小清河干流治理工程是山东省“九五”期间最大的水利建设项目。其总目标是以污染防治为基础, 逐步恢复小清河的排洪、灌溉、航运和水产等功能, 最终实现经济与环境协同发展, 经济、环境和社会效益的三统一。为了评价污染治理及环境改善状况, 对小清河河水、水中悬浮物和底泥沉积物中的放射性水平及变化规律进行了研究。
1 研究方法 1.1 样品采集及处理在全长237公里的小清河干流设立6个采样点, 在丰水期、枯水期各采样一次。采样后放置, 较大颗料固体可自然沉淀, 再经抽滤将固体微粒分离掉, 所得水样待测量。
1.2 分析方法采用国家颁布的标准方法对各核素进行测量。其中总α、总β为饱和厚度相对测量法。样品用量2升。90Sr为硫酸盐EDTA沉淀法, 样品用量30升, 利用FJ/2603弱放射性测量装置测量。3H采用电解浓集法, 低本底液体闪烁仪测量, 样品用量500毫升。238U、226Ra、232Th、137Cs和40K是由高纯锗γ谱仪测量, 样品用量20升, 浓缩蒸干, 转移至测量杯中密封, 然后测量。
2 结果与讨论小清河河水中的各放射性物质的比活度见表 1。表 1列出了各项目的范围, 算术平均值及标准误。
从表 1可以看出, 小清河干流水中总α平均比活度为3.51 ×10-2Bq·L-1, 大于黄河水系山东段总α水平2.11 ×10-2Bq·L-1〔1〕, 大约是长江水系水中总α平均比活度6.9 ×10-2Bq·L-1〔2〕的一半, 是黄河水系总α水平13.97×10-2Bq·L-1〔3〕的四分之一。比国外报道的一些数据也低, 如芬兰未处理饮用水总α是5.18 ×10-2Bq·L-1〔4〕, 美国纽约州赫得森河水中总α是11.1×10-2Bq·L-1〔5〕。从波动范围来看, 小清河水中总α范围为(0.88~ 7.84)×10-2Bq·L-1, 略大于黄河水系山东段水中总α范围(0.5~ 4.7)×10-2Bq·L-1〔1〕, 而长江水中总α波动范围为(1.1~ 27.4)×10-2 Bq·L-1〔2〕, 黄河水系的范围是(0.30 ~ 45.60)×10-2Bq·L-1〔3〕, 美国纽约赫得森河水中总α范围为(3.7~ 18.5)×10-2Bq·L-1〔5〕, 都比小清河的大。
小清河水中总β平均比活度为2.82 ×10-1Bq·L-1, 稍高于黄河水系山东段的总β水平2.04×10-1Bq·L-1〔2〕和黄河水系的总β水平2.25 ×10-1Bq·L-1〔3〕。比长江水系总β 1.06×10-1 Bq·L-1〔2〕要高一倍多。小清河水中总β比活度范围是(0.57~ 7.84)×10-1Bq·L-1, 比黄河水系山东段水中总β比活度范围(1.61~ 3.49)×10-1Bq·L-1〔1〕及长江水系水中总β比活度范围(0.41~ 2.99)×10-1Bq·L-1〔2〕大。但处于芬兰全国未处理饮用水中总β比活度(0.37 ~ 11.1)×10-1Bq·L-1〔4〕的范围以内。
小清河水中90Sr的平均比活度3.01 ×10-3Bq·L-1, 约为黄河水系山东段90Sr的12.2 ×10-3Bq·L-1〔1〕的四分之一。长江水中90Sr的水平为9.99 ×10-3Bq·L-1〔2〕, 1978年日本淡水中90Sr比活度是7.62×10-3Bq·L-1〔6〕, 这均比小清河水中的90Sr水平高。90Sr的变化范围也是如此。小清河水是(0.51 ~ 5.86)×10-3Bq·L-1, 1983年长江为(2.96 ~ 29.23)×10-3Bq·L-1〔2〕。黄河水系山东段为(5.27~ 16.66)×10-3Bq·L-1〔1〕, 世界大陆河流水中是(3.7~ 37)×10-3Bq·L-1〔7〕。可见小清河水中90Sr比活度的变化范围已低于这三者的下限或在下限附近波动。
小清河水中的137Cs的水平为0.88 ×10-3Bq·L-1, 比黄河水系山东段的1.39 ×10-3Bq·L-1〔1〕及黄河水系的1.31 ×10-3 Bq·L-1〔3〕都低, 不足世界大陆淡水的2.96 ×10-3Bq·L-1〔7〕的三分之一。但高于长江水系水中的0.24 ×10-3Bq·L-1〔2〕。小清河的比活度范围是(0.27~ 1.64)×10-3Bq·L-1, 处在黄河水系水中137Cs范围(0.02 ~ 6.66)×10-3Bq·L-1〔3〕和长江水系水中137Cs范围(0.03 ~ 2.71)×10-3Bq·L-1〔2〕以内。但低于世界大陆河流水中137Cs范围的(1.85±7.77)×10-3Bq·L-1〔7〕。
小清河水中238U平均为24.65 ×10-3Bq·L-1, 黄河水系山东段水中天然铀的比活度128.0 ×10-3Bq·L-1〔1〕, 238U的活度在天然铀中占48.9%〔8〕, 也就是说小清河水中238U的水平均为黄河水系山东段的2/5。是黄河水系的一半稍多一点(黄河水系水中天然铀是88.3×10-3Bq·L-1, 238U即为43.2 ×10-3Bq·L-1〔3〕)。但比长江水系高两倍多(长江水系水中238U为10.93 ×10-3Bq·L-1〔2〕), 也比世界大陆河水(238U为12.42×10-3Bq·L-1〔9〕)的高。小清河水中238U比活度的范围是(7.85 ~ 53.69) ×10-3 Bq·L-1。基本与长江水系水中238U的范围(0.87 ~ 56.01)×10-3Bq·L-1〔2〕一致, 也处在黄河水系水中238U(0.88 ~ 119.8)×10-3Bq·L-1〔3〕的范围内, 但是在靠近下限的一端。小清河水中232Th的平均比活度为23.07 ×10-4Bq·L-1, 而黄河水系山东段水中天然钍的比活度是1.88×10-4Bq·L-1〔1〕, 天然钍232Th中232Th几乎占100%〔8〕, 232Th可以与天然钍的活度直接比较。所以小清河水中232Th的比活度要比黄河水系山东段的高一个数量级, 也远高于黄河水系水中钍的3.58 ×10-4Bq ·L-1〔3〕和长江水系水中钍的6.46 ×10-4Bq·L-1〔2〕。小清河水中232Th的范围是(4.37~ 40.61)×10-4Bq·L-1。在长江水系水中232Th的范围(0.8 ~ 43.6)×10-4Bq·L-1〔2〕以内, 但超出黄河水系山东段的(1.09 ~ 3.03)×10-4Bq·L-1〔1〕的上限也大于黄河水系水中232Th的范围(0.73 ~ 12.88)×10-4Bq·L-1〔3〕。
小清河水中226Ra的比活度为4.82 ×10-3Bq·L-1, 约为黄河水系山东段2.50 ×10-3 Bq·L-1〔1〕的2倍和黄河水系水中226Ra1.90×10-3Bq·L-1〔3〕的3倍。小于长江水系水中6.00 ×10-3Bq·L-1〔2〕。比世界各大河流水中226Ra的平均比活度1.11 ×10-3Bq·L-1〔9〕大。水中226Ra的范围, 小清河的是(1.39 ~ 13.24)×10-3Bq·L-1, 超出了黄河水系山东段的(0.64 ~ 4.90)×10-3Bq·L-1〔2〕和黄河水系的(0.47 ~ 6.70)×10-3Bq·L-1〔3〕。但仍处在长江水系的(0.74~ 36.26)×10-3Bq·L-1〔2〕的范围内。
小清河水中的3H的平均比活度为1.98Bq·L-1, 不足黄河水系山东段的4.50Bq·L-1〔1〕和黄河水系水中的4.73Bq·L-1〔3〕的一半, 约为长江水系水中3H的平均比活度7.70Bq·L-1〔2〕的1/4。中国江河水中3H的平均比活度10.5Bq·L-1〔10〕的1/5。但是核试验前淡水中3H的平均比活度0.4Bq·L-1〔11〕的5倍。小清河水中3H的范围是1.15 ~ 2.74Bq·L-1, 低出了黄河水系山东段水中3H 2.8~ 5.6Bq·L-1的范围〔1〕。在长江水系水3H范围1.9~ 19.2Bq·L-1〔2〕的下限附近。但已经高出了核试验前淡水3H0.2~ 0.9Bq·L-1〔11〕的范围。
小清河水中40K比活度平均为2.88 ×10-1Bq·L-1, 约为黄河水系山东段水中40K1.34 ×10-1Bq·L-1〔1〕的二倍。接近于长江水系水中40K 0.49 ×10-1Bq·L-1〔2〕的6倍。小清河水中40K比活度的波动范围是(0.13 ~ 4.74)×10-1Bq·L-1, 与黄河水系水中40K比活度变化范围(0.27 ~ 6.74)×10-1Bq·L-1〔3〕相接近。
根据小清河水中各放射性项目的分析测量结果(表 2), 可见枯水期和丰水期存在一定差异。各项目丰水期匀值与枯水期均值的比值大于2的有90Sr、226Ra, 比值大于1的从大到小依次有238U、总β、232Th、总α和40K, 比值小于1的仅有2个项目, 即3H和137Cs。由此可见, 小清河干流水中放射性水平是丰水期大于枯水期, 这可能是由于丰水期降水量相对较大, 大气中气溶胶沉降较大, 且降水对小清河沿岸的冲刷, 导致了水中放射性水平增高。
小清河水中的放射性处于正常本底范围, 未受到放射性污染。其变化规律一般是丰水期大于枯水期。
[1] |
李福生, 等. 黄河水系山东段放射性水平调查与评价[J]. 中国辐射卫生, 1998, 7(4): 214-216. |
[2] |
李振平, 等. 长江放射性水平及评价[M]. 北京: 原子能出版社, 1984: 1-16.
|
[3] |
程杰, 张连平. 黄河水系放射性水平与卫生学评价[M]. 济南: 黄河出版社, 1999.
|
[4] |
Asikamen M., Kablos H. Natural Radioactivity of Drinking Water in Finland[J]. Health Physics, 1980, 39(1): 77. DOI:10.1097/00004032-198007000-00009 |
[5] |
New York State Department of Environmental Conservation. Environmental Radiation Bulletin. number. 77~2, 1997.
|
[6] |
NIRS -RSD-48. 49. 50, Radioactivity Survey Data in Japan〔R〕, 1979.
|
[7] |
浅田忠一. 原子能手册[M]. 日本株式会社, 1976: 803-820.
|
[8] |
朱寿彭, 等. 放射毒理学[M]. 北京: 原子能出版社, 1992: 223-373.
|
[9] |
Yasuo, Miyake, Yukio, et al. The Natural Radiation Environment[M]. Chicago: University of Chicago Press, 1964: 219-225.
|
[10] |
程荣林, 等. 中国水环境中的氚[J]. 中华放射医学与防护杂志, 1992, 12(2): 130. |
[11] |
茶谷邦男, 浜村宪克. radioisotopes, Tritium contents of river water in aichi prefecture〔J〕. 1978, 27(2): 90.
|
[12] |
高玉堂. 环境监测常用统计方法[M]. 北京: 原子能出版社, 1980: 48-58.
|