联合国原子能辐射效应委员会(UNS-CEAR)在其1988年的报告中重新估计了各种辐射源对人体的照射。根据UNSCEAR的最薪估计，天然本底产生的人均年有效剂量当量为2.4mSv (范围值为1~5 mSv)，其它辐射源，如医疗照射，职业照射和核动力对人所产生的年剂量，分别相当于0.2~0.5年、0.001年和0.004年的天然放射性本底照射。在天然本底照射中，氡一222及其短寿命子体的贡献为l.lmSv (UNSCEAR82年报告为0.8mSv)^[1]，其中室内氡的贡献约为lmSv。因此，近年来人们对室内空气中氡的水平及其所致公众剂量特别重视。

准确地测量室内空气中的氡气浓度，是估算氡及其子体所致人体内照射剂量的基础，也是进行氡的流行病学研究，查明氡气暴露和肺癌之间的关系等不可少的步骤。

1989年Schroeder^[2]等人提出了应用活性炭吸附一液体闪烁测量室内空气中氡的新方法。本文就这种累积测氡新方法中的具体条件进行了实验选择，系统地研究了活性炭吸附过程和液体闪烁测量过程中的最佳条件，初步建立起了适用于大规模室内氡水平调查的活性炭吸附一液体闪烁累积测量室内氡的方法。

一 方法的原理

氡气具有较强的扩散能力，且易被活性炭等多孔材料所吸附。氡气在室温下，在作为液体闪烁测量溶剂的甲苯中的溶解度相当高。溶解在闪烁液(甲苯)中的氡衰变释放出的a粒子和卩粒子经过能量转化，最终产生可被仪器的光收集系统所收集的光子，仪器的计算机系统将光电倍增管的光谱响应反映出来。

二 实验及测量器材 1 参考氡源

用厚度为0.5mm的塑料薄膜制成袋内体积约为1.2m³的氡源袋，袋内放有液体镭源

扩散器，扩散器的进气口连接空气循环泵。袋内气体通过液体镭源循环，调节气泵通气量，使扩散器内每分钟产生20~30个气泡。

2 活性炭

我们选用了由北京华光木材厂烧制的CH-0型优质椰壳活性炭。这种活性炭的比表面积为1300~1400cm²·g^-1，总孔面积为1 cm²·g^-1，微孔容积为0.55cm³·g^-1，考虑到液闪测量的淬灭影响，为了使在各种条件下制备的样品有相同的淬灭水平，我们用分样筛对活性炭按粒度分类为：大于40目、20~40目、小于20目三组。又对所选用的20~40目的活性炭作了以下处理：

(1) 用蒸馏水冲洗活性炭至水清。

(2) 用台式干燥箱，在120℃将活性炭烤干后再加烤6小时。

(3) 烤后的活性炭置玻璃标本缸内，加盖密封存放，以备分装。

3 哭样器及样品的制备

用美国PACKARD公司生产的20ml玻璃质闪烁杯内盛20—40目的活性炭2 g，闪烁杯口插有内装5 g硅胶的带孔塑料瓶。暴露结束时取下盛有硅胶的塑料瓶，加10ml闪烁液后用改进的闪烁杯盖^[3]拧紧密封。

4 参考氡源监測装置

整个监测系统由美国Nuclear Data公司的ND76B型16K道分析器系统及国营261厂的FD—125室内氡氧分析器和ST—203型闪烁室组成。

5 样品测量装置

所用测量装置为美国PACKARD公司生产的TRI-CARB2250CA型低水平液体闪烁分析谱仪，闪烁剂为上海试剂一厂生产的ppo和popop。溶剂为天津化学试剂二厂生产的分析纯甲苯。

三 实验条件选择 1 活性炭粒度

选用活性炭粒度分别小于20目、20~40目和大于40目三组采样器，每个采样器均装有2 g活性炭在相同条件下暴露于氡源内，暴露4天同时取出，加10ml闪烁液密封放置3小时后用液体闪烁分析仪测量，每个样品测量10分钟，结果见图 1。可见装有20~40目活性炭的采样器计数率最高。据此我们选用了20—40目的活性炭。

2 样品暴露天数

放6组采样器于氡源内，各组的暴露天数分别为2、3、4、5、6、7天，暴露结束后同时取出加10ml闪烁液密封制样。而后置液体闪烁分析仪内避光3小时耵测贵(测量结果需作衰变校正)，结果见图 2。

由图 2可见，这种采样器暴露4~7天，所吸附氡气量差别不大，这说明4天就基本达到了吸附一解析平衡。我们选择了4天为最佳暴露天数。

3 湿度影响

在氡源内同时暴露12个实验样品，1~6号样品不加干燥剂，7~12号样品加5g干燥剂，在其它条件相同的条件下，暴露4天，暴露结朿后同时取出。1~3号和7~9号实验样品称重观察其暴露前后的重量变化；4~9号和10~12号实验样品加10ml闪烁液密封后放置8小时用液体闪烁分析谱仪测量。结果见表 1和表 2。

由表 1可见未加干燥剂组暴露4天，平均吸收水量为85mg，加干燥剂组仅为8mg，加干燥剂组的平均吸水量仅为炭重的0.4%。由表 2可见加有干燥剂组的样品计数率比无干燥剂组的样品计数率平均高27.5%。可以认为加干燥剂克服了湿度对活性炭吸附氡的影响。干燥剂使采样器形成了干燥空间，也有利于氡气向采样器内扩散。

4 测量参数

TRI-CARB2250CA型液体闪烁分析谱仪内置有自我规模化、校准和性能评价系统，保证了长期使用的可靠性和稳定性^[4]。它有正常计数和低水平计数两种工作模式，为降低本底，提高测量的灵敏度，我们选用低水平模式测跫，按上述实验条件，获取了氡气和本底样品的全谱(0~2000keV)然后应用该仪器专用的Spectrum谱分析软件，对两个谱进行处理，按样品计数率C²和本底计数率B的最大比值(C²/B)为标准，自动找出的最佳计数区为15~1000keV。在这一计数区，对本方法所制样品的探测效率约为45%，本底大约为5.6min^-1。

5 样品的一致性

多次实验测定结果表明，在同一条件下暴露，在相同条件下测暴露, ，所得结果的一致性良好。同时暴露于实验室和恒定氡源内4天的两组实验样品，同时取出后加10ml闪烁液密封制样，暴露于实验.室的样品测贽时间为60分钟，暴露于氡源内的样品测量时间为10分钟。两组的实验结果列于表 3。我们对多次实验的60个样品的淬灭参数SIS(样品谱指数)进行了统计分析，算术平均值为32.26±11.8，相对5为3.7%。

四 刻度 1 刻度系数

为了使恒定氡源内氡浓度与环境氡水平相接近，我们建立了氡浓度约为1.25Bq·L^-1的恒定氡源。放4组采样器于参考氡源内，暴露天数分别为3、4、5、6天，取出后加10ml闪烁液密封，放置8小时后测跫(结果经衰变校正)。用各组的平均计数率除以恒定氡源的氡浓度，即得出放置各天的刻度系数(见表 4)。根据表 4，以暴露天数为X，刻度系数为Y求得回归方程为：

Y = 41.91X + 320.36

相关系数r = 0.999

作相关系数的显著性检验，得知暴露天数与刻度系数间有正相关关系存在(P＜0.001)。作回归系数显著性检验，回归系数与0间有高度显著性(P＜0.001)，认为暴露天数与刻度系数间有直线回归关系。

根据回归方程Y = 41.91X + 320.36作回归曲线见图 3。以图 3作为3~6天的刻度系数标准曲线。

2 探测下限(LLD)

置可信水平为95 %，本底与样品的测量:时间均为1小时，LLD=4.65B/T。

本方法15~1000keV范围内的平均木底计数率为5.65min^-1，所以、LLD=4.65·5.65/60 = 1.43min^-1按室温下4天的刻度系数值计算，探测下限的氡浓度为1.43/488.90 = 2.9·10^-3Bq·L^-1。

根据UNSCEAR估计世界范围内室内氡水平为19.98Bq·m^-3所以认为本方法可以满足室内氡水平调查的需要。

五 分析程序

按上述选择的实验条件，制定以下分析稈序：

1.将处理后的活性炭，置烤箱内120℃烘烤6小时，密封冷却至室温以备分装。

2.用千分之一电子天平分装2g活性炭于闪烁杯内，加盖密封。再分装约5 g硅胶于塑料瓶内并加塑料袋密封，以备应用。

3.在采样地点打开闪烁杯盖，插入盛有硅胶的塑料瓶，布样于室内近于呼吸带高度。圮写调查表中有关项目以及放样时间。

4.取样时，拔出塑料杯，现场加10ml闪烁液，加盖密封，记录密封时间。

5.密封的样品带回实验室，放在液体闪烁分析仪内避光存放至密封8小时开始测量。环境样品测量时间为60分钟，暴露于氡源内的样品测量时间为10分钟。对于延时测谓的样品计数率作衰减校正。

6.所测宽内氡浓度A按下式计算：

(1)

式中：

A为所测室内空气中氡浓度；

B为15-1000keV计数区内的本底计数率；

C为同一计数区内的样品总计数率；

Fi为采样器暴露i天的刻度系数；

e^-λt为延迟测量t小时的修正系数。

六 讨论

活性炭在暴露期间，既有氡的吸附，也存在着氡的解析和衰变，室内氡浓度的变化，尤其是暴露后期，活性炭的氡吸附量对测量结果的影响较前期要大。

从理论上讲，温湿度对活性炭吸附氡的影响是一不可忽视的问题，温湿度的増高都会降低活性炭对氡的吸附量，其中温度和校正系数K约为每华氏度1.5%^[5]。但在实验中，人们发现应用活性炭作环境氡水平调查，温度对活性炭的吸附影响并不大，如有人在18~27℃温度范围内进行刻度实验，未发现装置在响应上有明显差异^[6]。温度校正比较困难，由于本实验室参考氡源的温度无法控制，故本方法没有做系统的校正曲线。只是在应用中，用当时温度下氡源的刻度系数进行校正。

空气中的水分子与活性炭的吸附可以与氡气相竞争，使活性炭吸附氡气的能力下降，为解决湿度对活性炭吸附氡气的影响，我们在采样瓶内加了干燥剂，这样不仅解决了湿度的影响，而且制造了瓶内的相对干燥空间，更有利于氡气向瓶内扩散。我们设计的采样瓶，暴露结朿后，只需要去掉盛有干燥剂的塑料瓶，加闪烁液，加盖密封即可制成样品，避免了文献3所用采样器的活性炭转移过程，减小了实验误差。

本方法的优点在于采样器成本低(2 g活性炭，10ml闪烁液)，采样和制样均简单，活性炭吸附氮气无需动力，灵敏度、准确度较高，样品测量向动化，大规模的室内氡水平调查更加适用。由于室外环境的气象等条件变化较大，本方法目前不适宜于室外应用，就此还需要做进一步的改善研究。