2021, Vol. 33
2. 中国石油大学 (北京)地球科学学院, 北京 102249;
3. 中海石油 (中国) 有限公司天津分公司, 天津 300452
,
LIU Chenglin1,2
,
WANG Feilong3,
TANG Guomin3,
LI Guoxiong1,2,
ZENG Xiaoxiang1,2,
WU Yuping1,2
2. College of Geosciences, China University of Petroleum(Beijing), Beijing 102249, China;
3. Tianjin Brach of CNOOC, Tianjin 300452, China
近年来陆相优质烃源岩的形成条件及其富集机理是非常规油气地质领域研究中的热点问题[1-2]。与海相烃源岩相比，湖相烃源岩沉积过程中更容易受气候影响，往往呈现沉积旋回变化频繁、非均质性强的特点[3-4]。国内外对于古湖泊环境的重建及泥页岩有机质富集机理的理论研究相对成熟[5-8]，形成了多种典型湖相烃源岩有机质富集模型，包括大型深水缺氧湖盆模型、高盐度封闭湖盆模型、中深度热带湖盆模型、贫养湖盆模型等[9-11]。Hao等[1]对微咸—咸水环境下形成的渤中凹陷沙河街组主力烃源岩进行了深入研究，认为其是高生产力控制和良好保存条件下形成的分布广泛的优质烃源岩，然而，对于淡水环境下形成的东营组烃源岩关注较少，尚不明确该套烃源岩的形成条件及有机质富集机理，严重制约了以东营组为烃源灶的油气勘探开发。随着国家“立足国内找矿增储”资源保障战略的提出，国内油气勘探由常规构造油藏向中深层、岩性油气藏和非常规油气领域逐渐转变。渤海海域近两年新的油气勘探发现证实，相当一部分油气来源于渐新统东营组烃源岩。油源对比分析表明，相比于广泛分布的沙河街组原油，东营组原油主要呈点状分布于凹陷斜坡带处，具有源内和近源成藏的特点，常规-非常规油气勘探潜力巨大[12-14]。
前人针对陆上东营组的储层特征研究较多，但关于渤中凹陷内发育的厚层东营组烃源岩的生烃潜力评价及成源机理研究较少，且仅仅聚焦在东三段[15-16]。因此，本文利用矿物学、古生物学、有机-无机地球化学综合评价东营组各层段烃源岩品质，并利用多参数系统分析沉积时古湖盆水体的环境特征，建立渤中凹陷东营组烃源岩的发育模式，以期为东营组烃源岩资源潜力评价和勘探目标优选提供理论依据。
1 区域地质概况渤中凹陷处于渤海湾盆地渤中坳陷中东部，面积达8 634 km2，周缘被渤东、渤南、埕北、沙垒田、石臼坨凸起所环绕[17]。其新生代构造活动分为裂陷和坳陷2个阶段，古近纪早期为深裂陷期(孔店—沙河街组沉积时期)，晚期进入断坳转换期(东营组沉积时期)，新近纪进入坳陷期。新生界(Kz)自下而上发育古近系孔店组(E2k)、沙河街组(E2-3s)、东营组(E3d)，新近系馆陶组(N1 g)、明化镇组(N2 m)以及第四系(Q)。中生界(Mz)及太古界(Ar)发育火山岩和花岗岩古潜山风化壳储层。目前渤中凹陷油气勘探集中在周边凸起区和斜坡区，近年来发现了包括渤中19-6和渤中13-2等一大批大型油气田[18-19]。其油气成藏组合自上而下可以划分出3套，包括上部新近系、中部古近系以及下部古潜山的油气藏组合[20]，其中馆陶组、沙河街组和东营组上部砂岩层可作为良好的储集层(图 1)。
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下载原图 图 1 渤中凹陷构造位置图(a)及地层综合柱状图(b) Fig. 1 Structural location(a)and stratigraphic column(b)of Bozhong Sag |
渤中凹陷发育3套质量好的古近系烃源岩，即沙三段、沙一—二段和东营组[15]。渤中凹陷在沙三段沉积时期广泛发育深湖相沉积；在沙一—二段沉积时期以滨浅湖相为主，发育灰绿、灰褐色泥岩与中—粗砂岩互层；在东营组沉积时期，渤中凹陷进入断坳转换期，凹陷中心发育深湖—半深湖沉积。东三段和东二段沉积时期发育深灰褐色泥岩，目前钻井揭示的最深厚度可达到500 m；东一段沉积时期发生湖退，中小型三角洲进积在湖盆边缘，发育灰色泥岩与浅灰、灰白色砂岩互层[21]。
2 样品与实验本文选取了渤中凹陷内BZ，CFD，QHD，PL构造18口典型井(图 1)东营组岩心及岩屑样品进行相关地球化学实验。全岩与黏土定量分析实验取自BZ13-A等3口井泥岩段的60余份岩屑样品。TOC和Ro等地化实验样品取自18口井泥岩段的500余份岩屑样品。饱和烃色谱质谱和主-微量元素分析实验取自QHD33-A等9口典型井泥岩段的300余份岩屑样品。孢粉分析鉴定取自QHD34-A等8口井泥岩段的200余份壁心及岩屑样品。
全岩-黏土定量分析采用D/max-2500衍射仪，有机碳测定和岩石热解实验分别采用碳硫分析仪CS-230和ROCK EVAL 6热解仪，碳氢氧元素分析采用Vario MICRO cube元素分析仪，镜质体反射率Ro测定采用显微分光光度计，饱和烃GC-MS采用Agilent7890 B-5977 A气相色谱质谱联用仪，主量元素分析采用ZSX Primus Ⅱ型X射线荧光光谱仪，微量元素采用PE 350 X电感耦合等离子体质谱仪，孢粉分析采用生物显微镜观察。实验在中国石油大学(北京)国家重点实验室、核工业北京地质研究院分析测试研究中心和中海油渤海实验中心完成。
3 烃源岩评价 3.1 矿物组成渤中凹陷东营组典型泥页岩样品的全岩和黏土XRD分析结果(表 1)表明，其矿物组分较为复杂，长英质矿物以石英、斜长石和钾长石为主，碳酸盐矿物含量较低，以方解石和白云石为主，黏土矿物含量较高，平均质量分数为32%，以伊利石和伊/蒙混层为主。东三段黏土矿物的含量比东二段和东一段高，而长英质矿物的含量比东二段和东一段低。
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下载CSV 表 1 渤中凹陷东营组泥岩矿物组成 Table 1 Mineral composition of mudstone of Dongying Formation in Bozhong Sag |
有机质丰度、类型、成熟度是评价烃源岩质量最基本的参数，决定烃源岩的产烃基础[22]。此次研究采用行业标准评价体系，利用总有机碳(TOC)含量、热解生烃潜量(Pg)、氢指数(HI)、碳氢氧原子比(H/C，O/C)、镜质体反射率(Ro)和热解峰温(Tmax)综合评价烃源岩品质(图 2)。渤中凹陷东营组干酪根类型整体上以Ⅱ1—Ⅱ2为主，东三段和东二段下部泥岩均是良好的烃源岩，并进入了成熟阶段，向上到东二段上部和东一段逐渐变差，且处在未熟—低熟阶段。
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下载原图 图 2 渤中凹陷东营组烃源岩评价图 Fig. 2 Evaluation of source rocks of Dongying Formation in Bozhong Sag |
古气候条件从根本上控制古环境，进而影响烃源岩成源[5]。由于Sr与Cu对气候条件变化十分敏感，因此常用Cu/Sr比值来反映古气候条件。当w(Cu)/w(Sr)＞0.05时指示温湿气候，反之则反映干热气候[23-24]。古气候指数“C值”也是反映古气候的常用指标，公式为C = w(V + Ni + Mn + Fe + Cr +Co)/w(Ca + Mg + Ba + Sr + Na + K)。当C＞0.6时指示温暖潮湿气候；C < 0.2时指示干燥炎热的气候[25]。化学蚀变指数(CIA)也是判断风化程度及古气候的典型参数之一，公式为CIA = {x(Al2O3)[/x(Al2O3)+x(CaO*)+ x(Na2O)+ x(K2O)]}×100，认为Al元素相对稳定，而Ca，Na，K等元素在温湿气候下含量降低，因此，高CIA(> 60)表现相对温湿气候，而低CIA(< 50)反映干热气候[26]。
采用w(Cu)/w(Sr)，CIA，C值综合表征渤中凹陷东营组沉积时期古气候变化(图 3)。东三段w(Cu)/w(Sr)，CIA，C值均较高，平均值分别为0.09，82，0.66，表现为温湿的气候；东二段和东一段对应值中等，平均值分别为0.08，65，0.52和0.05，51.6，0.32，反映较温湿气候。CIA与TOC含量的相关性表明温湿气候更利于东营组烃源岩的有机质富集[图 4(a)]。
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下载原图 图 3 渤中凹陷东营组烃源岩古环境与古生产力参数纵向分 样品采用QHD33-A，QHD34-A，BZ1-A，BZ6-A，BZ8-A，BZ19-A，BZ22-A，CFD23-A，PL7-A典型井东营组各层段岩屑 Fig. 3 Distribution of palaeo-environmental and paleo-productivity parameters of source rocks of Dongying Formation in Bozhon |
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下载原图 图 4 渤中凹陷东营组古环境判别指标与TOC相关性分析 Fig. 4 Correlation analysis between paleoenvironment analysis index and TOC content of Dongying Formation in Bozhong Sag |
古生物孢粉中裸子类和被子类的含量变化可以判断古气候特征[27-28]。渤中凹陷东营组下部孢粉中温湿条件的代表胡桃粉属、桦粉属、拟榛粉属数量占比明显增多，占总孢粉数的20.6%；上部孢粉中干旱条件的代表麻黄粉属、杉粉属、双束松粉属数量占比明显增多，占总孢粉数的33.5%(图 5)，表明东营组下部气候较上部更为温湿，其生物种属含量上的反映与元素比较结果相一致。
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下载原图 图 5 渤中凹陷东营组烃源岩孢粉含量分布 样品采用QHD34-A，CFD5-A，CFD18-B，BZ1-A，BZ13-A，BZ19-A，BZ22-A，PL7-A典型井东营组各层段岩屑 Fig. 5 Sporo-pollen fossil distribution of source rocks of Dongying Formation in Bozhong Sag |
沉积岩石中部分元素的含量对环境中的水体深度变化十分敏感，因此可用这些元素含量及相关比值来反映古湖泊水深。一般情况下相对离岸元素Mn，Co，Al等和近岸元素Fe，Mg等含量的相对变化可以反映水深变化情况，是常用的指标[29]。
采用Mn/Fe，Co/Fe，Al2O3/MgO等比值定性反映古湖盆水深(图 3)。渤中凹陷东三段w(Mn)/w(Fe)，w(Al2 O3)/w(MgO)，w(Co)/w(Fe)的平均值分别为0.023，7.900，5.300，比值最高，表现为高古水深；东二段和东一段对应值偏低，平均值分别为0.015，6.250，4.005和0.010，5.180，3.800，表现出中、低水深。总体上研究区样品元素含量及参数指标表明东三段的高水深在东一段和东二段降低。同时Mn/Fe比值与TOC含量的相关性表明高水深更利于东营组烃源岩的有机质富集[图 4(b)]。
4.2.2 Co元素定量传统的古水深定量方法通常是利用沉积相、古生物生活的水深范围结合特定算法来计算古水深，但相对复杂。周洪瑞[30]、吴智平等[31]提出通过钴(Co)元素含量来反演古沉积速率，从而结合La元素计算样品沉积时的古水体深度。范萌萌等[32]、王峰等[33]通过如下定量公式测算鄂尔多斯盆地纸坊组与延长组古水深，取得了良好效果。其计算公式为
| $ V_{\mathrm{y}}=V_{0} \times \frac{N_{\mathrm{Co}}}{Y_{\mathrm{C}_{0}}-L \times L_{\mathrm{Co}}} $ | (1) |
| $ L=\frac{Y_{\mathrm{La}}}{N_{\mathrm{La}}} $ | (2) |
| $ h=\frac{\mathrm{C}}{V_{\mathrm{y}}^{\frac{3}{2}}} $ | (3) |
式中：Vy为所用岩样的沉积速率，m/Ma；L为陆源输入的Co元素对样品的影响；h为最终计算所得水深，m；V0为理想状态下的沉积速率，一般取(0.2~0.3)×103 m/Ma；NCo为一般湖泊沉积物中Co的平均丰度，取20 μg/g；YCo为岩样中Co的丰度，μg/g；LCo为陆源Co的丰度，取4.68 μg/g；YLa为样品中La的丰度，μg/g；NLa为陆源碎屑岩中La的平均丰度，一般取38.99 μg/g；C为常数，3.05×105。
选取渤中凹陷东营组深湖相8口井的烃源岩样品，测量Co与La含量，进而计算古水深(表 2)。东一段的平均水深最低，为26.7 m，东二段的平均水深居中，为41.7 m，东三段的平均水深最高，为70.1 m。整体上东营组沉积时期的古水深自下而上由深变浅。
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下载CSV 表 2 渤中凹陷东营组烃源岩古水深计算表 Table 2 Ancient water depth of source rocks of Dongying Formation in Bozhong Sag |
古盐度能直接影响古湖泊生物类型和有机质保存程度[34]。不同盐度会导致部分元素(Sr，Ca等)含量及溶解度发生变化，故特定元素可以用于指示水体盐度。李成凤等[35]认为w(Sr) < 300 μg/g时反映淡水环境，w(Sr)＞800 μg/g时反映咸水环境，同时Ca/Mg也可以用来反映古盐度的相关信息，其比值越大，盐度越大。Piper[36]认为伽马蜡烷通常来源于分层环境下的四膜虫醇，因此伽马蜡烷指数(Ga/C30 H)也能指示水体的盐度分层特征。
采用Sr含量、Ca/Mg和Ga/C30 H来定性表征渤中凹陷东营组古湖盆盐度(参见图 3)。东三段w(Sr)，w(Ca)/w(Mg)和w(Ga)/w(C30 H)平均值分别为445 μg/g，4.20，0.15，比值较低，表现为淡水—微咸水环境，而东二段与东一段对应值更低，平均值分别为288 μg/g，1.23，0.10和262 μg/g，0.92，0.10，表现为淡水环境。总体上东三段呈现出淡水—微咸水的环境，微咸化体现在东三段下部，东二段、东一段进入淡水环境。Sr含量与TOC的相关性表明微咸化环境更利于东营组烃源岩的有机质富集[图 4(c)]。
4.4 古陆源输入陆源沉积物的输入可以提供高等植物碎片，又可稀释湖盆自身生物供给能力，同时链式影响氧化还原条件等其他古环境因素，从而影响烃源岩的质量[37]。主要来源于陆源的元素(Al，Si，Ti，Zr等)能够有效指示沉积物中陆源碎屑的输入量[38-39]，此外环萜烷比值也是指示陆源侵入的良好生物标志化合物之一[1, 40-41]。本文采用Si/Al，Ti/Al和C24四环萜烷/C26三环萜烷比值分析渤中凹陷东营组烃源岩的陆源影响程度(参见图 3)。东三段w(Si)/w(Al)，w(Ti)/w(Al)和w(C24四环萜烷)/w(C26三环萜烷)平均值分别为3.15，0.04，1.80，比值均较低，表明陆源侵入特征较弱，而东二段和东一段对应值均较高，平均值分别为3.70，0.06，3.05和5.10，0.07，3.00，呈现出很强的陆源输入特征。TOC含量与陆源输入参数呈现明显的负相关，表明陆源输入不利于东营组烃源岩的有机质富集[图 4(d)]。
4.5 古氧化还原条件分析氧化还原条件对于有机质的保存具有十分重要的影响。水体中的氧化还原条件控制着部分元素的含量变化，例如V，U，Ni，Th等敏感元素便是用于反映水体氧化还原条件的常用参数[38, 41]。前人研究普遍认为w(V)/w(V + Ni)> 0.72，w(U)/w(Th)>0.25反映还原水体，反之则表现氧化环境[7, 42]。同时Pr/Ph(姥鲛烷/植烷)也是反映水体氧化还原条件的重要指标之一，其值越小还原性越强[43]。本文采用V(/ V + Ni)，U/Th和Pr/Ph作为氧化还原环境的判别指标(图 3)。结果表明，东三段w(V)/w(V+Ni)，w(U)/w(Th)，w(Pr)/w(Ph)平均值分别为0.77，0.28，0.97，比值中等，表现为弱还原环境，而东二段与东一段w(V)/w(V + Ni)，w(U)/w(Th)值偏低、w(Pr)/w(Ph)值较高，平均值分别为0.72，0.2，1.79和0.63，0.18，2.4，表现为偏氧化环境。TOC含量与V(/ V+Ni)比值呈现明显的正相关，表明还原环境利于渤中凹陷东营组有机质的富集和保存[图 4(e)]。
4.6 古生产力分析湖盆水体古生产力、有机质保存条件等古环境因素综合控制着优质烃源岩的形成，前人多应用TOC、主微量元素、同位素、古生物等相关指标定性或半定量地恢复湖盆古生产力[44-49]。
TOC含量可以作为初级判断古生产力的指标，虽会受到其他因素的影响，但能在一定程度上反映海洋或湖泊的初级生产力[45]。有机质表面高浓度的SO42-容易与Ba2+结合形成BaSO4沉淀，而磷是浮游生物最重要的营养元素，都与古生产力呈现正相关关系，为消除沉积有机质以及陆源碎屑的影响，一般采用Ba/Al比值和P/Ti比值来定量评价古生产力[44, 50-52]。当湖盆水体中浮游植物繁茂，强烈的光合作用会吸收大量的13C，导致有机质中13C含量相对增加[47]，而且浮游植物繁盛会留下化石和孢粉，其数量占比是直接反映古生产力水平的良好指标[46]。本文采用以上5种参数恢复渤中凹陷东营组古湖盆生产力，并将这些指标与国内外已研究的典型湖盆古生产力水平进行对比分析(表 3，图 3)。结果显示渤中凹陷东营组烃源岩的古生产力高低依次为东三段(高)、东二段(中)和东一段(低)。TOC含量与Ba/Al比值呈现最高的正相关性，表明古生产力水平主导着东营组有机质的富集[图 4(f)]。
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下载CSV 表 3 渤中凹陷东营组烃源岩古生产力对比 Table 3 Paleo-productivity comparison of source rocks of Dongying Formation in Bozhong Sag |
现代湖泊环境研究由海相引申而来，众多学者认为一系列古环境因素共同控制着湖泊相优质烃源岩的发育，并由此概括出典型的烃源岩发育模式，包括干旱气候下的咸水还原湖盆、湿润气候下的淡水湖盆和大型深水缺氧湖盆等[3-4, 53-55]。基于上述分析本文建立了渤中凹陷东营组淡水湖相烃源岩的发育模式。
渤中凹陷在东三段沉积时期进入断坳转换期，湖盆泛滥，高水深，气候温湿，陆源输入较弱，利于藻类等水生生物的繁殖，古生产力最高，湖盆底部出现微弱分层和弱还原现象，这对有机质的生成和保存极为有利，使得东三段的有机质富集最为优越。东二段沉积时期，各次级断裂形成的小洼陷被填平，湖盆统一起来，陆源侵入程度和氧化条件加深，古生产力中等，有机质富集程度中等。东一段沉积时期，陆源侵入程度继续加大，湖盆边缘中小型三角洲进积，古生产力低，有机质富集条件被破坏(图 6)。
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下载原图 图 6 渤中凹陷东营组各层段烃源岩发育模式 Fig. 6 Development model of source rocks in each member of Dongying Formation in Bozhong Sag |
东营组形成了在温湿气候、弱氧化还原条件、淡水—微咸水、高水深环境、高生产力(陆源高等植物和低等藻类混源供给)条件控制下的优质烃源岩发育模式(表 4，图 6)，其中高古生产力和还原保存条件主导着东营组下部优质烃源岩的分布(图 5)，深湖—半深湖是其优质烃源发育的理想沉积环境。
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下载CSV 表 4 渤中凹陷东营组烃源岩成源条件对比 Table 4 Comparison of source conditions of source rocks of Dongying Formation in Bozhong Sag |
(1)渤中凹陷东营组泥岩以石英、长石、黏土矿物为主，碳酸盐矿物含量较低；东营组东三段与东二段下部属于优质烃源岩，有机质丰度高(平均质量分数为1.4%)，有机质类型以Ⅱ1—Ⅱ2型为主，达到成熟—高熟阶段；东二段上部及东一段品质较差，处于低熟—未熟阶段。
(2)渤中凹陷东营组烃源岩整体形成于温湿气候下，伴随有较强陆源输入，受控于弱氧化淡水环境。纵向上东三段—东一段古气候变化不大，水体盐度基本一致，但水深逐渐变浅，陆源输入程度和水体氧化条件呈现逐渐增强的趋势，东三段古生产力较高。
(3)渤中凹陷东营组优质烃源岩的形成受诸多因素共同控制，其中高生产力、还原保存条件主导东营组有机质的富集，而古气候、水深、盐度和陆源输入对有机质富集的影响有限。
致谢: 感谢中海油天津分公司渤海石油研究院储层地化室提供的样品与资料支持！
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