2019, Vol. 41
[PDF全文]
2. 中国科学院地质与地球物理研究所, 北京 东城 100726;
3. 中国地质调查局资源评价中心, 北京 西城 100037
2. Institute of Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Dongcheng, Beijing 100726, China;
3. Ministry of Land and Resources of China Geological Survey, Xicheng, Beijing 100037, China
成岩作用是十分复杂的物理—化学过程，成岩过程中流体—矿物的相互作用可产生各类自生矿物，也可作为反演孔隙演化过程和砂岩成岩演化的重要线索[1-7]。虽然研究区延长组砂岩储层中成岩矿物的种类繁多，但对储层质量起关键控制作用的自生成岩矿物主要为碳酸盐胶结物、自生绿泥石、自生伊利石和自生石英胶结物。因此，本文以富县、黄陵、旬邑地区为研究区，以上述关键成岩矿物为切入点，通过自生矿物之间的产状与其他矿物的互生关系，结合流体包裹体、碳酸盐碳氧同位素记录的成岩流体信息，深入讨论关键成岩矿物形成的时间与过程，以指导成岩演化序列和阶段划分。
1 碳酸盐胶结物研究区延长组砂岩储层内碳酸盐胶结物包括菱铁矿、方解石和白云石。本文利用碳氧同位素记录的相关成岩流体信息，对这3种碳酸盐胶结物的赋存状态及与其他自生成岩矿物的互生关系进行详细观察和分析，以明确不同碳酸盐自生矿物的形成时间和期次。
1.1 早期碳酸盐胶结物赋存状态及形成温度镜下观察显示，菱铁矿的充填方式主要以微晶团块集合体的形式，环绕颗粒呈环带状分布，岩石骨架颗粒之间几乎为点接触或无接触，说明菱铁矿胶结物大规模形成于主要机械压实作用之前(图 1)。同时，一些砂岩骨架颗粒间先形成自生绿泥石包膜环边，粒间孔隙才被菱铁矿胶结物所充填，说明菱铁矿的形成时间晚于自生绿泥石包膜的形成时间(图 2)；菱铁矿胶结物形成以后，通常能观察到亮晶方解石交代菱铁矿的普遍现象，说明自生菱铁矿的结晶时间早于亮晶方解石的形成时间(图 2)；而且，据镜下观察还发现，部分长石经历早期溶蚀作用以后，菱铁矿充填于粒内溶蚀孔并继续交代长石，表明早期长石和岩屑颗粒的溶蚀时间相对早于菱铁矿的胶结时间(图 3)。
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| 图1 典型菱铁矿镜下照片 Fig. 1 Typical siderite microscopic photographs |
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| 图2 菱铁矿与自生绿泥石包膜、石英次生加大、亮晶方解石等的互生关系 Fig. 2 The interaction between siderite and authigenic chlorite envelop, quartz secondary enlargement, bright crystal calcite |
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| 图3 菱铁矿与早期溶蚀作用、亮晶方解石等的互生关系 Fig. 3 The interaction between siderite and early dissolution, bright crystal calcite |
研究区延长组方解石包括泥—微晶方解石、亮晶方解石和铁方解石这3种类型。沉积物经过早期埋藏后，由于埋深较浅、地层温度偏低，CaCO3结晶程度通常较低，只能以泥晶和微晶的形式充填于颗粒之间(图 4a)[8]，说明延长组砂岩储层中泥—微晶方解石胶结物为成岩早期形成的方解石。针对泥晶方解石和亮晶方解石的形成序列，罗春艳等利用发射扫描电镜对泥晶方解石和亮晶方解石的形成时间也进行了研究，认为前者的结晶程度明显低于后者，并且两者形成期的流体环境存在一定差异[9]。
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| 图4 泥—微晶方解石典型镜下照片 Fig. 4 Mud-microcrystalline calcite typical microscopic photographs |
相对而言，砂岩中菱铁矿的形成需要富铁和还原环境，只有还原条件下才能形成Fe2+，虽然菱铁矿和泥—微晶方解石的形成时间均较早，但菱铁矿形成的规模和数量明显小于泥—微晶方解石；镜下观察发现两者很少相互共生，但最终均不同程度被亮晶方解石所交代(图 3，图 4b)。
白云岩胶结物的形成，传统观点认为一般出现在方解石沉淀之后[10]。事实上，碎屑岩中白云石胶结物的形成具有多种成因机制，不少研究者发现了砂岩储层成岩早期形成的白云石胶结物[11-12]。黄思静等在对延长组砂岩储层研究时发现，延长组砂岩储层陕北物源区(本次研究的北部物源区)与陇东物源区(南部物源区)白云石的碳同位素存在较大的差异[13]，前者具有较低的δ13CPDB(-9.00‰左右)，后者则具有海相特征的较高δ13CPDB(1.00‰~-2.00‰)，这也就说明北部物源区的自生白云石胶结物的形成与成岩中—晚期黏土矿物的转化有关，而南部物源区的白云石胶结物的形成与碎屑颗粒母源区所提供的海相碳酸盐岩岩屑有关。而根据计算，南部物源区(本次研究的旬邑地区)延长组白云石胶结物的形成温度约为31.2 ℃，属于典型的早期成岩产物。镜下观察旬邑地区延长组白云石类胶结物的赋存状态也发现，白云石胶结型砂岩的骨架颗粒之间多为点接触或无接触(图 5a)，说明白云石胶结物形成在主机械压实期之前；成岩中—后期，由于富铁孔隙水的参与，部分白云石胶结物受到铁白云石的交代(图 5b)，即铁白云石的沉淀时间肯定晚于白云石胶结物的形成时间。
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| 图5 旬邑地区白云石类胶结物赋存状态 Fig. 5 Occurrence status of dolomite cement in Xunyi area |
由以上研究可知，研究区延长组砂岩储层中的碳酸盐胶结物属于成岩早期沉淀的成岩矿物，类型主要包括泥—微晶方解石、菱铁矿和旬邑地区的白云石，其中产生于富铁—还原条件的菱铁矿早于自生绿泥石包膜形成的时间；泥—微晶方解石沉淀的时间与菱铁矿大致同期，但形成条件较菱铁矿更为广泛；旬邑地区延长组砂岩储层内的白云石胶结物开始形成的环境为常温常压条件，推测与北部物源区的泥—微晶方解石和菱铁矿胶结物的形成同期。
1.2 中—晚期碳酸盐胶结物形成温度范围针对研究区延长组8块砂岩样品中的碳酸盐胶结物进行碳氧同位素测定，发现方解石和白云石的δ13CPDB值分布在-8.67‰~-0.16‰，而δ18OPDB值为-20.18‰~-13.26‰，均为负异常(图 6a)。根据前人所建立的碳酸盐碳氧同位素解释模板，8块砂岩样品中碳酸盐胶结物的碳、氧元素均与有机质脱羧有关(图 6a的Ⅲ区)。Ⅲ区的碳酸盐与有机酸脱羧作用有关。
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| 图6 碳酸盐胶结物的碳氧同位素组成分布图 Fig. 6 Carbon and oxygen isotope composition distribution of carbonate cement |
而根据前人的碳氧同位素计算碳酸盐胶结物形成时间的经验公式，本次研究测试的方解石胶结物形成温度约为65.0~100.0 ℃，而白云石大概形成于80.0~125.0 ℃(图 6b)，说明研究区延长组砂岩储层内中—晚期亮晶方解石和铁方解石等形成的时间整体早于白云石和铁白云石时间。本次研究所测试的碳酸盐胶结物碳氧同位素结果及其反映的沉淀温度基本与孙致学等的认识相符合[14]，这也与镜下观察各碳酸盐之间的赋存状态和互生关系一致。
另外，值得说明的是，通过碳氧同位素测试并没有检测到早期碳酸盐胶结物，如菱铁矿、泥—微晶方解石和早期白云石(主要分布在旬邑地区)，其主要原因为早期碳酸盐胶结物均不同程度受到了中—后期有机酸或烃类的影响，因此，本次研究测试的碳酸盐胶结物样品的碳氧同位素均位于Ⅲ区。事实上，研究区延长组砂岩储层内肯定存在与生物气有关的碳酸盐胶结物和成岩碳酸盐胶结物，这一点前人通过大量的碳氧同位素测试也得到了证实[15-16]。
2 石英胶结物 2.1 石英次生加大形成温度范围研究区延长组石英胶结物主要存在两种类型和赋存状态，一种为微晶自生石英，赋存于孔隙中，另一种为石英次生加大，围绕石英颗粒边缘生长，而次生加大又大致存在至少两个世代的石英晶体生长(图 7，图 8)。
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| 图7 典型石英胶结物镜下照片 Fig. 7 Image under typical quartz cementing |
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| 图8 典型自生石英晶体SEM照片 Fig. 8 SEM images of typical authigenic quartz crystals |
本次研究精选了20块延长组砂岩样品进行了包裹体薄片分析，使用Linkam THMSG 600冷热台对砂岩石英次生加大边内的盐水包裹体进行均一温度测定。共140个石英次生加大边内盐水包裹体的均一温度大致分布于65.9~178.3 ℃，约20个温度数据大于130.0 ℃，推测与盐水包裹体在薄片磨制过程中遭受破坏有关，剔除这些数据的影响，约120个盐水包裹体的均一温度主要分布在65.9~128.6 ℃，其直方图分布显示存在两个温度主峰，分别对应90.0~100.0 ℃和110.0~120.0 ℃，说明石英次生加大边的两个世代可能分别对应90.0~100.0 ℃和110.0~120.0 ℃的温度范围(图 9)。如L82井长8段(埋深1 603 m)石英次生加大边存在两个世代，第Ⅰ世代硅质内盐水包裹体的均一温度约为95.0 ℃，而第Ⅱ世代硅质内盐水包裹体的均一温度约为113.0 ℃(图 10)。
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| 图9 自生石英加大边盐水包裹体均一温度分布频率 Fig. 9 Frequency diagram of homogeneously uniform temperature distribution of self-generated quartz addendum brine inclusions |
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| 图10 L82井长8砂岩第Ⅰ、Ⅱ世代石英次生加大边内盐水包裹体测温 Fig. 10 Temperature measurement of secondary saltwater inclusion in Chang 8 Formation of Well L82 in the quartz of generation Ⅰ and Ⅱ |
大量的同位素测试表明，碎屑岩内微晶石英沉淀的温度一般在30~70 ℃ [17-18]。本次研究通过扫描电镜和铸体薄片的观察发现，研究区延长组砂岩储层内微晶石英通常呈“悬挂状”附着在颗粒绿泥石包膜上生长(图 11a，图 11b)，但部分微晶石英表面还沉淀了自生绿泥石，说明自生微晶石英生长的时间可能略早于或同时于自生绿泥石的形成时间。
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| 图11 典型微晶石英扫描电镜照片 Fig. 11 Typical microcrystalline quartz scanning electron microscope photograph |
自生绿泥石颗粒包膜是研究区延长组砂岩储层，特别是北部物源区(富县地区和部分黄陵地区)普遍发育的成岩现象，厘清自生绿泥石包膜形成的温度条件也是建立延长组砂岩储层成岩演化序列的基础之一。目前，对绿泥石膜的研究主要有两种认识，一种是渗滤型绿泥石包膜，为绿泥石的机械渗滤作用附着于碎屑颗粒表面所形成，这种绿泥石包膜通常沿颗粒表面切线方向生长；另一种是成岩早期，长石、高岭石等矿物的蚀变形成自生绿泥石生长于碎屑颗粒表面，一般沿垂直于颗粒表面的方向向上生长[19-21]。
研究区目的层段内自生绿泥石通常沿垂直颗粒表面生长，且矿物晶体自形程度较高(图 12，图 13)，说明这种自生绿泥石包膜应该属于第二种形成方式。扫描电镜镜下，绿泥石与自生石英共生，叶片状绿泥石黏土包膜表面或叶片之间分布着自形的石英小晶体，二者之间没有穿插、交代现象(图 11)。绿泥石的形成可分为两个世代，第一世代自生绿泥石，呈薄膜状覆盖于颗粒表面或包裹整个颗粒，晶体小而密集；衬里绿泥石(第二世代)形成于岩石颗粒已基本就位(遭受部分机械压实)，绿泥石包膜只生长于孔隙接触的颗粒表面[20]。
通过镜下观察发现，第一世代自生绿泥石(即环边绿泥石)在沉淀以后通常附着一层微晶石英晶体，而部分微晶石英晶体的表面却可以观察到自生绿泥石晶体(图 11a)，极有可能与第二世代衬里绿泥石的形成同期和同源。因此，本次研究认为，第一世代和第二世代自生绿泥石形成之间存在微晶石英的发育。
由以上分析可知，研究区延长组砂岩储层中自生绿泥石包膜主要形成于成岩早期，自生绿泥石一般呈两个世代生长，第一世代以颗粒绿泥石环边赋存状态为主；第二世代形成于部分机械压实作用以后，绿泥石包膜只生长于孔隙接触的颗粒表面(衬里绿泥石)，或随第一世代绿泥石形成的微晶石英晶体表面。
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| 图12 典型绿泥石SEM照片 Fig. 12 SEM images of typical chlorite |
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| 图13 典型自生绿泥石镜下照片 Fig. 13 Typical authigenic chlorite microscopic photographs |
温度是自生伊利石形成的一个重要影响因素[22-23]。蒙皂石向伊利石转化反应的温度大致开始于60.0~110.0 ℃，甚至在20.0~30.0 ℃的低温环境下就能进行。高岭石的伊利石化作用存在120.0~140.0 ℃阈值，在该温度范围以下，高岭石的伊利石化反应速率低，而超过该阀值，高岭石、钾长石和多硅白云母的溶解作用变得活跃，并发生伊利石的沉淀。粒间孔隙中充填的自生伊利石主要形成于该阈值温度之上[24-27]。
根据大量的镜下观察，研究区延长组自生伊利石的分布较为广泛，从长2段(最大埋深小于1 000 m)至长8段(最大埋深大于3 000 m)均有分布。通常情况下，大多数碎屑岩地层中长石溶解伴生的自生黏土矿物大多是高岭石而不是伊利石[28]，这也说明自生高岭石形成的时间一般要早于伊利石的形成时间。在成岩早期(约60.0 ℃)，蒙脱石向伊利石转化形成伊/蒙混层，当地层温度达到120.0~140.0 ℃，高岭石向伊利石的转化极为活跃，而蒙脱石向伊利石转化的反应在该温度基本停止[25]。这也说明了自生伊利石的形成具有多源性。
由此可见，研究区延长组砂岩中自生伊利石的形成具有多源性的特点，即在成岩早期(约60.0 ℃)，蒙脱石向伊利石转化形成伊/蒙混层，这是成岩早期自生伊利石的重要来源之一；部分长石蚀变成高岭石，高岭石在富钾孔隙流体中可转化为伊利石，自生高岭石形成的时间一般要早于伊利石的形成时间，当地层温度达到120.0~140.0 ℃，蒙脱石向伊利石转化即基本停止，但是高岭石的伊利石化反应效率将达到最大化。
5 结论(1) 泥—微晶方解石、菱铁矿和旬邑地区的白云石为成岩早期沉淀的矿物，泥—微晶方解石和菱铁矿早于自生绿泥石包膜的形成时间；南物源区的旬邑地区延长组白云石胶结物形成的环境为常温常压条件，整体而言，延长组砂岩储层内亮晶方解石和铁方解石的形成时间早于白云石和铁白云石。
(2) 自生微晶石英生长的时间略早于或同步于自生绿泥石的形成时间。石英次生加大边的两个世代分别对应温度90.0~100.0 ℃和110.0~120.0 ℃。
(3) 研究区延长组砂岩储层中自生绿泥石包膜主要形成于成岩早期，一般呈两个世代生长，第一世代以颗粒绿泥石环边赋存状态为主；第二世代只生长于孔隙接触的颗粒表面(衬里绿泥石)或随第一世代绿泥石形成的微晶石英晶体表面。
(4) 研究区延长组砂岩中自生伊利石的形成具有多源性的特点。自生高岭石、蒙脱石形成的时间一般早于伊利石形成的时间。这是因为当孔隙流体的浓度和地层温度适宜时，蒙脱石、高岭石即可转化为伊利石。
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