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陶利鑫, 甄世民, 白海军, 等. 河北大白阳金矿床黄铁矿微量元素及S-Pb同位素地球化学特征[J]. 吉林大学学报(地球科学版), 2020, 50(5): 1582-1598
Tao Lixin, Zhen Shimin, Bai Haijun, et al. Pyrite Trace Element Composition and S-Pb Isotope Characters of the Dabaiyang Gold Deposit, Hebei Province[J]. Journal of Jilin University(Earth Science Edition), 2020, 50(5): 1582-1598.
河北大白阳金矿床黄铁矿微量元素及S-Pb同位素地球化学特征
陶利鑫1, 甄世民2,3,4, 白海军1, 王江4, 王大钊5, 查钟健4     
1. 河北省地矿局第三地质大队, 河北 张家口 075000;
2. 中国地质调查局发展研究中心, 北京 100037;
3. 自然资源部矿产勘查技术指导中心, 北京 100083;
4. 中国地质大学(北京)地球科学与资源学院, 北京 100083;
5. 东华理工大学核资源与环境国家重点实验室, 南昌 330013
收稿日期: 2020-04-17
作者简介: 陶利鑫(1983－), 女, 工程师, 主要从事矿产勘查方面的研究, E-mail:125829938@qq.com
通信作者: 甄世民(1984－), 男, 高级工程师, 主要从事矿床学方面的研究, E-mail:zhenshimin0001@163.com
基金项目: 中国地质调查局项目（DD20190166，DD20190570，DD20160071）
摘要: 大白阳金矿床位于华北克拉通北缘张家口地区，为一中型金矿床。矿床产于太古宇桑干群化家营组和涧沟河组变质地层中，受区内断裂和褶皱控制，金矿脉总体走向北北西。矿石类型为含金石英脉型和蚀变岩型，矿石矿物主要为磁铁矿、赤铁矿、黄铁矿、方铅矿、闪锌矿、黄铜矿、斑铜矿、自然金、银金矿及少量碲化物。矿床的成矿期可划分为4个成矿阶段，分别为石英-钾长石阶段、石英-黄铁矿阶段、石英-多硫化物阶段和石英-碳酸盐-硫酸盐阶段。矿床硫化物的δ34SV-CDT为-16.2‰~-10.5‰，为高氧逸度成矿流体所致；Pb同位素组成206Pb/204Pb=16.762~17.293、207Pb/204Pb=15.350~15.463、208Pb/204Pb=36.777~37.328，与区内岩浆岩Pb同位素组成一致。黄铁矿微量元素低，主要赋存于黄铁矿晶格中。黄铁矿中低的Co、Ni质量分数表明，黄铁矿从岩浆流体中沉淀。桑干群斜长角闪岩在蚀变过程中为流体提供部分成矿物质，为矿源层之一。大白阳金矿床属于与岩浆有关的热液矿床，其形成经历了泥盆纪金的初始矿化和侏罗纪-白垩纪的叠加成矿，由此也导致了张宣地区大量金矿床的出现。
关键词: 大白阳金矿床    S-Pb同位素    黄铁矿微量    岩浆热液型金矿    华北克拉通北缘    
Pyrite Trace Element Composition and S-Pb Isotope Characters of the Dabaiyang Gold Deposit, Hebei Province
Tao Lixin1, Zhen Shimin2,3,4, Bai Haijun1, Wang Jiang4, Wang Dazhao5, Zha Zhongjian4     
1. The Third Geological Brigade of Hebei Bureau of Geology and Mineral Resources, Zhangjiakou 075000, Hebei, China;
2. Development and Research Center, China Geological Survey, Beijing 100037, China;
3. Mineral Exploration Technical Guidance Center, Ministry of Natural Resources, Beijing 100083, China;
4. School of Earth Science and Resources, China University of Geosciences(Beijing), Beijing 100083, China;
5. State Key Laboratory of Nuclear Resource and Environment, East China University of Technology, Nanchang 330013, China
Foundation item: Supported by Project of China Geological Survey (DD20190166, DD20190570, DD20160071)
Abstract: The Dabaiyang gold deposit is located in the Zhangjiakou district of the north margin of the North China craton. It is a middle-scale gold deposit. The ore bodies are hosted in the Huajiaying Formation and Jiangouhe Formation of the Archean Sanggan Group, and controlled by faults and folds with general strikes of north-northwest. The ore types are gold-bearing quartz vein type and altered rock type. The main minerals are magnetite, hematite, pyrite, galena, sphalerite, chalcopyrite, bornite, native silver, native gold, electrum, and tellurides. Four mineralization stages are recognized, i.e. quartz-k-feldspar stage, quartz-pyrite stage, quartz-sulfides stage, and quartz-carbonate-sulfate stage. The δ34SV-CDT values of sulfide range from -16.2‰ to -10.5‰, which are resulted from the highly oxidizing ore-forming fluids. The 206Pb/204Pb, 207Pb/204Pb, and 208Pb/204Pb values are 16.762-17.293, 15.350-15.463, and 36.777-37.328, respectively. The stable isotope compositions indicate that the ore metals were mostly derived from magmatic fluid. The contents of trace elements in pyrite are low, and mostly in the pyrite lattice. The low Co and Ni concentrations suggest that the pyrite precipitated from magmatic hydrothermal fluid. The amphibolite of the Sanggan Group provides a part of materials for ore-forming fluids, an important source bed. The Dabaiyang gold deposit is a magma-related hydrothermal deposit, which experienced initial gold mineralization in the Devonian and overprinting during the Jurassic-Cretaceous, which also resulted in the large amounts of gold deposits in the Zhangjiakou Xuanhua district.
Key words: Dabaiyang gold deposit    S-Pb isotope    pyrite trace element composition    magmatic hydrothermal gold deposit    northern margin of North China craton    

0 引言

张宣地区位于华北克拉通北缘中段，该地区产有大量金矿床，是我国重要的金产地之一，被誉为“金三角”(图 1)。区内金矿床具有一些相似特征，如富集碲化物、贫硫化物且含金黄铁矿中无砷。根据矿床的赋矿围岩不同，区内金矿床可分为东坪式和小营盘式金矿床；东坪式金矿床主要产在水泉沟碱性杂岩体中，包括东坪、中山沟、后沟等矿床[1-5]。小营盘式金矿床主要产在桑干群变质岩中，包括小营盘、水晶屯、大白阳等矿床[6-7]。前人对东坪式金矿床做过大量研究，但对小营盘式金矿床的研究较薄弱，不利于全面认识张宣地区金矿床的矿床成因和区域成矿作用。鉴于小营盘式金矿床的重要性，笔者通过对大白阳金矿床地质特征、硫和铅稳定同位素、黄铁矿微量元素组成及围岩蚀变特征进行研究，探讨了成矿物质来源、成矿环境及矿床成因类型，为进一步找矿勘查工作提供理论支持。

F1.尚义—崇礼—赤城断裂；F2.上黄旗—乌龙沟断裂；F3.上太子城—温泉断裂；F4.西三间房—沃麻坑断裂；F5.韩家沟—谷嘴子—场地断裂。据文献[5]修改。 图 1 华北克拉通(a)和区域地质(b)简图 Fig. 1 Geological map of the North China craton(a)and the study area(b)
图选项
1 区域地质概况

张宣地区位于华北克拉通北缘中段(图 1a)，燕山山脉西缘。区内地层发育广泛，主要包括太古宇桑干群，下元古界红旗营子群，中—上元古界长城系、蓟县系及侏罗系——白垩系火山岩地层(后城组和张家口组火山岩)。太古宇桑干群主要分布在尚义—崇礼—赤城断裂以南地区，区内的金矿床与其具有密切的空间联系(图 1b)。下元古界红旗营子群主要分布在尚义—崇礼—赤城断裂以北地区，岩性为变粒岩、片麻岩、斜长角闪岩及大理岩等。中—上元古界长城系、蓟县系主要出露在赤城—温泉以南地区，岩性以砂砾岩、砂岩、黑色页岩及碳酸盐岩为主。侏罗系——白垩系火山岩以安山岩和流纹岩为主，区内广泛分布，属晚侏罗世—早白垩世的陆相火山沉积建造[8]。

区内构造活动频繁，断裂极为发育，且具有长期活动的特点(图 1b)。区域性一级断裂包括：F1，尚义—崇礼—赤城断裂，走向东西，全长470 km，为区内最重要的控岩控矿构造；F2，上黄旗—乌龙沟断裂，走向南北，全长250 km。区内褶皱构造主要发育于桑干群和红旗营子群。西望山乡—张全庄—龙关复式褶皱主要为北西—南东走向，北西端倾伏、南东端扬起。大白阳金矿床位于该复式褶皱构造带北段。

区内岩浆岩具有多期次、分布广及岩石类型丰富的特点(图 1b)。岩性主要以中酸性岩为主，岩体主要有水泉沟、红花梁、谷嘴子、上水泉及转枝莲等。泥盆纪水泉沟碱性杂岩体呈近东西向展布，面积达350 km2。岩石类型主要为辉石闪长岩、角闪二长岩、正长岩及碱长正长岩，锆石U-Pb年龄为400~373 Ma[9-11]。三叠纪红花梁花岗岩呈近东西向分布，侵位于桑干群和水泉沟杂岩体中，锆石U-Pb年龄为235 Ma[12]。三叠纪谷嘴子花岗岩总面积约20 km2，围岩为桑干群变质岩，锆石U-Pb年龄为236 Ma[9]。上水泉花岗岩出露面积较小，约15 km2。岩性主要为中粗粒二长花岗岩，锆石U-Pb年龄为142 Ma[13]。辉石闪长岩-闪长岩分布在转枝莲一带，主要由辉石、黑云母、角闪石、斜长石和石英组成，锆石U-Pb年龄为140 Ma[12]。

张宣地区分布有众多矿床，其中以金矿床最多(图 1b)，计55个。如产于碱性岩中的东坪、后沟和中山沟等金矿床，产于变质岩中的大白阳、小营盘和张全庄等金矿床及产于超基性岩中的金家庄金矿床。

2 矿床地质特征

大白阳金矿床主要产于太古宇桑干群涧沟河组和化家营组变质地层中(图 2)。矿体的产出受北北西向、近南北向和北西-南东向断裂控制。北北西向断裂是矿区最重要的容矿构造，但也在后期活动中对矿体造成破坏。北北西向和近南北向断裂控制了区内辉绿岩脉及伟晶岩脉等的分布。矿区内岩浆活动较弱，仅发育少量基性-酸性脉岩，如辉绿岩脉和伟晶岩脉(图 2)。

据文献[14]修改。 图 2 大白阳金矿床地质简图 Fig. 2 Sketch geological map of the Dabaiyang gold deposit
图选项
2.1 矿体特征

大白阳金矿床的含金矿脉主要有q1(隐伏)、q3、q5、q6和q8(图 2)。q1矿体(隐伏)发育在韩家沟复式背斜东侧的断裂带内，总体产状为235°∠50°(图 3)。q5矿体分布于韩家沟矿区北部，产状为5°∠27°(图 3)。

据文献[14]修改。 图 3 大白阳金矿床勘探线剖面图 Fig. 3 Geological profiles of the Dabaiyang gold deposit
图选项
2.2 矿石特征

大白阳金矿床矿石主要为含金石英脉和蚀变岩两种类型。石英脉型矿石包括乳白色巨厚石英脉和烟灰色石英脉，其中烟灰色石英脉中硫化物含量高。蚀变岩型矿石发育强烈黄铁矿矿化、绿泥石化和绢云母化等。矿石主要呈现出浸染状、团块状、角砾状、蜂窝状和细脉状等构造。矿床中的硫化物含量较少，主要为黄铁矿、方铅矿、闪锌矿、黄铜矿和斑铜矿，氧化物包括磁铁矿、赤铁矿、铜蓝及孔雀石。此外矿床中还产出自然金、银金矿、碲铅矿和碲铋矿等。

2.3 围岩蚀变特征

大白阳金矿床的围岩主要为斜长角闪岩，包含少量黑云角闪斜长片麻岩。围岩蚀变主要有绿泥石化、钾长石化、硅化，其次为绢云母化及碳酸盐化。

绿泥石化：矿区最常见的蚀变类型，主要出现在断裂挤压带、脉体与围岩的接触部位。为中、低温热液蚀变作用，分布于蚀变带的外带。绿泥石化单独出现较少，常与黄铁矿化、绢云母化、绿帘石化及碳酸盐化等相伴生。

钾长石化：矿区较为常见的一种蚀变类型，为钾质交代的产物，包括微斜长石化、正长石化、透长石化和冰长石化。钾长石化主要分布于蚀变带的内带和脉体的近矿围岩中，往往在矿脉的顶底板两侧对称分布，厚度变化大。钾化的围岩呈浅肉红色，颗粒较大，且在其上见有黄铁矿化。

硅化：分布在蚀变带的内带，一般紧邻脉体，常与黄铁矿化、钾长石化、绢云母化、绿泥石化共生。

绢云母化：主要出现在断裂挤压带中，呈片状，具有丝绢光泽，以近矿部位最为强烈，常伴生铁白云石和绿泥石。

碳酸盐化：主要出现在成矿后期，叠加在其他蚀变岩之上，或位于蚀变带的外带，以细脉体的形式网状穿插在围岩之中。蚀变矿物主要为方解石、铁白云石、白云石。

2.4 成矿期次划分

通过野外地质调查和室内镜下观察将大白阳金矿床的成矿期次划分为4个阶段。

Ⅰ阶段：石英-钾长石阶段，主要发育乳白色石英和红色钾长石(图 4a)，该阶段产出磁铁矿-赤铁矿脉。

a.石英-钾长石阶段样品照片；b.石英-黄铁矿阶段样品照片；c.石英-硫化物阶段样品照片；d—f.石英-硫化物阶段显微镜照片。Cpy.黄铜矿；Gn.方铅矿；Py.黄铁矿。 图 4 大白阳金矿床不同成矿阶段样品及显微镜下照片 Fig. 4 Sample and microscope photos of different stages from the Dabaiyang gold depesit
图选项

Ⅱ阶段：石英-黄铁矿阶段，矿物主要由石英与黄铁矿组成(图 4b)，该阶段产出自然金，多存在于石英和黄铁矿的裂隙中。

Ⅲ阶段：石英-硫化物阶段(图 4c)，矿物主要包括黄铁矿、闪锌矿、方铅矿和黄铜矿等(图 4d-f)。此阶段大量金发生沉淀，以裂隙金的形式存在于黄铁矿裂隙内，或以包裹金的形式存在于其他硫化物内。

Ⅳ阶段：石英-碳酸盐-硫酸盐阶段，发育少量石英细脉、方解石脉及重晶石，硫化物含量很少，无金矿化。

3 测试方法

本次工作在q1和q5共挑选15件硫化物样品进行S同位素测试，其中黄铁矿5件、方铅矿7件、黄铜矿3件，包括II阶段样品4件，III阶段样品11件。测试单位为核工业北京地质研究院分析测试研究中心，测试仪器MAT-251质谱仪，分析精度优于±0.2‰。挑选5件黄铁矿、7件方铅矿、1件黄铜矿样品进行Pb同位素测试。由核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成，用ISOPROBE-T热电离质谱仪进行测试，标样为NBS981, 精度为0.1‰。

主微量元素测定在北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室进行。应用XRF(X射线荧光光谱分析)分析方法测定，测试仪器为美国ThermoElectron公司的ARLADVANTXP+扫描型波长色散X射线荧光光谱仪，测试精度在1%以内。微量元素应用ICP-MS分析方法测定，测试仪器为美国AGILENT科技有限公司的Agilent 7500Ce ICP-MS，测试精度可达5%，Nb、Ta、Zr、Hf的精度为10%。

4 分析结果 4.1 S-Pb同位素

硫化物S同位素分析结果见表 1。本研究中，大白阳金矿床矿石矿物的样品δ34SV-CDT值变化范围为-16.2‰~ -10.5‰(表 1)，具有塔式分布特点(图 5)。不同阶段硫化物S同位素值无明显变化。硫化物Pb同位素分析结果见表 2。本研究中，206Pb/204Pb、207Pb/204Pb和208Pb/204Pb分别为16.762~17.293、15.350~15.463、36.777~37.328，207Pb/204Pb-206Pb/204Pb和208Pb/204Pb-206Pb/204Pb图显示，样品点主要落在造山带铅和下地壳铅之间(图 6a，b)，Δβ-Δγ图中样品点落在地幔Pb范围内(图 6c)。

表 1 大白阳金矿床硫化物S同位素分析结果 Table 1 Results of S isotope compositions from the Dabaiyang gold deposit
样品编号 阶段 矿物 δ34SV-CDT‰
DBY-8 Ⅱ 方铅矿 -13.3
DBY-8 Ⅱ 黄铁矿 -11.3
DBY-9 Ⅲ 黄铜矿 -12.3
DBY-13 Ⅲ 方铅矿 -10.5
DBY-22 Ⅱ 黄铁矿 -10.7
DBY-31 Ⅲ 方铅矿 -16.2
DBY-31 Ⅲ 黄铜矿 -11.7
DBY-43 Ⅲ 方铅矿 -14.0
DBY-44 Ⅲ 方铅矿 -14.8
DBY-44 Ⅲ 黄铁矿 -12.2
DBY-45 Ⅲ 方铅矿 -14.2
DBY-45 Ⅲ 黄铜矿 -10.8
DBY-64 Ⅱ 黄铁矿 -11.6
DBY-78 Ⅲ 黄铁矿 -11.8
DBY-80 Ⅲ 方铅矿 -15.2
BYK1-3 黄铁矿 -9.3
BYK3-3 黄铁矿 -11.0
BYK2-1 方铅矿 -8.6
BYK8-1 方铅矿 -13.1
注：BYK样品数据源于文献[15]。
表选项
图 5 大白阳金矿床硫化物S同位素分布直方图 Fig. 5 Histogram of S isotope composition from the Dabaiyang gold deposit
图选项
表 2 大白阳金矿床硫化物Pb同位素分析结果 Table 2 Results of Pb isotope compositions from the Dabaiyang gold deposit
样品编号 矿物 206Pb/204Pb 207Pb/204Pb 208Pb/204Pb
DBY-8 黄铁矿 17.153 15.427 37.194
DBY-8 方铅矿 17.172 15.394 37.137
DBY-13 方铅矿 17.032 15.388 37.025
DBY-22 黄铁矿 17.041 15.411 37.147
DBY-31 方铅矿 17.114 15.406 37.111
DBY-43 方铅矿 17.237 15.463 37.328
DBY-44 方铅矿 17.268 15.442 37.294
DBY-44 黄铁矿 17.220 15.429 37.234
DBY-45 方铅矿 17.279 15.425 37.251
DBY-45 黄铜矿 16.891 15.351 36.947
DBY-64 黄铁矿 17.062 15.399 37.085
DBY-78 黄铁矿 17.293 15.448 37.320
DBY-80 方铅矿 16.762 15.350 36.777
BYK8-1 方铅矿 17.176 15.422 37.190
BYK1-3 黄铁矿 17.303 15.418 37.303
BYK3-3 黄铁矿 17.364 15.432 37.428
BYK2-1 方铅矿 16.923 15.342 36.867
注：BYK样品数据源于文献[15]。
表选项
Δβ=[(207Pb/204Pb)CP/(207Pb/204Pb)tMP-1]×1000;Δγ=[(208Pb/204Pb)CP/(208Pb/204Pb)tMP-1]×1000。其中，下角CP为普通铅，tMP为他时刻的地幔铅，t为矿石铅的模式年龄。底图据文献[16-17]；花岗岩、变质岩数据据文献[18-19]。 图 6 大白阳金矿床Pb同位素分布图 Fig. 6 Plot of Pb isotope compositions from the Dabaiyang gold deposit
图选项
4.2 黄铁矿微量元素

黄铁矿微量元素测定结果见表 3。大白阳金矿床黄铁矿大体上表现为富集Ba、Mo、Cu、Ni、Pb等元素，Th/La和Nb/La值均小于1.000。样品的Co、Ni质量分数变化大，w(Co)为(50.023~301.343) ×10-6，平均为159.250×10-6，w(Ni)为(129.780~212.614)×10-6，平均为179.579×10-6。Ⅱ阶段黄铁矿Co/Ni值为0.572和0.705；Ⅲ阶段黄铁矿Co/Ni为0.385~1.992，变化范围大(表 3，图 7d)。Ⅱ阶段黄铁矿稀土元素总量为0.464×10-6和0.506×10-6，且有微弱负铕异常(表 3)。Ⅲ阶段黄铁矿稀土元素总量为(0.178~0.205) ×10-6，出现正铕异常(表 3)。各阶段黄铁矿中的Au质量分数均低于检测限。

表 3 大白阳金矿黄铁矿微量元素测试结果 Table 3 Results of pyrite trace element compositions from the Dabaiyang gold eposit
样品编号 阶段 Li Be Sc V Cr Co Ni Cu Zn Ga As Se Rb Sr Y Zr Nb Mo Cd Sn Sb Cs Ba La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Hf Ta W T1 Pb Th U Co/Ni Hf/Sm Th/La Nb/La Y/Ho Zr/Hf Nb/Ta ∑REE LREE HREE LREE/HREE (La/Yb)N (La/Sm)N δ8Eu δCe (Gd/Lu)N (Gd/Yb)N
DBY-15 Ⅱ 0.059 0.005 0.003 0.022 1.027 111.091 194.245 8.870 0.004 0.129 0.193 11.159 0.196 2.685 0.083 0.209 0.078 27.696 0.052 0.005 0.090 0.015 28.640 0.119 0.190 0.018 0.059 0.014 0.004 0.015 0.003 0.015 0.003 0.009 0.002 0.010 0.002 0.003 0.059 3.131 0.013 56.208 0.054 0.043 0.572 0.222 0.452 0.652 26.713 66.691 1.304 0.464 0.405 0.059 6.822 8.213 5.447 0.874 0.898 0.847 1.201
DBY-23 Ⅱ 0.063 0.004 0.000 0.008 0.005 148.001 209.995 25.239 10.359 0.109 0.916 11.357 0.154 14.182 0.046 1.337 0.015 21.808 0.071 0.002 0.130 0.011 27.574 0.100 0.195 0.022 0.086 0.020 0.005 0.021 0.003 0.021 0.004 0.012 0.002 0.013 0.002 0.040 0.010 4.060 0.077 331.071 0.004 0.005 0.705 1.971 0.040 0.152 11.440 33.606 1.541, 0.506 0.429 0.077 5.532 5.475 3.108 0.754 0.978 1.587 1.319
DBY-53 Ⅲ 0.011 0.001 0.001 0.034 2.474 185.791 212.614 1 531.290 0.467 0.114 1.076 69.005 0.128 6.196 0.025 0.156 0.036 11.397 0.114 0.004 0.630 0.002 28.646 0.036 0.073 0.009 0.034 0.008 0.003 0.008 0.001 0.007 0.002 0.005 0.001 0.005 0.001 0.001 0.032 7.628 0.064 261.296 0.019 0.001 0.874 0.128 0.511 0.982 12.143 151.955 1.120 093 0.163 0.030 5.428 5.146 2.914 1.295 0.975 0.872 1.311
DBY-74 Ⅲ 0.008 0.002 0.007 0.024 0.005 301.343 151.263 104.654 5.348 0.091 0.541 21.887 0.111 7.023 0.007 1.080 0.015 16.381 0.706 0.105 0.440 0.004 40.217 0.043 0.067 0.008 0.030 0.009 0.005 0.012 0.002 0.012 0.003 0.007 0.001 0.007 0.001 0.027 0.011 8.574 0.030 111.711 0.002 0.001 1.992 3.026 0.036 0.355 2.681 40.050 1.418 0.205 0.161 0.044 3.639 4.703 3.091 1.448 0.841 1.469 1.525
DBY-78 Ⅲ 0.007 0.003 0.001 0.023 0.007 50.023 129.780 49.942 0.008 0.090 0.892 17.748 0.128 4.713 0.010 0.367 0.018 1.538 0.019 0.003 0.550 0.005 35.498 0.030 0.053 0.006 0.025 0.008 0.004 0.012 0.002 0.013 0.003 0.008 0.002 0.010 0.002 0.008 0.008 7.357 0.020 63.032 0.006 0.001 0.385 0.975 0.194 0.588 3.319 47.012 2.287 0.178 0.126 0.052 2.421 2.087 2.410 1.242 0.908 0.810 0.969
注:微量元素质量分数单位为10-6
表选项
图 7 大白阳金矿床黄铁矿微量元素分布图 Fig. 7 Plot of pyrite trace element compositions from the Dabaiyang gold deposit
图选项
4.3 矿石及围岩主微量元素

矿石及围岩主微量测试结果见表 4。Ⅰ阶段样品为石英脉，基本无硫化物；Ⅱ阶段样品为石英-硫化物脉，含有少量硫化物，微量元素显示样品中含有较高的Sr(223.22×10-6)、Mo(2 474.20×10-6)、Ba(1 470.33×10-6)和Pb(585.58×10-6)质量分数，与岩矿鉴定一致，发育辉钼矿、重晶石和方铅矿；Ⅲ阶段样品为石英-多金属硫化物脉，含大量硫化物，样品中的TFe2O3的质量分数为1.96%~6.45%、Ⅴ的质量分数为(13.41~99.98)×10-6、Cu的质量分数为(45.31~328.09)×10-6、Zn的质量分数为(32.49~85.41)×10-6、Rb的质量分数为(27.64~101.58)×10-6及Ba的质量分数为881.16×10-6~1 133.52×10-6，表明存在大量黄铁矿，少量黄铜矿、闪锌矿和重晶石；Ⅳ阶段样品为石英-硫化物-方解石脉，样品中CaO(27.12%)、TFe2O3(8.47%)、Sc(37.01×10-6)、Cu(34.37×10-6)和Ba(632.58× 10-6)质量分数高，表明存在大量方解石和黄铁矿，少量重晶石。Ⅰ阶段样品的微量元素质量分数最低，Ba、Pb呈正异常，Ti呈负异常(图 8a)，具微弱Eu正异常(图 8b)，可能是微量元素不易进入石英晶格且样品中存在少量钾长石导致；Ⅱ、Ⅲ阶段样品的稀土元素分布呈平缓的右倾型，无Ce、Eu异常(图 8b)；Ⅳ阶段样品的稀土元素总量高(w(∑REE)=2 071.65×10-6)，呈右倾型，轻稀土强烈富集，重稀土亏损(图 8b)，由于样品中含有大量方解石，因此烧失量较高，同时，由于热液方解石中稀土元素质量分数较高，导致Ⅳ阶段样品中稀土元素总量高。此外，高的稀土元素质量分数也可能是由于副矿物(锆石、榍石等)富集引起的。

球粒陨石和原始地幔元素数据据文献[20]。 图 8 大白阳金矿床围岩及矿石(a)微量元素和(b)稀土元素配分图 Fig. 8 Primitive mantle-normalized element spider diagram (a) and chondrite-normalized REE patterns (b) for wall rocks and ores from the Babaiyang gold deposit
图选项
表 4 大白阳金矿床矿石及围岩主微量分析结果 Table 4 Major and trace elements compositions of wall rocks and ores from the Dabaiyang gold deposit
样品编号 矿石阶段/岩石类型 SiO2 Al2O3 TFe2O3 CaO MgO K2O Na2O MnO TiO2 P2O5 烧失量 总量 Li Be Sc V Cr Co Ni Cu Zn Ga As Se Rb Sr Y Zr Nb Mo Cd Sn Sb Cs Ba La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Hf Ta W Tl Pb Th U Ti
DBY-71 Ⅰ阶段矿石 99.55 0.10 0.04 0.02 - - - - - - 0.17 99.91 0.24 0.01 0.04 0.70 1.66 0.01 0.01 3.68 0.66 0.08 0.34 0.03 0.22 1.80 0.06 0.52 0.08 8.09 0.01 4.03 0.58 0.01 30.36 0.14 0.26 0.03 0.08 0.02 0.01 0.01 - 0.01 - 0.01 - 0.01 - 0.01 0.04 0.10 - 4.03 0.02 - 15.81
DBY-1475 Ⅰ阶段矿石 99.50 0.14 0.04 0.03 - - - - - 0.01 0.16 99.90 0.85 0.03 0.03 0.40 1.42 0.01 0.02 2.37 1.50 0.09 0.04 0.02 0.41 2.93 0.06 0.52 0.03 1.84 - 0.10 0.13 0.01 39.07 0.09 0.17 0.02 0.07 0.02 0.01 0.01 - 0.01 - - - - - 0.01 0.02 - - 4.60 0.01 - 12.57
DBY-60 Ⅱ阶段矿石 93.21 1.62 1.89 0.08 0.04 0.65 - - 0.08 0.03 1.12 98.72 5.30 0.10 0.21 3.73 13.71 0.96 0.66 3.87 3.49 1.09 3.28 7.70 7.09 223.22 13.99 8.34 1.15 2 474.20 1.60 0.26 0.92 0.12 1 470.33 14.14 26.26 2.92 10.55 2.28 0.83 2.09 0.35 2.25 0.50 1.39 0.20 1.21 0.17 0.24 0.04 1.37 0.24 585.58 0.61 0.14 454.74
DBY-51 Ⅲ阶段矿石 70.55 13.85 1.96 3.87 0.17 2.22 5.86 0.136 0.23 0.13 0.77 99.74 9.63 1.02 14.39 13.41 10.44 2.61 2.82 45.31 32.49 12.75 3.74 0.38 27.64 134.31 8.73 233.71 6.74 11.86 0.66 0.53 0.21 0.13 1 133.52 30.63 60.09 7.03 25.62 5.44 1.31 3.19 0.37 1.72 0.32 0.94 0.16 1.21 0.21 5.39 0.60 7.44 0.13 72.86 4.09 0.58 1 355.26
DBY-14 Ⅲ阶段矿石 59.94 11.68 6.20 7.30 0.41 7.56 1.13 0.128 0.99 0.63 3.57 99.54 5.23 1.55 9.82 86.97 43.13 20.59 22.82 282.14 67.22 12.06 4.08 0.94 76.07 89.33 14.98 45.50 5.76 15.25 0.35 1.30 1.39 0.34 1 632.60 43.42 100.90 12.46 49.69 11.31 2.74 7.07 0.83 3.63 0.61 1.45 0.19 1.21 0.17 1.47 0.28 7.76 0.42 126.20 1.42 0.44 5 906.63
DBY-57 Ⅲ阶段矿石 49.69 13.37 6.45 6.51 4.37 8.23 1.53 0.154 1.17 0.50 7.60 99.57 7.77 0.72 12.53 99.98 50.69 17.12 32.52 328.09 85.41 15.80 3.95 1.41 101.58 233.47 40.11 46.00 8.54 241.84 0.60 1.82 0.26 0.89 881.16 51.33 112.24 14.54 57.00 13.26 3.16 8.99 1.25 7.04 1.45 4.01 0.59 3.63 0.53 1.67 0.40 4.87 0.54 101.28 1.40 1.05 7 035.49
DBY-17 Ⅳ阶段矿石 28.52 4.80 8.47 27.12 4.08 1.80 1.68 1.357 0.33 0.16 21.26 99.58 0.40 0.18 37.01 9.27 7.68 7.76 12.61 34.37 50.19 8.81 2.56 2.26 19.01 269.04 36.22 8.88 5.13 54.67 3.10 0.84 0.01 0.07 632.58 458.94 942.21 109.17 401.67 78.79 14.91 41.21 3.72 11.53 1.59 3.48 0.49 3.40 0.53 0.36 0.15 3.17 0.05 28.77 18.00 0.23 2 002.09
BYK1-1 斜长角闪岩 53.49 16.11 7.83 4.38 3.60 3.31 4.84 0.11 0.94 0.55 4.39 99.55 8.07 1.78 13.01 123.74 58.44 20.14 33.42 33.46 109.08 21.46 0.30 2.15 76.18 766.40 20.90 181.90 13.83 2.42 - - - 2.19 1 265.81 43.74 96.22 11.61 48.04 8.45 2.48 6.60 0.74 3.76 0.65 1.79 0.23 1.54 0.22 3.37 1.46 0.54 - 13.51 0.43 0.18 6 098.00
BYK7-3 蚀变斜长角闪岩 70.82 14.24 2.86 1.25 0.66 5.23 3.41 0.04 0.25 0.10 0.84 99.70 3.01 4.39 5.37 13.87 22.94 2.82 3.35 18.45 60.74 20.62 0.31 2.42 204.00 288.20 39.24 38.52 23.54 0.91 - - - 2.82 853.42 44.18 86.48 9.52 33.70 6.24 0.89 5.86 0.88 5.62 1.13 3.51 0.52 3.55 0.49 1.19 3.38 0.74 - 34.98 68.22 4.30 1 447.40
BYK7-H2 钾长石脉 62.81 17.77 0.96 0.29 0.15 16.25 0.43 0.01 0.46 0.13 0.52 99.78 0.11 0.11 0.91 18.34 23.36 3.49 1.71 5.88 37.22 17.62 0.90 1.89 191.98 123.52 31.02 328.60 13.43 1.15 - - - 0.21 1 097.16 41.76 79.42 8.97 34.14 5.55 1.51 4.77 0.66 4.31 0.88 2.67 0.36 2.36 0.32 6.49 1.37 8.74 - 21.80 3.52 0.45 2 932.00
注：-表示低于检测限，常量元素质量分数单位为%，微量元素质量分数单位为10-6。斜长角闪岩、蚀变斜长角闪岩和钾长石脉数据引自文献[19]。
表选项

与未蚀变围岩相比，蚀变围岩的SiO2质量分数增高，Al2O3、CaO、TFe2O3、MgO和P2O5质量分数降低。REE总量随斜长角闪岩、蚀变斜长角闪岩到钾长石脉逐渐降低，三者的微量元素和稀土元素分布一致(图 8a)，球粒陨石标准化稀土元素分布较平缓(图 8b)，表明流体蚀变过程中，稀土元素带入带出不明显。

5 讨论 5.1 成矿物质来源

大白阳金矿床硫化物的δ34SV-CDT值变化范围较大，且均为高负值-15.2‰~10.5‰(图 5)，与典型岩浆硫(0值附近)具有明显区别。造成δ34S值呈负值的原因可能有两种：一是与生物成因相关的硫，其在成矿流体初始阶段本身就富集轻硫，导致δ34S值会出现较高的负值[21]；二是成矿流体物理化学条件发生变化，如氧逸度升高或pH值升高，导致S同位素的分馏，从而造成δ34S值为高负值。大白阳矿床中的硫化物无生物成因的特征(如草莓状黄铁矿)，桑干群变质杂岩的S同位素组成为-0.01‰~4.4‰[22]，因此高负值S同位素不是生物成因或岩浆硫与围岩硫混合形成。矿床中产出磁铁矿和赤铁矿等氧化物，表明成矿流体的氧逸度较高，导致形成的硫化物δ34S偏向负值[23-25]。因此，硫应主要来自岩浆硫，可能存在围岩硫的混合。该现象在张家口地区及世界各地很多金矿床都有所表现，如张家口地区的东坪、中山沟、小营盘矿床[5]，美国蒙大拿州的Golden Sunlight矿床[26]和斐济的Emperor矿床[27]等。

大白阳金矿床不同硫化物的Pb同位素变化范围小(206Pb/204Pb=16.762~17.293、207Pb/204Pb=15.350~15.463、208Pb/204Pb=36.777~37.328)；在206Pb/204Pb-207Pb/204Pb和206Pb/204Pb-208Pb/204Pb图解中主要落入下地壳和造山带Pb同位素演化线之间(图 6a，b)；Δβ-Δγ图中，Pb同位素主要落在地幔铅位置(图 6c)。区内花岗岩Pb同位素的变化范围也较小，与大白阳金矿床Pb同位素在一定范围内重合(图 6a，b)。区内桑干群变质杂岩的Pb同位素变化范围大，且非常分散。因此，大白阳金矿床的Pb更可能来源于岩浆岩，变质围岩的混染较小。

5.2 黄铁矿成因

大白阳金矿床各成矿阶段的黄铁矿δCe值变化范围小(0.841~0.978，表 3)，Y/Ho、Nb/Ta、Zr/Hf值变化范围较大，同一元素在不同样品中的质量分数变化较大，说明这些元素可能发生了明显的分异，可能为后期热液交代作用所致。

不同元素进入黄铁矿的方式不同，如Co、Se和Ni元素通常进入黄铁矿晶格，Pb、Zn、Cd等元素常以包体形式出现。大白阳黄铁矿的微量元素无明显线性关系(图 7)，表明微量元素主要存在黄铁矿晶格中。大白阳金矿床各阶段黄铁矿(除样品DBY-74，Co/Ni为1.992)Co/Ni均在1附近(图 7d)，表明黄铁矿为热液成因，个别值偏大与后期大气降水的加入有关。Co、Ni质量分数普遍用于判断黄铁矿的来源。一般形成于基性岩浆流体的黄铁矿Co、Ni质量分数可达n×10-3，而酸性岩浆流体的Co、Ni值很低n×10-6[28-29]。大白阳金矿床黄铁矿Co、Ni质量分数均低于300×10-6，表明其主要来自酸性岩浆流体。

5.3 热液过程中物质组分的活动和迁移

热液蚀变过程中会存在显著的物质组分(元素)的活动和迁移，使得蚀变岩发生颜色、密度、体积及矿物成分的变化[30]。大白阳矿床产于桑干群变质岩中，在成矿过程中，围岩发生强烈的热液蚀变，研究蚀变过程中元素质量分数的变化，对判断热液流体的成分及围岩是否提供成矿物质具有重要意义。

对于开放体系，Gresens[31]提出了平衡计算公式及相应图解方法，即wBi=(mA/mB)×(wAi+Δwi)，其中m为质量，A为原岩，B为蚀变岩，i为元素种类，Δwi为蚀变前后元素质量分数差值。常用的稳定内标元素为Al2O3、P2O5、TiO2、Hf和V等。笔者选取Al2O3为内标计算元素迁移情况，并利用wBi-wAi图来直观地表现(图 9)。

常量元素质量分数单位为%；微量元素质量分数单位为10-6；Au质量分数单位为10-9。 图 9 大白阳金矿床wAi-wBi元素迁移 Fig. 9 wAi-wBi element concentrations of the Dabaiyang gold deposit
图选项

蚀变桑干群围岩的元素迁移较强烈(表 5和图 9a)，SiO2、K2O、Pb、Rb等为主要带入组分，CaO、TFe2O3、Li、Cu、Mo、Zn等为主要带出组分。相较桑干群斜长角闪岩，钾长石脉的SiO2、K2O、Pb、Rb等元素质量分数高，而TiO2、CaO、P2O5、TFe2O3、Li、Cu、Mo、Zn等元素质量分数低(图 9b)。

表 5 大白阳金矿床金矿床斜长角闪岩→蚀变斜长角闪岩元素质量分数得失计算结果 Table 5 Major and trace elements gains and losses from original to altered plagioclase amphibolite rocks of the Dabaiyang gold deposit
SiO2 26.63
Cs 1.00
V -108.05
Zn -40.36
Sm -1.39
TiO2 -0.65
Rb 154.61
Cr -32.49
As 0.05
Eu -1.47
Al2O3 0.00
Sr -440.35
Co -16.95
Se 0.59
Gd 0.03
TFe2O3 -4.59
Ba -300.33
Ni -29.63
Mo -1.39
Tb 0.26
MnO -0.06
Ga 1.87
Li -4.66
W 0.30
Dy 2.60
MgO -2.85
Nb 12.80
Sc -6.93
Pb 26.06
Ho 0.63
CaO -2.96
Ta 2.36
U 4.68
La 6.24
Er 2.18
Na2O -0.98
Zr -138.32
Ti -4 460.53
Ce 1.62
Tm 0.36
K2O 2.61
Hf -2.02
Be 3.19
Pr -0.84
Yb 2.48
P2O5 -0.44
Th 76.75
Cu -12.59
Nd -9.91
Lu 0.33
Y 23.49
注：mA/mB = 1.13。常量元素质量分数单位为%; 微量元素质量分数单位为10-6。
表选项

矿脉(Ⅲ阶段石英-多金属硫化物矿石)与斜长角闪岩相比，Pb、Mo、Cu、W富集，Zn、Sc亏损，Li、Se、Be等两者持平(图 9c)。矿脉与钾长石脉相比，Pb、Mo、Cu、Li、Be、Sc、Zn富集，As亏损，Se、Cr等持平(图 9d)。结合斜长角闪岩蚀变过程中存在Fe2O3、Li、Cu、Mo、Zn等元素的带出情况，认为斜长角闪岩为成矿流体提供了Li和Zn、少部分的Fe、Cu和Mo，成矿流体中的Pb、Mo、Cu、W等元素来源于深部流体。钾长石脉亏损成矿元素，与Ⅰ阶段矿石元素组成类似，不提供成矿物质。因此，桑干群斜长角闪岩为大白阳金矿床提供大量Zn和少量Cu、Mo等成矿物质，为矿源层之一。

5.4 矿床成因类型及成矿模式

上述研究表明，大白阳金矿床为与岩浆有关的热液矿床。大白阳金矿床是张宣地区典型矿床之一，区内金矿床具有许多相同的地质特征，包括富集碲化物、有相似的稳定同位素组成、贫硫化物且黄铁矿中无As，表明区内矿床具有相同的流体和物质来源，并可能形成于相同矿化活动。目前张宣地区金矿床的形成时代众说纷纭，主要集中在海西期和燕山期；有些学者认为区内金矿床形成于泥盆纪，成矿流体和金来自于水泉沟碱性杂岩体，依据是二者具有密切的空间关系和相似的同位素组成[32-34]，且区内东坪金矿床辉钼矿Re-Os年龄为400~380 Ma，也指示成矿与碱性杂岩体的成生关系[35]；有些学者认为金矿床仅仅是赋存于水泉沟碱性杂岩体及其桑干群围岩中，二者没有成因联系，理由是热液白云母及钾长石Ar-Ar年龄为177~140 Ma[6, 36-40]，与水泉沟正长岩体侵位年龄(~390 Ma)相差200多Ma；还有学者通过研究矿床中的热液锆石，认为矿床形成于泥盆纪，并且遭受了侏罗纪——白垩纪的热液叠加改造[10, 18, 41]。

泥盆纪时期，古亚洲洋俯冲后的板片断离引起岩石圈地幔的部分熔融，导致大面积碱性岩的侵位，并提供成矿物质及元素运移沉淀的能量。此时张宣地区处于拉张环境，富金岩浆加热大气降水，进行水岩交换反应，并使其富集成矿物质。在热液流体沿断裂向上运移过程中，不断萃取桑干群变质岩中的成矿元素，使Au在流体中进一步富集。当成矿流体运移到近地表时，由于压力的降低及与围岩的物质交换，使流体物理化学条件发生改变，成矿物质在有利的构造部位沉淀，形成区内初始矿化。

侏罗纪——白垩纪时期，古太平洋板块向亚洲大陆俯冲，华北克拉通的构造体系由近东西向转变为北东向，并爆发大规模岩浆和金成矿活动[42-44]。此时金矿床的形成受太平洋板块俯冲作用强烈，主要分布于赤峰—朝阳、辽东、胶东和小秦岭地区[45]，如安家营子金矿床和二道沟金矿床[46-47]、胶东和小秦岭金矿田。此时张宣地区也发育强烈的岩浆活动，高分异的上水泉花岗岩及张家口组火山岩形成大量富氟流体[48]，该流体沿早期矿化部位运移，并不断萃取通道中的Au，使Au富集沉淀[49-50]。

因此，笔者认为大白阳金矿床与张宣地区大量金矿床共同经历了泥盆纪金的初始矿化和侏罗纪——白垩纪的叠加成矿，最终形成区内众多金矿床。

6 结论

1) 矿床中的矿石矿物主要为磁铁矿、赤铁矿、黄铁矿、方铅矿、闪锌矿、黄铜矿、斑铜矿、自然金、银金矿及少量碲化物。矿床存在4个成矿阶段，分别为石英-钾长石阶段、石英-黄铁矿阶段、石英-硫化物阶段和石英-碳酸盐-硫酸盐阶段。

2) 大白阳金矿床的S同位素为高负值，为高氧逸度成矿流体所致。Pb同位素变化范围小，落入下地壳和造山带Pb同位素演化线之间。大白阳金矿床的成矿物质主要来源于地壳深部。

3) 黄铁矿中微量元素主要赋存于黄铁矿晶格中，含量低。黄铁矿主要从酸性岩浆流体中沉淀形成。

4) 围岩在蚀变过程中有大量SiO2、K2O、Pb、Rb等的带入和CaO、TFe2O3、Li、Cu、Mo、Zn等的带出。桑干群围岩为大白阳金矿床提供成矿物质，为矿源层之一。

5) 大白阳金矿床属于与岩浆有关的中低温热液矿床，其形成经历了泥盆纪Au的初始矿化和侏罗纪——白垩纪的叠加成矿，由此也导致了张宣地区大量金矿床的出现。

致谢: 中金集团韩家沟金矿唐涛工程师、中国地质大学(北京)刘家军教授在野外和成文过程中给予了很大帮助，在此一并感谢！

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文章信息

陶利鑫, 甄世民, 白海军, 王江, 王大钊, 查钟健
Tao Lixin, Zhen Shimin, Bai Haijun, Wang Jiang, Wang Dazhao, Zha Zhongjian
河北大白阳金矿床黄铁矿微量元素及S-Pb同位素地球化学特征
Pyrite Trace Element Composition and S-Pb Isotope Characters of the Dabaiyang Gold Deposit, Hebei Province
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Journal of Jilin University(Earth Science Edition), 2020, 50(5): 1582-1598.
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收稿日期: 2020-04-17

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