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智云宝, 孙海瑞, 李风华. 山东栖霞笏山金矿床成因——元素地球化学与流体包裹体证据[J]. 吉林大学学报(地球科学版), 2020, 50(5): 1552-1569
Zhi Yunbao, Sun Hairui, Li Fenghua. Geological and Geochemical Features of Hushan Gold Deposit in Qixia, Shandong Province[J]. Journal of Jilin University(Earth Science Edition), 2020, 50(5): 1552-1569.
山东栖霞笏山金矿床成因——元素地球化学与流体包裹体证据
智云宝1, 孙海瑞2,3, 李风华1     
1. 山东省地质调查院, 济南 250013;
2. 中国地质调查局发展研究中心, 北京 100037;
3. 自然资源部矿产勘查技术指导中心, 北京 100083
收稿日期: 2020-05-13
通信作者: 孙海瑞(1987—)男, 高级工程师, 博士, 主要从事岩石学及矿床学方面的研究, E-mail: HaiRuiSun@126.com
基金项目: 中国地质调查局项目（121201004000150017-60，DD20190159）；国家重点研发计划项目（2016YFC0600107）；山东省地质勘查项目（鲁勘字（2018）19号，鲁勘字（2019）1号）
摘要: 笏山金矿床为陡崖断裂带南段内最大的金矿床，为了揭示其矿床成因，在矿床地质研究的基础上开展了矿体围岩元素地球化学和流体包裹体研究。研究结果表明：笏山金矿床沿NE向断裂发育大规模的热液蚀变带，地表出露的断裂带形成一个庞大的面形蚀变带，矿化较弱，分带不明显，钻孔显示金矿体两侧依次发育黄铁绢英岩、绢英岩化花岗岩蚀变带和二长花岗岩，金矿体主要产于陡崖断裂带下盘黄铁绢英岩蚀变带内。质量平衡计算表明：绢英岩化过程中，主量元素SiO2、Al2O3、FeO、MnO、Na2O、K2O、P2O5和部分稀土元素从二长花岗岩中迁出，而MgO、CaO、Fe2O3，成矿元素Au、Ag，亲硫元素Cu、Pb及亲铁元素V、Cr、Co、Ni迁入二长花岗岩；黄铁绢英岩化过程中，主量元素FeO、Fe2O3、MnO、MgO、CaO，成矿元素Au、Ag，亲硫元素Cu及亲铁元素V、Cr、Co、Ni迁入，SiO2、Al2O3、Na2O、K2O和P2O5迁出。岩相学观察、显微测温以及单个包裹体成分激光拉曼分析提示其流体包裹体类型主要为气液两相包裹体和含CO2三相包裹体，具有低盐度（w（NaCl）为5.33%~13.29%）和中温（260~300℃）CO2-NaCl-H2O体系，在成矿过程中，含矿流体经历了流体不混溶作用。结合矿床地质特征及实验结果分析，确定该矿床为受陡崖断裂带控制的中温蚀变岩型金矿床。
关键词: 笏山金矿床    热液蚀变    成矿流体    栖霞    胶东    
Geological and Geochemical Features of Hushan Gold Deposit in Qixia, Shandong Province
Zhi Yunbao1, Sun Hairui2,3, Li Fenghua1     
1. Institute of Geological Survey, Shandong Province, Jinan 250013, China;
2. Development and Research Center, China Geological Survey, Beijing 100037, China;
3. Mineral Exploration Technical Guidance Center, Ministry of Natural Resources, Beijing 100083, China
Foundation item: Supported by Project of China Geological Survey (121201004000150017-60, DD20190159), National Key R & D Program of China(2016YFC0600107) and Geological Exploration Projects in Shandong Province (LKZ (2018) No.19, LKZ (2019) No.1)
Abstract: Hushan gold deposit is the largest gold deposit in the southern part of Douya fault. In order to reveal its genesis, based on the geological work of the deposit, the study of the surrounding rock element geochemistry and fluid inclusions of the ore body was carried out. The results show that a large-scale of hydrothermal alteration is developed along the NE-trending faults in Hushan Au deposit, with obvious surface hydrothemal alteration, low Au mineralization, and poor alteration zoning. The borehole logs show that the hydrothermal alteration along the Au ore-bodies is symmetrically developed, displaying sericite-quartz alteration and pyrite-sericite-quartz alteration with the increase of distance from ore-body. The ore-bodies are mainly hosted in the alteraltion zone of pyrite-sericite-quartz alteration at the footwall of Douya fault. The mass-balance calculation shows that the major and trace elements behaved complicatedly during fluid-rock interaction. In the stage of sericite-quartz alteration, Linglong biotite granite experienced the loss of SiO2, Al2O3, FeO, MnO, Na2O, K2O, P2O5, and enrichment of REEs and MgO, CaO, Fe2O3, Au, Ag, Cu, Pb, V, Cr, Co and Ni; in the stage of pyrite-sericite-quartz alteration, FeO, Fe2O3, MnO, MgO, CaO, Au, Ag, Cu, V, Cr, Co, and Ni enterred in the sericite- quartz altered granite, while SiO2, Al2O3, Na2O, K2O and P2O5 moved out. The petrographic, microthermometric, and laser Raman microspectroscopic analyses on the fluid inclusions show that the fluid inclusions are mainly two-phrase aqueous fluid inclusions and CO2-bearing three phase inclusions, which are low salinity (5.33%-13.29%) and medium temperature (260 to 300 ℃) CO2-NaCl-H2O system. The ore fluid experienced fluid immiscibility during the ore-forming process. We believe that the deposit should belong to mesothermal altered rock type Au deposit controlled by Douya fault, which is similar to Jiaojia Au deposit in Jiaodong area.
Key words: Hushan gold deposit    hydrothermal alteration    ore-forming fluid    Qixia    Jiaodong    

0 引言

山东莱州—招远金矿整装勘查区目前累计发现中型及以上金矿70多处，超百吨的特大型金矿床6处[1]。主要金矿床类型为破碎带蚀变岩型[2-4], 矿体明显受热液蚀变作用制约，发育在在主控矿断裂带下盘绢英岩化蚀变带中[5-10]。蚀变岩是流体与围岩水化反应的结果，通过对流体与围岩反应过程研究，可了解热液蚀变过程中元素迁移规律。前人已在招远—平度断裂带以西及牟平—乳山断裂带金矿床做了大量的相关研究工作[11-21]，但对陡崖断裂带研究相对较少。

笏山金矿床地处陡崖断裂带南段，是该断裂带目前发现的最大破碎蚀变岩型金矿床。自20世纪50年代开展工作以来，曾在2007年取得重要找矿突破，累计探明金资源量18.784 t。多年来，山东省核工业二七三地质大队等单位及企业在该区做了大量勘查工作，并对金矿及外围的基础地质特征、找矿方向及前景进行了初步研究[22-25]。笔者在详细野外地质调查和岩相学观察基础上，系统总结了该矿床的蚀变矿化类型及时空结构，并运用质量平衡方法，系统分析了围岩蚀变矿化过程中元素的迁移和聚集规律；结合流体包裹体显微测温、成分分析，探讨了矿床成因类型，以期为实现陡崖断裂金矿带深入研究奠定基础。

1 区域地质背景

莱州—招远整装勘查区地处胶东半岛西北部、华北克拉通东南缘、郯庐断裂带以东、苏鲁超高压变质带以西，整体由胶北隆起、胶莱盆地组成。胶北隆起前寒武变质基底可分为新太古界胶东岩群和英云闪长质片麻岩、奥长花岗质片麻岩、花岗闪长质片麻岩及古元古界荆山群、粉子山群、芝罘群和蓬莱群。荆山群和粉子山群为一套变质沉积岩系，环绕太古宇变质岩系展布；芝罘群局限分布于烟台芝罘岛、崆洞岛及附近小岛屿[26]；蓬莱群主要分布于栖霞豹山口、辅子夼及龙口黄城一带。胶莱盆地主要由白垩系莱阳群、青山群、王氏群组成，古近系、新近系、第四系则零星分布于山间盆地、现代河流及滨海地区[27]。除前寒武纪侵入岩外，区内广泛发育中生代侵入岩，如崂山、雨山、伟德山、郭家岭及玲珑花岗岩。其中，郭家岭花岗岩侵位年龄为122~118 Ma[28]，玲珑花岗岩侵位年龄为160~140 Ma[29-34]。此外，区内还分布大量中基性脉岩，年龄集中在130~110 Ma[35](图 1)。整装勘查区是胶东金矿集中区的核心区域，也是全国金矿的重要集中区之一，分布着百余座金矿床(点)。矿床主要受NNE—NE向4条断裂带控制，自西向东为：三山岛断裂带、焦家断裂带、招远—平度断裂带和陡崖断裂金矿带，矿床主要产在NNE向主干断裂与近EW向基底构造(韧性剪切带)的交会(复合)部位，构成三山岛、仓上、焦家、新城、灵山沟、玲珑、大尹格庄、夏甸、笏山和西陡崖等多个金矿田。在区域上呈现东西成带、南北成串、集中成片的矿床(点)分布格局(图 1)。

1.第四系；2.新近系—古近系；3.白垩系；4.古—新元古界；5.新元古代含榴辉岩的花岗质片麻岩；6.太古宙花岗绿岩带；7.白垩纪伟德山花岗岩；8.白垩纪郭家岭花岗闪长岩；9.侏罗纪花岗岩类；10.整合/不整合地质界线；11.实测及推测断裂；12.大、特大型金矿床/中小型金矿床；13.整装勘查区范围；14.市/县地名；15.海岸线。底图据文献[36]修改。 图 1 山东莱州—招远整装勘查区构造地质与金矿分布简图 Fig. 1 Regional generalized geological map of Laizhou-Zhaoyuan integrated exploration area, Shandong
图选项
2 矿床地质特征 2.1 矿区地质特征

笏山金矿床位于陡崖断裂带南段，发育的岩石建造以新太古代变质岩和中生代侏罗纪玲珑二长花岗岩建造为主，古元古界粉子山群变质沉积岩建造零星分布。它们普遍发育片麻理和条纹条带构造，变质作用达角闪岩相。

构造行迹主要表现为太古宇变质结晶基底中普遍发育的片麻理及条纹条带构造，局部变形强烈的韧性剪切带构造和元古宇粉子山群、荆山群高铝片岩系中发育的滑脱褶皱和糜棱岩化片理构造。脆性断裂构造以NE向为主，其次为NW向断裂，NW向断裂是在该韧性剪切带基础上发展起来的(图 2)。

1.第四系；2.古元古界粉子山群变质地层；3.晚侏罗世玲珑花岗岩；4.新太古代TTG片麻岩；5.蚀变带；6.中浅层韧性剪切带；7.实测断层；8.地质界线；9.金矿床(矿点)；10.水库；11.地名。 图 2 笏山金矿床地质简图 Fig. 2 Simplified geological map of Hushan gold deposit
图选项

陡崖断裂为区内主要控矿断裂，断裂带呈膨胀收缩波状起伏，地表出露不连续，呈北宽南窄，宽度200~1 000 m，总体走向20°~30°，倾向SE，倾角20°~50°，地表向深部逐渐变缓，呈铲状。断裂带在浅部沿新太古代片麻岩系与玲珑花岗岩接触带及附近分布，向深部延伸至花岗岩体中。断裂呈现多期活动的特征[37-38]。早期为压扭构造活动，形成灰绿色为主色调的糜棱岩和碎裂岩；中期为张性(张扭性)构造活动，构造中常见大小不等、棱角清楚的角砾；晚期为明显的压扭性特征，形成大量灰白色的糜棱岩和碎裂岩带。局部有早期产物构造透镜体，断裂带下盘一般有大量伟晶岩产出。断裂的深部地段可见浸染状和细脉状黄铁矿，局部可见多期次硫化物存在，并往往出现低品位金矿化的现象。

2.2 矿体特征

笏山金矿床已发现含金蚀变破碎带5条，沿NNE向呈带状横贯矿区。矿体的规模、产状、形态及品位受控于陡崖主断裂及其派生次级构造裂隙，矿体产状与主裂面一致或大致平行，主矿带分布于陡崖断裂带下盘的次一级断裂。

在蚀变破碎带中已圈定矿体21个，均为隐伏矿体，矿体呈脉状、似层状、透镜状。规模最大为1号矿体，储量占矿床比例的96.57%，其他均为小矿体[39]。1号矿体走向20°~60°，倾向南东，倾角20°~45°; 矿体长1 400 m，倾向延伸平均524 m，控制标高-639~61 m, 厚0.71~18.14 m，矿体品位在1.15×10-6~20.48×10-6之间; 矿体在北部和南部厚度小品位低，中间厚度大且品位高，整体具尖灭再现及分枝复合特征(图 3)。夹石主要在1号矿体厚大部位出现，形态呈板状、透镜状，产状与矿体基本一致，且结构构造及蚀变矿化特征与矿体相同。

1.第四系；2.中生代玲珑二长花岗岩; 3.新太古代谭格庄奥长花岗岩；4.新太古代栾家寨中细粒变辉长岩；5.中生代闪长玢岩；6.黄铁绢英岩化花岗质碎裂岩；7.矿体及编号；8.主断裂面；9.钻孔位置；10.地质界线。底图据文献[39]修改。 图 3 笏山金矿床515(a)和519(b)勘探线地质剖面 Fig. 3 Geological section map of Profile 515 (a) and Profile 519 (b) in Hushan gold deposit
图选项

2号和5号矿体位于1号矿体北部，4号矿体位于2号矿体北部。2号矿体位于1号矿体北东段，走向50°~53°，倾向SE，倾角15°~31°，矿体厚0.81~ 10.46 m，平均厚度3.67 m，矿体品位在1.59×10-6~ 2.77×10-6之间；4号矿体走向30°~55°，倾向SE，倾角40°±，已控制走向长198 m，倾向延伸180 m，控制标高-200~-32 m，矿体厚在0.80~1.58 m之间，矿体品位在1.67×10-6~3.18×10-6之间；5号矿体走向30°±，倾向SE，倾角33°，已控制走向长40 m，倾向延伸209 m，控制标高-211~-98 m，矿体厚0.81~2.26 m，矿体品位在1.15×10-6~5.72×10-6之间[26]。矿体均呈脉状、透镜状，赋存于黄铁绢英岩内。

2.3 蚀变类型及分带

围岩主要为二长花岗岩，主要蚀变类型有绢云母化、硅化和碳酸盐化等。笏山金矿床实测构造剖面显示，地表出露的断裂带形成了一个庞大的面形蚀变带，断裂产状较陡，蚀变带内岩石主要为弱的钾化、硅化等；矿化较弱，见黄铁矿化及褐铁矿化等，蚀变分带不明显，但总体表现为断裂带中心蚀变强、外侧蚀变弱的现象(图 4)。钻孔揭露蚀变岩具有一定的分带性，从矿体向两侧发育近对称分布的黄铁绢英岩带和绢英岩化花岗质碎裂岩，再向外依次为绢英岩化花岗岩和二长花岗岩(图 5)。其中，绢英岩化和黄铁绢英岩化蚀变常形成独立分带，规模较大，宽度一般为50 m左右，与金矿化关系十分密切。

1.新太古代谭格庄奥长花岗岩；2.新太古代新庄英云闪长质片麻岩；3.新太古代栾家寨斜长角闪岩；4.弱褐铁矿化碎裂状花岗岩；5.褐铁矿化硅化花岗质构造角砾岩；6.绢英岩化碎裂岩；7.弱钾化褐铁矿化硅化碎裂状花岗岩；8.断裂；9.地质界线。 图 4 笏山金矿床东构造剖面图 Fig. 4 Tectonic section in the east of Hushan gold deposit
图选项
图 5 笏山金矿床ZK515-12钻孔蚀变分带示意图 Fig. 5 Sketch map of the alteration zones of the borehole ZK515-12 in Hushan gold deposit
图选项

黄铁绢英岩化主要呈面状产出，呈灰绿色、灰褐色，碎裂状、鳞片变晶结构，块状构造(图 6)。主要矿物成分为绢云母和石英(图 6a，b)，可见少量黄铁矿。强烈的绢英岩化使长石完全被绢云母交代，残留早期二长花岗岩石英颗粒(图 6c，d)，黄铁矿大小不一，以他形粒状为主，极个别呈半自形粒状，呈浸染状、细脉浸染状产出，常与磁黄铁矿、黄铜矿共伴生(图 6e，f)。

a, b.黄铁绢英岩标本照片；c, d.强绢英岩化破碎石英角砾岩显微照片，并有早期花岗岩石英颗粒残留；e.浸染状矿化；f.细脉浸染状矿化。Ser.绢云母；Qz.石英；Py.黄铁矿；Pyrh.磁黄铁矿；Cp.黄铜矿。 图 6 笏山金矿石手标本及岩相学照片 Fig. 6 Typical features of mineralization and photomicrographs of ore in Hushan gold deposit
图选项
2.4 矿化类型、结构、构造、矿物组成和成矿阶段

矿化类型以浸染状、细脉浸染状为主(图 6)。矿石结构有晶粒状结构、压碎结构、填隙结构等；矿石构造有浸染状构造(图 6a，e)、细脉浸染状构造(图 6f)、角砾状构造等。矿石矿物主要成分为自然金、银金矿、黄铁矿、黄铜矿、磁黄铁矿(图 6e，f)等，脉石矿物主要为绢云母、石英(图 6c，d)和方解石等。

根据矿物共生组合、结构构造及相互穿插关系，结合已有矿区资料，笏山矿区成矿期分为4个阶段：石英-绢云母阶段(Ⅰ)，是金矿化蚀变的最早阶段，该阶段黄铁矿颗粒较大，自形程度高，金矿化较弱；金-石英-黄铁矿阶段(Ⅱ)，随着构造活动深入，Ⅰ阶段的岩石破碎，成矿流体加入，形成黄铁矿蚀变岩矿石，黄铁矿呈星点状产出，颗粒大小不均一且多为他形；金-石英-多金属硫化物阶段(Ⅲ)，形成含多金属硫化物蚀变岩型矿石，该阶段的典型矿物组合为自然金-黄铁矿-磁黄铁矿-黄铜矿，黄铁矿呈细脉状、浸染状产出，内部常见黄铜矿、磁黄铁矿等，显示晚期的矿化流体多金属特征；石英-碳酸盐阶段(Ⅳ), 为成矿晚期，该阶段发育碳酸岩脉，且多穿插早期矿物。其中，Ⅱ、Ⅲ阶段为金主成矿阶段，本次流体包裹体研究样品取自该成矿阶段(图 6)。

3 样品采集与测试分析 3.1 元素地球化学

为探讨热液蚀变过程元素迁移规律，本次采集新鲜玲珑二长花岗岩、不同蚀变类型与蚀变矿化强度的蚀变岩共8件，其中，玲珑二长花岗岩2件、绢英岩化花岗岩4件、黄铁绢英岩2件，对各样品进行主量、微量与稀土元素分析。

全岩主、微量元素由中国冶金地质总局山东局测试中心进行测试，主量元素采用美国热电公司ARL 9900XP型X射线荧光光谱仪，测试方法和依据《硅酸盐岩石化学分析方法X射线荧光光谱法测定主次元素量》(GB/T 14506.28—2010)[40]，测试精度优于1%；微量元素和稀土元素测试仪器为美国热电公司X Series2电感耦合等离子体质谱仪，测试方法和依据依据《硅酸盐岩石化学分析方法第30部分：44个元素量测定》(GB/T 14506.30—2010)[41]，测试精度优于1%；Au的测试仪器为德国耶拿Enit650p石墨炉原子吸收分光光度计；Ag采用北京瑞利分析仪器公司WP1一米平面光栅摄谱仪直译；Au、Ag检测依据为《岩石矿物分析》2011年第4版。

3.2 流体包裹体分析

流体包裹体显微测温使用仪器为英国Linkam THMSG-600型冷热台，仪器温度标定采用标准物质及人工合成的已知均一温度、盐度的NaCl-H2O包裹体。冰点测定时，先降温至-80 ℃或-100 ℃使包裹体结冰呈固相；然后升温，速率由开始的10 ℃/min逐渐降低为5、2 ℃/min，临近相变点时降至1 ℃/min或0.5 ℃/min，测试精度±0.1 ℃。均一温度测定时，开始时的升温速率为20 ℃/min，临近相变点时降至1 ℃/min或0.5 ℃/min，测试精度±1 ℃。采用激光拉曼光谱分析对流体包裹体的成分进行分析，分析仪器为LabRAM HR Evolution共聚焦显微激光拉曼光谱仪，Yag晶体倍频固体激光器，波长532 nm，扫描范围100~4 000 cm-1。

4 分析结果 4.1 主量元素分析结果

主量元素分析结果见表 1。二长花岗岩主要特征为：具有较高的SiO2质量分数((分别为69.53%和69.96%)，均值为69.75%)、全碱(Na2O+K2O)质量分数(分别为8.02%和8.29%，均值为7.99%)和高的K2O/Na2O值(1.08和1.09)；具有低的TiO2(均值为0.24%)、MgO(分别为0.32%和0.71%)和P2O5(均值为0.09%)质量分数。

表 1 笏山金矿床矿体及近矿围岩主元素质量分数 Table 1 Major element contents of the ore body and country rocks in Hushan gold deposit
样品号 岩性 SiO2 TiO2 AI2O3 FeO Fe2O3 MnO MgO CaO Na2O K2O P2O5 烧失量 总计
HS18TY 二长花岗岩 69.53 0.24 15.26 0.75 1.44 0.03 0.71 2.35 3.97 4.32 0.09 2.32 101.01
HS21TY 二长花岗岩 69.96 0.24 15.55 0.94 1.59 0.04 0.32 1.94 3.85 4.17 0.09 1.60 100.28
HS16TY 绢英岩化花岗岩 71.02 0.21 15.18 0.75 1.31 0.02 0.37 1.45 3.88 4.37 0.08 1.50 100.14
HS17TY 绢英岩化花岗岩 67.34 0.23 15.34 0.65 2.42 0.04 0.79 2.81 3.89 4.09 0.08 2.58 100.26
HS19TY 绢英岩化花岗岩 69.19 0.24 15.31 0.80 1.48 0.02 0.65 2.50 3.92 4.07 0.09 1.89 100.16
HS20TY 绢英岩化花岗岩 70.78 0.27 15.17 0.90 1.52 0.02 0.52 1.95 3.75 4.19 0.09 1.22 100.38
HS8TY 黄铁绢英岩 65.37 0.24 14.52 2.63 3.94 0.05 1.00 2.99 3.55 3.68 0.08 3.97 102.02
HS15TY 黄铁绢英岩 68.50 0.25 16.12 1.14 1.89 0.04 0.64 1.87 3.71 4.50 0.08 2.42 101.17
均值 二长花岗岩 69.75 0.24 15.41 0.85 1.52 0.03 0, 52 2.15 3.91 4.25 0.09 1.96 100.65
绢英岩化花岗岩 69.58 0.24 15.25 0.78 1.68 0.02 0.58 2.18 3.86 4.18 0.08 1.80 100.24
黄铁绢英岩 66.94 0.25 15.32 1.89 2.92 0.05 0.82 2.43 3.63 4.09 0.08 3.20 101.60
注:主量元索质量分数单位为%。
表选项

相对于二长花岗岩，绢英岩化花岗岩的SiO2、Al2O3、FeO、MnO、Na2O和K2O平均质量分数均较低，而MgO、CaO和Fe2O3质量分数升高，TiO2和P2O5质量分数基本不变。

对于绢英岩化花岗岩，黄铁绢英岩相的Al2O3、FeO、Fe2O3、MnO、MgO和CaO的平均质量分数升高，SiO2、Na2O和K2O的质量分数降低，TiO2和P2O5平均质量分数基本不变。

4.2 微量元素分析结果

微量元素分析结果见表 2。相对于二长花岗岩，绢英岩化花岗岩的大离子亲石元素Rb、Sr平均质量分数降低，成矿元素Au，亲硫元素Cu、Pb平均质量分数升高；相对于绢英岩化花岗岩，黄铁绢英岩的成矿元素Au，亲硫元素Cu、Zn及大离子亲石元素Rb平均质量分数均有不同程度的升高，仅Ba和Pb平均质量分数降低。

表 2 笏山金矿床矿体及近矿围岩微量元素质量分数 Table 2 Trace element contents of the ore body and country rocks in Hushan gold deposit
样号 岩性 V Cr Co Ni Cu Zn Rb Sr Ba Pb Bi Au Ag
HS18TY 二长花岗岩 19.6 762.0 5.91 13.30 6.51 26.6 119 614 3 125 27.0 0.066 23.60 170
HS21TY 二长花岗岩 12.6 64.9 1.78 0.39 5.00 38.5 136 749 2 967 26.0 < 0.020 1.25 39
HS16TY 绢英岩化花岗岩 10.1 83.6 3.42 1.58 14.70 13.1 116 565 3 246 15.6 0.057 7.53 42
HS17TY 绢英岩化花岗岩 28.9 1 547.0 15.30 27.10 21.10 40.9 124 568 2 783 130.0 0.510 64.10 330
HS19TY 绢英岩化花岗岩 17.0 607.0 4.28 9.97 4.48 23.3 109 694 3 321 22.4 0.048 11.90 89
HS20TY 绢英岩化花岗岩 13.3 98.3 2.10 1.60 6.69 15.7 102 687 3 340 21.7 < 0.020 1.64 24
HS8TY 黄铁绢英岩 39.3 2 299.0 24.40 45.40 66.00 36.0 102 303 1 853 15.2 1.410 4 223.00 430
HS15TY 黄铁绢英岩 14.4 291.0 5.10 9.82 21.00 25.9 148 405 2 632 27.3 0.200 1 119.00 130
均值 二长花岗岩 16.1 413.5 3.85 6.85 5.76 32.6 128 682 3 046 26.5 0.030 12.43 105
绢英岩化花岗岩 17.3 584.0 6.28 10.06 11.74 23.3 113 629 3 173 47.4 0.150 21.29 121
黄铁绢英岩 26.9 1 295.0 14.75 27.61 43.50 31.0 125 354 2 243 21.3 0.810 2 671.00 280
注: Au, Ag质量分数单位为10-9, 其他微量元素和稀土元素质量分数单位为10-6
表选项

总体来看，与围岩相比，矿石的大离子亲石元素Rb、Sr和亲硫元素Pb、Zn显示富集或贫化特征；成矿元素Au，亲硫元素Cu及镁铁族元素V、Cr、Co和Ni等在矿石中呈现富集特征。

稀土元素分析结果见表 3。矿石及近矿围岩稀土元素总量变化较大，∑REE=128.07~180.81。二长花岗岩、绢英岩化花岗岩及黄铁绢英岩的稀土分布模式极为相似(图 7)，均呈平滑的右倾曲线。总体上，从黄铁绢英岩—绢英岩化花岗岩—二长花岗岩，∑REE、LREE、LREE/HREE呈小幅度升高，Eu异常不明显。

表 3 笏山金矿床矿体及近矿围岩稀土元素质量分数 Table 3 Rare earth element contensand relative parameters of the ore body and country rocks in Hushan gold deposit
样号 岩性 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Y LREE HREE Sree LREE/ HREE
HS18TY 二长花岗岩 42.7 65.8 6.74 24.1 3.52 1.06 2.97 0.29 1.24 0.22 0.59 0.09 0.50 0.09 5.98 143.92 6.00 156.93 24.0
HS21TY 二长花岗岩 49.5 76.7 7.54 27.5 3.94 1.14 3.11 0.32 1.38 0.25 0.65 0.10 0.57 0.10 6.80 166.32 6.48 180.81 25.7
HS16TY 绢英岩化花岗岩 34.9 52.2 5.53 19.7 2.92 0.91 2.37 0.26 1.20 0.22 0.57 0.10 0.51 0.10 6.18 116.16 5.32 128.07 21.8
HS17TY 绢英岩化花岗岩 45.1 73.6 7.13 25.4 3.74 1.05 3.15 0.33 IA$ 0.27 0.70 0.11 0.61 0.11 7.01 156.02 6.74 171.57 23.2
HS19TY 绢英岩化花岗岩 42.6 62.2 6.61 24.0 3.63 1.11 3.02 0.32 1.43 0.26 0.72 0.11 0.65 0.12 7.45 14(1.15 6.63 155.24 21.1
HS20TY 绢英岩化花岗岩 50.8 72.6 7.76 27.5 3.87 1.18 3.23 0.31 1.34 0.23 0.60 0.09 0.47 0.09 6.18 163.71 6.36 177.33 25.7
HS8TY 黄铁绢英岩 32.2 56.9 5.53 20.1 3.04 0.78 2.51 0.27 1.20 0.23 0.64 0.11 0.57 0.11 6.24 118.55 5.64 131.38 21.0
HS15TY 黄铁绢英岩 47.2 74.4 7.37 26.1 3.86 1.13 3.2 0.32 1, 34 0.23 0.61 0.09 0.51 0.10 6.38 160.06 6.40 25.0
均值 二长花岗岩 46.1 71.3 7.14 25.8 3.73 1.10 3.04 0.31 1.31 0.24 0.62 0.10 0.54 0.10 6.39 155.12 6.24 168.87 24.9
绢英岩化花岗岩 43.4 65.2 6.76 24.2 3.54 1.06 2.94 0.31 1.36 0.25 0.65 0.10 0.56 0.11 6.71 144.01 6.26 158.05 23.0
黄铁绢英岩 39.7 65.7 6.45 23.1 3.45 0.96 2.86 0.30 1.27 0.23 0.63 0.10 0.54 0.11 6.31 139.31 6.02 152.78 23.0
注:微量元素质量分数单位为10-6。
表选项
底图据文献[42]。 图 7 笏山金矿床内玲珑二长花岗岩及蚀变岩稀土元素配分曲线图 Fig. 7 Chondrite-lormalized REE patterns of hydrothermally altered rocks and Linglong biotite granite in Hushan gold deposit
图选项
4.3 流体包裹体测温结果 4.3.1 流体包裹体岩相学特征

包裹体在笏山金矿床石英中较发育，多分布于透明度较高的石英颗粒内部、生长环带或裂隙内。根据卢焕章等[43]提出的室温下流体包裹体的相态分类，可将笏山金矿床流体包裹体分为3种相态，Ⅰ型纯液相包裹体、Ⅱ型含CO2三相包裹体、Ⅲ型富液气液两相盐水包裹体，其形态在包裹体显微照片中清晰可见(图 8)。

图 8 笏山金矿床流体包裹体显微照片 Fig. 8 Micrographs of fluid inclusions in Hushan gold deposit
图选项

Ⅰ型纯液相包裹体，多无色透明，呈圆形—椭圆形，数量多、体积小，大小为2~5 μm，以群簇状分布，推测为低温(＜50 ℃，经验值)捕获。

Ⅱ型含CO2三相包裹体，室温在显微镜下观察，从中心向外依次为气相CO2、液相CO2和水溶液三相(图 8d、f)。灰黑色或带紫色色调，透明—半透明，呈负晶形、不规则形以孤岛状、离散状分布，大小为5~8 μm，CO2相体积分数为5%~10%。

Ⅲ型气液两相包裹体，此类包裹体最多，镜下观察到由两相构成，水溶液相(LH2O)及CO2气液两相(图 8a、b、c、e)。灰白—灰黑色，透明—半透明，呈不规则形、负晶形、椭圆形以孤岛状、群簇状、离散状分布，大小为3~10 μm，气液比为2%~10%。

4.3.2 流体包裹体显微测温

本次测试流体包裹体为黄铁绢英岩型金矿石，包裹体都较小，只有在主成矿阶段包裹体相对较大，故在观察和测试过程中以主成矿期的Ⅱ型和Ⅲ型包裹体为研究对象。

Ⅱ型包裹体的CO2融化温度为-57.8~-56.6 ℃，略低于标准的纯CO2包裹体初溶温度，反映出在CO2相中可能有N2或CH4等挥发组分的存在[44-45]，但测试成分组成中没有检测出N2或CH4等成分的特征峰，可能由于其含量低的原因。测得CO2笼合物的消失温度为6.2~7.2 ℃，相对应的盐度为5.33%~7.05%。包裹体均一温度范围在271~288 ℃，均一温度峰值集中在270~280 ℃。根据刘斌等[46]提出的密度计算公式，利用其部分均一温度求得包裹体成矿流体密度范围为0.57~0.65 g/cm3。

Ⅲ型气液两相包裹体的冰点温度为-9.4~-3.5 ℃，依据相应的冰点温度推算盐度方程[47-49]，对应成矿流体的盐度(w(NaCl))为5.71%~13.29%(图 9)，密度在0.81~0.87 g/cm3之间。该类包裹体最终以均一至液相为主，均一温度范围在242~313 ℃，峰值集中在260~300 ℃(图 9)。

图 9 笏山金矿床流体Ⅲ型包裹体完全均一温度-盐度图 Fig. 9 Plotter showing total homogenization temperature and salinity of the type Ⅲ fluid inclusions in Hushan gold deposit
图选项
4.4 流体包裹体成分

为了研究笏山金矿床深部成矿流体的成分，本次实验选择具有代表性的主成矿阶段矿石中石英的包裹体开展单个包裹体激光拉曼光谱分析研究[50-51]。结果表明，流体包裹体中普遍以主要为水、部分含CO2为特征(图 10)，在拉曼光谱图上CO2特征峰出现在1 288 cm-1和1 385cm-1，宽泛的液相H2O峰出现在3 200~3 500 cm-1。成矿流体为H2O-CO2-NaCl体系。

a，b.含CO2包裹体及激光拉曼光谱图；c.气液两相包裹体及激光拉曼光谱图。 图 10 笏山金矿床包裹体显微照片及对应的激光拉曼光谱图 Fig. 10 Micrographs and laser Raman spectrogram of the fluid inclusions in Hushan gold deposit
图选项

上述流体包裹体研究表明，笏山金矿床处于比较开放的断裂构造环境中，成矿流体的不混溶作用可能是金沉淀的主要原因，流体包裹体含CO2反映成矿流体具有深源性。笏山金矿床成矿流体的性质与胶东其他地区金矿床的成矿流体相似[52-57]。

5 讨论 5.1 元素迁移规律

成矿流体与围岩相互作用致使围岩蚀变矿化，元素发生迁移，导致元素的带入和带出，采用质量平衡分析方法可定量地研究在蚀变过程中元素迁移轨迹[58-60]；Gresens[59]提出Gresens方程，成为研究开放系统中元素质量迁移的经典方法；Grant[60]对该方程进行了简化。通常在流体与岩石作用时，Al和Ti被认为是不活动元素[61-62]，其元素质量分数变化较小(表 1)；但Al在变质变形作用过程中极具活动性[63]，而Ti在各蚀变岩中含量变化极微且活动性小[64-66]，可将Ti作为一理想参照元素。

因此，本文选定Ti作为不活动组分，利用改进后的质量平衡方程对笏山金矿床蚀变过程中主、微量及稀土元素迁移进行定量计算：

式中：Δwx为蚀变中元素的迁移变化量；wTiO20和wTiO2A分别为围岩和蚀变岩中TiO2的质量分数；wx0和wxA分别为元素在围岩和蚀变岩中的质量分数。

计算得到各蚀变过程的迁移变化量结果见表 4，计算结果中Δwx正值代表元素迁入，负值代表元素迁出。

表 4 笏山金矿床热液蚀变过程主量、微量和稀土元素平均迁移变化量 Table 4 Average gains and losses of major elements, trace elements and rare earth elements during different types of alteration in Hushan gold deposit
元素 绢英岩化花岗岩 黄铁绢英岩
SiO2 -0.17 -5.49
TiO2 0.00 0.00
Al2O3 -0.16 -0.70
FeO -0.07 1.03
Fe2O3 0.16 1.28
MnO -0.01 0.03
MgO 0.06 0.27
CaO 0.03 0.15
Na2O -0.05 -0.43
K2O -0.07 -0.25
P2O5 -0.01 -0.01
烧失量 -0.16 1.27
V 1.23 9.68
Cd 0.01 0.02
Co 2.43 7.89
Ni 3.22 19.66
Cr 170.53 829.75
Cu 5.99 30.02
Zn -9.30 -2.84
Rb -14.75 7.25
Sr -53.00 -341.66
Ba 126.50 -893.20
Pb 20.93 -27.03
Bi 0.12 0.74
Au 8.87 2 542.87
Ag 16.75 164.30
La -2.75 -7.99
Ce -6.15 -2.13
Pr -0.38 -0.95
Nd -1.65 -1.97
Sm -0.19 -0.42
Eu -0.04 -0.15
Gd -0.10 -0.30
Tb 0.00 -0.02
Dy 0.05 -0.09
Ho 0.01 -0.02
Er 0.03 -0.02
Tm 0.00 -0.01
Yb 0.02 -0.02
Lu 0.01 0.00
Sc -0.05 -0.02
Y 0.32 -0.65
注：主量元素(氧化物)迁移变化量单位为%，Au、Ag迁移变化量单位为10-9，其他微量元素和稀土元素迁移变化量单位为10-6。
表选项

相对于二长花岗岩，绢英岩化花岗岩主量元素SiO2、Al2O3、FeO、MnO、Na2O、K2O、P2O5及部分稀土元素从二长花岗岩中迁出，而MgO、CaO、Fe2O3，成矿元素Au、Ag，亲硫元素Cu、Pb及亲铁元素V、Cr、Co、Ni则迁入二长花岗岩。流体作用于围岩发生绢英岩化，围岩中斜长石和钾长石减少，Al2O3、Na2O、K2O迁出，CaO迁入可能与岩石发生碳酸岩化有关。亲铁元素Co、Ni的大量带入可能与成矿过程中的黄铁矿化有关，Au元素在该阶段开始富集。

相对于绢英岩化花岗岩，黄铁绢英岩中主量元素FeO、Fe2O3、MnO、MgO和CaO以及成矿元素Au、Ag，亲硫元素Cu及亲铁元素V、Cr、Co、Ni发生迁入；SiO2、Al2O3、Na2O、K2O和P2O5发生迁出。随着蚀变强度增强，后期残留的斜长石和钾长石越来越少，使得Al2O3、Na2O、K2O进一步迁出。FeO、Fe2O3及亲铁元素V、Cr、Co、Ni的迁入可能与黄铁矿等硫化物的形成有关。黄铁绢英岩化过程使SiO2迁出，MgO迁入，Rb质量分数升高，Sr、Ba质量分数明显下降。Cr的大量带入表明成矿流体富含Cr元素，而较高含量的Cr往往与幔源岩浆有关，显示深源的特征，这一点与前人研究成矿流体有地幔物质成分一致[67-68]。此时大量Au元素迁入，在部分地段富集成矿。

综上所述，在蚀变矿化的整个过程中，推断成矿前流体的温度和氧逸度较高，碱性较大，流体对围岩的作用使斜长石蚀变成钾长石，形成规模较大的钾化带。随着成矿期流体温度、氧逸度及碱性的降低，围岩进一步蚀变形成绢英岩化带，此时热液流体中的SiO2等组分迁出，黄铁矿等硫化物发生沉淀，引起热液中的Au络合物稳定性降低并分解[65]，并促使Au大量富集沉淀，从而完成了Au活化—迁移—沉淀富集成矿的过程。

5.2 成矿流体特征

显微测温结果表明，矿石中石英的流体包裹体均一温度为260°~300 ℃，盐度为5.71%~13.29%，密度为0.81~0.87 g/cm3，表明成矿流体为中—低温，中—低盐度、低密度流体。岩相学研究表明，在同一包裹体片中大都有3种不同的流体包裹体，说明成矿流体被捕获时处于一种不均匀热液体系状态[48-49]，而包裹体中的Ⅱ型、Ⅲ型包裹体在均一温度、盐度等方面都有重叠；说明含CO2流体体系与NaCl-H2O体系性质相近，应为同一原始均匀流体由不混溶过程而产生的相分离的产物[47]。在温度-压力图解上，利用等容线相交法估算笏山金矿床成矿流体包裹体捕获压力为56~87 MPa(图 11)，根据断裂带内流体压力垂直分带曲线[70]，用计算机求得该矿床成矿深度为5.99~7.65 km。因此，笏山金矿床的成矿深度为5.99~7.65 km，其成矿流体为中温、中—低盐度、低密度、含CO2的CO2-NaCl-H2O热液体系。

图中数值为密度，单位为g/cm3；C.P为临界点。底图据文献[69]。 图 11 等容线相交法求压力图解 Fig. 11 Pressure estimation diagram by isochors intersection method
图选项
5.3 矿床成因

通过与典型“焦家式”金矿——焦家、三山岛金矿床进行特征对比(表 5)，笏山金矿床与焦家金矿床有着极其相似的地质、地球化学特征，二者应为同一类型矿床。大量研究[71-74]表明，胶东地区焦家式金矿的形成与160~126 Ma的岩浆活动有关，因此，笔者认为位于胶东中东部的笏山金矿床也可能为受断裂控制的与岩浆热液有关的构造蚀变岩型金矿床。

表 5 笏山金矿床与“焦家式”金矿床特征对比 Table 5 Characteristic of Hushan Au deposit and typical Jiaojia Au deposit
地质特征及参数 三山岛金矿床 焦家金矿床 笏山金矿床
赋矿围岩 玲珑二长花岗岩、郭家岭花岗闪长岩 玲珑二长花岗岩、郭家岭花岗闪长岩 玲珑二长花岗岩、郭家岭花岗闪长岩
控矿构造 三山岛、仓上断裂带 新城、焦家断裂带 陡崖断裂带
围岩蚀变 非常发育，主要为钾化、绢英岩化、黄铁绢英岩化、碳酸盐化 非常发育，主要为钾化、绢英岩化、黄铁绢英岩化、碳酸盐化 非常发育，主要为硅化、绢英岩化、黄铁绢英岩化、碳酸盐化
矿体形态 似层状、透镜状 似层状、透镜状 脉状、似层状、透镜状
成矿流体 CO2-NaCl-H2O CO2-NaCl-H2O CO2-NaCl-H2O
流体包裹体类型 以气液二相包裹体和含CO2三相包裹体为主，发育少量纯CO2包裹体 以气液二相包裹体和含CO2三相包裹体为主，发育少量纯CO2包裹体 以气液二相包裹体和含CO2三相包裹体为主
均一温度峰值/℃ 260~320 260~340 260~300
盐度/% 3.85~11.60 1.43~4.79 5.71~13.29
密度/(g/cm3) 0.70~0.96 0.62~0.87 0.81~0.87
流体包裹体气相成分 主要为CO2 主要为CO2 主要为CO2
成矿压力/MPa 70~110 63~126 56~87
成矿深度/km 6.78~8.69 6.40~7.34 5.99~7.65
资料来源 文献[45] 文献[45] 本文
表选项

从区域构造背景和矿区地质特征可以看出，笏山金矿床位于NE向陡崖断裂带的南段，受构造活动影响明显，断裂带经过强烈的构造改造和热液交代作用，岩石发生强烈破碎、交代、蚀变，形成了高孔隙度和高渗透性透水带。富含金质的成矿流体，沿断裂带进入构造-裂隙系统，与围岩发生了强烈的蚀变交代，形成大规模的硅化、绢云母化、黄铁矿化、黄铜矿化及少量绿泥石化、碳酸岩化等中低温蚀变产物，并随着流体演化，形成大量的黄铁矿、黄铜矿等金属硫化物。这些硫化物的析出，也促使金从络合物中释放，并发生大规模的沉淀而聚集成矿，形成蚀变岩型金矿床。

6 结论

1) 笏山金矿床围岩蚀变发生在陡崖断裂下盘，以较大规模的绢英岩化、黄铁绢英岩化蚀变为特征；在空间上，地表蚀变矿化较弱，产状较陡，深部蚀变矿化较强并有明显分带。

2) 元素地球化学分析显示，绢英岩化过程中，主量元素SiO2、Al2O3、FeO、MnO、Na2O、K2O、P2O5和部分稀土元素从二长花岗岩中迁出，而MgO、CaO、Fe2O3，成矿元素Au、Ag, 亲硫元素Cu、Pb及亲铁元素V、Cr、Co、Ni迁入二长花岗岩。黄铁绢英岩化过程中，主量元素FeO、Fe2O3、MnO、MgO、CaO，成矿元素Au、Ag，亲硫元素Cu及亲铁元素V、Cr、Co、Ni迁入，SiO2、Al2O3、Na2O、K2O和P2O5迁出。可见成矿元素并非萃取自围岩，而来源于深部热液流体。

3) 笏山金矿床以富液气液两相包裹体和含CO2包裹体为主，激光拉曼光谱分析显示成矿流体为H2O-CO2-NaCl体系。主成矿阶段热液均一温度峰值为260~300 ℃，低盐度为5.71%~13.29%，密度为0.57~0.87 g/cm3，相应估算成矿压力为56~87 MPa，成矿深度为5.99~7.65 km，为中温、低盐度热液蚀变岩型金矿床，与胶东地区典型蚀变岩型金矿特征一致。

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智云宝, 孙海瑞, 李风华
Zhi Yunbao, Sun Hairui, Li Fenghua
山东栖霞笏山金矿床成因——元素地球化学与流体包裹体证据
Geological and Geochemical Features of Hushan Gold Deposit in Qixia, Shandong Province
吉林大学学报(地球科学版), 2020, 50(5): 1552-1569
Journal of Jilin University(Earth Science Edition), 2020, 50(5): 1552-1569.
http://dx.doi.org/10.13278/j.cnki.jjuese.20200120

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收稿日期: 2020-05-13

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