2021, Vol.41
2 中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室, 湖北 武汉 430078;
3 湖北师范大学城市与环境学院, 湖北 黄石 435002;
4 中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室, 湖北 武汉 430078)
神农架大九湖盆地位于典型的东亚季风区，盆地四周高山耸立，环境封闭，盆地内发育了中国中东部地区保存最完整的亚热带亚高山泥炭沼泽湿地[1]。大九湖湿地位于神农架自然保护区内，受人类活动影响小，沉积环境保持自然状态，物源和盆地内水体来源都较为稳定，其对气候变化有着极高的敏感度，是研究华中地区第四纪以来气候环境演化的理想区域。
国内外学者对大九湖湿地及周边区域地质历史时期的气候演化已经做了相当多的研究工作，积累了大量气候与环境变化的证据和材料[2~10]。Zhang等[2]在对大九湖盆地泥炭剖面进行地球化学多指标分析后发现，大九湖盆地不同地点的泥炭发育的历史有较大差别，这表明大九湖盆地泥炭发育可能同时对气候变化和水文条件的变化都有响应；何报寅等[3]对大九湖泥炭样品进行磁学、孢粉学、X荧光射线(XRF)等分析后发现，大九湖地区近2600年以来的温度变化曲线与格陵兰冰芯氧同位素记录能够很好地对应，同时还发现低频磁化率χlf与铁元素的含量之比(χlf/Fe)可能是泥炭剖面反映气候变化的一个很好的代用指标；马春梅等[4]、朱诚等[5]利用在大九湖钻取的泥炭沉积柱，运用14C测年手段，对沉积物孢粉进行研究，并结合样品TOC、δ15N和δ13C分析了15.753ka B.P. 以来的地区环境演变历史；Huang等[6]通过对大九湖泥炭样品的多指标对比分析，直接证明了千年尺度的干旱事件影响泥炭地的碳循环；Zhao等[7]对大九湖盆地120cm深的泥炭剖面进行植物大化石分析，认为大九湖地区的气候在近3.6ka B.P. 经历了数次冷暖干湿的波动；黄咸雨和谢树成[8]在对大九湖泥炭的长期观测和研究中建立起了丰富的古气候指标体系，并重建了东亚季风区、北半球北方区末次冰消期以来的古气候变化历史；董进国等[9]、邵晓华等[10]利用神农架地区三宝洞石笋的相关指标重建了近一万年以来东亚季风降水序列，发现其演变趋势与33°N夏季日照量曲线具有很好的一致性，认为近一万年以来亚洲季风降水的持续减弱与热带辐合带的南移有极大的关系。
上述研究工作极大地丰富了人们对于大九湖及周边区域气候演变及东亚季风区气候演变规律的认识。但是以上研究多集中在对晚冰期和全新世以来的沉积物孢粉、泥炭分子生物地球化学以及附近洞穴石笋的碳、氧同位素的研究上，对晚更新以来当地植被变化对环境演变响应的相关研究还很薄弱，对湿地氮同位素及氮循环方面的研究也鲜有涉及。
本文通过对大九湖湿地DJH-ZK8孔岩芯沉积物沉积特征的分析，对沉积物样品进行了高分辨率总有机碳(TOC)、总氮(TN)、C/N、δ13Corg以及δ15N等多种气候环境代用指标的研究，并利用天文旋回调谐建立了年代标尺，探讨了晚更新世以来大九湖湿地气候演变过程，以及晚更新世以来大九湖地区植被变化对气候变化的响应。
1 研究区概况大九湖湿地位于神农架西北部，地理坐标为31°27′~31°31′N，109°57′~110°02′E(图 1)，在一个群山环抱的山间盆地里，盆地周围多为2200~2400m的高山，盆地面积约16.45km2，平均海拔1730m[11~12]。气候类型属亚热带季风气候，但由于海拔较高，气候凉湿，云量较多，年日照时数较短，年平均气温为7.4℃左右。全年降水丰富，降水主要集中在4~10月，多年平均降水量为1528.4mm左右，最大年降水量可达3000mm[4]。由于特殊的气候条件和相对封闭的地形，使得大九湖盆地发育了华中地区最大、保存最完整的亚高山泥炭沼泽湿地。
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图 1 大九湖湿地地理位置图及DJH-ZK8孔位置 Fig. 1 The location of the Dajiuhu wetland and core DJH-ZK8 shown by red dot DJH-ZK8 |
在大九湖湿地内部，植被类型主要为草本植物，零星分布着一些灌木；在大九湖湿地内部常见的草本植物主要有乳浆大戟(Euphorbia esula)、地榆(Sanguisorba officinalis)、毛叶藜芦(Veratrum grandiflorum)、房县野青茅(Deyeuxia henryi)、灯芯草(Juncus effusus)、硬杆子草(Capillipedium assimile)、湖北老鹳草(Geranium rosthornii)、拂子茅(Calamagrostis epigeios)、小柴胡(Bupleurum hamiltonii)等；常见的苔藓类植物主要有泥炭藓(Sphagnum palustre)、皱蒴藓(Aulacomnium androgynum)、青藓(Brachythecium pulchellum)、大金发藓(Polytrichum commune)等；蕨类植物主要是紫萁(Osmunda cinnamomea)；木本植物主要是一些灌木或小半灌木，包括湖北海棠(Malus hupehensis)、鸡柳条(Viburnum opulus var. sargentii)、华中山楂(Crataegus wilsonii)等[13]。盆地周围的山地中，下部植被主要为常绿落叶阔叶混交林，上部分布着针阔混交林，主要植被类型为亮叶桦(Betula luminifera)、米心水青冈(Fagus engleriana)、红桦(Betula albosinensis)、巴山冷杉(Abies fargesii)等，森林底部主要有灌木丛以及大量蕨类植物[14]。
2 材料与方法 2.1 野外采样与钻孔概况研究团队在2016年赴大九湖盆地进行多次野外地质考察后，在大九湖湿地受人类活动干扰少且位于盆地沉积中心附近的养鹿场使用重力冲击钻进行打钻作业取得1根岩芯柱，标定为DJH-ZK8，海拔高度为1746m，钻孔点位：31°29′28.17″N，109°59′39.99″E，其地理位置如图 1。DJH-ZK8钻孔岩芯连续、完整，岩芯采取率大于95 %。从野外采集到样品之后，按1~2cm间距连续切分岩芯柱，用铝箔纸包裹，装进自封袋并编号；样品带回实验室后，放入冰箱冷冻保存。
结合野外打钻套管长度及钻取的岩芯长度，我们对所有样品的深度进行了校正。根据研究需要，本文以DJH-ZK8岩芯柱的上部739cm作为研究载体(钻孔岩性图及特征描述见表 1与图 2)，选取奇数编号的样品进行研究，共计350个样品，对DJH-ZK8岩芯样品进行了X射线荧光光谱仪(XRF)测试和有机碳、氮元素和同位素测试。
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表 1 DJH-ZK8孔岩性特征(0~739cm) Table 1 Lithology of the DJH-ZK8 core(0~739cm) |
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图 2 DJH-ZK8孔岩性及年代-深度模型图 Fig. 2 Lithology and age-depth model of the DJH-ZK8 core |
我们运用手持式X射线荧光光谱仪(XRF)对DJH-ZK8孔的样品进行XRF测试。测试后，得到了一系列连续的元素序列，我们选取Fe元素序列为古气候代用指标，因为Fe可以反映外源碎屑的输入，降雨增多，径流量增强，导致外源输入增多，Fe含量增多，反之，Fe含量减少[15]；经过对Fe元素序列的频谱分析实现深度域数据与频率域的转换，然后识别出沉积序列频率域能谱图中主要的沉积旋回，再根据主要频率之间的比例关系就能判断出沉积记录的沉积过程是否受天文轨道周期驱动。类似的，在时间域也是利用频谱分析方法将时间域的数据序列转换为频率域，以此来识别时间序列信号中所包含的旋回信息，进而判断频谱图中主要频率对应的周期是不是米兰可维奇旋回中的地球轨道参数的偏心率、斜率和岁差周期[16]。
2.2.1 DJH-ZK8孔Fe元素深度域数据的旋回性分析我们运用Kaleida Graph软件[17]对DJH-ZK8孔中Fe元素数据进行了预处理，然后用AnalySeries 2.0.8软件应用多窗谱分析法(MTM法)对数据进行频谱分析(图 3)，同时结合Spectra软件[18]得到频谱分析的置信度区间。
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图 3 DJH-ZK8孔的Fe元素的深度域数据滤波曲线及其相应的频谱分析图 (a)Fe元素数据去除加权平均值的25 % 后的剩余值及约178cm旋回的滤波曲线序列(红线代表高斯带通滤波，滤波带宽0.0056±0.002 cycles/cm)；(b)去除加权平均值的25 % 经过约23ka滤波调谐后的旋回序列(红线代表高斯带通滤波，滤波带宽0.044±0.006 cycles/ka)；(c)对应的深度域Fe元素数据2π MTM频谱分析图；(d)经过约23ka周期调谐后的Fe元序列2π MTM频谱分析图 Fig. 3 Interpreted cyclostratigraphy of the DJH-8 in the depth(cm)domain. (a)Ca.178cm filtered cycles of Fe series after subtracting 25 % weighted average(Gauss filter; band-pass of 0.0056±0.002 cycles/cm); (b)The ca. 23ka tuned series after subtracting 25 % weighted average with filtered ca. 23ka cycles(Gauss filter, band-pass: 0.044±0.006 cycles/ka); (c)2π MTM power spectra of Fe series in depth; (d)2π MTM power spectra of the ca.23ka tuned Fe series |
如图 3c所示，对Fe元素对去趋势后的数据进行MTM频谱分析后发现，约350cm和178cm对应的高频信号表现的相对明显，178cm的尤其明显，说明存在明显350cm和178cm的沉积旋回。根据Xiao等[19]对同属大九湖盆地的DJH-B孔所建立的AMS14C年代模型，发现DJH-B的沉积速率约为8.5cm/ka。根据这一近似的沉积速率，我们认为350cm的波长应对应41ka的斜率周期，178cm的波长对应约23ka的岁差周期。
2.2.2 建立DJH-ZK8孔地层年代序列模型本研究中，我们使用178cm(23ka)对深度域的数据进行调谐。通过滤波分析的结果也显示出178cm旋回的滤波对原数据的旋回性有最好的体现，与原数据的同步性最好。在滤取Fe元素序列的178cm旋回信号之后，将178cm的滤波曲线与频谱分析前的原始数据叠加在一起，读出所有极小值所对应的深度，这些178cm的滤波旋回代表这约23ka的岁差周期，把每一个沉积旋回赋予23ka的周期(表 2)，从而建立深度与时间转换的模型(图 2)。
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表 2 DJH-ZK8孔Fe元素序列滤波提取23ka的旋回建立的年代框架 Table 2 The tie points of the Fe series astronomical tuning by 23ka of the DJH-ZK8 |
根据从图 3的4.5个左右约178cm的沉积旋回，通过把每个沉积旋回都赋予23ka的岁差周期，对大九湖DJH-ZK8钻孔中深度域的Fe元素序列进行天文调谐，从而建立了Fe元素的浮动的年代标尺，从图 3中可看出，该钻孔739cm的持续时间约为98.5ka；结合Xiao等[19]以及我们采样是从地表开始取样，该钻孔739cm以上的沉积时间约为98.5ka B.P.。
2.3 有机地球化学指标测试 2.3.1 总有机碳和总氮含量测试DJH-ZK8岩芯样品经冻干、研磨和过筛，加入盐酸(HCl)除去碳酸盐后，用Vario MACRO Cube元素分析仪(德国Elementar公司)测试其TOC(总有机碳)、TN(总氮)含量。测试结果用标样(苯丙氨酸)校正后，得出前处理后残留样品中的TC(总碳)和TN，得出原始样品的TOC和TN还需要通过公式进行计算。公式如下所示：
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其中m1为泡酸前原始样品的质量，m2为泡酸去除无机碳后残留样品的质量，TC、TN分别为仪器测出去除无机碳后残留样品的总碳、总氮百分含量。C/N是根据仪器测试的TC、TN的结果计算得出。
2.3.2 有机碳、氮稳定同位素测试有机碳同位素(δ13Corg)、氮同位素(δ15N)的测试采用EA-IRMS法，我们使用的同位素比质谱仪为MAT253型(美国Thermo Fisher公司)，与质谱仪联用的元素分析仪为EA Flash 2000型(美国Thermo Fisher公司)。将适量的样品用锡杯紧密包裹好送入EA的自动进样器，样品在1020℃高温富氧条件下发生闪燃，生成的混合气体经分离纯化后，进入质谱仪进行测试。测试时，多次对标准物质和重复样品进行穿插测量，每隔12个样品测试一个标样一个重复样，以保证仪器的稳定性和数据准确性。测试结果用稳定同位素δ值表示，即将样品的同位素比值测量值与标准物质的同位素值对比得出：
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式中，R(样)和R(标)分别为所测样品和所选择的标样的同位素比值。测试结果参照国际PDB标准，标准测量误差＜0.02 ‰。以上测试均在中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室完成。
3 有机地球化学指标结果分析 3.1 DJH-ZK8岩芯沉积物碳氮元素及同位素特征DJH-ZK8岩芯沉积物的TOC的变化范围为0.1 % ~39.9 %，平均值为6.8 %；TN的变化范围为0.1 % ~2.2 %，平均值为0.3 %。TOC和TN的变化趋势显示出一致性，对TN和TOC做相关性分析后，发现TN与TOC呈显著的正相关，即TN=0.0457×TOC+0.0182，R2=0.94(图 4)。C/N值的变化范围在1.3~33.6之间，平均值为17.6。δ13Corg在-24.2 ‰ ~-28.9 ‰范围内波动，平均值为-27.5 ‰。δ15N值在0.2 ‰ ~7.6 ‰之间波动，平均值为2.7 ‰。基于剖面岩性和有机地化指标的整体特征，结合与深海有孔虫δ18O记录[20]的对比，将大九湖湿地98.5ka B.P. 以来的环境演化与深海氧同位素MIS阶段进行对应，可反映MIS5d~MIS1的气候演化(图 5)。
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图 4 DJH-ZK8孔沉积物TN-TOC相关性分析 Fig. 4 Correlation analysis of TN and TOC of the DJH-ZK8 core |
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图 5 DJH-ZK8孔沉积序列的δ13Corg、δ15N、TOC、TN和C/N值的变化曲线与深海有孔虫δ18O记录[20]的对比图 Fig. 5 The variation curves of δ13Corg, δ15N, TOC, TN and C/N of the DJH-ZK8 sedimentary sequences and the deep-sea foraminifera comparison of δ18O records[20] |
MIS5阶段对应深海δ18O值的负偏，又被细分为5个亚阶段，分别是MIS5e(123~109ka B.P.)、MIS5d(109~96ka B.P.)、MIS5c(96~87ka B.P.)、MIS5b(87~82ka B.P.)、MIS5a(82~71ka B.P.)[21]。DJH-ZK8孔上部739cm的岩芯沉积物记录了大九湖湿地98.5ka B.P. 以来的气候变化历史，即MIS5d晚期以来(见图 5)。
MIS5d晚期(98.5~96.0ka B.P.)，TOC和TN均呈现缓慢波动增大的趋势。TOC含量在1.73 % ~2.76 % 之间，平均为2.27 %；TN含量为0.12 % ~0.17 %，平均为0.14 %；C/N在13.57~18.33之间波动，平均值为15.88；δ13Corg值总体上偏负，在-27.98 ‰ ~-28.43 ‰之间，平均值为-28.29 ‰；δ15N相对偏正，在2.44 ‰ ~2.86 ‰之间波动，平均值为2.63 ‰。
MIS5c(96~87ka B.P.)，TOC、TN含量明显高于MIS5d晚期，其中TOC含量在2.91 % ~9.40 % 之间波动，平均值为6.07 %；TN含量在0.17 % ~0.40 % 之间，平均值为0.28 %；C/N值总体偏大，在17.50~26.66之间，平均值为21.93。该阶段δ13Corg值偏负且波动幅度较小；与δ13Corg值相比，δ15N值由最初的2.76 ‰逐渐负偏至1.43 ‰，然后又逐渐正偏至2.25 ‰。
MIS5b(87~82ka B.P.)，这一时期沉积物C/N值逐渐变小，由14.83下降至9.18，而后又缓慢增大，但增幅较小；TOC、TN均降到一个很低的范围内，TOC最低值为0.87 %，TN最低值为0.08 %。δ13C值整体偏正，但出现数次剧烈的波动，其最大值为-25 ‰，最小值为-27.95 ‰，平均值为-26.55 ‰；δ15N值呈现正偏的趋势，其最大值为3.49 ‰，最小值为2.3 ‰，平均值为2.81 ‰。
MIS5a(82~71ka B.P.)，阶段初期TOC、TN值迅速降低，在80.3ka B.P.、80ka B.P. 附近TOC和TN分别达到了整条剖面的最小值，分别为0.08 % 和0.05 %，在阶段后期，TOC、TN含量又开始缓慢增大；C/N值较低，大致在4~12之间；该阶段δ13Corg值的变化趋势与TOC、TN的变化趋势大致相反，δ13Corg值由-27.77 ‰逐渐正偏至-25.57 ‰，然后又逐渐偏负，达到-28.00 ‰左右；δ15N值较上一阶段总体偏正，在2.34 ‰ ~4.85 ‰之间波动，其变化趋势与δ13Corg大致一致。
3.2.2 MIS4阶段MIS4 (71~57ka B.P.)，TOC、TN含量均出现较大幅度的增加，其中TOC的平均值达到5.62 %，TN的平均值为0.27，到该阶段结束时TOC、TN才逐渐减小；C/N整体上大于20。δ13Corg值与δ15N值整体偏负，且波动平稳；特别的是在MIS4阶段即将结束时，δ13Corg值突然偏正，达到了整个剖面的最大值-24.22 ‰。
3.2.3 MIS3阶段MIS3阶段是末次冰期中的一个相对暖期，但MIS3阶段的气候并不稳定，这一时期有多次突发的气候事件以及短期的冷暖交替过程[21]。结合DJH-ZK8孔地化指标和年代学分析，发现大九湖地区MIS3阶段存在数次气候波动。
大九湖湿地在MIS3早期，该阶段TOC、TN均很低，其中TOC的平均值为0.52 %，TN平均值仅为0.07 %；同时C/N值也降到一个很低的范围内，整体上小于12；整体而言TOC、TN及C/N经历了一个先降低再增加的过程；此时δ13Corg值由偏正逐渐变为偏负；δ15N值先平稳增加，在55~54ka间突然负偏至0.82 ‰，而后呈现波动增加趋势。
MIS3中期，大致对应49~40ka B.P.。这一时期TOC、TN迅速增加，TOC从1.47 % 增长至20.39 %，平均值为9.08 %；TN从0.11 % 增加至0.78 %，平均值为0.39 %；C/N达到20以上，平均为22.19；δ13Corg值和δ15N值数次较大幅度的波动，整体上有负偏的趋势，比MIS3早期偏负。
MIS3晚期，大约40~29ka B.P.。TOC、TN值较高，但波动幅度较小，TOC平均值为7.45 %，TN平均值为0.33 %；C/N较高，且变化不大，平均值为23.03；δ13Corg值在-28.33 ‰ ~-27.26 ‰之间波动，平均值为-27.84 ‰；δ15N值在1.11 ‰ ~2.96 ‰间变化，平均值为2.20 ‰；δ13Corg和δ15N总体上呈现波动负偏的趋势。
3.2.4 MIS2阶段MIS2阶段对应29~14ka B.P.。该阶段早期TOC、TN较高，表现为波动增长的趋势，C/N也较高，δ13Corg值经历了缓慢的偏负后逐渐呈现偏正的趋势，δ15N值呈缓慢波动减小的趋势；约18ka左右，TOC、TN值迅速变小，同期的C/N值也迅速降低到12以下，δ13Corg值和δ15N值表现出突然的正偏，δ13Corg和δ15N的正偏幅度达到3 ‰ ~4 ‰。
3.2.5 MIS1阶段MIS1阶段是从14ka B.P. 至今，包括了末次冰消期晚期及整个全新世。这一时期早期，TOC、TN均在很低的范围，且非常稳定，波动很小，TOC平均值为1.20 %，TN平均值为0.12 %；C/N值显著低于MIS2后期，在5~12之间，平均为9.14；δ13Corg值和δ15N值均偏正，但有逐渐负偏的趋势，时间进入全新世后，C/N开始增大，δ13Corg值和δ15N值开始逐渐负偏。MIS1晚期至今，TOC、TN以及C/N值逐渐增大，δ13Corg值和δ15N由偏正变为偏负。
4 讨论 4.1 地球化学指标的环境指示意义 4.1.1 TOC、TN含量以及C/N的古环境意义TOC、TN主要反映沉积物中有机质的含量[22~24]，亦可反映气候的冷暖干湿变化[25]。因为泥炭中有机质含量的不仅受控于泥炭发育过程中的植物种类，与植物残体的衰败降解速率也有很大关系，而植物残体衰败降解的速率又往往与温度、湿度的变化密切相关，所以沉积物有机质含量的变化可间接地指示当地植被盖度和生物量，进而可以反映气候的冷暖干湿变化[26]。此外，众多研究人员在对湖泊沉积物进行研究时发现，湖泊沉积物的有机质主要是来自湖泊内部的植物和湖泊周围的一些陆生植被[22~23, 25]。因而，湖泊沉积物有机质含量的变化不单单指示湖泊自身生产力的变化，而且一定程度上反映了周围有机质的输入情况[27]。一般来说，内源有机质含量越高就代表湖泊的初级生产力越高；而外源性有机质含量增高，这表明湖区周边植被繁盛，地表径流强大。就湖泊的内生植物来说，湖水的营养状况、温度、湿度等都是初级生产力的控制性因素；而对于湖泊周围的陆生植物而言，水热条件的合理搭配控制植物的发育和生长状况[22~23]。因此，湖泊沉积物有机质含量的变化也能反映沉积时当地气候环境信息。
沉积物有机质的C/N是用来判断沉积物有机质来源的很好的指标[28~31]。很多的研究都表明，无维管束的低等水生植物由于蛋白质含量高，因而C/N值较小，通常在4~10之间；而有维管束组织的高等陆生植物C/N值较高，通常可达20甚至更高[32~33]。但是由于湖泊有机质的来源并不是单一的，因而大部分湖泊沉积物的C/N值在13~14之间，这表明在沉积物的沉积过程中低等水生植物和高等陆生植物对有机质的贡献是大致一样的[32]。因此，沉积物的C/N值可以反映水生植物和陆生植物对沉积物有机质贡献的相对大小，C/N值增大，指示陆生有机质贡献增加，C/N值减小，指示水生有机质贡献增加。
从DJH-ZK8孔有机地球化学指标数据来看，泥炭和湖泊两种沉积相态的转变是控制TOC、TN含量的最重要因素。泥炭发育时期，陆生植物生物量大，气候偏干，有机质保存较多，TOC、TN值较高。泥炭转变为湖泊时，水生植物的生物量较小，气候偏湿，加剧了本就不稳定的短链化合物的分解，因此TOC、TN为低值。将TOC、TN及C/N值这3个指标结合起来分析，可对沉积物有机质的来源、湿地周边植被覆盖度以及地表径流的侵蚀搬运能力的变化作出大致的判断。
4.1.2 有机碳氮同位素的古环境意义20世纪70年代以来，有机碳δ13Corg测试技术被广泛用于沉积物的研究中，用以重建古气候演变过程[25, 30, 34]。已有研究表明，湖沼沉积物的有机碳δ13Corg值与沉积物有机质的来源有着密切的关系[35]。对于陆生植物而言其有机质的δ13Corg值主要取决于陆生植物的类型[36]，由于其光合作用固碳途径的不同，可将陆生植物分为C3、C4和CAM植物三大类。一般而言，全部乔木、大部分灌木和一些喜湿耐冷草本类植物属于C3植物，C3植物一般生长在CO2浓度较高气候较湿润的环境下，对温度的要求相对较低，其δ13Corg值大概在-30.0 ‰ ~-23.0 ‰之间(平均值为-27.0 ‰)[37~38]。C4植物一般生长在光照较强、温度较高的环境中，主要是以藜科和禾本科为代表的一些草本植物，多分布在纬度、海拔较低且降水呈季节性分布的热带地区，其δ13Corg值大致在-19.0 ‰ ~-9.0 ‰之间(平均-14.0 ‰)[37~38]。CAM植物较为特殊，主要生长在沙漠戈壁等极端干旱的环境中。较之于C3植物，C4植物的δ13Corg值更偏正，因而沉积物中有机质δ13Corg值的增大可能是C4植物的增加导致的[39~41]。在较干旱的地区，C4植物的增加可指示温度的升高或季节性降水的增加，说明气候出现偏暖湿的波动[39~41]。但是，在湿润区，C4植物的增加可能是因为气候出现了偏干旱的波动[42]。对于水生植物而言，其δ13Corg值主要取决于光合作用过程中碳同位素的分馏作用[43]。一般而言，水生植物在光合作用中对于CO2的利用能力浮水植物最强，挺水植物次之，沉水植物最弱。沉水植物在进行光合作用时多利用水中溶解态的HCO3-作为碳源，因此相对于浮水植物和挺水植物来说，其δ13Corg值偏正[44]，沉水植物δ13Corg值在-12.0 ‰ ~-20.0 ‰之间，挺水植物δ13Corg值为-24.0 ‰ ~-30.0 ‰ [45~47]。也有研究表明，湖沼沉积物δ13Corg值受到温度的影响，冷期温度低，δ13Corg值偏负；暖期温度高，δ13Corg值偏正[48]。孙博亚等[49]在对巴里坤湖区有机碳同位素记录的研究中发现，干湿变化是导致δ13Corg值波动的主要因素，δ13Corg值偏正，表明气候变干；δ13Corg值偏负，表明气候变湿。此外，大气CO2浓度的变化、湖泊初级生产力的高低以及沉积物的后期成岩作用都会影响水生有机质δ13Corg值变化[50]。综上所述，湖沼相沉积物有机质的δ13Corg值受多种因素控制，在判断有机质来源和提取相关气候信息时要结合TOC、C/N等指标来综合分析，这样才能真实还原地质历史时期的气候演变情况。
氮是重要的生源要素，类似于碳同位素，湖沼相沉积物的氮同位素组成也与有机质的来源关系密切，氮同位素的不同组分往往可以用来指示含氮物质的来源[51~52]。近几十年来，学者们依据不同类型植物的固氮过程不一致的机理，用氮同位素丰度来指示和判别不同来源的有机质[35, 51]。但是，由于控制沉积物δ15N值的因素有很多，如有机质的来源、水体的营养状况、微生物活性、酸碱度、温度等都会导致植物生理代谢过程发生变化[52~54]，正因为如此，这增加了δ15N值的解释难度。近年来，通过一些学者的研究，还是找到了δ15N值变化的一些规律：陆生植物可以在固氮过程中直接利用大气中的氮气，这使得其δ15N值相对偏低，C3植物δ15N值约为1 ‰左右；水生植物由于其生境的特殊性，可利用水中的溶解性无机氮使得其δ15N值相对偏高[31, 55]。因此，陆源输入占比例较大湖泊沉积物其δ15N值相对于水生植物为主要有机质来源的沉积物要偏低。另外，当湖泊水体营养状况较差，即氮元素贫乏时，固氮蓝藻就会大量繁殖，表现出很强的竞争优势，由于其在固氮过程中直接利用大气中的N2(δ15N ≈0 ‰)，所以固氮蓝藻δ15N值接近0 ‰，这将导致沉积物δ15N偏负[56]。还有学者认为，水生浮游植物对溶解性无机氮的利用率是影响沉积物有机氮δ15N的重要因素[57]。湖泊中水生生物对氮的同化作用是湖泊沉积物中的氮的最主要来源，在水体中有大量溶解性无机氮的情况下，水生植物在固氮过程中会优先利用水体中的14N，这导致水体中富集较重的15N，而生成的有机氮δ15N值偏负[55, 57]。此外，水体中缺氧时，在反硝化作用和厌氧氨氧化作用下也会导致硝酸盐中富集15N，这会使得水生有机物δ15N值偏正[58~59]。因而，如果湖沼沉积物δ15N值的增大时C/N减小，这可能表明水生藻类对于沉积物有机质的贡献增加；若是δ15N与C/N同步呈现增加，这可能指示水体在厌氧环境下反硝化作用的增强。对陆生植物和土壤来说，已有研究表明其δ15N值和降水量呈负相关关系，即δ15N值随年降水量的增加而减小[60~61]，反之，此时的δ15N值的增加可能指示气候出现偏干旱的波动。
4.2 晚更新世以来大九湖湿地的气候环境演变DJH-ZK8孔上部739cm的岩芯沉积物的TOC、TN、C/N、δ13Corg和δ15N值呈现有规律的变化，较为详细地记录了大九湖湿地98.5ka B.P. 以来的气候变化历史。
在MIS5d晚期(98.5~96.0ka B.P.)，该阶段钻孔岩性为棕黑色炭质粘土，但是底部颜色较浅并夹杂有青灰色粘土，上部颜色逐渐变深。TOC、TN含量及C/N值均呈上升趋势，说明沉积物有机质含量增加，陆生有机质的贡献增大。δ13Corg相对偏负进一步佐证了这一观点，δ13Corg值平均值-28.29 ‰，据此判断，湖区主要以C3植物为主；δ15N值可能受湖区水生有机质和陆生有机质的双重影响而偏正。根据岩性和有机地化指标判断，该阶段大九湖湿地水位下降，陆生植物广泛发育，陆生有机质贡献大于水生有机质。MIS5c(96~87ka B.P.)，主要是棕黑色炭质粘土沉积，TOC、TN明显高于上一阶段，C/N值在17.50~26.66之间，说明湿地生产力增加，陆生植被对于有机质的贡献占主导地位，水生植物对有机质的贡献减小，湿地水位可能显著降低。δ13Corg值偏负，且波动幅度较小，也能反映出陆生植被对有机质的贡献较大，波动幅度小说明有机质来源稳定，沉积环境稳定。δ15N值与MIS5d晚期相比明显有一个负偏的趋势，这也反映出陆生有机质的贡献增大，导致δ15N值偏负，更接近于陆生植被的δ15N值。MIS5b(87~82ka B.P.)，这一时期沉积物分为两层，下部7~8cm是一层薄薄的青灰色粘土，上部则是青灰色粘土夹杂粒径0.5~2.0cm的小砾石。从下到上，沉积物C/N值逐渐变小，TOC、TN均降到一个较低的范围内，说明此时湿地的生产力逐渐降低，沉积相由沼泽过渡到湖泊/河流。δ13Corg值整体偏正，但出现数次剧烈的波动；δ15N值呈现偏正的趋势；陆生植物对沉积物有机质的贡献逐渐减小，水生植物对有机质的贡献逐渐增大，δ13Corg值几次突然负偏可能是因为降水的增加，使得外源性陆源碎屑输入增加而导致的。整体而言，该阶段气候波动剧烈，湿地水位上升，生产力较低，气候较为冷湿。MIS5a(82~71ka B.P.)，这一时期的沉积物为湖相的青灰色粘土，沉积物有机质含量少，TOC、TN值均较低，C/N值大致在4~12之间，说明该阶段有机质主要由水生植物贡献。δ13Corg值和δ15N值的变趋势基本一致，均先逐渐偏正到一个拐点后逐渐偏负，但整体上偏正，但δ13Corg值的变化趋势与TOC、TN的变化趋势大致相反，说明前期湖内水生植物对有机质的贡献逐渐增大，陆源输入减少；后期随着湖泊水位的增加，气候变得更加湿润，降水增多，陆源输入有机质的贡献逐渐增加，但主要以水生有机质贡献为主。
MIS4 (71~57ka B.P.)对应一次冷期，大九湖湿地这一时期的沉积物为青灰色淤泥，说明该阶段依然是湖相沉积，沉积物有机质较上一阶段高，TOC、TN均出现较大幅度的增加，C/N整体上大于20；δ13Corg值与δ15N值整体偏负，且波动平稳，这指示该时期降水较多，流域径流侵蚀增加，湖区陆生植被碎屑大量输入湖泊，同时保存较好，导致陆生有机质的贡献明显大于水生有机质，也说明该时期湖泊自身生产力较低。沉积物淤泥质的岩性也说明该时期降水较多，气候偏冷湿。
MIS3阶段是末次冰期中的一个相对暖期，但这一时期有多次突发的气候事件以及短期的冷暖交替过程[21]，这种气候波动在DJH-ZK8岩芯有机地球化学指标中也有记录。在MIS3早期，约57~49ka B.P.，大九湖湿地沉积物岩性由青灰色淤泥转变为青灰色粘土，该阶段TOC、TN值保持很低的水平，同期C/N值也降到一个很低的范围内，最小值为4.29，整体上小于12，经历了一个先快速降低再逐渐增加的过程；此时δ13Corg值由偏正逐渐变为偏负。由此可见，该阶段沉积物有机质含量少，湿地生产力较低，初期有机质主要由水生植物提供，地表径流减弱，陆源输入对沉积物有机质的贡献小，说明降水与MIS4相比相对减少，气候变为由冷湿转变冷干；在53.5ka B.P. 左右，C/N值逐渐呈增加趋势，可能是该时段气候发生转折，当地降水开始增加，地表径流增强，陆生有机质的贡献增加，这与δ13Corg值在该时段后的逐渐负偏也能对应；δ15N值也显示出先降低再逐渐增加的趋势，也能佐证上述观点，即初期有机质主要由湖泊内生的水生植物提供，后期随着降水增加，陆生有机质的贡献逐渐增大。而MIS3中期，大致对应49~40ka B.P.，沉积物已经变为棕黑色炭质粘土，湖泊退化为沼泽湿地。这一时期有机质保存较好，TOC、TN值迅速增加，C/N达到20以上，δ13Corg值和δ15N值均有负偏的趋势，几个指标都出现了较大幅度的波动。说明该阶段气候不稳定，冷暖波动频繁。其中TOC、TN的低值对应着δ13Corg值和δ15N值的正偏，可能指示此时气候偏干的波动，C4植物发育导致同位素的突然正偏；反之，气候较暖湿，C3植物大量发育。总体而言，该阶段气候不稳定，波动频繁。MIS3晚期，大约40~29ka B.P.，沉积物依然是棕黑炭质粘土，TOC、TN值及C/N值均较高，且波动幅度较小，δ13Corg值和δ15N值偏负，植被主要是湿地内生的C3植物，表明该阶段环境稳定，气候温暖，波动较少，但较MIS3中期干燥，有机质保存更为完好。
MIS2 (29~14ka B.P.)，沉积物岩性由早期的泥炭沉积，转变为后期的青灰色淤泥，TOC、TN以及C/N在早期的泥炭沉积阶段总体表现为增长的趋势；早期的δ13Corg值经历了由偏负逐渐呈现偏正的趋势，δ15N值则基本保持稳定，这可能是气候由暖转冷的时期，温度的持续降低，导致有机物分解变慢，有机质保存较好，因而有较高的TOC、TN值。持续的变冷变湿趋势使得泥炭的积累受到影响，最终停止发育。在18ka B.P. 左右，沉积相由泥炭沉积变为青灰色淤泥，这个转折的过程很快，在地化指标上表现的很明显，TOC、TN值迅速变小，同期的C/N值也迅速降低到12以下，δ13Corg值和δ15N值也表现出突然的正偏，可能指示此时大九湖湿地泥炭已经完全停止发育，转变为湖泊，TOC、TN值及C/N值呈快速下降趋势，说明地表径流减弱，陆源有机质输入快速减少，湖泊水位降低，有机质主要由湖泊内生的水生植物贡献。
MIS1阶段是从14ka B.P. 至今，阶段早期，TOC、TN均很低且波动很小，C/N值呈现逐渐增大的趋势，δ13Corg值和δ15N值由偏正逐渐负偏，有机质主要由水生植物贡献，但进入全新世后，C/N增大，δ13Corg值和δ15N值开始逐渐负偏，表明陆生有机质的贡献逐渐增大，水生植物有机质的贡献逐渐降低，气候进入温暖适宜期，降水增多，径流侵蚀加强。大约到中全新世，TOC、TN以及C/N值快速增大，δ13Corg值和δ15N值逐渐由偏正变为偏负，湖泊逐渐消失，湿地内积水减少，泥炭开始发育，有机质主要由陆生植被贡献，气候相对早全新世干燥。
4.3 大九湖湿地晚更新世以来气候环境演变机制探讨大九湖DJH-ZK8孔沉积物地球化学指标揭示了晚更新世以来我国神农架地区的气候环境演变。为了进一步研究晚更新以来大九湖湿地气候变化的区域一致性以及区域气候变化的驱动因素，我们选取与大九湖湿地同处于东亚季风区的南京葫芦洞[62]、神农架地区三宝洞[62]石笋氧同位素记录进行对比研究，由于地域上接近，均位于东亚季风区，因而记录间具有较强的可比性。
从图 6中可以看出，DJH-ZK8孔98.5ka B.P. 以来的各地化指标的变化曲线与三宝洞/葫芦洞石笋记录[62]的稳定氧同位素曲线的变化趋势有较强的一致性，与65°N夏季太阳辐射量[63]也有较大的相关性。研究表明，神农架三宝洞和南京葫芦洞石笋中稳定氧同位素(δ18O)记录被证明是指示东亚夏季风强弱的良好代用指标[62]，氧同位素的负偏指示东亚夏季风的加强，降水增加；反之指示东亚夏季风的减弱，降水减少。
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图 6 DJH-ZK8孔98.5ka B.P. 以来的地化指标的变化曲线与三宝洞/葫芦洞石笋δ18O记录[62]的对比 (a)DJH-ZK8孔TOC变化曲线；(b)DJH-ZK8孔δ13Corg记录；(c)DJH-ZK8孔δ15N记录；(d)DJH-ZK8孔C/N变化曲线；(e)三宝洞/葫芦洞石笋δ18O记录[62]；(f)65°N夏季太阳辐射量变化曲线[63] Fig. 6 Comparison of the variation curves of geochemical index since 98.5ka B.P. in the DJH-ZK8 core and the δ18O records of stalagmite in Sanbao/Hulu[62]. (a)TOC records of DJH-ZK8 core; (b)δ13Corg records of DJH-ZK8 core; (c)δ15N records of DJH-ZK8 core; (d)C/N change curve of DJH-ZK8 core; (e)δ18O records of stalagmite in Sanbao Cave/Hulu Cave[62]; (f)65°N summer solar radiation variation curve[63] |
我们分析DJH-ZK8孔沉积物C/N值后，认为C/N值低的时候指示湿地水位较高，区域降水较多，有机质主要来自水生植物；反之表示水位下降，降水减少，泥炭发育，有机质主要来自陆生植物，这与三宝洞/葫芦洞石笋δ18O记录反映的东亚夏季风强度变化导致降水的变化具有一致性[62]。此外，地表所接收的日照量可直接影响地球气候系统的变化，将DJH-ZK8孔沉积物C/N值与65°N夏季太阳辐射量的变化曲线[63]进行对照分析后发现，当日照量增多时，C/N值较低，区域降水较多，有机质主要来自水生植物；当日照量减少时，C/N值较高，区域降水减少，泥炭开始发育，有机质主要由湿地内的陆生植物为主。据此我们推测，当日照量增加时，东亚夏季风加强，大九湖地区降水较多，气候较湿润；当日照量减少时，东亚夏季风减弱，大九湖地区降水减少，气候较干旱。我们将DJH-ZK8孔沉积物的TOC、δ13Corg、δ15N与三宝洞/葫芦洞石笋δ18O记录以及65°N夏季太阳辐射量的变化曲线进行对照分析后(图 6)，也发现类似的特点，这有力地佐证了上述观点。
综上所述，通过对比发现大九湖湿地沉积物的地化指标与东亚季风区其他高分辨率沉积记录以及北半球夏季日照量曲线的变化趋势具有较好的一致性，据此初步推测，大九湖湿地晚更新世以来气候变化是受北半球太阳辐射量变化驱动的，其气候和环境演变信息既有区域特征又响应了全球性变化。
5 结论本研究以大九湖湿地DJH-ZK8孔岩芯739cm以上的沉积物为载体进行古气候研究，通过对沉积物的岩性、TOC、TN、C/N、δ13Corg及δ15N等指标的分析，重建了大九湖地区98.5ka B.P. 以来的气候和环境演变序列，并与神农架周边石笋氧同位素记录进行对比，初步探讨了大九湖地区气候演化的驱动机制。主要结论如下：
(1) 大九湖湿地沉积相态的转变是控制TOC、TN的最重要因素。泥炭发育时，陆生植物广泛发育，有机质保存较多，TOC、TN值较高；当泥炭地转变为湖泊时，水生植物的生物量相对陆生植物低，TOC、TN为低值。C/N值的有规律的波动，也表明不同的沉积阶段有机质的来源不一样。C/N的低值对应湖相沉积，水生植物发育；C/N的高值对应陆生环境，陆生植物发育；C/N在一定程度上可以反映湿地的水文状态。TN和TOC呈现显著的正相关性，有机质中的碳、氮来源具有一致性，碳、氮具有类似的生物地球化学过程。
(2) 根据DJH-ZK8孔沉积物的TOC、TN、C/N、δ13Corg及δ15N的曲线，并结合与深海氧同位素记录的对比，发现大九湖湿地98.5ka B.P. 以来的气候演变阶段可与深海氧同位素MIS5中后期(98.5~71ka B.P.)、MIS4 (71~57ka B.P.)、MIS3 (57~29ka B.P.)、MIS2 (29~14ka B.P.)和MIS1 (14ka B.P. 至今)阶段较好的对应。总体而言，大九湖湿地在冰期时气候较为湿润，湖泊发育；间冰期气候偏干，湖泊消退，泥炭发育。
(3) 大九湖湿地沉积物的δ13Corg值和δ15N值在冰期更偏正，间冰期时偏负，湿地植被的演替是影响δ13Corg值δ15N值的最直接因素。但MIS4阶段δ13Corg值和δ15N值的负偏可能是因为该阶段气候湿润，降水较多，流域径流侵蚀增加，湖区陆生植被碎屑大量输入湖泊导致陆生有机质的贡献明显大于水生有机质，该时期C/N值的增大也可以佐证。
(4) DJH-ZK8孔沉积物有机地化指标与三宝/葫芦洞石笋高分辨率气候记录以及北半球夏季日照量曲线变化趋势具有较好的一致性，但在部分时段又有明显差异，说明大九湖湿地的气候变化主要由北半球太阳辐射量变化驱动，其气候和环境演变信息既响应了全球性变化又有区域特征。
致谢: 衷心感谢审稿专家和编辑部杨美芳老师对本文修改提出的建设性意见，感谢中国地质大学(武汉)黄咸雨教授在野外考察和样品采集中给予的帮助和指导，感谢中国地质大学(武汉)张宏斌副教授、王灿发助理研究员在本文撰写过程中提供的指导与帮助。
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2 State Key Laboratory of Geological Processes and Mineral Resources, China University of Geosciences(Wuhan), Wuhan 430078, Hubei;
3 College of Urban and Environmental Sciences, Hubei Normal University, Huangshi 435002, Hubei;
4 State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences(Wuhan), Wuhan 430078, Hubei)
Abstract
The Dajiuhu wetland (31°27'~31°31'N, 109°57'~110°02'E) is of great significance to the study of the environment and climate evolution during the geological history period. Past studies have focused on the peatland's evolution and the relationship between the summer monsoon on centennial-millennial scales. However, the research on the response of vegetation change to environmental evolution in the Dajiuhu wetland still has some deficiencies.A sediment core(DJH-ZK8) with a depth of 739cm was obtained from the Dajiuhu wetland(31°29'28.17″N, 109°59'39.99″E), of Shennongjia, western Hubei Province, Central China. Samples were taken from this core was at 2cm intervals. The lithological characteristics of the core were analyzed, and the depositional environment of the area was analyzed. Then the astronomical time scale of DJH-ZK8 was established by using the 23-ka precession tuning, thus the 739cm sediment core was deposited during the past 98.5ka B.P. The date of total organic carbon(TOC) content and its stable isotope(δ13Corg), total nitrogen(TN) content and its stable isotope(δ15N), and the total organic carbon and nitrogen ratios(C/N) of sediments were measured to reconstruct the environmental and climate change of Dajiuhu Wetland.The TOC values of DJH-ZK8 core varied from 0.1%~39.9%, its mean value was 6.8%. The TN values of the core varied from 0.1%~2.2%, and with the average of 0.3%. The C/N ratios in the sediments of Dajiuhu were 1.3~33.6. The δ13Corg values varied from -24.2 ‰~-28.9 ‰, and its mean value was -27.5 ‰. The δ15N values of the core varied from 0.2 ‰~7.6 ‰, its mean value was 2.7 ‰.In contrast to the deep marine oxygen isotope stages(MIS), the geochemical record of the DJH-ZK8 core showed the environmental evolution over the 98500 years in the Dajiuhu wetland was corresponded with MIS. In the late period of MIS5d(98.5~96.0ka B.P.), the terrestrial plants of wetland were developed, and the climate changed from cold wet to warm dry. During the MIS5c(96~87ka B.P.), the productivity in the wetlands increased, the sedimentary environment was stable, and the climate was warm and dry. MIS5b(87~82ka B.P.), this stage experienced several severe climate fluctuations. The contribution from terrestrial plants to the organic matter of sediments gradually decreased and the contribution from aquatic plants to organic matter gradually increased, the lake began to develop and the climate was cold and wet. MIS5a(82~71ka B.P.), organic matter of sediment mainly came from the lake aquatic plants, the contribution of the terrigenous was small, showed cold climate at that period. In the stage of MIS4 (71~57ka B.P.), the climate was colder and wetter, the precipitation was high, the runoff erosion ability of the basin increases, the organic matter was preserved better, which was mainly exogenous land source input, while the lake was less productive. The climate at the MIS3 (49~29ka B.P.) stage was unstable. During this period, there were many sudden climate events and short-term alternating cold and warm processes. In the early stage of MIS3 in Dajiuhu wetland, sediment organic matter was mainly provided by aquatic plants, and surface runoff weakened. The contribution of terrigenous input to sediment organic matter decreased, precipitation decreased, and the climate changed from cold to wet. During the middle period of MIS3 (49~40ka B.P.), the lake was degraded to a marsh wetland, but the climate was unstable during this period, and the cold and warm waves fluctuated frequently. In the late stage of MIS3 (40~29ka B.P.), the environment was stable, the climate was warm and humid. For the stage of MIS2 (29~14ka B.P.), peat deposited in the early stages, and turned into a greyish-blue silt of the lake phase later. The continuous cooling and drying tendency affected the peat accumulation and eventually stopped development and turned into lakes. The MIS1(from 14ka B.P. to the present) stage included the late glaciation and the whole Holocene. After entering the Holocene, the contribution of terrestrial plants to the organic matter of sediments increased, the climate entered a warmer period, precipitation increased, and runoff erosion increased. After the Mid-Holocene, the lake gradually disappeared, the water in the wetland decreased, peat began to develop, and the climate was relatively dry before the fluctuation.The climate and environmental evolution since the Late Pleistocene recorded in the sediments of the Dajiuhu Wetland shows good agreement with the high-resolution stalagmite δ18O from the Sanbao/Hulu caves and the variation trend of the Northern Hemisphere summer insolation 65°N(NHSI), which indicates that the climate changes in the Dajiuhu Basin have a very good respond to the global climate changes. The change is dominantly and directly to changes in Northern Hemisphere summer insolation, while it is also affected by the regional climate and environment.