1 前言

由于可作为微生物的碳源和能量源，甲烷已成为最具生物增值开发潜力的温室气体之一^[1-2]。通过改造和优化代谢路径，嗜甲烷菌可将甲烷在其体内转化为生物能源前体和平台化合物^[3]。但甲烷极低的溶解度严重影响其在培养介质中的传质效率和利用率。因此，设计具有较高传质效率的生物反应器已成为甲烷生物利用的关键问题之一^[4]。影响甲烷传质速率的因素众多，包括表观气速、液相黏度和密度、反应器尺寸和内构件等^[5]。搅拌式生物反应器可通过增加叶轮速度减小气泡尺寸，但功耗的增加和高转速对细胞的损伤，限制了其在甲烷生物转化领域的应用^[6]。而气升式环流反应器则导致甲烷气体在排气管中损失问题^[7]。目前，中空纤维膜反应器已被证实能够强化合成气发酵过程中的气液传质^[8]。其较大的比表面积为微生物提供了潜在附着载体进而有助于生物量的累积^[9]。目前中空纤维膜反应器已被广泛用于各种生物转化过程，如废水处理^[10-15]，硝化过程^[16]，有机废气处理^[17-18]，二氧化碳生物吸收^[19]。然而，鉴于中空纤维膜生物反应器复杂的传质系统，其优化设计问题亟待解决^[20-21]。截止目前，利用中空纤维膜生物反应器培养嗜甲烷菌提高甲烷利用效率，并在此基础上进行反应器的优化设计研究鲜有报道。计算流体力学(computational fluid dynamics，CFD)是进行流场分析的重要工具，能有效解决因控制方程复杂而无法得到清晰解的流动问题^[22]。其计算速度快、适应性强的特性可有效节约优化设计时间，节省人力物力^[23]。国外学者利用实验方法研究了通气速率^[24]、纤维束间距、纤维束比表面积及液相速率对传质系数的影响^[5]，但应用CFD技术优化中空纤维膜生物反应器设计的研究报道较少。本研究运用经典CFD模拟仿真软件FLUENT，重点考察纤维束长度和通气速率对气含率和液环速率的影响。通过流场模拟，对3种不同的纤维束长度和通气速率下的中空纤维膜生物反应器内气含率、培养液速度场分布和培养温度分布等进行分析比较，研究所涉对象中纤维束长度和通气速率的最优区间，为中空纤维膜生物反应器的优化设计提供理论指导。

2 研究对象和方法 2.1 中空纤维膜生物反应器的工作原理

中空纤维膜生物反应器主要由壳体，中空纤维膜组件，培养液循环及甲烷供气系统组成。壳体底端和顶端分别设置封头，内置垫圈保证良好的密封性能。底端封头设有进气口通入气体，顶部外壳设有排气口；进液口设在底部外壳，低于排气口2 cm处是出液口。中空纤维膜组件设置在壳体内部，由纤维束和膜组件封头组成，并通过环氧树脂胶固结并密封在底部封头上(图 1(a))。生物培养液经过进液口输入到反应器中，来源于供气系统的甲烷气体通过纤维束的微孔扩散到培养液后被微生物利用。反应器高21 cm，壳体直径5 cm，反应器气体入口直径和出口直径均为8 mm (图 1(b))。

2.2 几何建模和网格划分 2.2.1 几何建模和网格划分

为节省计算成本和时间，中空纤维膜生物反应器的模型将采取近似处理，模型中纤维束直径为5 mm，微孔直径取0.1 mm，纤维束孔径尺寸比实际孔径偏大。考察纤维束长度对反应器内流场的影响时，为简化模型，省去培养液循环系统，故液相处于静止状态。

2.2.2 物理模型及边界条件

采用FLUENT的前处理软件Gambit对发酵罐进行建模并划分网格，反应器通气口、排气口、壳体和纤维束分别划分网格，反应器通气口、排气口和壳体采用的网格类型为结构化网格，网格总数为47 623；纤维束采用的网格类型为非结构化网格并在纤维束与膜组件连接处及微孔附近进行局部网格加密，网格数为67 009。模型的网格整体划分如图 2。经过比较41 436、72 213和114 632网格数的模拟结果，计算结果相近，证明网格数满足无关性要求。反应器模拟培养液，设定混合液相和气相，并采用瞬态计算模型。从流体实际流动情况出发，认为流体处于湍流状态，并采用Eulerian多相流模型和标准k-epsilon模型。k-epsilon模型是一个适用于湍流发展很充分的流动状态，针对高雷诺数的湍流模型^[25]。

在模拟过程中需要进行边界条件设定，参照实际生产操作条件，设置初始状态时，培养液充满整个反应器。气体入口处为速度入口边界条件，出口处采用压力出口边界条件，设定纤维束壁面及壳体为无滑移壁面，通入气体的温度为30 ℃。

3 仿真结果及分析 3.1 纤维束长度的优化 3.1.1 反应器内气体分布

初次模拟，通入甲烷气体速率取0.1 m·s^-1。选取x = 0截面，得到不同纤维束长度下反应器气体分布云图和液速分布云图(图 3)。气体分布图中不同颜色代表不同的气体体积分数，蓝色表示气体体积分数为0%，红色表示气体体积分数为100%。密度小的甲烷气体透过纤维束微孔在反应器内呈上升趋势。在三种不同纤维束长度(5、6.5和8 cm)下，甲烷气体分布在反应器顶部的气体均比反应器底部多。但纤维束长度增大到8 cm时，有更多甲烷气体分布在反应器底部(图 3(a))。这是由于透过纤维丝微孔平行排出的气流存在相互影响，上部气流横向流动会阻碍下部甲烷向上运动过程，使得甲烷气体在下部相对集中。随着纤维束长度增大，这种影响更显著，导致甲烷气体在下部的停留时间增大，从而提升甲烷气体在底部扩散的均匀程度。但纤维束长度的增加对甲烷气体在反应器其他部位的扩散没有显著影响。中空纤维束微孔使平均气泡尺寸变小，因而气泡体系不是很明显。甲烷气体很快上升到反应器顶部，较短的气体停留时间限制了甲烷气体向反应器其他部位的扩散，导致甲烷气体的整体分布不均匀^[25]。

3.1.2 反应器内液速分布

随着纤维束长度的增加，停留在纤维束内的气体总量逐渐增多，且甲烷气体需要更长的停留时间才可透过纤维束微孔进入反应器内液体培养介质，进而影响底部液体流动情况。

选取x = 0截面，得到不同纤维束长度下反应器内液体流速云图(图 3(b))。液体分布云图中不同颜色代表不同液相速率，蓝色表示液相速率为0 m·s^-1，红色表示液相速率为0.33 m·s^-1。液体流速在中轴线处最高，随着径向距离增加而减小，但递减到一定程度后递增，在反应器内壁处液体流速较高(图 3(b))。这可能是由于反应器轴线处和壳体内壁侧的局部气含率不同，形成了静压力差，反应器中液体在气体的带动下上升一段后，在静压力差推动下，下降至反应器底部，因此形成了液体循环流动。且随着纤维束长度增加，底部液体流动更加充分。这是由于较长纤维束具有更多纤维束微孔，在甲烷气体量恒定的情况下，会使反应器底部有更多甲烷气体透过纤维束微孔，进而增大了底部液体流动速率^[26]。但在反应器内高于纤维束的部分，液体流动状态仍然没有显著差异。

从不同纤维束长度的反应器中心位置液速变化曲线可以看出，反应器中心位置液相流速不断地上下波动(图 4)，说明反应器内液相形成了循环流动。随着纤维束长度增加，低于纤维束反应器中心位置的液相流速明显增大(图 4(a))，但高于纤维束反应器中心位置的液相流速变化不大(图 4(b))。结果说明纤维束长度增加可以强化纤维束周边液体流动并有助于甲烷气体在培养液中充分传质，但纤维束顶部传质效率没有提高。

3.1.3 整体气含率

纤维束长度对反应器整体气含率具有显著影响，随着纤维束长度增加，反应器整体气含率逐渐提高(表 1)。当纤维束长度由5增加到6.5 cm时，整体气含率提升了46.7%；但纤维束长度由6.5增加到8 cm时，气含率仅提升了4.5%。虽然增加纤维束长度可提高透过纤维束微孔甲烷气量和底部液体流动水平^[27-28]，但这也导致甲烷气体上升到反应器顶部时间缩短，并相应地减少了甲烷与纤维束上部液体的有效接触面积，从而造成无法达到增强反应器上部气液充分混合的目的。因此，综合反应器内气体分布、液速分布以及整体气含率，纤维束长度在6.5~8.0 cm时，反应器具有较好的综合性能，有利于嗜甲烷菌对甲烷气体的利用。综上，后文数值模拟工作将在纤维束长度为6.5 cm的基础上进行。

3.2 通气速率的优化 3.2.1 反应器内气体分布

通气速率是影响反应器性能的重要因素。过低通气速率导致反应器内气含率低，使得嗜甲烷菌无法充分利用甲烷，进而降低了生物转化效率和代谢网络碳通量。虽然过高的通气速率提高了反应器内的整体气含率，但排气口附近的气含率过高，导致部分甲烷气体在被嗜甲烷菌有效利用前已从反应器出口逸出，无法达到提高甲烷利用效率的目的。所以适宜的通气速率不仅可以有利于调控反应器内气含率，还可有效提高甲烷的整体利用效率。因此本研究选取了3种气量(320, 480和640 mL·min^-1)对反应器的通气量进行了优化，并利用公式(通气速率=通气量/管道截面积)算出3种通气速率(0.1, 0.15和0.2 m·s^-1)分别进行数值计算和模拟。考虑到循环液速会对甲烷传质效率产生影响，反应器中培养液的循环速率设为2.7 mL·min^-1，反应器入口截面平均液速为0.000 9 m·s^-1。

选取x = 0截面，得到不同通气速率下反应器的气体分布和液速分布云图(图 5)。气体分布图中不同颜色代表不同气体体积分数，蓝色表示气体体积分数为0，红色表示气体体积分数为100%。随着通气速率增加，甲烷气体在反应器内占据体积更大，尤其是当通气速率为0.2 m·s^-1时，气体在平面图中占比相对于通气速度0.15 m·s^-1时明显增多(图 5(a))。当通气速率取0.2 m·s^-1时，有大量气体从出液口逸出(图 5(a)-#3)。而在通气速率分别为0.1和0.15 m·s^-1时，未出现上述现象(图 5(a)-#1，图 5(a)-#2)。这是由于通气速率的增加使得甲烷气体以较快的速度占据反应器内部空间，使得出液口位置处液体流速增大，导致部分甲烷气体在高流速液体的影响下逸出出液口。

3.2.2 反应器内液速分布

随着通气速率增加，储于纤维束内气体总量逐渐增多，底部液体流动情况也会随之受到影响。选取x = 0截面，得到不同通气速率下反应器内液体流速云图(图 5(b))。液体分布云图中不同颜色代表不同液相速率，蓝色表示液相速率为0 m·s^-1，红色表示液相速率为0.79 m·s^-1。当通气速率从0.1增大到0.15 m·s^-1时，反应器内液体的循环流动明显加强。但当通气速率为0.2 m·s^-1时，液体流动整体极弱，这可能是由于在x = 0平面气体所占比例过多，而液体所占比例非常少，因此在液速云图上显示出来液体流动状态不佳。从不同纤维束长度的反应器中心位置液速变化曲线可以看出，虚线(纤维束长度为6.5 cm时)左右两边反应器中心位置液速变化明显不同，低于纤维束反应器中心位置的液相流速不断地上下波动(图 6)，说明反应器内液相形成了循环流动；而高于纤维束反应器中心位置的液相流速波动很小，说明形成的循环流动相对较弱。当通气速率从0.1增大到0.15 m·s^-1时，反应器中心位置的液相流速增加，液相速率的上下波动程度变小。但当通气速率为0.2 m·s^-1时，低于纤维束的反应器中心位置的液相流速变化不大，而高于纤维束的反应器中心位置的液相流速明显降低，这是由于通气速率过大造成部分甲烷直接从液面溢出，发生气泛，所以过大的通气速率并不能有效地强化反应器内的液体流动。

3.2.3 整体气含率

通气对反应器整体气含率具有显著影响(表 2)。在不同通气量情况下，反应器整体气含率具有显著差异。当通气速率由0.1增加到0.15 m·s^-1时，整体气含率提升了25%；当通气速率由0.15增加到0.2 m·s^-1时，气含率提升了152%。但是通气速率并不是越高越好，研究显示嗜甲烷菌利用甲烷的效率还受限于微生物自身的生理能力^[29]。因此可认为在通气速率0.2 m·s^-1导致有较多的甲烷气体还未与嗜甲烷菌充分接触就已经从反应器顶部出口逸出，因而降低了甲烷的转化效率，同时通气速率过高也会造成循环液速下降。因此，综合考虑反应器内气体分布、液速分布以及整体气含率，通气速率在0.1~0.15 m·s^-1时，反应器具有较好的性能，有助于嗜甲烷菌对甲烷的高效利用。

3.3 培养液循环液速的影响

比较图 5(b)和图 3(b)可知，当通气速率为0.1 m·s^-1时，培养液循环系统并未明显强化反应器内液体流动，这可能是因通入液体的速率偏低，对反应器内流体的促进作用有限。从设定条件下(纤维长度为6.5 cm，通气速率为0.1 m·s^-1)的中空纤维膜生物反应器中心位置液速变化曲线可知，当培养液进行循环时，反应器中心位置的液相流速略有增加(图 7)。选取x = 0界面，设定纤维长度和通气速率分别为6.5 cm和0.1 m·s^-1，得到反应器内温度分布(图 8)。如图 7所示，此时反应器内各个部位的温度基本仍稳定在设定温度(30 ℃)，不同位置的温度偏差较小，这非常有利于嗜甲烷菌的生长和代谢^[30]。培养液循环系统明显促进了培养液的混合，使得温度分布更加均匀，从而进一步促进了微生物利用甲烷的效率。

4 结论

(1) 随着纤维束长度增长，中空纤维膜生物反应器的气含率有明显上升。综合模拟结果可得，中空纤维膜生物反应器高为21 cm，外筒直径为5 cm时，纤维束长度6.5~8 cm较为合理，有助于提高嗜甲烷菌对甲烷的利用效率。

(2) 增大通气速率可提高反应器内气含率，但通气速率并非越高越好。嗜甲烷菌的甲烷利用效率也受阻于其自身代谢能力，因而过高通气速率会导致有较多甲烷气体还未与嗜甲烷菌充分接触或利用的情况下，已从反应器顶部出口逸出，从而降低甲烷气体的整体利用效率。此外，过高通气速率也会造成循环液速下降。因此，当通气速率在0.1~0.15 m·s^-1时，反应器表现出较佳的性能。

(3) 虽然培养液循环系统没有明显提升中空纤维膜生物反应器内液速分布，但有效地促进了培养液的混合分散，使得温度分布更加均匀。因此后期工作还将针对甲烷气体穿过纤维膜后的形态及其影响因素进行更加深入和全面的研究。