柴油机尾气中的氮氧化物(NO_x)排放到大气中，会形成光化学烟雾，造成酸雾沉降和颗粒物污染^[1-5]. 而且柴油车尾气排放出的的氮氧化合物和颗粒物(PM)的含量远高于其他车辆. 为减少柴油车尾气污染物的排放，2016年1月份环保部的第4号公告指出2018年1月1号全国范围内所有车型实施“国五标准”^[6-7]. 因此，进行柴油车尾气净化的研究具有重要的科学意义及社会意义.

对于柴油机而言，为使氮氧化物的排放达到“国五”及更高的排放标准，国内外的主流技术是采取选择性催化还原技术(SCR)，即利用尿素溶液分解产生的氨气对尾气中的氮氧化物进行还原，生成无害的氮气和水. 其中，SCR催化剂的催化性能是决定该技术优劣的关键因素. 因此，催化剂性能评价装置的可靠性对于该技术而言是至关重要^[7-15].

目前在车用催化剂的研发过程中，比较常用的评价体系是实验室小样评价以及发动机台架评价^[14-16]. 实验室小样评价，是把几毫升的催化剂样品装到微反装置中，通入柴油车尾气的模拟气，分别测出NO转化率随温度或随空速的变化曲线，作为催化剂小样的活性数据. 发动机台架评价，是把制备出与发动机相匹配的全尺寸的整体式催化剂封装完成后，在发动机的台架上进行活性评价及耐久性试验. 上述两种评价方法中，实验室小样评价具有实验费用低、周期快的特点，所以该方法是研发过程中的一种有效的催化剂评价手段. 不过，当研发进行到中试及量产阶段时，对于生产出的整体式催化剂如果继续采用实验室小样评价，受微反装置的限制，评价的样品需从整体式催化剂中钻取出使之适合微反装置的条件. 这种取样方式不仅会破坏被检测的整体式催化剂，也将使该催化剂取样后因被破坏而成为废品；此外，因为实验室小样评价只测试整体式催化剂的某一小区域，所以测试结果也不能准确地说明被检测样品的整体性能. 如果使用发动机台架试验来评价整体式催化剂的性能，则存在测试周期长且测试费用高的问题，难以满足日常研究测试的目的.

基于以上问题，本文在实验室小样评价基础上开发了一种智能机器人控制的柴油机尾气脱硝SCR整体式催化剂的催化活性测试装置，探索并确定了测试方法，使其能够真实、准确地反映催化剂的各项性能. 与实验室小样评价装置相比，该装置不仅保证了检测样品的完整性且测试结果更加真实可靠；与发动机台架评价装置相比，该评价装置测试周期短且具有低成本的特点.

本文研制出的是一种智能机器人控制的的非破坏性柴油机尾气脱硝整体式催化剂评价装置. 该装置主要包括：热风循环加热系统、整体式催化剂反应平台、模拟配气系统、智能机器人控制的模拟反应气送气及扫描分析系统.

热风循环加热系统是为了提供反应时催化剂所需要的温度，具体如图1所示. 由图1可以看出，高温热风机通过循环管道，可快速对里面的空气循环加热，同时，也对整体式催化剂和反应气体进行加热，使之达到催化剂反应所需的温度（最高可达350 ℃），形成稳定持续的温度氛围，确保整体式催化剂正常发生反应，温度和风速都可进行设定. 检测时，先设定好催化剂反应时所需温度，开启热风机加热，边升温边检测，实现连续在线检测功能.

图 1(Figure 1)

图 1 热风循环加热系统 Figure 1 Recirculating convection heating system

装置的关键部分是整体式催化剂的反应系统，如图2所示. 该部分结构是自行设计加工，为方便整体式催化剂的取放，保温罩的门设计成半开形式. 安装时，将收集气体的管道松开向上推出一段距离，然后将整体式催化剂放入，通过步进电机移动到需要检测的位置，然后再将收集气体的管道放下，压紧固定住，关上保温罩的门，就可进行整体式催化剂的性能检测工作.

图 2(Figure 2)

图 2 催化剂反应平台 Figure 2 Catalyst reaction system

图3是配气系统以及气体流向示意图. 配气系统通过质量流量控制器控制钢瓶气、压缩空气等各路气体的流量，来达到模拟配制车辆排放的尾气. 检测操作时，首先，打开保温罩的半开门，将图3中尾气收集管松开上移，将蜂窝式整体式催化剂放入，松下尾气收集管与整体式催化剂压紧固定，关紧保温罩的门，装样完毕. 然后，打开配气系统，使各路气体达到设定的值. 最后，开启电脑和分析仪以及测试软件，开启热风机，即可进行整体式催化剂的性能检测.

图 3(Figure 3)

图 3 整体评价装置的配气系统 Figure 3 Gas distribution system

模拟柴油机尾气配气与扫描取样分析系统是本装置的核心部分. 它通过一组智能机器人控制选择蜂窝式整体催化剂10×10个通道输送模拟柴油机在特定工况下运行的尾气组成，并实时对选择区域催化剂的脱硝性能进行分析. 该智能机器人以这种方式对催化剂的所有通道进行扫描并对收集的所有数据实时分析给出整体的测试报告.

扫描取样系统如图4所示. 通过步进电机推动光轴推板实现，沿光轴方向左右移动取样管（见图4箭头指向）；再结合整体式催化剂的沿圆周方向旋转，便可完成在整体式催化剂的圆横截面内扫描取样，进行更全面对催化剂的性能进行评价.

图 4(Figure 4)

图 4 智能机器人控制的模拟反应气送气及扫描分析系统 Figure 4 Intelligent control of simulation of reaction gas and scanning analysis system

实验用气模拟柴油车排气成分进行催化剂的转化率评价，空速40 000 h^-1，V(NH₃)/V(NO)=1.05（体积比），混合气中NO的浓度为1.2 ‰，采用烟气分析仪检测催化剂两端NO浓度，根据两端NO浓度差计算转化率，得到转化率和反应温度的关系图.

为考察设备的稳定性，在相同试验条件下对催化剂同一区域进行了两次试验，试验结果如表1所示，两次结果几乎重合，表明该装置具有很好的稳定性.

表 1(Table 1)

表 1 NO转化率随温度的变化情况 Table 1 SCR DeNOx efficiency on the evaluation device 试验 检测温度/℃ 150 180 200 220 250 第1次 17.62 27.01 39.66 54.02 88.31 第2次 12.60 25.19 39.37 55.23 89.34

表 1 NO转化率随温度的变化情况 Table 1 SCR DeNOx efficiency on the evaluation device

为探究该装置和微反装置的性能差异，设计了如下实验：取一个8.5 L的大整体式SCR催化剂在本文开发的整体式评价装置上进行评价，结果被标识为整体装置测试结果，如表2所示；评价完成后，在该催化剂的评价区域内任选了3个1 mL的小样，3个小样分别被标识为小样A、小样B及小样C，然后这3个小样分别在微反装置上进行了测试，结果也列于表2.

表 2(Table 2)

表 2 实验室小样与整体式测试NO转化率结果对比 Table 2 Test comparison of two sets of devices 实验室测试结果 检测温度/℃ 150 180 200 220 250 整体装置 13.40 25.45 40.02 54.98 87.52 小样A 14.52 26.31 38.79 56.01 88.39 小样B 14.02 25.21 39.52 53.98 89.32 小样C 15.37 27.94 39.12 56.23 90.21

表 2 实验室小样与整体式测试NO转化率结果对比 Table 2 Test comparison of two sets of devices

由表2可以看出，整体式测试装置的评价结果与实验室小样的测试结果基本吻合. 很明显，与催化剂微反评价装置相比，整体式催化剂评价装置性能可靠且不破坏载体，更适用于整体式催化剂的评价.

为探究该装置和发动机的性能差异，把相同配方以及相同涂覆量的催化剂分别在整体式评价装置上以及台架上进行了测试，ESC测试结果如表3所示. 在ESC的13个工况点上，催化剂的温度范围在300～450 ℃之间，催化剂的转化率应该是在95%～100%这个范围内. 由表3可以看出，发动机台架上每个工况点涉及到了空速、NO的浓度以及喷氨的策略，所以在各个工况点上催化剂的转化率波动比较大. 而整体评价装置能够精确控制不同工况点下反应的空速、气体的浓度及流量，确保了催化剂在各个工况点下的转化率具有很好的稳定性.

表 3(Table 3)

表 3 催化剂在不同台架上测试NO转化率的结果 Table 3 SCR DeNOx efficiency on two sets of devices 台架 工况点 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 整体装置 0 99 97 98 99 99 95 96 99 96 97 98 99 发动机台架 0 92 85 80 98 99 86 85 98 99 93 99 96

表 3 催化剂在不同台架上测试NO转化率的结果 Table 3 SCR DeNOx efficiency on two sets of devices

对两种测试装置上的准确性、测试周期以及测试费用进行对比，结果如表4所示，使用发动机台架进行测试时，测试周期较长且费用较高.

表 4(Table 4)

表 4 不同台架测试情况的对比 Table 4 Comparison of two sets of devices 台架 催化性能 测试周期/d 测试费用/元 整体式测试装置 比较准确 0.5 100～300 发动机台架 准确 5～7 35 000

表 4 不同台架测试情况的对比 Table 4 Comparison of two sets of devices

此外，分别使用该整体测试装置及发动机台架做了催化剂快速老化试验，老化条件是40 000 h^-1，550 ℃老化200 h，老化后的测试结果如表5所示. 可知，同样的催化剂在不同的台架上老化后性能一致.

表 5(Table 5)

表 5 不同台架上老化后催化剂催化NO转化率的测试 Table 5 SCR DeNOx efficiency on two sets of devices(after aging test) 台架 检测温度/℃ 200 220 250 300 整体式装置 37.23 50.25 84.31 96.31 发动机台架 35.23 53.26 87.34 98.27

表 5 不同台架上老化后催化剂催化NO转化率的测试 Table 5 SCR DeNOx efficiency on two sets of devices(after aging test)

对两种测试装置上老化试验的准确性、测试周期以及测试费用进行对比，结果如表6所示，即使是同样的老化流程，使用发动机台架进行老化试验测试时，由于中间要进行催化剂的封装和运输，台架磨合及运行中的维护，测试周期较长且费用较高.

表 6(Table 6)

表 6 不同台架老化测试情况的对比 Table 6 Comparison of two sets of devices(after aging test) 台架 催化性能 测试周期/d 测试费用/元 整体式测试装置 准确 9 1 000 发动机台架 准确 15～17 250 000

表 6 不同台架老化测试情况的对比 Table 6 Comparison of two sets of devices(after aging test)

以上结果表明，整体式评价装置的评价结果比发动机台架测试结果更准确，而且测试周期及测试费用远远低于发动机台架. 因此，对于整体式催化剂的评价，本文开发出整体式评价装置更适用.

针对SCR整体式催化剂的活性评价，本文开发出的整体式SCR脱硝催化剂评价装置可以智能取样并实时分析结果，且不破坏被检测的整体式催化剂. 通过与实验室小样评价装置及发动机台架测试结果的对比证实，本文开发的装置测试结果性能可靠且有着良好的稳定性. 另外，该整体式装置可以模拟台架上的不同工况，由于该装置能够精确控制模拟气体空速、气体浓度及流量，所以与发动机台架相比，利用该装置测出各个工况下的结果更为真实准确地反映了催化剂的性能. 同时，与发动机台架老化试验相比，该套装置不仅能够准确完成老化试验，且具有低成本，评价周期短的优点.

由于本装置不破坏催化剂的整体且操作经济方便，可用于催化剂中试研究的日常应用，可方便迅速地考评新配方、新工艺对催化剂活性、稳定性及寿命等指标的影响评价，加快研发进度. 另外，本装置也可适用于批量产品的日常抽样质检，可比台架测试更迅速地实现检验目的，可比台架测试更高频率抽检更多的样品，从而更真实地反映批量产品的质量稳定性.