作为新型可再生能源的重要部分，天然气在未来几十年内的需求量将不断增加，预计到2040年可再生能源的需求增量将占全球能源需求增量的85%[1]，尤其是交通运输行业，天然气已经取代石油类产品成为部分汽车的主要燃料。天然气的组成成分因产地不同而有所差异，但总的来说，其主要组分包括甲烷、乙烷、丙烷、丁烷等碳氢化合物CnHm(n≥1，m≥1)以及微量的氢气、硫化氢、二氧化碳和氮气。虽然因产地不同，天然气组成成分占比略有变化，但总体上甲烷(CH4)在天然气中的总体比重达到85%~98%[2-4]。因此，对甲烷的燃烧特性进行分析从而提高天然气的燃烧效率有着重要意义。
层流预混燃烧是湍流燃烧研究的基础，而层流燃烧速度作为表征燃料/氧化剂混合物整体燃烧的基本特性之一，是确定燃烧传播模型和验证化学反应机理构建的一个关键参数。此外，层流燃烧速度还可用于火焰建模、计算总反应级数和表观活化能，所以精确测量甲烷层流火焰传播速度具有重要意义。测量甲烷层流燃烧速度时，要保证所测量的火焰为层流预混火焰。因此，对甲烷/空气燃烧流场进行观测非常重要。
纹影技术最早由Toepler提出，后被广泛应用于观测火焰的燃烧。作为非接触式的光学测量方法，在进行火焰温度场测量以及获取燃料层流火焰传播速度方面得到了广泛的应用[5-10]，为燃烧研究奠定了基础。
目前，国内外已有众多学者在甲烷层流预混火焰实验和数值模拟方面开展了研究。Drrenberger等[2]采用热流量法对天然气以及C1~C4烷烃平面火焰在不同掺氢比下的层流燃烧速度进行了测量，并总结推导出适用于纯燃料和混合燃料的层流燃烧速度经验公式。张杨竣等[11]利用标高法、摄影高度法和摄影角度法结合数值模拟，分析了8种不同组分的天然气的法向火焰传播速度，结果表明，摄影高度法更能真实反映实验测试值，与模拟值和文献参考值较接近。Hu等[12]采用本生灯和Chemkin模拟计算了初始温度为300 K、初始压力为105 Pa时甲烷在O2/N2和O2/CO2这2种条件下的层流燃烧速度，结果发现，O2/CO2下的甲烷层流燃烧速度小于其在O2/N2下的层流燃烧速度；此外，O2/CO2下的燃烧反应物、重要中间产物浓度变低，火焰厚度变厚。Dong等[13]使用本生灯法测量了H2/CO/Air的层流燃烧速度，实验结果表明H2对混合燃料层流燃烧速度的影响大于CO的影响。Zhen等[14]使用本生灯法测量了沼气(CH4: 40%~60%，CO2: 60%~40%)/H2的层流燃烧速度，实验结果证明H2的添加提高了沼气火焰的稳定性。王金华等[15]在定容弹上利用高速摄影纹影法开展了不同喷射压力和背压下的天然气高压喷射射流特性试验研究，揭示了不同喷射压力和背压下的射流贯穿距离、射流锥角和射流体积随时间变化的规律。李华等[16]基于纹影法的工作原理和刀口进给量与纹影图像的对应关系, 分别讨论了刀口方向选择、焦点位置确定和刀口切入量设置对甲烷层流预混燃烧火焰观测的影响，为合理使用纹影系统进行流场可视化测量提供借鉴和参考。Ren等[17]利用Chemkin研究了H2在不同初始温度和压力下对CH4燃烧特性的影响。Xiang等[18]使用Chemkin研究了掺混CO2对CH4/Air燃烧特性的影响，分析了CO2含量对中间重要自由基CH3，O，OH，H浓度的影响。周昊等[10]应用纹影技术对本生灯预混火焰温度场进行了测量，使用迭代算法得到火焰的温度场分布。王根娟等[19]使用背景纹影法对CH4/Air本生灯火焰进行了观测，使用多种算法获得甲烷火焰的温度分布图。李兴虎等[20]使用本生灯结合纹影法对氮气稀释的丙烷层流燃烧速度进行了测量。关于甲烷层流预混燃烧特性以及纹影法观测火焰流场的研究已有很多，但是对于甲烷层流燃烧速度及对应的火焰外部流场系统的观测研究较少。为进一步揭示其流场分布特性、获得CH4/N2/Air的火焰传播速度，本文采用本生灯法与数值模拟法测量不同氮气掺混量时甲烷层流燃烧速度，系统分析误差形成的原因。此外，结合纹影法观测当量比对甲烷层流火焰外部流场的影响，并对N2的添加造成甲烷层流预混火焰外部流场变化的原因进行定性分析。
1 实验系统与测量方法 1.1 实验系统图 1为甲烷层流燃烧速度测量实验系统示意图。该系统主要由本生灯、图像采集系统、供气系统和流量控制系统组成。本生灯出口直径为6 mm，为保证出口气体为层流，本生灯整体高度大于50倍出口直径。
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| 图 1 层流燃烧速度测量实验装置示意图 Fig.1 Schematic of laminar burning velocity measurement |
从高压燃料气瓶导出的甲烷通过高精度流量计后，与高压气瓶提供的不同比例的O2/N2在预混室进行预混，然后经管道进入本生灯，在喷口处形成稳定的锥形火焰。观察火焰待其稳定并使用CCD相机获得火焰图像，利用Matlab软件计算得到层流燃烧速度。
纹影仪的原理为：通过设置狭缝使光源近似点光源，并利用凸透镜和反射镜提供一束平行的检测光。点光源发出的光经过流场(如火焰、喷雾等)时，由于流场中密度的不均匀使得光线发生偏折，通过调节刀口大小就可以改变光的明亮程度，从而获得流场中的密度、温度等信息，这样就把流场对光的扰动信息记录为光强分布图像，利用CCD相机即可获得流场变化图像，如图 2所示。
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| 图 2 纹影装置示意图 Fig.2 Schematic of schlieren device |
在层流燃烧速度测量过程中，火焰面的选择非常重要，选取的面积要尽可能覆盖全部火焰的区域。一般而言，火焰面可分为3个火焰层面[13]：纹影面、阴影面内边界面、可视边界面，分别对应纹影区、阴影区和可见区，如图 3所示。根据未燃混合气层流燃烧速度的定义，火焰面应为未燃区域与已燃区域间的薄层, 即未燃混合气下游的边界面。由于阴影面的内边界面或者纹影面更接近于未燃区的边界面，因此，这2个面较多被用来测量层流燃烧速度，尤其是在阴影区的内边界面上测得的速度更为准确。
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| 图 3 本生灯3种标准火焰边界面图 Fig.3 Standard flame boundary surface of Bunsen burner |
本生灯形成的是2D轴对称的圆锥形火焰，其稳定在扁焰燃烧器或者直圆柱管的唇口。这种圆锥形的火焰会受到流体动力学拉伸(火焰表面的切向速度梯度)和弯曲变形(即锥形火焰顶端存在一定的弧度, 而非标准的一个点)的影响。采用本生灯法测量层流燃烧速度时常忽略拉伸对火焰的影响。实际测量中有2种方法可用来降低这种拉伸对锥形火焰的影响：火焰全面积法和火焰角度法，本文采用火焰全面积法测量层流燃烧速度，即：
(1)
其中Su为面积权重的层流燃烧速度，Q为预混气体的质量流率，ρ为混合气体密度，A为已选定测量的整个火焰面积。
采用本生灯火焰全面积法测量层流燃烧速度，先利用CCD相机获取火焰图像，然后再进行图像处理。处理图像的关键步骤包括：(1)将CCD相机获得的RGB图像利用rgb2gray函数转化为灰度图像；(2)采用im2bw函数将灰度图像转化为二值图像；(3)利用bwperim函数对二值图像的边缘进行提取；(4)在考虑火焰在喷口淬熄距离的基础上将图像上距离与实际距离进行换算；(5)对火焰外边缘点进行坐标化处理，并进行3次拟合得到火焰外边缘曲线f(x)；(6)利用旋转曲面面积积分公式
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| 图 4 层流预混火焰图像处理过程 Fig.4 Laminar premixed flame image processing |
在进行本生灯全面积法测量层流燃烧速度的过程中，测量误差δL主要是由气体总流量的误差δQ和火焰面积计算时产生的误差δA造成的。预混气体总流量的误差是由甲烷流量误差δCH4(流量计精度为设定点的±2%)、氧气流量计误差δO2和氮气流量计误差δN2(流量计精度为设定点的±1%)决定。根据误差传递原理，采用文献[21-22]中的误差计算方法，即可求出气体总流量误差δQ：
(2)
火焰面积的误差主要是由相机分辨率和图像处理方法造成的。通过对火焰内边界最大梯度点的相邻点进行计算，得出误差约为4.5%。
层流燃烧速度总的计算误差为：
(3)
计算可得层流燃烧速度的误差约为6%。
1.4 实验工况设定在实验过程中发现，当燃料流量过大时，为达到相同的当量比，需要更大的空气流量，容易导致火焰被吹飞且难以点燃，不利于实验开展；当燃料流量过小时，火焰较小不易进行火焰边缘提取，且可进行实验的当量比范围也较小(当量比过大时火焰形状在纹影系统中难以显示)。因此，为获得较好的甲烷/空气层流火焰外部流场的分布情况，在经过多组实验考察后，选择甲烷流量为280 mL/min，当量比Φ范围为0.90~1.60，间隔0.05，如表 1所示。在掺混氮气时，继续选用甲烷流量为280 mL/min会吹飞火焰，因此本文选择甲烷流量为260 mL/min进行掺混氮气实验，如表 2和3所示。
| 当量比 Φ |
甲烷流量 /(mL·min-1) |
氧气流量 /(mL·min-1) |
空气流量 /(mL·min-1) |
| 0.90 | 280 | 622.22 | 2962.96 |
| 0.95 | 280 | 589.47 | 2807.02 |
| 1.00 | 280 | 560.00 | 2666.67 |
| 1.05 | 280 | 533.33 | 2953.68 |
| 1.10 | 280 | 509.09 | 2424.24 |
| 1.15 | 280 | 486.96 | 2318.84 |
| 1.20 | 280 | 466.67 | 2222.22 |
| 1.25 | 280 | 448.00 | 2133.33 |
| 1.30 | 280 | 430.77 | 2051.28 |
| 1.35 | 280 | 414.81 | 1975.31 |
| 1.40 | 280 | 400.00 | 1904.76 |
| 1.45 | 280 | 386.21 | 1839.01 |
| 1.50 | 280 | 666.67 | 1777.78 |
| 1.55 | 280 | 361.29 | 1720.43 |
| 1.60 | 280 | 350.00 | 1666.67 |
| 当量比 Φ |
甲烷流量 /(mL·min-1) |
氧气流量 /(mL·min-1) |
空气流量 /(mL·min-1) |
掺混氮气流量 /(mL·min-1) |
总氮气流量 /(mL·min-1) |
| 1.00 | 260 | 520.00 | 2476.19 | 65 | 2021.19 |
| 1.05 | 260 | 495.24 | 2358.28 | 65 | 1928.04 |
| 1.10 | 260 | 472.73 | 2251.08 | 65 | 1843.35 |
| 1.15 | 260 | 452.17 | 2153.21 | 65 | 1766.04 |
| 1.20 | 260 | 433.33 | 2063.49 | 65 | 1695.16 |
| 1.25 | 260 | 416.00 | 1980.95 | 65 | 1629.95 |
| 1.30 | 260 | 400.00 | 1904.76 | 65 | 1569.76 |
| 1.35 | 260 | 385.19 | 1834.22 | 65 | 1514.03 |
| 1.40 | 260 | 371.43 | 1768.21 | 65 | 1462.28 |
| 当量比 Φ |
甲烷流量 /(mL·min-1) |
氧气流量 /(mL·min-1) |
空气流量 /(mL·min-1) |
掺混氮气流量 /(mL·min-1) |
总氮气流量 /(mL·min-1) |
| 1.00 | 260 | 520.00 | 2476.19 | 173.33 | 2129.53 |
| 1.05 | 260 | 495.24 | 2358.28 | 173.33 | 2036.37 |
| 1.10 | 260 | 472.73 | 2251.08 | 173.33 | 1951.69 |
| 1.15 | 260 | 452.17 | 2153.21 | 173.33 | 1874.37 |
| 1.20 | 260 | 433.33 | 2063.49 | 173.33 | 1803.49 |
| 1.25 | 260 | 416.00 | 1980.95 | 173.33 | 1738.29 |
| 1.30 | 260 | 400.00 | 1904.76 | 173.33 | 1678.10 |
| 1.35 | 260 | 385.19 | 1834.22 | 173.33 | 1622.36 |
| 1.40 | 260 | 371.43 | 1768.21 | 173.33 | 1570.61 |
图 5给出了掺混不同含量氮气的甲烷-空气燃烧层流燃烧速度。由图可知，随着当量比增加，层流燃烧速度呈现先增大后减小的趋势，即在微富燃时(Φ=1.05)层流燃烧速度达到最大值，且3种工况下层流燃烧速度最大值均出现在当量比为1.05时。随着氮气含量的增加，层流燃烧速度下降，这是因为层流燃烧速度主要取决于火焰中H自由基浓度，H浓度越高，层流燃烧速度越大，绝热火焰温度越高。
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| 图 5 甲烷/氮气/空气层流燃烧速度 Fig.5 Methane/nitrogen/air laminar burning velocity |
不同掺氮比下燃烧过程中H摩尔分数的变化情况如图 6所示。由表 1~3及图 6可知，掺混氮气后，甲烷含量降低，造成甲烷氧化过程中H的最大值随之降低。随着氮气的增加，H的生成时间有所提前，但变化幅度不大。在不掺混氮气的情况下，GRI 3.0[23]与Sandiego[24]机理的模拟结果相差较大，GRI 3.0预测的结果与本文实验值吻合较好。当量比为1.15时，实验值与模拟值相差约为9%，分析其原因，可能是气流导致的火焰不稳定而在火焰面边缘提取时产生较大的误差，以及长时间进行实验导致喷口温度过高。由图 5还可以看出，当量比从1.20增至1.30，层流燃烧速度下降幅度最大，当量比每增加0.05，层流燃烧速度下降约5 cm/s。在当量比大于1.20时，Dirrenberger等[25]的结果与本文结果偏差较大；本文的实验结果总体趋势与文献[26-28]的结果吻合较好。当氮气掺混为20%时，本文的结果与文献[26]的实验数据吻合较好。当氮气含量提高到40%时，甲烷层流燃烧速度有较大幅度的降低，且当量比大于1.20时，实验与模拟结果吻合较好。
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| 图 6 不同掺氮比下的H摩尔分数 Fig.6 Mole fraction of H at different N2 doping ratios |
图 7展示了利用纹影法观测到的火焰流场图像。可以看到，火焰在喷口处，在纹影图中看起来为“凹陷”进去的部分，火焰外部流场为火焰上方“凸”出来的部分。
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| 图 7 纹影图中火焰位置和外部流场位置 Fig.7 Flame position and external flow field position in the schlieren |
开展了8组不同工况下的实验, 甲烷流量为280 mL/min，当量比范围为0.90~1.60。实验时, 待锥形火焰稳定后，每组工况拍摄50张照片，图 8给出了8种工况下锥形火焰的纹影图像。
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| 图 8 甲烷流量为280 mL/min时，不同当量比下的层流预混火焰纹影 Fig.8 Laminar premixed flame schlieren photographs at different equivalence ratios with the methane flow rate of 280 mL/min |
由图 8可知，甲烷流量保持一定，改变空气流量，当量比从0.90增加到1.00时，火焰高度降低，此时层流燃烧速度随着当量比的增加而增大。当量比从1.00增加到1.60时，火焰高度逐渐升高，火焰与本生灯烧嘴水平面的倾斜角也逐渐增大，当量比为1.00时锥形火焰的高度最低。当量比超过1.60时，锥形火焰的尖端容易发生跳动，火焰极难稳定，且易熄灭，熄灭后难以点燃。由图 8还可以看出，对于任意当量比，层流预混火焰外部流场的底端(上游)都呈现出均匀的层流分布，而在火焰上方流场(下游)会出现2种情况：一是变得不稳定、紊乱，二是整个流场都能达到稳定层流的情况，具体分布情况与当量比、掺氮比有关。
当甲烷流量为280 mL/min、当量比为0.90~1.60时，通过系统抽样的方法从每组拍摄的50张照片中选取5张，如图 9所示。
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| 图 9 甲烷流量为280 mL/min时，不同当量比下的层流预混火焰纹影 Fig.9 Laminar premixed flame schlieren photographs at different equivalence ratios with the methane flow rate of 280 mL/min |
由以上各个工况下的甲烷/空气层流预混火焰纹影图像可知，在控制燃料不变、通过改变空气流量来改变当量比时，随着当量比的增加，甲烷/空气层流预混火焰的外部流场先由稳定变得紊乱，之后再次达到稳定状态，但在当量比为1.60时，火焰两侧有向内凹陷的趋势。当量比从0.90增加到1.00，火焰下游流场变得不稳定，当量比从1.00逐渐增加到1.60，属于富燃料燃烧，火焰流场逐渐变得稳定。分析其原因，我们认为，随着当量比的增加，混合气体的总流量减少，导致喷口处的混合气体流速和火焰外部流场处的气体流速变化梯度降低，使得火焰外部流场处于层流状态，因此外部流场更容易达到稳定。此外，在化学当量比时(Φ=1.05)，火焰温度最高，此时火焰与外界环境温差最大，导致温度梯度增加，使得下游流场不稳定。
2.3 纹影法观测甲烷/氮气/空气层流预混火焰外部流场 2.3.1 掺混20%氮气时火焰外部流场当甲烷流量为260 mL/min、掺入20%氮气、当量比为1.00~1.40时，通过系统抽样的方法从每组拍摄的50张照片中选取5张，如图 10所示。
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| 图 10 甲烷掺混20%氮气、当量比为1.00~1.40时，甲烷/氮气/空气层流预混火焰外部流场纹影 Fig.10 Methane/N2/Air laminar premixed flame external field photograph with blending 20% N2 at Φ=1.10~1.40 |
由图 10纹影图像可知，相较于未掺混氮气，在掺混20%氮气后，当量比为1.40时，两侧就开始出现凹陷现象，由此可见，掺混氮气使得甲烷层流火焰的稳定性降低。与未掺混氮气相比，掺混氮气之后的火焰下游外部流场明显变得更加紊乱，难以达到稳定的层流状态。在火焰中游处，流场变成有规律的扰动状态，但火焰上游流场均能保持稳定层流状态，这表明掺混20%氮气不利于预混层流火焰外部流场的稳定。分析其原因可知，掺混20%的氮气时，绝热火焰温度降低幅度并不太大，未参与反应的氮气到达火焰下游时，造成下游流场与外界环境的温度梯度过大，使得火焰下游流场变得有规律地波动。
2.3.2 掺混40%氮气时火焰外部流场当甲烷流量为260 mL/min、掺入40%氮气、当量比为1.00~1.30时，通过系统抽样的方法从每组拍摄的50张照片中选取5张，如图 11所示。
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| 图 11 甲烷掺混40%氮气、当量比为1.00~1.30时，甲烷/氮气/空气层流预混火焰外部流场纹影 Fig.11 Methan/N2/Air laminar premixed flame external field photograph with blending 40% N2 at Φ=1.00~1.30 |
由图 11可知，氮气掺混40%、当量比提前到1.30时，火焰两侧就出现了“向内凹陷”的情况。结合图 9~11可知，掺混氮气越多，甲烷层流火焰能稳定燃烧的当量比范围越小，即，掺混氮气降低了大当量比时的火焰稳定性。此外，在进行实验的当量比范围内，火焰外部流场均较为稳定。虽然部分火焰下游流场不稳定(可能是因外界条件所致)，但火焰上游流场稳定。我们推测，当氮气掺混比达到40%时，在燃烧过程中掺混的氮气量较多，吸收部分反应热，使得火焰温度降低幅度较大，导致下游温度梯度降低，从而火焰下游流场稳定。比较掺混20%和40%氮气的结果可知，当量比相同时，掺混的氮气百分比越高，对预混层流火焰外部流场的稳定越有利，火焰下流流场越能趋于稳定。当掺混40%氮气、当量比超过1.30时，火焰难以达到稳定，焰尖一直跳动，因此不再进行实验。
3 结论采用本生灯-纹影实验系统，探究了不同当量比、不同燃料流量下甲烷预混层流火焰的层流燃烧速度、火焰大小以及火焰外部流场的分布，并分析了氮气掺混对甲烷/空气预混层流火焰燃烧特性的影响。主要结论如下：
(1) 对于甲烷/空气层流预混火焰，随着当量比的增大，锥形火焰的高度均会呈现出先降低后升高的变化趋势，当量比过低时易发生回火现象，当量比过大易发生熄灭现象，而层流火焰的外部流场均会随着当量比的增加而变得稳定。
(2) 对于甲烷/空气层流预混火焰，其一维传播速度随当量比的增加呈现出先增加后降低的变化趋势，层流预混燃烧速度在当量比为1.05附近达到最大值；而当量比一定时，改变燃料的流量大小，层流燃烧速度变化不大。
(3) 氮气掺混使得甲烷/空气层流燃烧速度降低。掺混比越大，层流燃烧速度越低；氮气掺混使得锥形火焰高度增加，但掺混比对于火焰高度、大小影响不大；随着掺混比增大，火焰外部流场有着先紊乱后趋于稳定的变化趋势。
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