2017, Vol. 39
图1(Fig. 1)
表1(Table 1) 
气体混相驱与最小混相压力测定研究进展
引用本文
梁萌, 袁海云, 杨英, 等. 气体混相驱与最小混相压力测定研究进展[J]. 西南石油大学学报(自然科学版), 2017, 39(5): 101-112.
LIANG Meng, YUAN Haiyun, YANG Ying, et al. Research Progress on Miscible Gas Displacement and Determination of Minimum Miscibility Pressure[J]. Journal of Southwest Petroleum University (Science & Technology Edition), 2017, 39(5): 101-112.
气体混相驱与最小混相压力测定研究进展 
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1. 俄罗斯古勃金国立石油天然气大学, 莫斯科 119991;
2. 中国石油长庆油田分公司, 陕西 西安 710021
2. 中国石油长庆油田分公司, 陕西 西安 710021
摘要: 气体混相驱具有对地下环境影响小、采收系数高、可同时实现温室气体封存等优点。在优选注气工艺时，岩芯驱替实验、气体与原油的最小混相压力测定（MMP）是油藏实现混相驱的基础。针对上述问题，首先讨论了混相驱岩芯驱替实验的影响因素，其次分析了地层温度、气体组成、原油组成等条件对MMP的影响，再次，对比分析了不同测定MMP的实验方法，最后，对近年来新研发的MMP测试手段进行了归纳总结。当用天然岩芯进行混相驱研究时，为达到混相建议选择尽可能长的岩芯。MMP的测试手段种类繁多，但目前仍未形成公认的实验方法。
关键词:
混相驱
最小混相压力
注气
提高采收率
岩芯驱替
Research Progress on Miscible Gas Displacement and Determination of Minimum Miscibility Pressure
1. Gubkin Russian State Oil and Gas University, Moscow 119991;
2. PetroChina Changqing Oilfield Company, Xi'an, Shaanxi 710021, China
2. PetroChina Changqing Oilfield Company, Xi'an, Shaanxi 710021, China
Abstract: Miscible gas flooding has the advantages of negligible effects on the underground environment, high recovery efficiency, and simultaneous storage of greenhouse gases. In the process of optimizing gas injection procedures, core displacement experiments and measurement of the minimum miscibility pressure (MMP) of the gas and crude oil are the basis for the miscible displacement of the oil reservoir. To solve the above problems, the factors influencing miscible core flooding were discussed. Secondly, the effects of formation temperature, gas composition, and crude oil composition on MMP were analyzed. Additionally, the different experimental methods for determining MMP were analyzed and compared. Finally, the new research and development of MMP test methods in recent years were summarized. When using natural cores for miscible flooding studies, it is advisable to select cores as long as possible to achieve miscibility. There is a wide range of MMP test methods, but there is no widely accepted experimental method.
Key words:
miscible flooding
minimum miscibility pressure
gas injection
enhanced oil recovery
core displacement
引言
随着常规石油资源的减少和开发成本的上升，维持保产一方面依靠老油田的后期开发(EOR、IOR等)来进一步提高采收率，另一方面就是非常规油田的开发，这其中最具代表性的就是低渗、超低渗油藏和页岩油，与常规油藏相比，该类油藏渗透率特别低，孔道狭窄，孔径甚至有的达到纳米级，常规的注水或者溶剂驱并不能很好地适应该类地层环境。地层结构尺寸的“微小化”，导致毛细管现象加剧，驱油的主要阻力凸显为毛细管力，如何克服它是摆在石油开发者面前最大的难题。在混相状态下气体与原油可到达超低界面张力或者零张力，该特点对于低渗油田的开发具有很大的意义，所以面对该类非常规油藏气体混相驱极具应用潜力。
图 1为美国和加拿大两国注气提采项目的分类图(统计数据截至2014年)[1]，由图可知，混相驱在气驱提采项目中占了绝对的比例(超过90.00%)，在现场工艺实施之前，需要在室内针对混相驱进行优化模拟的研究，包括注入条件的优化、注入气体的筛选等一系列工作，加之诸多限制因素，综合得出开发方案以使工艺效益最大化。在气体混相驱中涉及到的最主要的一个参数就是气体与原油间的最小混相压力。
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| 图1 美国和加拿大注气EOR项目概况 Fig. 1 Overview of US and Canadian gas injection EOR project |
最小混相压力(MMP)的定义：在一定温度和组成条件下，注入气体与原油达到多次混相接触的最小限度压力。该定义为理论定义，实际上常采用的是以下说法，随着压力的增加，采收率(气体注入体积为1.2 PV)随之增大，当采收率发生急剧变化(曲率最大的点)时所对应的压力即为MMP[2]。
混相驱通常说的是多次混相，即通过多次接触达到混相。该过程可通过蒸发和凝析两种方式实现，蒸发是指油中的轻组分(C2—C6)从油相向气相的挥发；凝析则是驱油剂由气相向油相的转移。而实际过程中多是两者的组合。
1 最小混相压力的的影响因素通常同种气体的MMP因油藏条件的不同表现出较大的差异，这主要是因为一方面原油组成和性质的不同，另一方面是由于地层条件的差异。关于油藏温度对各类气体MMP的影响研究结论基本一致，温度的升高提升各类气体的MMP，但是在高压氮气驱中当温度为唯一自变量时，随着温度升高，氮气的MMP下降[3]。
1.1 原油组成关于该问题的研究较早也较成熟，在Habib的[4]研究中对比了脱气原油和含气原油CO2的MMP，结果发现，含气原油CO2的MMP要高于脱气原油达10%，也就是说原油中轻烃气体组分含量的增加促使CO2的MMP升高[5]，此外氮气[3]和混合气(甲烷/丙烷)等的MMP也遵循该规律，而甲烷MMP表现相反，随着油中轻组分含量增加会降低[6]。通常中间组分(C2—C6)含量的增加有利于降低各类气体的MMP[3, 7]，但Yang等[8]将范围扩展至C2—C10，认为原油中该馏分段含量越高，MMP越小；同样，杨红等研究发现C5—C9馏分也有利于降低CO2的MMP[9]。一般认为原油重组分(C7+)含量的增加使MMP增大[7, 10]，但杨红等[9]的研究结果却发现C10—C14组分含量的增加可以降低CO2的MMP。
1.2 气体组成对于纯组分气体，常见气体的MMP具有以下趋势：N2＞CH4＞APG(石油伴生气)＞CO2＞C2—C6[11]。关于气体中杂质对MMP的影响，相关研究发现，甲烷、氮气会不同程度地增大CO2的MMP，但氮气对最小混相压力的影响更显著[12]；而同样氧气对于CO2的MMP提升作用弱于氮气[13]；此外，乙烷对CO2的MMP几乎不产生影响，丙烷是一种良好的降低CO2 MMP的添加剂(25%丙烷+75% CO2可将CO2的MMP降低30%)；同样硫化氢也会降低CO2的MMP，且降低趋势与丙烷几乎一致[4]。HadiBelhaj等[14]的研究结果发现将CH4加入到N2中，对N2的MMP影响并不大。
2 混相驱的室内研究通常在实验室进行驱替研究时(尤其是水驱及其溶液)常用到的地层模型有细长管、天然岩芯、填砂管、人造岩芯和平板模型等，诸多文献中常采用的岩芯直径为2.54 cm，长度一般为几厘米；而依据石油行业标准[15]在俄罗斯常采用的是直径为2.95 cm，长度通常为3.3 cm左右的短岩芯。作为地层模型通常用岩芯夹持器将几个岩芯组合而成或者选择整根长岩芯，整体地层模型长度一般为十几厘米至几十厘米不等。
2.1 过渡区的大小混相的形成是通过气体与油相多次质量传递实现的，也称为多次混相，其中发生传质的区域又叫过渡区，通常具有一定的尺寸，如图 2所示。
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| 图2 油—气过渡区示意图 Fig. 2 Transition zone of oil-gas |
混相驱与非混相驱取决于过渡区中油与气体的传质程度，混相驱中过渡区油气交换程度为100%，也就是达到油气混溶，理论上只要该区域稳定存在，源源不断地注气是可以实现100%采收率的，而非混相驱中过渡区中的质量交换程度非常有限，其主要驱油机理在于气体使部分原油黏度降低和膨胀效应。实验室内研究条件通常过渡区长度可达几米至几十米，其长度取决于多孔介质类型、原油和气体组成以及压力，关于过渡区长度YANG Wenzhe等[16-17]利用核磁共振技术做了一系列研究，认为当达到混相驱时，过渡区的长度不再受压力的影响，而且驱替过程中随着过渡区被向前推进，其长度会被压缩，且随着注入速率的增大，压缩幅度增加。
2.2 模型长度对混相驱的影响在实验室进行气体混相驱研究时下列地层模型应用较为广泛：填砂管、天然岩芯和细长管。Aleidan等[18]对比了细长管和天然岩芯上混相CO2的驱油效果，结果发现在同等混相压力条件下，在细长管上获得的采收率要远高于天然岩芯上(分别为95%和75%)。Abdulrazag等[19]在长度分别为10 cm和33 cm的岩芯上进行了CO2水气交替驱油实验，发现同等条件下在长岩芯上获得的驱替效率较高。因此，在进行气体驱替实验时，所选用地层模型的长度是决定实验结果的关键参数，因为其对油气的传质程度产生直接影响，也就是说为了达到多次混溶需要一定的接触区域或者过渡区域，较长的地层模型保证了气体与油的质量传递并能够达到平衡状态，减弱了舌进效应、稳定了过渡区[20]，最终实现多次混溶；而较短的模型(或者模型长度短于接触区域长度)不能达到传质的完全平衡，也就导致了虽然达到最小混相压力，但实质上驱替过程并没达到完全混相。关于模型长度对混相驱替效果的影响，诸多研究者发现了类似的结论，地层模型长度的增加提高了最终采收率[21-24]，短模型上的残余油饱和度要高于长模型[25]。在短模型上气窜发生的时间要早于长模型上[21, 25-26]。
因而地层模型的长度会影响所测的MMP，Ekundayo等[23]研究了甲烷混合气(CO2、C2H6、C3H8)在不同长度(40，60，80 ft)(1 ft=0.304 8 m)模型上的MMP，结果发现MMP随模型长度而减小(分别为5 380，5 180，4 920 psi)(1 psi=6 894.74 Pa)，或者说长模型更容易达到多次混相。同样诸多研究者得出了类似的结果，随着所用地层模型长度增长，MMP减小[27]，随着管径变细，MMP减小[28]。这是由于随着模型长度增加，扩散系数提高[29-30]，流体间的质量传递更加充分。
所以，在进行气体混相驱研究时，仅借助传统的短岩芯模型并不能达到研究目的，必须结合细长管模型才能满足达到混相所需要的传质区域的尺寸，但细长管只能够模拟油气间的质量传递这一物理过程，为了综合评价驱油剂的驱替效果，需借助包括岩芯模型、细长管等多类地层模型来进行研究[31-33]。
2.3 多孔介质孔道尺寸对混相驱的影响混相气驱室内研究用到的地层模型通常渗透率差别较大，例如细长管模型渗透率通常达到数十达西，而天然岩芯尤其是低渗岩芯的渗透率一般在毫达西的数量级，孔道结构的差异在某种程度上影响着油气的传质过程、MMP甚至最终的采收率。
Fern[34]等的研究结果也证实了，在模型长度相近(7~8 cm)的条件下，低渗介质更容易达到混相且采收率较高，结果如图 3所示，很明显随着渗透率的降低，同等注入条件下获得的采收率逐渐增加，且达到最终采收率所需要注入气体的量逐渐减少。
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| 图3 CO2在不同渗透率体系中的注入实验[34] Fig. 3 Injection of CO2 in different permeability systems |
同样，在关于渗透率对气窜时间影响的研究中证实：随着地层模型渗透率的减小，气窜发生的时间得到延迟，从而证明了低渗条件使混相驱更加趋于稳定[35]。所以在微小孔道条件下，气体与原油更容易达到混溶。
多孔介质孔道结构同样表现出了对MMP的影响，郭平等发现孔隙度的增加使MMP增大[28]，刘玉章等[36]的研究发现，当渗透率高于20 mD，CO2的MMP随着渗透率变化不明显，当低于20 mD时，随着渗透率减小，MMP快速下降。关于这一点，Teklu利用模拟手段研究了孔径对油气界面张力(IFT)的影响，发现当介质孔道半径小于10 nm时，油气(CO2)IFT随着孔径显著下降[37]，从而证明了MMP受孔径尺寸制约，随孔径的减小而降低[38-40]。所以在低渗或者超低渗条件下，实际的MMP要低于实验室内所测得值。然而关于孔道结构对IFT的影响，Nojabaei认为随着压力的增加孔径对IFT的影响差别变小，当压力高于17 MPa时，孔道结构几乎对其不构成影响[41]。
在孔道尺寸较大时，驱油过程的主要阻力为黏滞力，而对于小孔道(低渗或者纳米级孔道)的情况，毛细管张力主要决定了驱油的效率。随着渗透率降低，地层孔道变得逐渐微细，从而致使毛细管力作用表现的逐渐突出，有研究发现，在小孔中原油的密度和黏度都要小于大孔中，而气体表现则相反[41]，在纳米级孔道中气体的密度要高于常规条件下[42-43]，且气体分子量越大增加幅度越小。关于该现象，当前研究将其定义为限域效应。低渗条件下的限域效应导致了同组成流体的泡点压力要低于实验值[44]，也就导致了更多的轻组分在原油中的进一步溶解，从而导致了油的密度和黏度的下降。类似的结论在Xiong等[45]的研究中得到证明，发现随着孔径减小，C1+C2在油相中溶解程度增加，进而促使油的密度和黏度下降。在Pitakbunkate等研究[43]中发现类似结论，甲烷和乙烷的密度随着孔径尺寸的减小(0.1 nm)而增大，且尺寸越小，限域效应越大[46-47]。纳米级的孔道也改变了物质的相变过程，在纳米孔道中丙烷凝结为液体的压力要低于微孔中(微米级)的情况[48]。因此，孔道尺寸的减小虽然提升了毛细管现象，但利于气体MMP的降低，对于进一步提高采收率有着促进作用，诸多模拟研究结果也发现，与大孔中相比纳米孔道中的限域效应促进了采收率的进一步提高[49-52]。
Zhang等[47]研究了致密油藏(孔径为纳米级)条件下限域效应对CO2驱的影响，限域效应降低了CO2的MMP，所以在地层压力远低于实验室内测得的MMP条件下，由于限域效应的存在，混相或者近混相也有可能发生。因此，对于纳米尺度孔道结构的油藏，由于近混相驱和混相驱的驱油量很接近，但近混相驱下注入的CO2要少得多，所以从驱油效率来看该类条件下近混相驱比混相更有优势。
2.4 其他Shedid等研究了岩芯模型中渗透率对混相CO2驱替效果的影响，模型由3个不同渗透率的岩芯组成，对比考察了不同渗透率排列顺序(低—高—中、低—中—高、中—低—高、中—高—低)对驱油率的影响，结果发现，在岩芯渗透率排序为“低—高—中”的情况下采收率最低[53]。
3 实验室确定MMP的方法为了确定最小混相压力，通常有实验法、模拟法、计算和经验公式等。实验法也是测定MMP最直接、最准确的方法，目前实验室中用于研究MMP的实验方法主要有以下3类：细长管法(Slim tube)、升泡仪法(Rising Bubble Apparatus，RBA)和消除界面张力法(Vanishing Interfacial Tension，VIT)。其中细长管是直接的方法，通过测定注入压力对采收率的影响来确定MMP，而RBA和VIT都是基于在混相状态下原油和气体间的界面张力为零或极低这一原理来确定MMP的。
3.1 细长管法细长管为细管径，内填充有砂子、玻璃珠或其他颗粒物的长金属管。其用于混相驱替研究最早出现于1970年Yarborough的文章中[54]，他利用细长管(长度6.71 m，直径0.46 cm)确定了最小混相富化度。而利用细长管来确定MMP最早出现在1980年的文献中[55]。因为此方法直接，结果可靠，成为目前国内外通用的确定最小混相压力的标准方法。通常在利用该法确定MMP时，选择不同压力条件下(通常选择4~6个压力点)注入1.2孔隙体积时采收率，建立采收率-压力曲线(图 4)，随着压力升高，采收率不断增加，最后阶段变化不明显，基本维持在95%以上的水平，将水平段最开始的压力看作MMP。
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| 图4 细长管法确定MMP示意图 Fig. 4 Slimtube method to determine MMP |
基于细长管原理，Kechut等[56]提出了改良版的MMP测试方法——GEMA，他选用更细更长的微细管(直径0.32 mm，长度30 m)，且内部没有填充介质，实验结果得到的MMP与界面张力消失法的值极为接近，而测试一个数据点的时间(2~3 h)与传统细长管法(2~3 d)相比耗时更少，是一种快速测试MMP方法[57]。鉴于该测试方法的准确性及快速性，受到了一系列研究者的青睐[58]，Adyani等[59]利用该法进行了CO2的MMP测定，并将其与Glaso，Cronquist等MMP经验公式的结果对比，发现结果一致性很高，也说明了该方法的结果准确性。
同样基于传统细长管法，李实等[60-61]发明了多管式测量最小混相压力的装置及方法，原理是通过多个管依次获得多个压力点的测量数据(采收率)，其特点是缩短了传统细长管的长度(由20 m降至1~3 m)，缩短了实验周期(2~3周)。
然而并不是总是选择最终采收率(或者说高采收率)来确定MMP，有的研究者提出了瞬时采收速率(IRR)和采油速率(ORR)等标准[62]，Kaiqiang Zhang等[63]比较了采收率(ORF)和突破压力(BOP)两方法确定MMP。
虽然细长管法应用广泛，但截至目前并没有达成一个应用标准，包括统一的细管长度、管径以及内填充物质等。有研究者[23]认为在利用细长管确定MMP时，应当依据油田的实际情况选择实验方案，细管的管径要尽可能的大，长度要基于注入井和采油井的间距[28]。
3.2 升泡仪法升泡仪法(图 5)确定MMP最早由Christiansen[64]在1986年提出，通过可视观察高压池气泡在油中的形状来确定是否达到混相。在低压条件下，界面张力较大，气泡形状较大，随着压力升高，界面张力减小，产生的气泡变得更小，当气泡极微小、界面张力极低时，可认为气体与油达到混相。
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| 图5 升泡仪法原理[5] Fig. 5 Principle of measurement of MMP with the Rising-Bubble Apparatus (RBA) |
该法判断MMP的依据是通过气泡形状大小的改变，误差较大，没有定量的标准，在混相的确定及解释上带有一定的主观性，从而使实验结果存在不确定性。
3.3 消除界面张力法VIT方法测定MMP最早由Dandina[65]在1997年提出。该方法是通过测定注入气体与原油间的界面张力来确定MMP，由于界面张力受压力影响，随着压力增加，油气界面张力几乎呈线性下降。当达到混相时，界面张力为零，因此通过外推来得到MMP[66]。如图 6所示。通常测定界面张力的方法最常用到高压悬滴法[56, 67-73]，此外还有滴体积法等[56, 73]。
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| 图6 VIT法确定MMP[74](温度289 °F，1°F=1℃×9/5+32) Fig. 6 Method of VIT to determine MMP(Temperature 289 °F 1 °F=1℃×9/5+32) |
而MehdiGhorbani等[75]在对比细长管和VIT方法测定CO2的MMP时，结果发现两种方法产生的结果相差很大，且随着油气比增大MMP增加。因此认为，简单的外推IFT为零时的压力并不等于MMP，经修正，方法如下：建立IFT与1/p的关系图，反推IFT至(细长管条件下)最小混相时的界面张力，得到的压力即为VIT所得MMP。Orr等[76]建议要格外注意该方法所得结果的准确性，因为VIT所测气体—混合物的界面张力已不同于经过一定介质流动后的情况，这是由于混合物的成分在流动中已发生变化。所以，该法仍存在一定的局限性。
但也有学者认为，MMP并非必须通过实验手段实测，当注入气为混合气体时(或者说不是纯净的CO2、N2、H2S)时，没必要测定MMP，通过溶胀测试、多次接触测试等可以很快地预测MMP[78]。
除上述3种手段外用于测定MMP还应用到膨胀测试法和蒸汽密度法[79]，上述两法原理类似，只是监测的参数指标不同。随着气体在原油中溶解，原油体积发生膨胀，其膨胀程度通常用膨胀系数来描述，随着压力升高原油膨胀系数增大，该阶段主要是气体的溶解主导，当压力增大到一定程度，压力的继续升高会导致膨胀系数下降，该过程与气体对原油轻组分的抽提作用有关，随着压力进一步升高，抽提作用加强，溶解作用减弱，膨胀系数进一步减小。根据这一原理[80-81]利用膨胀系数来确定MMP的方法如图 7所示，随着压力的增加，膨胀系数变化曲线出现两个拐点，第二个拐点所对应的压力定义为MMP。而蒸汽密度法类似，随着压力增大，气相密度略微增大，幅度较小，该阶段气体对轻组分的抽提程度不显著，随着压力继续增大，抽提程度加剧，导致气相密度急剧增大，当抽提幅度达到最大时形成油气混相，压力的继续增大对气相密度影响不大。
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| 图7 膨胀测试法和蒸汽密度法确定MMP Fig. 7 Method of expansion test and vapor density to determine MMP |
或者直接利用岩芯驱替实验来确定MMP，其优点是岩芯完全地保留了实际地层中的孔道结构与岩性，能够真实反映地层的条件，但该方法与以上几种相比耗时且成本较高，此外所用的岩芯长度较短，并不能得到真实的数据[82]。
3.4 近几年出现的其他确定MMP的实验手段除了上述几种方法外，近些年诸多学者开发出了其他的方法用于确定MMP，或者基于现有的实验方法进行改良，或者采用其他表征油气混合程度的指标参数，包括采收率、油气界面张力在内的，用于确定达到混相的指标还涉及压力变化、密度、气泡数量等。
赵金省等[83]利用可旋转的活塞式高温高压配样器。通过测定原油和CO2混合过程中的压力变化来确定MMP。如图 8所示，给CO2-原油一定初始高压，发现压力随着时间下降，但分为两个阶段(斜率不同)，开始阶段压力下降较快属于多次接触混相阶段，之后属于油气的缓慢溶解阶段。所以折点对应压力定义为MMP。利用该法测得的CO2-原油MMP与细长管法所得值非常接近(分别为23.0 MPa和23.5 MPa)。
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| 图8 压力变化法确定MMP Fig. 8 Method of pressure change to determine MMP |
PhongNguyen等报道了一种称作微流体法[84]确定MMP的方案，该方法特点是操作简单，时间短(通常所需时间不超过30 min)，结果不受操作者的主观判断影响。
刘瑜等[85]利用CT扫描获得不同注气压力下油气混合物的CT图像，通过处理后分别得到油相和气相随压力变化的密度值，确定油与气密度差值曲线与压力轴的交点，得到油气的最小混相压力。同样LiuYu等[86]利用核磁共振技术(图 9)，通过检测气相和油相质子信号强度，建立了测定MMP的方法。
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| 图9 波谱技术用于MMP确定 Fig. 9 Spectrum technique to determine MMP |
基于压力与界面张力的关系[66]，通过测定不同压力下毛细管中油柱的高度Hawthorne等[87]开发出了测定MMP的新方法，如图 10所示，利用两种不同管径的毛细管测得的CO2与原油的最小混相压力非常接近。
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| 图10 毛细管法确定MMP[87] Fig. 10 Capillary method to determine MMP |
Michel[88]基于气体在液体中形成气泡的体积与气液界面张力成正比的原理，进而单位时间内气泡的数量与界面张力成反比，从而反推出当气泡数量无穷大时，气液达到混相，从而推出MMP。
4 结论(1) 最小混相压力作为混相驱的重要参数指标，对于特定的气体成分，除了受温度影响外主要取决于地层原油的组成，较高的中间组分含量有利于实现混相驱替。此外，在进行气体混相驱替研究时，必须考虑到地层模型的长度和多孔介质尺寸对实验结果的影响，较长的模型和较密的孔道结构更易于实现混相驱，实验结果更趋近于实际油藏条件，所以建议尽可能选择长模型，孔道尺寸应更接近于实际地层。
(2) 传统的测定最小混相压力的方法各有利弊，细长管法结果准确但过程费时；升泡仪法测定快速，但结果更受操作者主观意识影响；消除界面张力法并没有得到绝大多数专家认可，此外还有膨胀测试、蒸汽密度法等。基于此，近年来诸多科研工作者优化了或开发出了全新的实验手段用于确定最小混相压力。
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