2017, Vol. 47
沉积岩中各个元素的迁移富集规律除了受各个元素的化学性质控制外, 也受到古气候和古环境的制约, 因此沉积岩中元素含量的变化特征, 是反映古环境良好的示踪剂[1-2]。目前，在碳酸盐岩的研究中, 通过地球化学分析方法来探讨古水体的地球化学特征、沉积环境甚至其构造背景，已发展成为一种较为普遍、可靠的方法, 取得了较好的研究成果[3-9]。
鄂尔多斯盆地西南缘处于多个性质不同的构造单元的衔接交汇部位, 构造位置特殊。中奥陶世, 该构造带连接着鄂尔多斯台地和其西南缘的秦岭—祁连洋。长期以来，学者对包括该区在内的整个鄂尔多斯西缘奥陶系做了大量研究，包括岩石地层、生物地层的划分及与周邻区域的对比、沉积相带的划分、基本古地理格架的建立等[10-18], 为鄂尔多斯盆地西缘奥陶纪的古地理格局和沉积-构造演化等方面提供了重要信息。但是，关于鄂尔多斯西南缘奥陶纪期间的古环境分析则显得较为薄弱, 且该项工作对于评价该区奥陶系烃源岩的成藏条件有着重要意义。因此, 本文拟对鄂尔多斯西南缘中奥陶统水泉岭组碳酸盐岩进行详细的地球化学分析, 对其沉积环境进行探讨, 以期为全面研究鄂尔多斯西南缘奥陶纪的沉积演化及烃源岩的油气藏评价提供新资料。
1 研究区的地质概况研究区位于鄂尔多斯西南缘，早古生代处于稳定的鄂尔多斯地块与秦岭—祁连洋的交汇部位(见图 1)。后期受到多期次构造作用的叠加影响, 导致其现今构造面貌极为复杂。前人根据构造背景、地层和沉积特征, 将鄂尔多斯及其西缘分为多个不同的沉积区(见图 1), 各沉积区之间不仅在古生物方面存在明显区别, 而且在沉积类型、沉积环境及其演化方面也存在着明显的区别[19]。其中，中奥陶统是鄂尔多斯及其邻区分布最为广泛的一套海相沉积地层；在鄂尔多斯中东部地区，主要为以马家沟组为代表的碳酸盐岩台地相沉积；西部则自下而上是以水泉岭组、三道沟组和平凉组为代表的台地边缘沉积。在水泉岭组沉积时期, 鄂尔多斯西部自东向西发育开阔海台地、台地边缘斜坡及深水盆地相沉积。水泉岭组岩性特征较为单一, 下段主要为灰、深灰色中厚—厚层状含白云质灰岩, 富含头足类、腕足类及牙形石; 上段则主要为中厚—厚层状灰岩、泥晶灰岩及白云质灰岩。以往对该区奥陶系的研究多集中于有勘探潜力的平凉组页岩[20], 而对其余以碳酸盐岩为主的地层则关注较少。本文的研究对象水泉岭组是研究区一套重要的碳酸盐岩、含镁质碳酸盐岩建造，对其进行研究，不但对该时期的古环境恢复具有重要意义, 同时其部分层段CaO含量较高, 也具有极高的工业开采价值。
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图 1 研究区位置及构造分区图(地层划分与对比据文献[17]修改) Fig. 1 Tectonic units and location of study area |
本研究样品采自鄂尔多斯西南缘麻川剖面, 采样层位为中奥陶统水泉岭组碳酸盐岩。采样时尽可能沿剖面均匀采集, 并选取新鲜、未经蚀变、矿化及风化影响的碳酸盐岩样品, 以使研究样品更具代表性。本研究共完成10件碳酸盐岩样品的全岩分析, 包括主量、微量及稀土元素。主量元素测定采用熔片X射线荧光光谱法(XRF)测定, 并采用等离子光谱和化学法测定进行相互检测, 分析精度优于5%；微量元素及稀土元素采用电感耦合等离子质谱仪法(ICP-MS)测定, 分析精度优于10%。具体分析方法见文献[21-22]。
3 测试结果研究区样品的测试结果见表 1~表 3, 主量元素以CaO为主, 其中CaO质量百分含量为47.90%~55.00%。沉积物中SiO2，Al2O3，K2O含量主要与陆源碎屑或火山物质含量有关, MgO，Sr，Na含量主要与成岩作用有关[23]。Derry et al[24]认为，碳酸盐岩未发生白云岩化的前提是MgO/CaO＜0.125，Mn/Sr≤0.6，Fe/Sr＜3。虽然文中提到的该指标具有一定的经验性, 但鉴于目前并无较新的判别标准, 同时该标准也取得了较好的成果[25], 故本文也采用这一标准。所测样品MgO/CaO＜0.125, Mn/Sr最大值为0.43(＜0.6), Fe/Sr值为1.78~5.70, 反映出样品基本未受白云岩化作用的影响, 满足数据的有效性条件, 可用于研究区的古环境分析。
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表 1 鄂尔多斯盆地西南缘中奥陶统碳酸盐岩主量元素(wt%)分析结果 Tab. 1 Major elements analysis of Middle Ordovician carbonates in the southwestern margin of Ordos Basin (wt%) |
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表 2 鄂尔多斯盆地西南缘中奥陶统碳酸盐岩微量元素分析结果 Tab. 2 Trace elements analysis of Middle Ordovician carbonates in the southwestern margin of Ordos Basin |
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表 3 鄂尔多斯盆地西南缘中奥陶统碳酸盐岩稀土元素分析结果 Tab. 3 Rare earth elements analysis of Middle Ordovician carbonates in the southwestern margin of Ordos Basin |
研究区样品稀土总量(ΣREE)较低, 介于(5.42~29.04)×10-6(见表 3, 图 2), 符合碳酸盐岩稀土总量小于100×10-6的特征[26-27]。样品(Nd/Yb)N比值在0.67~2.02(见表 3), 平均值为1.21, 显示轻稀土略亏损, 但分异度不大。δCe值在0.77~1.01, 大部分样品反映出Ce轻微负异常。δEu值在0.75~1.10, 基本反映出样品微弱的Eu负异常。整体上, 样品的稀土元素含量呈现高低不同的特征，显示沉积时部分样品受物源因素影响较为强烈。
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图 2 研究区碳酸盐岩稀土元素配分模式(标准化数值据Mclennan, 1989[28]) Fig. 2 PAAS-normalized REE patterns for carbonate rocks of study area |
在利用对沉积环境敏感的微量元素进行古沉积环境判别时, 需要对其受陆源物质影响的程度进行评估。若其受到陆源物质的混染, 则需在判别时剔除陆源碎屑的贡献, 即仅用碳酸盐岩自生的那部分元素含量。主量元素中的Al及微量元素中的Zr，Th等元素一般来自于陆源碎屑物质, 海相碳酸盐岩在受到陆源混染时常表现为该类元素的富集。研究区10件样品Al2O3质量含量在0.16%~1.10%, 平均值为0.39%;Zr质量含量为(1.20~17.00)×10-6, 平均值为5.04×10-6; Th质量含量为(0.20~3.40)×10-6, 平均值为0.86×10-6。上述元素含量均较低, 且与广西来宾国际界限层型标准剖面合山组灰岩相应元素含量接近(Al2O3=0.23%~0.76%, Zr=7.48×10-6~25.40×10-6, Th=0.27%×10-6~1.59×10-6[4], 反映出该碳酸盐岩所含微量元素主要来自水体, 可以反映古沉积环境。稀土元素(REE)在风化、搬运、沉积和成岩过程中具有很强的稳定性[29], 而且其在海水中的溶解度很低, 因此沉积岩具较高的ΣREE含量便可能是碎屑矿物继承的结果[30]。研究区10件样品ΣREE在(5.42~29.04)×10-6变化(见表 3), 远低于PAAS的ΣREE值(184.8×10-6), 显示样品受陆源碎屑物质影响较弱。Y和Ho的比值也是衡量沉积物受陆源物质影响大小的一个指标[31]。研究区Y/Ho比值平均为41.27, 高于PAAS的Y/Ho比值(27), 同样反映出较少受陆源物质混染的特征。成岩过程对沉积物的影响可以通过δEu和δCe对ΣREE之间的相关性上得到反映：若沉积物受成岩作用影响将导致δEu和δCe对ΣREE呈现出良好的相关性。研究区样品的相关参数无明显相关性(见图 3), 说明成岩作用对研究样品的影响有限。研究区样品(La/Sm)N>0.35, 且(La/Sm)N与δCe无明显相关性(见图 3), 同样说明研究区样品受成岩作用较为有限[32-33]。此外, 热液活动也会显著影响沉积物或沉积岩中微量元素的含量, 受热液作用最显著的特征就是出现明显的Eu正异常[30]。而研究区样品并不具备明显的Eu正异常, 可见其受热液作用也较为有限。综上所述，各种指标均反映出研究区所测样品主要为自生成因, 受陆源物质混染、成岩作用及热液作用的影响较弱, 能够反映该区的古环境特征。
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A δCe-δEu; B δCe-ΣREE; C δCe-(La /Sm) N 图 3 研究区水泉岭组碳酸盐岩相关性图解 Fig. 3 The correlation diagrams from the shuiqnanling Formation of the study area |
沉积物中某些特征元素对水介质的氧化-还原条件十分敏感, 通过对这些特征元素的解析, 可以推断出当时的氧化-还原环境[34-35]。Th/U是碳酸盐岩氧化还原条件判别的一个重要指标, 在还原环境中该比值为0~2, 氧化环境中可以达到8[6]。研究区样品Th/U值为0.18~3.20, 除NN-2，NN-4两件样品外，其余均小于2(见表 2, 图 4), 反映出还原环境的特征。V元素对水介质的氧化还原条件也十分敏感, 一般易在还原环境的沉积物中富集, V/(V+Ni)作为碳酸盐岩氧化还原条件的另一个判别指标, 已得到了广泛的应用[9, 15, 25]，V/(V+Ni)≥0.6指示海水呈还原环境[36]。研究区样品V/(V+Ni)值为0.68~0.85, 均大于0.6(见表 2, 图 4), 同样反映该区中奥陶世水泉岭期古海洋水体整体为还原环境。前人研究认为，碳酸盐岩中Ce元素对水介质氧化还原条件十分敏感, 可用δCe来判别古海洋氧化还原条件的变化：δCe>1时, 指示还原环境; δCe < 0.95时, 指示氧化环境[15, 37]。研究区样品的δCe值为0.77~1.01, 平均值为0.95(见表 3), 反映出其处于弱氧化-还原环境中。通过一些对碳酸盐岩氧化还原条件敏感元素的分析, 基本可以反映出研究区中奥陶统水泉岭组为缺氧的沉积环境, 但个别样品的判别值存在差异。如NN-1, NN-2，NN-4等，它们应该与水泉岭组沉积晚期海水中氧化-还原环境的变化有关。
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图 4 鄂尔多斯西南缘碳酸盐岩地球化学特征判别图 Fig. 4 Geochemical recognition of the carbonates in the southwestern margin of Ordos Basin |
沉积岩中某些特征元素的比值及其变化能够很好地揭示古气候、古环境的特征, 并已在沉积环境识别方面得到广泛应用。Sr与Ba的化学性质相似, 均能形成可溶性化合物进入水溶液中, 但Ba的化合物溶解度比Sr的化合物要低, 因此Ba更易在近岸沉积物中富集, 仅少量Ba进入深海[38]。此外, 元素Sr的迁移能力要高于Ba, 当水体盐度较低时, Sr，Ba元素均以重碳酸盐形式出现; 当水体盐度增时, Ba元素首先沉淀, 使得Sr相对Ba富集。因此可以通过Sr/Ba值对水体古盐度进行判别。Sr/Ba>1时代表海相沉积环境，Sr/Ba＜1时代表陆相沉积环境[38]。研究区样品, Sr/Ba比值均大于1, 反映了海相的沉积环境, 同时也显示其离岸距离较远(见表 2, 图 4)。此外, V与Ni也具有相似的化学性质, 且随水体盐度的增加, V/Ni比值相应增加。研究区V/Ni比值较大(2.14~5.71, 平均值为3.69), 也反映出盐度较大的特征。沉积岩中镁铝含量同样是沉积环境对比的重要标志。根据镁的亲海性及铝的亲陆性建立的公式m=100×MgO/Al2O3可对比海相或陆相沉积环境：m＜1时为淡水环境; 1＜m＜10时为海陆过渡环境; 10＜m＜500时为海相沉积环境; m>500时为陆表海或潟湖碳酸盐沉积环境[39]。研究区样品m值均大于10(见表 1, 图 4), 反映为海相沉积环境。纵向上, 研究区样品的m值呈升高→降低的二段式变化特征，反映了早期沉积水体盐度较大, 后期沉积水体盐度持续降低的过程。
对古水温的测定是根据碳酸盐岩中的Sr含量(Y)与温度(T/℃)的经验公式来估算: Y=2 578-80.8T。本研究将该公式计算结果与其他古水温测量方法进行了对比, 取得了很好的效果[40]。研究区样品按照此经验公式计算出的古水温为23.54~27.40℃, 属于热带—亚热带区。此外, 碳酸盐岩中MgO/CaO比值与古气候有着紧密的联系, 在干旱气候下具有较高的MgO/CaO, 而在潮湿气候下则会出现相对较低的MgO/CaO[4, 25, 39, 41]。研究区样品整体具有较低的MgO/CaO比值(见表 1, 图 4), 反映出较为潮湿的气候条件。纵向上, MgO/CaO比值表现出与m值类似的特征, 即升高→降低的二段式变化特征, 同样反映了气候的周期性变化。
整体上来看, 虽然水泉岭组岩性特征较为单一, 但其碳酸盐岩的地球化学特征所反映出的特征表明其沉积早晚的古环境略有不同。水泉岭组沉积早期可能处于盐度较高的还原环境, 而晚期则处于盐度相对降低的弱氧化-还原环境。其余地球化学特征值也反映出水泉岭期古环境变化的周期性特征。
5 结论1) 所测水泉岭组碳酸盐岩样品中所含SiO2，Al2O3，Zr，Th等元素均较低。这些典型陆源元素含量较低反映出研究区受到陆源物质的影响较弱, 所选样品能够反映原始的沉积特征。同时，对稀土元素中特征值的相关性研究发现, 研究区样品受成岩作用及热液作用的影响也较为有限, 沉积物所含微量元素应主要为海水自生成因, 可用来反映沉积时的古环境。
2) 通过对比Th/U, V/(V+Ni)和δCe等对氧化还原条件敏感的特征值, 反映出研究区中奥陶统水泉岭组碳酸盐岩早期处于还原环境之中, 晚期则处于弱氧化-还原环境。
3) 通过对比古环境和古气候敏感的特征元素, 反映出研究区中奥陶统水泉岭组沉积时为高温潮湿、盐度早高晚低的海相环境。
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