2. 中国空气动力研究与发展中心, 四川 绵阳 621000;
3. 哈尔滨工业大学 复合材料与结构研究所, 哈尔滨 150080
2. China Aerodynamics Research and Development Center, Mianyang Sichuan 621000, China;
3. Center for Composite Materials, Harbin Institute of Technology, Harbin 150080, China
行星探测任务中，空间飞行器进入行星大气或再入地球大气过程中，上层大气的化学作用与飞行器表面材料的热交换是一个重要的气动热力学问题。通过在地面风洞设备上建立的高焓流场，研究材料表面的催化效应对了解气流与材料之间相互作用非常重要。
在空气再入环境下原子表面复合模型反应式[1]：
(1)
(2)
(3)
在火星进入环境下原子表面复合模型反应式：
(4)
(5)
这里[s]代表表面位置，下标s代表表面吸附的组分。
从上面几组反应式可以看出氧原子是其中重要的反应组分或生成组分，因此了解流场环境中氧原子的情况极其重要。
传统的物理探针测量方法容易干扰流场，同时受到环境限制，因而使用范围有限；且一般只能感受宏观平均物理量，缺乏足够的空间和时间分辨率。而发射光谱法受限于流场自身发射强度[2]，在流场辐射较弱时，很难获得理想谱线；吸收光谱法在流场吸收较弱的情况下也需要通过复杂的放大运算才能获取信息，同时2种方式都无法获得流场的空间分辨。
借助双光子吸收激光诱导荧光(Two-photon absorption laser-induced fluorescence，简称TALIF)的测试手段不但可以获得流场中基态粒子的信息，且可以直接获得流场参数的空间分布[3]，对于射流参数测量和边界层内部粒子信息的空间分布测量具有重要意义。同时利用获得的信息还可以进一步研究高温气体及其与材料相互作用下的化学反应机理，验证相关的理论分析和数值计算。
由于TALIF激发效率低，以前国际上测试时许多学者仍使用光电倍增管作为探测器，后来逐步开始使用ICCD进行探测，但共同特点是，测试距离短(最远距离未超过80cm)，且都是对线状激光进行测试，测试面积小，无法对流场进行较完整显示[4-6]。国内方面，仅有华中科技大学的熊青在比利时研究低温等离子体射流时，使用过TALIF技术对氧原子进行过测量[7]，由于是低温等离子体，因此ICCD距离射流区很近，同时激发激光为线状激光，能量密度高，很容易探测到信号。目前，还未见ICCD镜头到流场测试区的距离在1m以上[8]，激发激光为平面激光，并实现清晰成像的报道。
1 氧原子TALIF(简称O-TALIF)原理激光诱导荧光(Laser-induced Fluorescence，LIF)是以激光作为激发光源激发粒子后产生的发射光谱。在激光经过待测粒子所在区域时，调整激光频率，使其与待测粒子的某一上下能级之间的共振跃迁频率相同，由于待测粒子的共振吸收，其从某一电子基态被激励到某一电子激发态，激发态的粒子向下跃迁，产生荧光信号。
对于很多轻原子，如H、N、O、Cl和F等，其共振跃迁频率在真空紫外区域(VUV)，要求激发激光波长处于真空紫外区域，才能发生共振跃迁并产生荧光。但在大气环境下，190nm以下的紫外光被大气严重吸收。因此，真空紫外激光无法在大气环境中有效传输并用于实验测量。
TALIF可以有效克服上述问题。测量过程中，待测粒子通过同时吸收2个光子的能量，从电子基态被激励到电子激发态，激发态的粒子向下跃迁，产生荧光信号[9]。这一过程中激光频率仅为粒子共振跃迁频率的一半，其波长为单光子吸收激光诱导荧光所需激发波长的2倍，有效避开了真空紫外区域。
图 1为O原子TALIF的能级跃迁原理，通过2个波长为226nm左右的光子[10-11](准确波长的确定方法在4.1节给出)将基态O原子激发至高能态3p3P，高能态再通过自发跃迁至低能态3s3S并产生波长为844nm的荧光光子。
|
| 图 1 O-TALIF原理图 Fig.1 Schematic diagram of O-TALIF |
双光子吸收是利用激光光子的二次方进行建模的，这就是所谓的双光子吸收截面。在不饱和激发的情况下，荧光信号由式(6)给出[12-13]：
(6)
S为荧光信号强度，Ω为探测立体角，Vc为荧光收集体积，η为探测器的量子响应效率，
为了获得更准确的流场信息，应在流场环境较纯净的条件下进行，因此选择在高频等离子体风洞中进行高焓流场O-TALIF测试。高频等离子体风洞是采用感应加热的方式产生等离子体，具有流场纯净、运行时间长、实验状态容易控制和运行成本低等特点，其工作介质可以是氩气、空气、氧气、氮气、二氧化碳等。
初期实验研究对象为空气。以空气为工作介质时，高频等离子体风洞的主要性能指标为： 电源功率：0.1~1MW；振荡频率：446kHz；气流温度：3000～10000K；驻点压力：0.5～23kPa；气流焓值：15～62MJ/kg；最大运行时间：大于3600s；模拟高度：50～70km。
调试工作采用出口直径为80mm的喷管，实验使用的开车参数和热流测试结果如表 1所示，其中驻点热流采用直径40mm的半球头测热模型在距离喷管出口60mm的位置测量获得的。
| 状态 | 功率 /kW | 流量开度 /% | 驻点压力 /kPa | 驻点热流 /(W·cm-2) | 实验段静压 /kPa | 激光与喷管距离 /mm | 模型与喷管距离 /mm |
| 1 | 220.0 | 35.1 | 3.7 | 204 | 0.21 | 80～160 | 120 |
| 2 | 279.0 | 33.3 | 3.2 | 240 | 0.90 | 80～160 | 120 |
高焓流场O-TALIF系统由激光器、荧光成像系统、测试光路及其他附属设备组成，图 2给出了测试系统布置示意图。
|
| 图 2 测试系统布置示意图 Fig.2 Layout of measurement system |
激光器主要由Nd:YAG激光器、染料激光器和相应的倍频器、混频器组成。Nd:YAG激光器产生频率10Hz、波长1064nm、脉宽10ns的脉冲激光(最大脉冲输出能量为1.6J)，经倍频器二倍频，产生波长532nm的泵浦光(最大脉冲输出能量为800mJ)。泵浦光将染料泵浦得到572.560nm的染料激光，通过KDP倍频器和补偿晶体后产生波长为286.280nm的激光，再通过KDP混频器和补偿晶体将286.280nm激光同YAG激光器产生的1064nm激光进行混频，最终获得所需的波长为225.584nm、最大脉冲能量约为4.8mJ的激发激光。
荧光成像系统主要由ICCD相机(1024pixel×1024pixel，最小门宽5ns)、Nikon f=50mm F/1.4镜头、滤光片(中心波长为845nm、FMHW为10nm)、控制计算机和图像采集软件组成。荧光成像系统与激光器同步及延时通过DG645完成。由于氧原子荧光的寿命一般为40ns，因此ICCD的门限宽度必须大于40ns。门限延时必须与门限宽度相匹配，才能保证：当门限打开时荧光信号还未激发，当门限关闭时荧光信号还未结束。
激光器所产生的激光通过3块高反射率的紫外镜片反射调整后，使其高度与气流中心线一致、传输路径与气流中心线垂直并保持水平，再通过一个焦距为500mm的平面激光整形系统整形为80mm宽、厚度小于0.1mm的平面激光后进入流场。在流场激光经过区域的正上方布置ICCD对荧光信号进行采集，现场测量区域照片见图 3。
|
| 图 3 现场测试区域 Fig.3 Test area on the scene |
为了使获取的荧光图像质量更好，更有利于下一步数据分析使用，需对激光器的输出参数进行筛选优化，从而获得最优的测试输入条件。
3.1 激发激光波长优化选择氧原子荧光采用激发电子能级跃迁的方式产生，其各电子能级之间的分立清晰，对应的波长也更为准确，激发波长的少量偏移就会造成荧光能量的急剧变化。同时，激发基态原子不同角动量量子数状态时(J=2,1,0，见图 1)，强度也会有很大的差异。因此，需要确定出最强激发波长位置。
经过对不同波长所激发出的荧光能力进行测量，确定角动量量子数J=2状态中波长为225.584nm的激发激光是进行氧原子激发的最佳波长(如图 4所示)。
|
| 图 4 荧光强度随波长的变化 Fig.4 Fluorescent intensity changing with wavelength |
由于双光子的激发效率较低，为了提高信噪比，进行TALIF实验时激光能量往往比较高。TALIF荧光强度与激光能量平方成线性关系。但激光能力也不能过高，因为过高将导致一系列激光引发的饱和效应，例如光电离(Photo-ionization)，增益自发辐射(Amplified Spontaneous Emission，ASE)，如图 1所示，在饱和区荧光强度与激光能量不再呈线性关系，无法准确地反映相对浓度。因此，需要同时测量激光能量和荧光强度，找到最佳的激光激发能量。
图 5为不同激光能量条件下的荧光强度测试结果。可以看出“×”标示的数据已经进入非线性响应区域，对“o”标示的数据进行线性拟合，可以看出激光脉冲能量在0.2~3.4mJ时，荧光强度随激光能量平方的增大线性增加，随着激光能量继续增大，荧光强度进入非线性区，不再适合测量，因此选用3.4mJ作为最终的激发能量值。需要说明的是,上述结论为激发激光为未经过整形系统的线状激光所获得的荧光结果，平面激光能量密度更低，能量强度必然处于线性区域内。
|
| 图 5 荧光强度随激光能量平方的变化 Fig.5 Fluorescent intensity changing with quadrate of laser energy |
在正式实验时，由于平面激光宽度达80mm，其传输路径上的能量密度较低，另外双光子激发效率很低，同时为了降低采集时间内(纳秒量级)气流扰动和激光器能量输出轻微变化对荧光强度的影响，实验中ICCD采用多次曝光模式，通过连续曝光150次，同步捕获150次脉冲激光激发的荧光信号，将其累积结果作为图像输出，从而获得稳定、清晰、信噪比高的荧光图像。
图 6为表 1中状态1超声速流场条件下没有激发激光时拍摄到的图像，图中显示了ICCD各像素点接收到的光子数量(计数强度)，其大小反应了光的强度，在测试系统未标定的情况下，本文以该光子计数强度作为光的强度。图中光强度较大的区域分别是喷管出口和距离喷管出口120mm的Φ50mm平头水冷模型，以图 6作为平面激光诱导荧光的背景数据。图 7为相同状态下有激发激光时拍摄到的图像，可以看到平面激光激发的平面状荧光图像和清晰的流场结构。图 7中的计数强度减去图 6背景计数强度，获得扣除背景的荧光强度分布，如图 8所示，可以看到超声速流场在模型头部形成的弓形激波。图 9上显示的是图 8中3条路径上的信号强度分布，它们的共同趋势是流场中心位置荧光强度最高，沿径向向外，其强度逐渐降低，在距中心线约±50mm的位置各有一个小峰值，这是由超声速射流的压缩波所形成的，符合超声速流动的特性。沿流场上下游来看，流场最上游的位置3的强度较下游位置更大，这是因为向下游流动过程本身为能量耗散降低的过程。而位置1的强度比位置2更高是因为位置1处于弓形激波以后，温度升高，有更多的氧原子离解出来，因此产生的荧光更多。由于放置位置的限制，平面激光整形系统的腰线位置在图中流场偏右的位置，因此出现了荧光强度右高左低的情况(以下亚声速也是这种情况)。
|
| 图 6 状态1无激光激发时ICCD图像 Fig.6 ICCD image without excitation laser under condition 1 |
|
| 图 7 状态1有激发激光时ICCD图像 Fig.7 ICCD image with excitation laser under condition 1 |
|
| 图 8 状态1扣除背景后荧光图像 Fig.8 Fluorescent image after background correction under condition 1 |
|
| 图 9 状态1不同位置荧光强度分布 Fig.9 Fluorescent intensity distribution at different locations under condition 1 |
图 10为表 1中状态2亚声速流场条件下没有激发激光时拍摄到的图像，以图 10作为平面激光诱导荧光的背景数据。图 11为相同状态下有激发激光时拍摄到的图像，可以看到平面激光激发的平面状荧光图像和清晰的流场结构。图 11中的计数强度减去图 10背景计数强度，获得扣除背景的荧光强度分布，如图 12所示。图 13是图 12中3条路径上的信号强度的分布，剔除平面激光整形系统腰线位置造成的影响，荧光强度从中心线到两侧约±30mm宽的区域内变化较小，形成一个平台区域，说明流场中心线到两侧约±30mm宽的区域内氧原子浓度分布相对均匀，而沿径向向外，强度急剧降低，显示平台以外区域氧原子浓度急剧降低，这与80mm喷管亚声速射流核心区的范围一致。沿流场上下游荧光强度呈降低趋势，而由于位置1和位置2较为接近，因此变化不大。
|
| 图 10 状态2无激光激发时ICCD图像 Fig.10 ICCD image without excitation laser under condition 2 |
|
| 图 11 状态2有激发激光时ICCD图像 Fig.11 ICCD image with excitation laser under condition 2 |
|
| 图 12 状态2扣除背景后荧光图像 Fig.12 Fluorescent image after background correction under condition 2 |
|
| 图 13 状态2不同位置荧光强度分布 Fig.13 Fluorescent intensity distribution at different locations under condition 2 |
在高频等离子体风洞上将氧原子激光诱导荧光技术用于高焓流场测量，对提高等离子体诊断的可靠性、提升流场精细化测试水平具有重要意义，到目前为止已取得以下的进展：
(1) 通过O-TALIF系统的最优化搭建，获得激光器与ICCD同步的最佳控制方法，以及合理选择光学镜头，解决了O-TALIF荧光信号弱、难以使用ICCD采集的难题；
(2) 通过获取氧原子激发激光的最佳波长，从而保证荧光强度;提高信噪比，以及获得氧原子荧光线性非饱和区的激发激光的最优能量范围，保证了荧光强度与组分浓度成线性关系；
(3) 通过合理的设计平面激光整形系统，以及优化ICCD采集方式，首次获得了氧原子的平面荧光图像，并且荧光宽度高达80mm；
现阶段工作还有很多有待提高的地方，下一步拟在以下几个方面继续开展工作，以更好地完善O-TALIF测试水平：
(1) 进行O-TALIF标定方法的研究，建立ICCD计数强度与氧原子浓度的关系，从而利用激光诱导荧光技术获得高焓流场氧原子浓度的绝对值；
(2) 将TALIF测试方法应用到氮原子的测量中，实现对高焓流场另一个重要组分氮原子的测量，以便更全面地了解高焓流场信息。
| [1] | Meyers J M, Fletcher D G. Planar two-photon LIF measurements of atomic species in a high-temperature inductively coupled plasma environment[R]. AIAA-2015-2959, 2015. |
| [2] | Gessman R J, Laux C O, Kruger C H. Expermiental study of kinetic mechanisms of recombining atmospheric pressure air plasmas[J]. AIAA Journal, 1997: 97–2364. |
| [3] | Eckbreth A C. Laser diagnostics for combustion temperature and species[M]. New York: Taylor and Francis Books Inc, 1996. |
| [4] | Jiang C, Carter C. Absolute atomic oxygen density measurements for nanosecond-pulsed atmospheric-pressure plasma jet using two-photon absorption laser-induced fluorescence spectroscopy[J]. Plasma Sources Science and Technology, 2014, 23: 065006. DOI:10.1088/0963-0252/23/6/065006 |
| [5] | Niemi K, Schulz-von der Gathen V, Dobele H F. Absolute atomic oxygen density measurements by two-photon absorption laser-induced fluorescence spectroscopy in an RF-excited atmospheric pressure plasma jet[J]. Plasma Sources Science and Technology, 2005, 14: 375–386. DOI:10.1088/0963-0252/14/2/021 |
| [6] | Knake N, Reuter S, Niemi K, et al. Absolute atomic oxygen density distributions in the effluent of a microscale atmospheric pressure plasmas jet[J]. Journal of Physics D-applied Physics, 2008, 41(19): 194006. DOI:10.1088/0022-3727/41/19/194006 |
| [7] | 熊青. 大气压低温等离子体射流的研究[D]. 武汉:华中科技大学, 2013. Xiong Q. Investigations of atmospheric pressure low-temperature plasma jets[D]. Wuhan: Huazhong University of Science&Technology, 2013. |
| [8] | Masahito Mizuno, Takeshi Ito, Kiyomichi Ishida, et al. Laser induced fluorescence of nitric oxide and atomic oxygen in an arc heated wind tunnel[R]. AIAA-2007-4405, 2007. |
| [9] | Lohle Stefan, Auweter-Kurtz Monika, Pidan Sergej, et al. Laser-induced fluorescence measurements in inductively heated high-enthalpy plasma flows[R]. AIAA-2005-5324, 2005. |
| [10] | Wysong I J, Jeffries J B, Crosley D R. Laser-induced fluorescence of O (3p3P), O2, and NO near 226nm: photolytic interferences and simultaneous excitation in flames[J]. Optics Letters, 1989, 14(15): 767–769. DOI:10.1364/OL.14.000767 |
| [11] | Fletcher D G, Bamford D J. Arcjet flow characterization using laser-induced fluorescence of atomic species[R]. AIAA-98-2458, 1998. |
| [12] | Dobele H F, Mosbach T, Niemi K, et al. Laser-induced fluorescence measurements of absolute atomic densities: concepts and limitations[J]. Plasma Sources Science and Technology, 2005, 14(2): S31–S41. DOI:10.1088/0963-0252/14/2/S05 |
| [13] | Reuter S, Niemi K, Gathen V, et al. Generation of atomic oxygen in the effluent of an atmospheric pressure plasma jet[J]. Plasma Sources Science Technology, 2009, 18(1): 015006. DOI:10.1088/0963-0252/18/1/015006 |