亡率^[2]。近年来国内矿泉水的开采较普遍, 为摸清山东省矿泉水中的²²²Rn浓度水平及变化规律, 对近年来送检矿泉水样品进行²²²Rn浓度分析测定并进行卫生学评价。

1 材料与方法 1.1 样品采集 1.1.1 矿泉水氡浓度的测量

要求送检单位对每个送检样品用生理盐水瓶采集新鲜矿泉水2瓶。采样时注意瓶中不留空隙, 密封, 记录采样时间, 尽快送本实验室后, 迅速用移液管各取40 ml于扩散器中。

1.1.2 矿泉水中氡浓度变化规律的测定

取青岛某饮料厂送矿泉水(水中氡浓度为126.36 Bq·L^-1)1000 ml置于5 L烧杯中, 在自然放置条件下(气温25 ~ 27℃, 气压1 015 hPa, 相对湿度28 %, 风速3 m/s), 每隔一段时间取20 ml水样进行测量。加热一定氡浓度矿泉水, 在迅速升温过程中进行测量。

1.2 水中氡的测量方法

使用闪烁法^[3], 用老化氮气把扩散器水中的氡转移至闪烁瓶中, 放置3 h以上, 然后在FD -125型氡钍分析器上测量。使用的闪烁室和仪器预先用标准液体²²⁶Ra源进行刻度。

2 结果与分析 2.1 山东省矿泉水氡浓度水平

检测送检样品192个, 有17个样品所属地区不详。山东省矿泉水²²²Rn浓度水平分别列于表 1、2。从表 1可见, 送检样品覆盖山东省14个地区, 矿泉水中²²²Rn浓度变化范围为0.51 ~ 807.20 Bq·L^-1, 中位数为19.05Bq· L^-1, 几何均值为22.09 Bq·L^-1, 几何标准差为4.46 Bq·L^-1。不同地区矿泉水水中氡浓度差异较大, 日照地区最高, ²²²Rn浓度几何均值为110.99 Bq·L^-1, 聊城地区最低, ²²²Rn浓度几何均值为7.08 Bq·L^-1, 前者是后者的15.7倍。同一地区矿泉水水中氡浓度波动范围较大, 如潍坊为1.24 ~ 807.20 Bq·L^-1、济南为0.52 ~ 435.00 Bq·L^-1。由表 2可见, 山东省矿泉水水中氡浓度呈偏态分布, 以小于20 Bq·L^-1居多, 占63.5 %, 大于74 Bq· L^-1占20.8 %, 在70 ~ 90 Bq·L^-1仅占1 %。

2.2 矿泉水水中氡浓度的变化规律 2.2.1 暴露于空气中的水中氡浓度随时间变化规律

暴露于空气中的水中氡浓度随时间变化规律见表 3, 图 1为暴露于空气中的水中氡浓度残留率随时间变化的半对数曲线。由表 3可见, 随着暴露时间的延长, 水中的氡由计时起的75.41 Bq· L^-1下降到第16 h的1.14 Bq·L^-1。由图 1可见水中氡的残留率与时间在计时到7 min内水中氡浓度变化很小; 在9 h以后水中氡浓度已降低到较低水平, 变化不再明显; 在7 min到9 h内呈半对数直线关系, 对其取半对数作直线回归分析, 可得回归系数r =-0.970, 从而得出残留率(P)和时间(T)的函数关系式为P = 46.666 T^-0.517 (0.117 h ≤ T ≤9 h)。

2.2.2 氡浓度随温度变化关系(表 4)

由表 4可知, 矿泉水中氡浓度随温度的升高而降低, 由40 ℃时的141.0 Bq·L^-1下降到100 ℃时的58.53 Bq·L^-1, 下降为原来的40 %倍。

3 饮用矿泉水所致内照射剂量估算

近年来, 桶装矿泉水作为日常饮用水已进入到部分家庭和单位, 这部分人群对矿泉水中的²²²Rn有持续、恒定的摄入过程。估算时用到的饮用矿泉水的人均饮水量, 目前尚无此参数, 假定每人每天摄入量为1.2 L。参考文献[4], 估算山东省矿泉水中²²²Rn所致居民待积有效剂量见表 5。

4 结论

(1) 山东省矿泉水氡浓度变化范围较大, 大部分处于较低浓度范围(0 ~ 20 Bq·L^-1), 达到氡泉氡浓度(74 Bq·L^-1)的占20.8 %。

(2) 矿泉水取样及转移过程要迅速, 此过程低于7 min对测量结果不会产生较大的影响。在放置7 min到9 h这段时间内水中氡的残留率随时间呈幂函数变化, 9 h以后减少缓慢, 下降到较低的水平。可采用露天放置的办法降低矿泉水中的氡浓度。

(3) 矿泉水氡浓度随温度的升高而降低, 高浓度矿泉水可适当加热后饮用, 可降低个人的受照剂量。

(4) 山东省矿泉水中氡浓度水平除个别较高外, 大部分较低, 所致待积有效剂量贡献低于公众照射年剂量限值1 mSv·a^-1[5], 不会造成过多的剂量负担。