0 引言
原位淋洗技术是去除土壤中污染物的常用方法[1-3]，但实践证明该技术存在淋洗液在介质中分布不均、流动难以控制且极易受重力影响进入含水层而引发二次污染等问题[4-5]。为解决上述弊端，有学者提出了以泡沫形式的表面活性剂气液混合体系取代常规淋洗液的泡沫淋洗技术[6-7]。泡沫密度小、流动性好、受重力影响小，既具有液相淋洗药剂的特点也避免了修复过程中存在的问题，为污染土壤的修复提供了更好的选择[8-10]。泡沫存在的形式多样，其中主要包括普通泡沫和胶态微泡沫(colloidal gas aphrons, CGAs)[11-12]。普通泡沫的粒径在毫米级，气泡彼此间排列紧密，气泡膜较薄，因此稳定性稍差；CGAs粒径小、液膜厚、稳定性好，更适用于多孔介质的冲洗[13-14]。
Roy等[15-16]和Couto[17]研究证明，CGAs粒径小且均匀、比表面积大、易于与土壤中污染物接触，且其在介质迁移过程中破裂较少，对于石油类污染土壤有着很好的修复效果。Boonamnuayvitaya等[18]对比了CGAs、表面活性剂溶液和水对芘污染土壤的去除效率，分别为78%、68%和11%；除理想的污染物去除效果外，CGAs还具有较高的淋洗液利用效率。苏燕等[19]研究表明：泡沫具有强化土壤中污染物去除的能力, 泡沫淋洗对土壤中硝基苯的去除机制主要为增流、增溶、挥发，其中增流是NAPL相污染物去除的主要贡献机制；并且泡沫在介质中的迁移分布显著影响着污染物的去除效果。因而研究CGAs在介质中的迁移分布规律尤为重要。
压力作为一项重要的指标, 可以有效地反映CGAs在介质中的运移特征，为该技术的实际工程应用提供指导和依据。Zhong等[20]研究了不同环境因素对泡沫注入压力的影响，认为介质渗透性、泡沫质量、泡沫注入速率是影响泡沫注入压力的关键因素。苏燕等[2]研究表明，泡沫注入速率对注入压力的影响大于泡沫质量对注入压力的影响；介质渗透率对注入压力的影响主要取决于泡沫的注入速率。此外，Bjorndalen等[21-22]研究发现聚合物能够大幅提高泡沫的稳定性能，其剪切稀化特性还能对泡沫在土壤中的流动特性能产生显著影响。
本研究设置了一系列一维模拟柱和二维模拟槽动态实验，探讨了CGAs在介质中的迁移分布规律，并详细分析了介质粒径、介质含水量以及聚合物黄原胶的添加对修复过程中土壤压力体系的影响，以期为CGAs在修复工程上的应用提供一定的理论依据。
1 材料与方法 1.1 实验材料实验试剂:表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)，(化学纯, 沪试化学试剂有限公司)；黄原胶(XG)，(化学纯, 天津市光复精细化工研究所)；染色物质亮兰(化学纯, 天津市光复精细化工研究所)。
1.2 实验装置蠕动泵(BT100-2J)购自保定兰格恒流泵有限公司；高速泡沫搅拌器(SF智能型分散磨砂机控制器)购自上海磨砂机公司；压力传感器(MIK-P300)选用量程分别为0~0.6 MPa、0~100 kPa，购自杭州美控自动化技术有限公司；一维、二维模拟装置材质均为有机玻璃，购自长春市二道区珊瑚有机玻璃厂，规格分别为：模拟柱3 cm(内径)×100 cm(长)，模拟槽30 cm(长)×2.5 cm(宽)×30 cm(高)。
1.3 实验介质选取不同粒径的玻璃砂，粒径分别为0.25~0.50，0.50~0.80，0.80~1.00，1.00~150 mm，用蒸馏水清洗后烘干备用。对于含水量实验，分别称取3 kg烘干玻璃砂，依次称取60，120，180，240 g水均匀拌入砂中，此时玻璃砂含水量分别为2%、4%、6%、8%，然后填入模拟柱(槽)夯实密封。
1.4 实验方法 1.4.1 CGAs的生成选用SDS配置表面活性剂，质量分数为0.3%，在其中加入质量浓度为5 g/L的亮兰，主要用于对溶液染色，以便后续实验过程中的直观观察。前期实验已表明，亮兰染色剂对泡沫的稳定性基本没有影响。将SDS溶液置于塑料量杯中，用高速分散机搅拌，调节搅拌机转数为4 000 r/min，搅拌时间为2 min，所生成的CGAs泡沫质量(为泡沫中气体体积对泡沫总体积的比值)基本保持在83%，泡沫半衰期(由泡沫中排出的液体体积为泡沫未排液时全部液体体积的一半所需的时间)基本保持在430 s左右。
图 1为胶态微泡沫外观和光学显微镜照片。从图 1a中可以看出，在没有染色情况下胶态微泡沫在容器中呈现乳白色，且泡沫细腻，具有一定黏性。从其光学显微镜照片(图 1b)可见，胶态微泡沫呈现圆球形，液膜较厚，泡沫之间间隔清晰。
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| 图 1 CGAs外观(a)和光学显微镜照片(b) Fig. 1 Appearance(a) and optical micrographs(b) of CGAs |
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胶态微泡沫通过蠕动泵均匀连续注入，注入流速20 mL/min。模拟柱水平放置，注入时长60 min。模拟柱侧面连接5个压力传感器，压力传感器距注入口距离分别为10，30，50，70，90 cm(实验装置如图 2)。观测记录胶态微泡沫运移过程中每个取样孔压力变化情况，每隔5 min记录各压力传感器的数值，绘制压力变化图，模拟参数见表 1。
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| 图 2 模拟柱实验装置 Fig. 2 Schematic map of the column experimental setup |
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| 序号 | 介质粒径/ mm | 注入速率/(mL/min) | 介质含水量/% | 黄原胶质量浓度/(mg/L) | 实验目的 |
| 1 | 0.25~0.50 | 20 | 0 | 0 | 介质粒径对CGAs淋洗体系压力分布的影响 |
| 2 | 0.50~0.80 | ||||
| 3 | 0.80~1.00 | ||||
| 4 | 1.00~1.50 | ||||
| 4 | 1.00~1.50 | 20 | 2 | 0 | 介质含水量对CGAs淋洗体系压力分布的影响 |
| 5 | 4 | ||||
| 6 | 6 | ||||
| 7 | 1.00~1.50 | 20 | 0 | 200 | 黄原胶质量浓度对CGAs淋洗体系压力分布的影响 |
| 8 | 500 | ||||
| 9 | 1 000 |
胶态微泡沫由模拟槽左侧中间点注入，注入流速20 mL/min，均匀连续注入25 min(实验装置见图 3)。泡沫在注入过程中，每隔5 min绘制泡沫前端锋面轨迹图并用数码相机(Canon EOS 70D)拍摄照片；再通过AutoCAD软件计算泡沫波及效率，绘制时间与波及效率曲线，模拟参数见表 2。
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| 图 3 模拟槽实验装置 Fig. 3 Schematic map of the tank experimental setup |
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| 序号 | 介质粒径/ mm | 注入速率/(mL/min) | 介质含水量/ % | 黄原胶质量浓度/ (mg/L) | 实验目的 |
| 1 | 0.25~0.50 | 20 | 0 | 0 | 介质粒径对CGAs在介质中迁移分布的影响 |
| 2 | 0.50~0.80 | ||||
| 3 | 0.80~1.00 | ||||
| 4 | 1.00~1.50 | ||||
| 5 | 1.00~1.50 | 20 | 2 | 0 | 介质含水量对CGAs在介质中迁移分布的影响 |
| 6 | 4 | ||||
| 7 | 6 | ||||
| 8 | 8 | ||||
| 9 | 1.00~1.50 | 20 | 0 | 200 | 黄原胶质量浓度对CGAs在介质中迁移分布的影响 |
| 10 | 500 | ||||
| 12 | 1 000 |
计算波及效率步骤为：首先将CGAs迁移轨迹图片导入AutoCAD软件，输入Spline命令沿着CGAs覆盖区域及总区域边缘描绘出面域边界；然后输入Region命令，选取面域边界，生成覆盖区域面积A1及总区域面积A2；最后输入Massprop命令，选择面域A1和A2，Enter(回车)生成面积数值，A1/A2即为波及效率。
2 结果与讨论 2.1 CGAs迁移过程中压力分布及影响因素图 4为模拟柱第一测压点(距入口10 cm处)压力随时间变化图，由图 4可知压力随时间增加先呈近似直线上升趋势后逐渐趋于平衡。
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| a.不同介质粒径；b.不同介质含水量；c.不同黄原胶质量浓度。 图 4 模拟柱中第一测压点压力随时间的变化曲线 Fig. 4 Curves of time versus pressure of first location in simulated column |
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从不同介质粒径条件下的压力变化(图 4a)可知：介质粒径为0.80~1.00、1.00~1.50 mm时，平衡压力分别为174.1、127.8 kPa；介质粒径为0.50~0.80、0.25~0.50 mm的压力与0.80~1.00、1.00~1.50 mm相比提前进入了稳定状态，平衡压力分别为171.4 kPa和173.8 kPa。
图 4b为不同含水量下第一测压点的压力变化，可见介质含水量为0%、2%、4%、6%时平衡压力分别为127.8、104.0、73.5和92.5 kPa。这说明，随着介质含水量的增加，体系平衡压力基本呈现降低的趋势，含水量4%时第一测压点的压力仅为0%时的57.5%；但当含水量增加至6%时，压力又有所上升。
图 4c为不同黄原胶质量浓度下的压力变化，黄原胶质量浓度为0、200、500、1 000 mg/L时，平衡压力分别为127.8、121.8、110.0和104.0 kPa。随着黄原胶的浓度的增加第一测压点平衡压力随之降低。
图 5为模拟柱压力空间分布图，由图 5可知CGAs土壤修复体系压力在泡沫流动方向上呈近似直线状态分布，且随泡沫迁移距离的增加呈线性降低趋势。
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| a.不同介质粒径；b.不同介质含水量；c.不同黄原胶质量浓度。 图 5 模拟柱压力空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of pressure along simulated column |
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由图 5a可知：介质粒径为0.80~1.00、1.00~1.50 mm时，随着介质粒径的增大，模拟柱体系压力呈线性减小，这是由于随着介质粒径的增大，CGAs在介质中迁移阻力减小，其稳定流动所需压力减小；而对于0.50~0.80、0.25~0.50 mm介质，由于其孔隙过小、阻力过大，泡沫在不同介质分别运移至模拟柱50 cm和30 cm处无法前进，且泡沫大量破裂，气液两相明显分离，导致实验终止。
由图 5b可知，随着介质含水量的增加，模拟柱体系压力均呈线性减小，但含水量为6%时压力较4%时出现回升。这是由于含水量的提高降低了介质的毛细压力，避免了CGAs的大量破裂；此外含水量的增大还降低了介质对泡沫的吸附能力，减少了其在介质中迁移的阻力。但含水量过大会减小气孔体积，降低气体在介质中的有效孔隙度，从而又使体系的压力有所提升[22]。
由图 5c可知，随着黄原胶质量浓度的增加体系压力随之减小。这是由于随着黄原胶质量浓度增加，CGAs稳定性增加粒径减小，迁移过程中阻力减小，故CGAs稳定流动所需压力减小[14]。
2.2 CGAs在模拟土壤中的迁移分布 2.2.1 介质粒径对CGAs迁移分布规律的影响图 6为注入25 min时CGAs在不同粒径介质中的迁移分布情况。由图 6可知：胶态微泡沫在介质迁移轨迹呈现近似半圆形，以注入点为中心呈对称分布，说明CGAs有效地避免了重力的影响；轨迹边缘出现破裂泡沫液，并且随着介质粒径的减小破裂增加，这是由于随着介质粒径减小，介质孔隙尺寸接近或小于泡沫气泡尺寸，从而使得泡沫在迁移过程中的破裂几率增加。
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| a. 0.25~0.50 mm；b. 0.50~0.80 mm；c. 0.80~1.00 mm；d. 1.00~1.50 mm。 图 6 不同粒径介质中CGAs迁移分布情况 Fig. 6 Distribution characteristics of CGAs in different medium grain size |
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表 3为注入25 min时CGAs在不同粒径介质中的横纵迁移距离，由表 3可知：对每组粒径泡沫横向迁移距离均大于纵向迁移距离；这是由于泡沫注入方向为水平方向，因此受水平方向上的压力梯度影响较大，使泡沫横向迁移距离始终大于纵向迁移距离。此外由图 6可知，泡沫流边缘的破裂液虽然受重力作用向下迁移，但并未对后续泡沫流主体的迁移造成显著影响。
| 介质粒径/mm | 横向迁移距离/cm | 纵向迁移距离/cm |
| 0.25~0.50 | 11.0 | 9.8 |
| 0.50~0.80 | 13.4 | 12.6 |
| 0.80~1.00 | 14.5 | 13.6 |
| 1.00~1.50 | 12.0 | 11.8 |
由图 7可知：随着介质粒径从0.25~1.00 mm增大，波及效率逐渐增加，介质粒径为0.80~1.00 mm时波及效率达到最高点34.77%，这是由于随着介质粒径的增大，介质孔隙增大，泡沫破裂减少，阻力减小，CGAs在介质中迁移更容易，因此波及效率增大；当介质粒径达到1.00~1.50 mm时波及效率反而减小，这是由于此时介质孔隙较大，CGAs粒径较小、稳定性好，在孔隙中出现堆积叠加对介质孔隙造成了封堵增加了迁移阻力，导致波及效率降低[23-24]。
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| 图 7 CGAs波及效率随介质粒径变化曲线 Fig. 7 Sweep efficiency of CGAs varies with the medium grain size |
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图 8为注入不同含水量介质25 min后CGAs迁移分布情况。由图 8可知：介质含水量对于CGAs运动轨迹的形状影响不大，其形状均为近似半圆形，且随着含水量的增加模拟槽下端的积液随之增加。这是由于CGAs迁移过程中泡沫进入介质孔隙将介质中的水驱替出来，随着含水量的增加CGAs驱替出来的水增加，水及破裂的泡沫液随重力作用下沉，在模拟槽底部沉积。
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| a. 0%；b. 2%；c. 4%；d. 6%；e. 8%。 图 8 不同含水量介质中CGAs迁移分布情况 Fig. 8 Distribution characteristics of CGAs in different moisture content media |
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表 4为25 min时CGAs在不同含水量介质中横纵迁移距离，由表 4可知：含水量为0%和2%时，横向迁移距离大于纵向迁移距离；当含水量达到4%，6%，8%时，出现了纵向迁移距离大于横向迁移距离的现象。这是由于初始时介质中含水量较小，CGAs横向迁移阻力较小，介质横向迁移较容易；而随着含水量的增加，CGAs在介质中的横向迁移阻力增大，由于重力影响泡沫向更易迁移的纵向方向迁移，使得泡沫纵向迁移距离增加。
| 介质含水量/% | 横向迁移距离/cm | 纵向迁移距离/cm |
| 0 | 12.0 | 11.8 |
| 2 | 13.0 | 12.8 |
| 4 | 12.5 | 12.7 |
| 6 | 13.0 | 13.1 |
| 8 | 13.3 | 13.5 |
由图 9可知：CGAs在介质中波及效率随着介质含水量的增加总体上呈现增加趋势，这是由于CGAs具有“遇水稳定，遇油破裂”的特点，使得CGAs在介质迁移过程中破裂减少且含水量增大，降低了介质的吸附能力，减少了泡沫在介质中的阻滞，有利于CGAs的迁移；此外，波及效率在含水量为4%的时候出现了一定降低，这有可能由于在CGAs制取过程中泡沫稳定性出现了波动。
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| 图 9 CGAs波及效率随介质含水量变化曲线 Fig. 9 Sweep efficiency of CGAs varies with the different moisture content in media |
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图 10为不同黄原胶质量浓度下CGAs迁移分布情况，由图 10可知，随着黄原胶质量浓度增加CGAs破裂减小，模拟槽底部积液减少。这是由于随着黄原胶的加入CGAs稳定性增加粒径减小，在迁移过程中破裂减少，从而使得泡沫液在模拟槽底部的堆积变少。
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| a. 0 mg/L；b. 200 mg/L；c. 500 mg/L；d. 1 000 mg/L。 图 10 不同黄原胶质量浓度CGAs迁移分布情况 Fig. 10 Distribution characteristics of CGAs with different mass concentration of xanthan gum |
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表 5为25 min时不同黄原胶质量浓度CGAs横纵迁移距离对比，可见当黄原胶质量浓度达1 000 mg/L的时候，其纵向迁移距离已经接触模拟槽壁而无法测量。由表 5可知，加入黄原胶以后CGAs横向迁移距离大于纵向迁移距离，这与不同介质粒径条件下CGAs横纵迁移规律相似；这是由于泡沫注入方向为水平向，因此受水平方向上的压力梯度较大，且由上述研究可知，黄原胶的加入降低了CGAs迁移过程中的体系压力，使得CGAs更易横向迁移，因此横向迁移距离大于纵向迁移。
| 黄原胶质量浓度/(mg/L) | 横向迁移距离/cm | 纵向迁移距离/cm |
| 0 | 11.0 | 9.8 |
| 200 | 14.4 | 13.5 |
| 500 | 14.8 | 14.0 |
| 1 000 | 15.0 | — |
图 11为不同黄原胶质量浓度CGAs的波及效率图。由图 11可知：随着黄原胶质量浓度从0 mg/L增加到500 mg/L，CGAs波及效率随之增加，500 mg/L时波及效率达到40.27%，是未加黄原胶时CGAs波及效率的1.48倍，这是由于黄原胶质量浓度的增加，使得CGAs的稳定性增加、粒径减小，CGAs更易于通过介质孔隙，且稳定性的增加降低了泡沫在介质中的破裂；而当黄原胶质量浓度达到1 000 mg/L时，波及效率降低，这是由于泡沫黏度的增大导致迁移阻力增加，所以泡沫的波及效率有所下降[14]。
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| 图 11 CGAs波及效率随黄原胶质量浓度变化曲线 Fig. 11 Sweep efficiency of CGAs varies with the different concentration of xanthan gum |
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1) CGAs在模拟柱中压力先随时间的增加呈近似直线上升趋势后逐渐趋于平衡。平衡后压力随着介质粒径的增大、介质含水量的升高及黄原胶质量浓度的增加总体呈现降低趋势。
2) 土壤修复体系压力在泡沫流动方向上呈近似直线状态分布，且随泡沫迁移距离在空间上呈线性降低趋势。在相同注入速率的条件下，介质粒径的增大、介质含水量的升高及黄原胶质量浓度的增加有利于CGAs的迁移，并且CGAs土壤修复体系压力也随之基本呈现降低趋势。
3) CGAs从模拟槽一侧单点注入土壤时，3种影响因素对CGAs迁移轨迹影响不大，迁移轨迹均为近似半圆形，以注入点为中心呈对称分布，有效避免了重力作用的影响；且介质含水量的升高以及黄原胶的添加增大了CGAs的波及效率。
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