1.美国CANBERRA公司生产的S-80 Ge(Li)多道γ谱仪,其能量分辨率为2.0 keV,相对效率20%,峰康比为47.4,本底CPS=1.8(10keV~2MeV)。
2.塑料环形测量杯。
3.纯铀矿粉、铀-镭平衡矿粉、钍矿粉。
4.SiO2、Al2O3、kCl等分析纯试剂。
二 实验与方法1.样品制备、测量:样品经研细、烘干后,称500克放入塑料环形测量杯中,制成总体积为460毫升的样品,用石腊密封,间隔一定时间分别进行γ能谱测量。
2.标准源的制备、测量及效率-能量刻度曲线的绘制:标准源是以Al2O3和SiO2为介质,分别掺入一定量的纯铀矿粉、铀-镭平衡矿粉、钍矿粉、kCl标准试剂,均匀混合而成,它的形状、重量与样品完全一样,在相同的测量条件下测量,获得238.6、352.0 583.1、609.3、911.1、1460.8KeV能量γ射线的探测效率,经最小二乘法处理后,在全对数纸上绘制效率-能量刻度曲线,见图 1。
3.计算:我们选用234Th的93keVγ射线确定U,选用214Bi的609.3keVγ射线确定226Ra,选用228Ac的911.1KeVγ射线确定228Ra,选用211Bi的350.7keV、214Pb的352.0keV以及214Bi609.3keyγ射线确定227Ac,选用1436keVγ射线确定138La,采用总峰面积法定量。计算的公式是:
式中:Ai-样品中某核素的放射性强度(Bq/kg);Si—谱仪对样品中某核素γ射线在测量时间内记录的净峰面积;t-样品的测量时间(S);Fi—谱仪对样品中某核素γ射线的探测效率,由能量-效率曲线Fi=2.6168Ei-0·8438求得,Ei为某核素γ射线的能量(KeV);ηi-样品中某核素γ射线的分支比;W-样品重量(g)。
227Ac的计算公式为:
式中;36%-226Ra352.0keVγ射线分支比;14%-227Ac350.7kevγ射线分支比。
三 结果与讨论1.以离子吸附型稀土矿为原料的氯化稀土(或氧化稀土)样品中只含138La、227Ac了放射性核素。未测到238U、232Th、226Ra等核素。其γ计数率较低,且随时间的推移增长不明显。说明由离子吸附型稀士矿生产的氯化稀土(或氧化稀土)的放射性水平是较低的。
2.以氟碳铈镧矿和独居石为原料的氯化稀土γ能谱图见图 2、图 3。由图 2、图 3可以看出,由氟碳铈镧矿和独居石生产的氯化稀土中,钍的三个子体212Pb、208T1和228Ac的放射性强度不等,说明它们是处于非平衡状态;212Pb和208T1随时间增加而增长,228Ac随时间的增加而减小。三个子体放射性强度之和,则随时间增加而增加,这与样品γ计数率的变化相一致。将228Ac的强度随时间的变化在半对数纸上做图得一直线,其半衰期与226Ra的6.7年较为接近,将直线外推至0时刻,即得到密封时228Ra的含量。
3.将实验数据汇总得到附表。从附表及图 2、图 3看出,独居石生产的氯化稀土产品228Ra、226Ra、227Ac含量均最高。氟碳铈镧矿生产的氯化稀土其放射性主要来自于228Ra,因此在生产工艺中如采取除Ra的措施,则可大大降低产品的放射性水平,甚至比离子吸附型矿生产的稀土产品还要低得多。从228Ra/226Ra及138La含量看,定南矿的组成接近于独居石,其产品的放射性最强,长汀矿、全南矿则似乎是独居石与离子吸附型矿按不同比例的混合,全南矿中离子吸附型矿比例稍高,产品中138La含量就高,而放射性水平则相应降低。
综上所述,用Ge(Li)γ谱仪分析稀土产品的放射性,为密封型、非破坏性分析,方法简单、快速、准确,一次测定可提供多种核素的数据,为稀土生产工艺流程的改进,为稀土产品的进一步开发、应用,为稀土产品的放射卫生标准的制定,提供了可靠的分析方法和必要的数据。