表S1
1985年以前，我国医用X线诊断工作人员基本上没有开展个人剂量监测工作，除有限的工作量资料外，其它个人剂量资料十分缺乏。因此，在我国医用X线诊断工作人员辐射流行病学研究中，为了取得这些工作人员较为可靠、准确的辐射剂量信息，而这种受照条件复杂的辐射剂量信息又是很难通过一般计算得到准确结果，因此必须选择一种新的能够综合众多复杂条件的可靠手段来解决。ESR(Electron Spin Resonance, 电子自旋共振)法通过直接测量人牙珐琅质(human tooth enamel)中长寿命的CO33-根的ESR信息进行辐射剂量估算。它一方面提供了较为准确的辐射剂量结果，同时也可用来验证在辐射流行病学研究中应用回顾剂量学(Retrospective Dosimetry)方法进行辐射剂量重建(Radiation Dose Reconstruction)的结果。本文将结合一些测量实例，来说明ESR法的应用以及一些应注意的情况。
2 基本原理ESR谱仪是利用电子的磁共振现象来测量具有未配对电子(自由基)的化合物，通过未配对电子的磁特性，ESR谱仪能够获得自由基的含量、结构、电子状态及其弛豫时间等方面的信息。在ESR谱中，测量了与顺磁样品基本特性相关的电子跃迁。这种跃迁发生的条件是:
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其中g，β和H分别是电子的g因子，玻尔磁子和外加磁场的场强。通过测量跃迁时ESR信号的强度可以确定包含在被测样品中的CO33-根的含量。因而，在得到CO33-根含量与辐射剂量间的关系后，就可以通过CO33-根的ESR信号强度来准确地估算照射量或吸收剂量。
3 材料仪器和方法 3.1 材料由于牙珐琅质晶体结构的影响，受天线线照射的人牙珐琅质中CO33-根的ESR信号强度随着外部静磁场方向的改变而变化。在辐射流行病学研究中又需要一种重复好且操作简单的测量方法，因此，为了较好地消除ESR测量过程中牙珐琅质的方向性，减少方向依赖性带来的误差，将牙珐琅质应用机械方法研磨成直径约1mm的颗粒。一般来讲，每颗牙最后能够得到100~400mg重的珐琅戊颗粒。样品的测量是在室温下，置于直径约5 mm的石英试管中进行的。
3.2 ESR测量仪测量仪器的型号是日本JEOL公司生产的JES-TE300型。ESR谱的测量是在X波段进行的。测量条件是：磁场强度约337mT，场调制为100kHz和0.32mT。
3.3 辐照条件日本生产的MBR-1520R型X线发生装置。高压150kV，管电流20mA，滤片为2 mmAl，SSD为45cm。照射时覆盖约10mm厚的有机玻璃板。
3.4 测量程序由于每颗牙齿受照射产生的CO33-根含量正比于电离电子俘获中心的CO33-离子量，因此每单位照射量ESR信号强度的增量与每颗牙齿的一些参数有关(主要是牙珐琅质重量和粒度)。为了归一化单位照射量ESR信号强度的增量水平，对每颗牙齿附加照射标准X线照射量2.58×10-2C/kg后测量其ESR谱，连续重复3~4次。假定ESR信号强度I与照射量D之间有线性关系，对每颗牙齿样品(本实验为6颗)附加照射3~ 4次(本次实验均为3次)，则通过无附加照射和3~4次附加照射所得牙齿样品的ESR信号强度值，可得到一简单牙齿样品的ESR信号强度与附加照射量之间的回归方程：
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其中a、b是线性回归时得到的回归方程常数，分别表示无附加照射量(D=0)时的强度和单位照射量的ESR信号强度增量。因此，通过对得到的每颗牙齿样品的回归方程外推至I=0, 则可得到每颗牙齿样品在附加照射量之前的累积照射量
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附图 ESR谱测量程序示意图 |
吸收剂量可以通过下式得到：
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其中r是能量响应的修正因子，由于本次实验使用的X线的有效能量与X线诊断工作人员使用的X线的有效能量相当(约30keV)，从而r= 1; f为照射量(C/kg)与组织吸收剂量(Gy)在X线能量为30keV时的转换系数，故f = 35.5。
4 测量结果本次实验测量了6颗牙齿样本(6名X线诊断技师)。其测量结果列于附表。由附表可以看出ESR信号强度I与照射量D之间的线性关系很好。相关系数均在0.9~1之间。
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附表 6名X线诊断及时牙齿的ESR法剂量估算结果 |
在ESR法测量人牙珐琅质中累积剂量的过程中，必须注意到以下几个特点：
(1) 在样品(人牙珐琅质)的制备过程中，由于研磨机械作用的影响并不严重，因为在较短的时间内即可消除(大约1周)。
(2) 样品ESR谱的测量应在附加照射后的6小时后进行。这是因为样品中CO33-根的ESR强度值在此时间后几乎为一常数(约为照射后1分钟测量时的ESR强度值的95%)。
(3) 吸收剂量与CO33-根的ESR信号强度间有良好的线性关系，因此人牙珐琅质的ESR谱分析法提供了一种性能良好的辐射剂量计。
(4) CO33-根的形成与光子能量有关。人牙珐琅质60Co的ESR谱强度约为存效能量为30keV的X线的ESR谱的5~6倍。
为了应用人牙珐琅质的ESR谱分析准确地估算累积剂量，还必须考虑下面一些因素的影响：
(1) 由于人牙珐琅质的ESR谱强度与X线或γ线的能量相关，有必要弄清楚工作场所的能谱分布。因此在我国医用X线工作人员辐射流行病学研究中，提供工作场所X线(散射线)的能谱分布对于准确估算累积剂量是十分必要的。
(2) 必须考虑天然辐射的影响，对于天然辐射，每年大约为1mGy。
(3) X线诊断工作人员本身作为患者在牙科诊断过程中接受的剂量。平均每张牙片的剂量大约是5mGy。
总之，对于在没有任何个人剂量计以及长期在受照条件复杂情况下工作的情形，ESR谱分析法不失为一种累积剂量估算的非常有效的方法。
致谢: 本实验工作在日本滋贺医科大学完成。此间，齿科口腔外科学讲座的吉武一贞教授提供了牙齿样本，并在牙珐琅质的剥离过程中给予技术指导，在此深表感谢。
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