引言

随着非常规油气地质理论的不断发展，研究重点由圈闭过渡为储层^[1-2]。煤岩的孔隙结构包括比表面积、孔体积、孔径和孔喉的连通性等，对煤层气的富集和运移有着十分重要的影响^[3-5]。煤层气开发过程中，通过排水降压，将甲烷从孔隙的表面解吸，然后扩散、渗流到井筒中，最终在地面产出，孔隙结构直接影响煤层气的产气效果。张文静等研究认为煤岩的解吸速度与煤岩的孔隙结构有密切关系^[6]。李国庆等研究表明煤岩孔隙结构越复杂对排采初期排采降压速度越敏感^[7]。因此，开展煤岩储层的微观孔隙结构特征研究，对揭示煤层气富集规律和预测产气效果具有积极意义^[8-9]。

煤岩孔隙结构的观测和定量表征已经成为煤岩储层研究的核心问题^[10-12]。扫描电镜观测、压汞、低温氮吸附等方法在定性、定量研究孔、裂隙特征应用广泛^[13-15]。从1982年提出分形理论至今，学者们在储层微观孔隙结构定量表征方面做了大量研究^[16-17]，Huang等运用分形理论探讨了分形维数和孔隙度之间的关系^[18]。徐祖新等利用分形维数定量表征了致密储层的孔隙结构特征^[19]。高为等应用分形理论，提出了用渗流分形维数和扩散分形维数加权的方法获得的综合分形维数，可以更加有效表征煤岩储层的渗透性^[20]。

以珲春煤田八连城矿区原生结构煤岩为研究对象，应用核磁共振测试技术、低温氮吸附实验和氩离子抛光电子扫描电镜，对矿区内煤岩储层特征进行研究，综合表征孔隙结构的非均质性，探讨分形维数与煤岩相关参数之间的关系，为珲春盆地煤层气的后续勘探开发提供参考。

1 样品和实验方法

珲春盆地属兴蒙华力西褶皱带东宁—珲春褶皱系，位于吉林省东部延边朝鲜族自治州珲春市境内，西邻图们江，东到葫芦鳖，北至松树村，南止中俄边境，面积约630 km²。盆地总体展布方向为NE向，大致呈向西倾伏的宽缓向斜构造，局部发育小型的褶皱，盆内发育NE、NNE和NS向的正断层^[21]。盆内划分为10个矿区，分别为八连城、城西、三道岭、英安矿区、板石Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ详查勘探区、骆驼河子、五家子普查区和庙岭找矿区(图 1)。

第三系珲春组分为上、中、下3个含煤层段，中含煤段含煤性最好(图 2)。珲春组煤岩R_o在0.42%~0.67%，属于低阶煤范畴。富煤中心位于盆地西部，含气条件自西向东逐渐变差。研究区位于珲春盆地西部的八连城矿区，15块煤岩样品均来自八连城矿区珲春组中段21号煤层，相关测试数据见表 1。迄今为止，八连城矿区是珲春盆地煤层气勘探开发的主要目标区。

低温氮吸附实验由Micromeritics ASAP2020比表面积仪完成，依据GB/T 19587—2004进行，孔径测量范围1.7~200.0 nm。利用BET模型计算煤岩不同孔径范围的比表面积，利用BJH模型计算体积和孔径分布。核磁共振测量仪器为MacroMR12-125H-Ⅰ，煤的主要测试参数：回波间隔时间为0.6 ms，等待时间为5 000 ms，回波数为1 024，实验温度为20 ℃。先将煤岩样品制成面积约1 cm²的平坦截面，使用GATAN 697C EM抛光仪对煤岩样品进行处理，即用氩离子束轰击截面得到一个面积大约2 mm²的抛光面，然后采用蔡司EVO MA15扫描电子显微镜对煤岩的孔隙结构进行观察。

2 煤岩孔隙类型及结构特征 2.1 扫描电镜下煤岩孔隙类型

通过扫描电镜观察发现，八连城矿区煤岩主要发育有机质孔和矿物质孔。有机质孔隙主要为植物组织孔、粒间孔和气孔^[22]。成煤过程中，植物组织孔被保留在煤岩中，细胞腔是最为常见的组织孔(图 3a，图 3b)，从形态上观察，组织孔一般形状规则，大小均等，实际镜下组织孔存在不同程度的变形。组织孔相互之间很少连通。粒间孔是煤岩中有机质碎粒堆积形成的孔(图 3c)。碎粒一般呈棱角状、条带状或片状。粒间孔形态不规则，而且粒间孔数量有限，对煤岩储层储集性能影响不大。气孔是热成因孔，边缘圆滑(图 3d，图 3e)，轮廓清晰，孔隙间很少连通，也没有发生充填，类似洞隙。气孔成因与演化程度密切相关，在低煤阶中发育相对较少。一般镜质组中气孔最为发育，惰质组和壳质组中也可见。

矿物质孔包括溶蚀孔和黏土矿物孔^[23]。溶蚀孔是煤岩中可溶矿物质在水溶液的长期作用下受溶蚀作用而形成的孔，如长石和方解石等。图 3f、图 3g为长石在酸性条件下溶蚀形成的孔隙，长石颗粒边缘清晰可见，孔隙棱角分明。黏土矿物孔是指高岭石或伊利石等黏土矿物集合体之间发育的孔隙(图 3h)，或者充填在其他孔隙中的黏土矿物晶间孔(图 3i)。

2.2 低温氮吸附实验

煤岩样品的吸附、脱附曲线特征的差异，代表不同形态孔隙发育情况^[24]。研究区煤岩吸附、脱附曲线划分为两种类型：Ⅰ型：样品的吸附、脱附曲线接近IUPAC划分的H₃型回线，表明煤岩样品孔隙类型多为狭缝状孔和楔形孔。在相对压力p/p₀(p—氮气吸附平衡压力，Pa；p₀—氮气饱和蒸汽压力，Pa)小于0.5时，吸附、脱附曲线基本重合(图 4a)，随着压力增大时出现较小的吸附回线。吸附孔在4 nm左右达到峰值，吸附孔和渗流孔都对比表面积有所贡献(图 4b)。Ⅱ型：样品吸附、脱附曲线与IUPAC提出的H₂型回线相似，说明样品孔隙主要由瓶型吸附孔组成。压力下降时，瓶颈处吸附层阻碍瓶内凝聚液蒸发。压力继续降低时，瓶颈处液体蒸发完毕，瓶内凝聚液突然大量释放，导致脱附曲线在相对压力0.5附近陡然下降(图 4c)。该型煤岩孔径具有单峰孔隙结构(图 4d)，表现出比表面积大、平均孔径小的特点。

2.3 核磁共振实验

根据核磁共振驰豫机制，煤岩中不同类型孔隙中流体具有不同驰豫时间，可依据T₂图谱分布的位置区分不同级别的孔隙和裂缝^[25]。研究区核磁共振T₂谱主要表现为两种类型。类型Ⅰ为双峰(图 5a)，第一个峰值高，代表吸附孔较为发育，离心前后两个T₂图谱差别较小，表明吸附孔连通性差。第二个峰值较小，代表渗流孔，离心后部分谱峰消失，表明渗流孔中存在部分连通的孔隙。类型Ⅱ为三峰(图 5b)，第一个峰较其他两个峰高，第三个峰代表煤岩的裂隙发育，裂缝越发育，峰值越高且连通较好，非常利于改善煤储层的孔渗条件。

3 煤岩孔隙结构分形特征

分形理论己成为分析多孔介质孔隙结构非均质性的一种有效工具。研究表明，煤岩具有孔隙和裂缝的双重储集空间的分形体，其孔隙结构和孔隙率等都具有分形特征。通过研究煤岩分形特征有助于明确煤岩孔隙结构特征。分形维数的计算方法较多，本次研究应用核磁实验、氮气吸附实验和Image J软件计算分形维数的方法^[26-28]，并探讨分形维数与煤结构组分和吸附能力之间的关系。

3.1 低温氮吸附分形维数及影响因素

在计算分形维数过程中，以相对压力0.5为分界点，得到两个分形维数D₁和D₂(图 6)，表征煤岩孔隙的不同特性。在低压段(p/p₀ < 0.5)，气体的吸附为范德华力，吸附能力与孔隙表面粗糙度有关，因此，分形维数D₁代表表面分形维数；在高压段(p/p₀>0.5)，气体分子的吸附主要依靠毛细凝聚作用，吸附能力与孔隙结构有关，所以，分形维数D₂代表结构分形维数^[29]。基于液氮数据求得的分形维数拟合B-2度均大于0.9。其中，分形维数D₁为2.46~2.88(表 2)，孔径为2~10 nm，D₂为2.54~2.95，孔径在10 100 nm。

分形维数与煤岩组分和孔隙结构参数关系见图 7，可以看出，水分含量和表面分形维数D₁具有较好的负相关(图 7a)，而结构分形维数D₂与水分含量没有明显的相关性(图 8a)。这是因为随着煤中水分含量的增加，水分子逐渐占据煤孔隙表面，使得煤体表面粗糙程度降低，所以，煤水分含量越多，其表面分形维数D₁越小。水分子在孔隙中形成气液表面张力，这种张力一方面使较大孔喉结构复杂化，另一方面完全充填小孔喉，导致孔隙结构变得均一，因此，水分含量与结构分形维数D₂相关性不明显。

灰分产率与结构分形维数D₂具有较好的正相关关系(图 8b)。这是由于灰分颗粒充填在孔隙喉道和微孔中，导致煤岩孔隙结构的非均质性增强，因而，D₂对灰分变化敏感。灰分颗粒同样可以附着在孔隙表面，占据了煤体表面的吸附空间，但对孔隙面积粗糙程度影响有限，所以，D₁与灰分含量没有表现出相关关系(图 7b)。

煤岩对甲烷的吸附主要体现在孔表面的吸附，表面分形维数D₁值可以综合反映孔隙表面不规则程度。对于孔隙而言，分形维数值越大，孔隙表面越粗糙，吸附表面积越大。从图中看出D₁和比表面积二者相关性较好(图 7c)，充分说明D₁主要表征煤岩的孔隙表面分形特征。D₂和比表面积并无直接关系(图 8c)。

D₂和煤岩平均孔径有比较显著的线性负相关关系(图 8d)，与D₁没有相关性(图 7d)。D₂值越大说明煤岩随着孔隙直径的变小，微孔数量不断增加，孔喉非均质性变强，孔隙结构越来越复杂。证实D₂主要表征煤岩的孔隙结构分形特征，表明两个分形维数可以有效地展示各自的物理意义。

3.2 核磁共振分形维数

从图 9a、图 9b可以看出，lgT₂-lgV图像中分形曲线具有明显的转折点，说明煤岩孔隙具有两个分形特征^[29]。因此，通过计算可以获得两个分形维数D_N1和D_N2。D_N1在1.34~1.57，对应的孔径为10~100 nm。D_N2在2.85~2.97，对应的孔径为0.1~10.0 μm。

核磁共振分形维数源于孔径分布，通过驰豫时间转换为孔半径，信号幅度对应孔径分布。从图中可以看出分形维数D_N1随着吸附孔的比表面积的增加而增加，而D_N2与渗流孔的孔体积具有较好的相关性，说明D_N1主要代表吸附孔的分形特征，D_N2主要表征渗流孔的分形特征。

3.3 SEM分形维数

利用Image J统计镜下黏土矿物孔隙和溶蚀孔隙的等效周长和等效面积，根据公式计算获得黏土矿物孔分形维数(D_M)和溶蚀孔分形维数(D_C)。其中，图 10a中斜率的两倍即是矿物孔分形维数，变化区间为1.41~1.68，图 10b中斜率的两倍为溶蚀孔分形维数，变化区间为1.49~2.11。

图 10c反映了D_M和黏土含量之间的相关性，从图中可以看出，D_M值随黏土矿物含量增加而增加，其中，高岭石呈叠片和叠板状出现，集合体之间发育孔隙；伊/蒙混层包裹于其他颗粒之上，形成晶间孔隙；伊利石层面间形成孔隙。这些孔隙随着黏土矿物含量的增加而增加，从而影响黏土矿物孔隙结构的复杂程度。

珲春煤岩中溶蚀作用比较普遍，主要为长石溶蚀，石英相对稳定，个别部位见石英溶解现象。因此，溶蚀孔分形维数与长石含量呈正相关关系(图 10d)，与石英含量无明显关系(图 10e)。随着长石含量增多，溶蚀孔隙含量增加，被溶解的长石形状呈棱角状、齿状边缘，强烈溶解的长石表现为铸模状。长石溶解后会形成自生高岭石等黏土颗粒充填在孔隙中。这些复杂的孔隙结构都会对溶蚀分形维数产生影响。

3.4 分形维数与吸附能力关系

煤岩的兰氏体积与表面分形维数D₁和吸附孔分形维数D_N1具有一定的正相关关系(图 11a，图 11c)，而与孔隙结构分形维数D₂和渗流孔隙分形维数D_N2相关性不大(图 11b，图 11d)，这是由于煤岩储集甲烷以吸附为主，所以，孔隙表面复杂，孔隙吸附能力增强。黏土矿物孔分形维数D_M和溶蚀孔分形维数D_C与兰氏体积基本没有相关性，这是由于这两种孔隙类型在煤岩中发育数量有限，因此，对煤岩整体吸附能力的改变能力也同样较弱。

4 结论

(1) 八连城矿区煤岩孔隙类型包括有机质孔和矿物质孔。有机质孔主要为植物组织孔、粒间孔和气孔。低阶煤中植物组织孔占主导地位，粒间孔次之，气孔的数量相对较少。矿物质孔为溶蚀孔和黏土矿物孔为主。

(2) 低温氮气吸附、脱附曲线划分为两种类型：Ⅰ类孔隙为吸附孔和渗流孔，对比表面积贡献较大，是选层压裂的首选煤层；Ⅱ类孔隙主要为瓶型孔，吸附能力强，解吸难度大，不利于开发。研究区核磁共振T₂谱表现为两种类型，双峰表明吸附孔较为发育，连通性差。三峰显示渗流孔和裂隙发育，利于煤储层后期开发。

(3) 孔径为2~100 nm时，氮吸附获得的表面分形维数与水分含量和比表面积具有较好的正相关关系，结构分形维数与灰分含量呈正相关关系，和平均孔径呈负相关关系。孔径为0.1~10 μm时，D_N1主要代表吸附孔的分形特征，D_N2主要表征渗流孔的分形特征，SEM图像法获得分形维数D_M值随黏土含量增加而复杂，溶蚀孔分形D_C值与长石含量呈正相关关系。

(4) 煤岩以吸附状态为主，表面分形维数D₁和吸附孔分形维数D_N1可以较好地反映煤岩的吸附能力。分形维数越大，表明孔隙结构越复杂，吸附能力越强，解吸难度越大。因此，在开发过程中要针对不同吸附特点的煤层制定有效的开发方案，提高煤层气开发效率。