1 伴生放射性矿物辐射卫生审管的必要性

江苏省对伴生放射性矿物开发利用中产生的废水、废渣多年来的监测结果表明:废水放射性水平比环境本底高1~4个数量级, 以致这些企业附近的地表水水域都程度不同的受到放射性污染, 甚至个别企业造成下游城镇饮用水放射性指标有短时间超标现象; 废渣的放射性水平普遍接近、达到甚至超过放射性废物标准。为适应我国伴生放射性矿物开发利用中辐射卫生管理工作的需要, 根据矿物中伴生的天然放射性物质铀、钍、镭、钾的含量, 明确界定其豁免、公众照射审管和职业照射审管的范围, 加强对伴生有天然放射性核素的矿物在开发利用中的监督管理, 减少因人为活动所造成的天然放射性核素照射剂量的增加量, 是非常必要的, 势在必行。

当矿物中天然放射性物质含量很低对, 实践对人造成的辐射危害足够低, 以致从公众照射和职业照射审管方面考虑, 不值得加以管理, 则给予豁免, 符合这种要求的伴生天然放射性核素含量为豁免值。

当矿物中天然放射性物质含量很高时, 实践对人造成的辐射危害达到一定程度, 比如对工作人员个人的辐射剂量超过1 mSv/a, 则应进行职业照射审管, 符合这种要求的伴生天然放射性核素含量, 为职业照射审管限值。

当矿物中天然放射性物质含量较高, 虽然没有达到职业照射审管限值, 但由于在开发利用该矿物的过程中, 有用矿物成分被提取利用, 剩下的放射物质被富集到废渣和废水中, 从而产生超过国家规定排放标准的放射性废水和放射性固体废物, 在一定范围内会造成一定程度的放射性环境污染。为控制这种实践所产生的放射性污染范围和污染程度, 对造成放射性超标排污的矿物中天然放射性物质含量予以界定, 确定适当的限值, 以便于对公众照射审管监督, 该限值为公众照射审管限值。

伴生放射性矿物辐射卫生审管限值的建立, 对促进伴生矿开发利用事业的发展, 保护公众和工作人员健康免受不必要的辐射危害, 具有十分重要的意义。

2 伴生放射性矿物辐射卫生审管限值的构思 2.1 豁免值

矿物伴生放射性同时满足下列条件, 即可被辐射卫生审管豁免。

① 矿物γ辐射空气吸收剂量率Ḋ小于等于γ辐射空气吸收剂量率豁免值Ḋe(Ḋe=0.1 μGy/h, 待定) (不含环境本底): ②矿物天然放射性核素比活度满足下式:∑ C_i/C_ie ≤ 1, 式中:C_i为²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的比活度, Bq/kg; C_ie为²³⁸U、²³²Th、226 Ra、⁴⁰K的比活度豁免值, Bq/kg(待定:C_Ue=200 Bq/kg; C_The=260 Bq/kg; C_Rae=200 Bq/kg; C_Ke=4 kBq/kg)

2.2 公众照射审管限值

矿物伴生放射性符合下列条件之一的, 应满足公众照射审管要求:

① 矿物γ辐射空气吸收剂量率Ḋ大于γ辐射空气吸收剂量率豁免值Ḋe(Ḋe=0.1 μGy/h, 待定) (不含环境本底)。

② 矿物天然放射性核素比活度满足下式:∑ C_i/C_ie>1, 式中:C_i为²³⁸UU、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的比活度, Bq/kg; C_ie为²³⁸UU、²³² Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的比活度豁免值, Bq/kg(待定:C_Ue=200 Bq/kg; C_The=260 Bq/kg; C_Rae=200 Bq/kg; C_Ke=4 kBq/kg)。

2.3 职业照射审管限值

矿物伴生放射性符合下列条件之一的, 应满足职业照射审管要求:

① 矿物γ辐射空气吸收剂量率Ḋ大于10Ḋe(Ḋe=0.1 μGy/ h, 待定) (不含环境本底)。

② 矿物天然放射性核素比活度满足下式:∑C_i/C_ie>10, 式中:C_i为²³⁸UU、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的比活度, Bq/kg; C_ie为²³⁸UU、232 Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的比活度豁免值, Bq/kg(待定:C_Ue=200 Bq/kg; C_The=260 Bq/kg; C_Rae=200 Bq/kg; C_Ke=4 kBq/kg)。

3 关于豁免值Ḋe、C_ie(C_Ue、C_The、C_Rae、C_Ke)的探讨 3.1 确定γ辐射空气吸收剂量率豁免值Ḋe的探讨

① IAEA安全丛书No. 115中提出被豁免的实践或源在一年内对任何公众成员预计造成的有效剂量在10 μSv量级或更小^[1], 即每年10 μSv~100 μSv的可忽略个人剂量范围^[2~4]。一年按工作2 000 h计, 得有效剂量率为0.005 μSv/h~0.05 μSv/h (γ辐射空气吸收剂量率为0.007 μGy/h~0.07 μGy/h)。

② 由美国国家环境保护局1997年规定污染场所清洁解控个人剂量率为0.15 mSv/a^[5], 一年按工作2 000 h计, 得有效剂量率为0.075 μSv/h(γ辐射空气吸收剂量率为0.11 μGy/h)。(注:美国核管会的标准为0.25 mSv/a^[5], 同理得γ辐射空气吸收剂量率为0.18 μGy/h)。

③ HJ53 -2000中规定:土壤中剩余放射性可接受水平, "一般为公众年剂量限值的1/10到1/4, 即0.1~0.25 mSv"^[6]。一年按工作2 000 h计, 得有效剂量率为(0.05~0.125)μSv/h(γ辐射空气吸收剂量率为0.07 μGy/h~0.18 μGy/h)。

④ IAEA安全丛书No. 111G -1-5推荐的无条件限制清洁免管水平, 对于²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra等浓度范围为0.1~1.0 Bq/g, 有代表性的放射性浓度为0.3 Bq/g^{[7, 8]}。采用UNSCEAR 1993年报告《电离辐射源与效应》"附件A天然辐射源的照射"中表 5的土壤中天然放射性核素比活度和空气中吸收剂量率的剂量系数[nGy/h/(Bq/kg)] ^[9]进行计算, 现按300 Bq/kg计算, 由C_Ra=300 Bq/kg及其剂量系数0.461(nGy/h)/(Bq/kg)得γ辐射空气吸收剂量率138 nGy/h=0.138 μGy/h, 由C_Th=300 Bq/kg及其剂量系数0.623 (nGy/h)/(Bq/kg)得γ辐射空气吸收剂量率187 nGy/h=0.187 nGy/h。

⑤ GB 6566 -2000《建筑材料放射卫生防护标准》:γ空气比释动能率小于等于200 nGy/h(含本底); C_Ra ≤ 200 Bq/kg; C_Ra/ 370 +C_Th/260 +C_K/4 000 ≤ 1^[10], 因此有不含本底的γ辐射空气吸收剂量率小于等于100 nGy/h=0.1 μGy/h(本底约取100 nGy/h, 根据全国环境天然贯穿辐射水平调查研究, 全国平均结果为:原野和道路γ辐射空气吸收剂量率为62 nGy/h; 室内γ辐射空气吸收剂量率为99 nGy/h; 宇宙射线剂量率室外为32 nGy/h, 室内为28 nGy/h^[11]), 由文献[9], C_Ra=370 Bq/kg及其剂量系数0.461(nGy/h)/(Bq/kg)得γ辐射空气吸收剂量率170 nGy/h=0.170 μGy/h, 由C_Th=260 Bq/kg及其剂量系数0.623 (nGy/h)/(Bq/kg)得γ辐射空气吸收剂量率162 nGy/h=0.162 μGy/h, 由C_K=4000 Bq/kg及其剂量系数0.0414(nGy/h)/(Bq/ kg)得γ辐射空气吸收剂量率166 nGy/h=0.166μGy/h。

⑥ ICRP曾提出过一个对个人年有效剂量的关切程度的适当分级(Clarke, 1999)^[12]:

由表中3级和6级可见, 与3.1 ①中引用文献[1]相一致。

⑦ 综合国际上IAEA、U. S. EPA、U. S. NRC、IAEA、ICRP和我国HJ53、GB6566等有关资料, 结合我国国情, γ辐射空气吸收剂量率豁免值Ḋe取0.1μGy/h是较为适当的。

3.2 确定豁免值C_ie(C_Ue、C_The、C_Rae、C_Ke的探讨

IAEA安全丛书No. 111G-1 -5推荐的无条件限制清洁免管水平^[7]:

文献[10]规定的限值:C_Ra/370 +C_Th/260 +C_K/4 000 ≤ 1.0, C_Ra ≤ 200 Bq/kg, 取C_Ue=200 Bq/kg, C_The=260 Bq/kg, C_Rae=200 Bq/kg, C_Ke=4 kBq/kg。

4 关于公众照射审管限值的探讨

放射性水平高于豁免值, 包括应纳入职业照射审管范围内的伴生放射性矿物, 均纳入公众照射审管范围。

5 关于职业照射审管限值的探讨 5.1 确定γ辐射空气吸收剂量率职业照射审管限值的探讨

根据公众成员一年中有效剂量1 mSv的剂量限值, 放射工作人员剂量限值为一年20 mSv(在规定的5年内平均)^[13], 即一年超过1 mSv应纳入职业照射进行审管。一年按工作2 000 h计算, 由1 mSv/a得有效剂量率0.5 μSv/h, 则γ辐射空气吸收剂量率0.7 μGy/h, 近似取整为1 μGy/h, 从而得到γ辐射空气吸收剂量率职业照射审管限值Ḋ >1 μGy/h=10 Ḋe。

5.2 确定比活度职业照射审管限值的探讨

根据文献[9]的相关关系, 以及γ辐射空气吸收剂量率职业照射审管限值与其豁免值的关系(Ḋ >1 μGy/h=10Ḋe), 从而确定比活度职业照射审管限值:∑ C_i/C_ie>10, 式中:C_i为²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的比活度, Bq/kg; C_ie为²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的比活度豁免值, Bq/kg(C_Ue =200 Bq/kg; C_The=260 Bq/kg; C_Rae=200 Bq/kg; C_Ke=4 kBq/ kg)。

6 示例分析

为简化分析, 以下示例不考虑⁴⁰K; 水的实测数据总β中不包括⁴⁰K; γ辐射空气吸收剂量率实测数据含本底, 但已扣除宇宙射线仪器响应值。

① 溧阳市某厂以稀土精矿为原料进行生产。原料γ辐射空气吸收剂量率Ḋ为414 nGy/h(Ḋe=0.1 μGy/h, C_Th为320 Bq/ kg(C_The=260 Bq/kg)。依照上述伴生放射性矿物辐射卫生审管限值, 该厂应纳入公众照射审管范围, 但不应纳入职业照射审管范围。该厂产生的废水总α为16~27 Bq/L, 为污水综合排放标准^[14]的16~27倍, 对废水应进行治理, 实现达标排放; 废渣C_u=54Bq/kg(中和渣)~311Bq/kg(C_Ue=200Bq/kg), C_Th为6 011 Bq/kg(中和渣)~9488 Bq/kg(酸溶渣) (C_The=260 Bq/kg), C_Ra=47 Bq/kg(中和渣)~3 683 Bq/kg(酸溶渣) (C_Rae=200 Bq/ kg), 总放射性为32 kBq/kg(中和渣)~251 kBq/kg(酸溶渣), 依照上述伴生放射性矿物辐射卫生审管限值, 均超过豁免值, 按照GB 8703 -88《辐射防护规定》, 中和渣应建坝存放, 酸溶渣应建库存放。

② 盐城市某厂以氯化稀土为原料生产碳酸稀土、硝酸稀土及稀土氧化物等产品。原料γ辐射空气吸收剂量率Ḋ为214 nGy/h~1 127 nGy/h(Ḋe=0.1 μGy/h), C_Th为1 440 Bq/kg~3 526 Bq/kg(C_The=260 Bq/kg)。依照上述伴生放射性矿物辐射卫生审管限值, 该厂应纳入公众照射审管范围, 并在原料放射性水平较高时(Ḋ=1 127 nGy/h、C_Th=3 526 Bq/kg)应纳入职业照射审管范围。该厂产生的废水总α为25~50 Bq/L, 为污水综合排放标准^[14]的25~50倍, 对废水应进行治理, 实现达标排放。

③ 盐城某化工厂以锆英砂为原料进行生产。原料γ辐射空气吸收剂量率Ḋ为1 390 nGy/h(Ḋe=0.1 μGy/h), C_U为366 Bq/kg(C_Ue=200 Bq/kg), C_Th为522 Bq/kg(C_Th=260 Bq/kg), C_Ra为2 413 Bq/kg(C_Rae=200 Bq/kg)。依照上述伴生放射性矿物辐射卫生审管限值, 该厂应纳入公众照射审管范围, 并根据Ḋ和C_Ra数据, 亦应纳入职业照射审管范围。该厂产生的废水总α为19~40 Bq/L, 为污水综合排放标准^[14]的19~40倍, 对废水应进行治理, 实现达标排放; 硅渣C_U=8 444 Bq/kg(C_Ue=200 Bq/kg), C_Th为138 Bq/kg(C_The=260 Bq/kg), C_Ra=788 Bq/kg(C_Rae =200 Bq/kg), 总放射性为3.4 kBq/kg~8.9 kBq/kg, 依照上述伴生放射性矿物辐射卫生审管限值, 除C_Th外均超过豁免值, 虽然依照GB 8703-88《辐射防护规定》, 废渣总放射性界于3.4 kBq/kg~8.9 kBq/kg之间, 不必建坝或建库存放, 但若进行综合利用, 须经审管机构批准。

④ 以上是江苏省10多家伴生矿企业的三个例子:第一例以稀土精矿为原料, 第二例以稀土中间产品为原料, 第三例以锆英砂为原料。由示例可见, 依照上述伴生放射性矿物辐射卫生审管限值对我国伴生放射性矿物开发利用项目进行管理, 适合我国国情, 比较符合实际, 是切实可行的, 可先试行, 积累经验, 逐步完善。