2019, Vol.39
2 中国科学院地球科学研究院, 北京 100029;
3 中国地震局地质研究所, 北京 100029;
4 中国科学院大学地球与行星科学学院, 北京 100049;
5 河北师范大学资源与环境科学学院, 河北 石家庄 050024)
我国北方东亚夏季风边缘区主要为年均降水量介于200~400 mm的半干旱区[1~2]，降水量匮乏、水资源短缺严重制约着这些区域的社会和经济发展。气象观测资料表明，最近20年我国北方地区发生的干旱事件更为频繁、更为严重[3]。尽管现代气候学家利用一系列数值模型对气象观测数据进行了系统分析，归纳了一些年际、年代际尺度气候突变事件(如干旱、洪涝事件)的特征，并推演了气候突变的一些可能机制[3~5]，然而，气象观测资料最多只能提供过去一百多年的数据[6]，因此它们所能提供的关于气候突变事件的频率、持时、变幅等特征信息存在局限性。此外，我们对百年、千年尺度季风突变特征及其机制仍知之甚少。全新世气候变化的地质记录可在一定程度上弥补气象观测资料的这些缺陷[7~8]。
最近的一些研究结果表明全新世我国季风区水文、气候条件存在显著的时空差异[9~14]。在我国南方，北半球夏季太阳辐射量变化引起的热带辐合带的南北迁移以及热带太平洋热力结构变化导致的厄尔尼诺-南方涛动(ENSO)强度变化及与其相关的西太平洋副热带高压的强度和位置变化被认为是影响季风降水强度变化的决定因素[15~19]。早、中全新世热带辐合带向北迁移使得我国南方季风降水显著增强[19~21]；而晚全新世厄尔尼诺-南方涛动增强促使西太平洋副热带高压增强并且向西南方向移动，导致副热带高压的前缘——长江中游地区降水显著增强[18~19, 22]。然而，在我国北方，早全新世季风降水并没有显著增强，可能与北半球高纬残存冰盖和热带西太平洋较低海面有关；并且晚全新世季风降水随热带西太平洋海表温度减小以及厄尔尼诺-南方涛动活动增强而逐渐减弱[9~10, 12, 14, 23]。
此外，典型冷事件模拟研究[24~25]指出，8200 cal.a B. P.，北美冰川湖决口导致大量冰融水注入北大西洋，使得北大西洋温盐环流急剧减弱，从而影响北半球高纬地区和全球气候。然而，最近6000年，地球系统边界条件不再发生显著变化，北半球高纬地区冰融水显著减少，北大西洋冷事件是否仍是千、百年尺度全球气候突变的主要驱动因子？支持者认为北大西洋变冷即会引起异常的大西洋贸易风和穿赤道水汽传输，从而使热带辐合带向南迁移[26~27]，导致北半球亚热带地区降水显著减弱[11, 20, 28]。然而，一些学者认为热带海洋内部变化是千、百年尺度全球气候变化的主要驱动因子[29~30]。已有研究表明现代厄尔尼诺事件期间热带太平洋海表温度变化会通过印度洋和大西洋的海气环流变化影响赤道非洲的降水[31]；热带太平洋的厄尔尼诺-南方涛动强度变化会对西北太平洋地区的降水变化产生显著影响[32]。厄尔尼诺-南方涛动千、百年尺度变率与北大西洋冷事件在时间上具有相似性，也暗示热带海洋热力结构变化可能是千、百年尺度气候突变事件的关键驱动因子[33~36]。此外，也有一些学者认为太阳活动强度变化是千、百年尺度全球气候变化的主要驱动因子[37~41]。数值模型研究结果表明，太阳活动强度变化会通过影响平流层臭氧浓度和温度改变极锋和亚热带急流位置[42]，从而影响全球气候。太阳活动增强会导致信风和沃克环流加强，从而驱使赤道太平洋海温趋向拉尼娜模态[43]，太阳活动减弱会导致北半球高纬地区海冰增加，从而使得北大西洋地区气候变冷[44]。尽管目前已有大量证据表明北大西洋海表温度、热带海洋热力结构和太阳活动强度变化是千、百年尺度全球气候变化的主要影响因素，然而其对东亚季风变化的相对重要性仍存在激烈争议。因此，亟须从关键区域如中纬度地区获取高分辨率、精确定年的古气候记录，并与不同区域古气候记录以及高、低纬气候过程和太阳活动强度变化进行对比，探索控制区域季风气候变化的主要驱动因子。
达里湖位于我国北方中温带半湿润-半干旱区的过渡带，即东亚夏季风影响区边缘(图 1)。本文以达里湖为研究对象，分析了最近6000年达里湖DL04沉积岩芯湖泊内生方解石和全样有机质的元素和同位素地球化学等气候代用指标，结合高精度的AMS 14C年代结果，探讨了最近6000年研究区水文、气候变化特征。研究结果有助于加深对千、百年尺度东亚夏季风变化主要驱动机制的认识，从而为科学评价未来全球增温背景下中纬度半干旱区的季风降水响应模式提供新的见解。
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图 1 达里湖卫星地图以及DL04钻孔位置示意图 DL、DH、CN、GGH和HL分别代表达里湖(43°15.68′N，116°36.26′E)、岱海(40°35′N，112°40′E)、查干淖尔(43°25′N，114°57′E)、更尕海(36°11′N，100°06′E)和呼伦湖(49°07′N，117°30′E) Fig. 1 Map of Dali Lake showing the location of the DL04 sediment core. DL, DH, CN, GGH and HL represent Dali Lake(43°15.68′N, 116°36.26′E), Daihai Lake(40°35′N, 112°40′E), Chagan-Nuur(43°25′N, 114°57′E), Genggahai Lake(36°11′N, 100°06′E), Hulun Lake(49°07′N, 117°30′E), respectively |
达里湖(43°13′~43°23′N，116°29′~116°45′E)是一个水文封闭型湖泊，位于内蒙古克什克腾旗西70 km处(图 1)，湖泊所在湖盆为一形成于上新世至更新世的内陆断陷盆地[45]。湖泊面积为238 km2，最大水深达11 m，海拔为1226 m(图 1)。湖泊坐落于东-西走向的浑善达克沙地的北部边缘。湖泊北部和西部展布着玄武岩质的丘陵，湖的东岸分布着广阔的湖积平原，湖泊流域无碳酸盐岩出露。湖泊东北部的两条永久性河流(公格尔河和萨林河)和湖泊西南部的两条间歇性溪流(耗来河和亮子河)注入湖泊，但没有一条河流排泄湖水(图 1)。
达里湖位于我国中温带半湿润-半干旱区的过渡带。湖区气候主要受东亚季风影响。湖区年均温3.2 ℃，7月均温20.4 ℃，1月均温低至- 16.6 ℃[13](图 2)；年均降水量383 mm，其中约70 %的年降水量集中在6月到8月[13](图 2)；年均潜在蒸发量1632 mm，是年均降水量的4倍多[13](图 2)。
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图 2 达里湖地区月平均温度、降水量和潜在蒸发量[13] Fig. 2 Mean monthly temperature, mean monthly precipitation and mean monthly potential evaporation in the Dali Lake region[13] |
现今达里湖湖水呈碱性，pH平均值为9.5；湖水盐度平均值7.4 g/L，碱度平均值4.9 CaCO3 g/ L[13]。湖水主要阳离子Ca2+、Mg2+、K+和Na+平均浓度分别为5.5 mg/L、33.7 mg/L、266.3 mg/L和2516.7 mg/L；主要阴离子CO32-、HCO3-、SO42-和Cl-平均浓度分别为644.3 mg/L、2336.0 mg/L、403.0 mg/L和1753.3 mg/L[13]。湖水δ18O和δ2H平均值分别为-2.1 ‰和-22.5 ‰ (VSMOW)，溶解无机碳δ13CDIC平均值为-0.3 ‰ (PDB)[13]。补给达里湖的河水的主要离子浓度以及稳定同位素比值显著低于湖水[13]。
达里湖区现代天然植被类型为中温带干草原，其中禾草占据优势[45~46]，这些禾草主要为C3植物[47]。湖泊水生植物主要为浮游藻类[45, 48]，这些浮游藻类以蓝藻门植物(Cyanophyta)和硅藻门植物(Bacillariophyta)为主[48]。水生维管束植物稀少，仅生长在水深不足1.5 m的河口区，这些植物以篦齿眼子菜(Potamogeton pectinatus)、菹草(Potamogeton crispus)、龙须眼子菜(Potamogeton Pectinatus)等眼子菜科(Potamogeton)植物为主[48]。
2 材料与方法 2.1 DL04沉积岩芯2004年2月，我们在达里湖沉积中心水深10.8 m处(图 1)，使用日本制造的TOHO钻探系统施钻。共获取11.83 m长的沉积岩芯，并标定为DL04(43°15.68′N，116°36.26′E) (图 1)。通过活塞取芯获得聚乙烯管中的岩芯，取芯率达100 %。现场对岩芯进行了对剖、照相与描述，然后按照1 cm间距连续切分岩芯，样品经冷冻干燥后用于实验室分析。
DL04岩芯样品经冷冻干燥后，其上部6.5 m沉积物被用于本次研究(图 3)，沉积物由青灰色到黑灰色，均质粉砂和粘土质粉砂构成，自下而上可分为4个主要的沉积单元(图 3)：
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图 3 DL04岩芯上部6.5 m沉积岩性与年龄-深度图[13] Fig. 3 Photograph of the upper 6.5 m and age-depth model of the DL04 core[13] |
650~ 634 cm为青灰色、块状、粉砂，可见黑灰色条带；
634~ 598 cm为黑灰色、粘土质粉砂，发育条带；
598~ 494 cm为青灰色、粘土质粉砂，发育层理；
494~0 cm为黑灰色、块状、粘土质粉砂。岩芯序列无沉积间断标志。
2.2 放射性碳定年达里湖DL04沉积岩芯缺乏足够的陆生植物大化石或炭屑材料，因此放射性碳定年材料主要为岩芯样品中提取的有机碳。我们按50 cm或100 cm的间距从富含有机质的层位挑选了11个样品，送往日本的Paleo Labo Co.，Ltd.实验室，利用加速器质谱系统(Compact-AMS，NEC Pelletron)进行定年。样品有机碳的提取和定年均按照[49]的方法进行。DL04沉积岩芯所有样品的14C年龄由其5568 a的半衰期[50]确定。
达里湖表层沉积14C年龄为472 a B. P.(表 1)，我们认为这个年龄反映了达里湖沉积物的硬水效应以及其他碳库效应。假设这种效应在地层中不变，将11个原始14C年龄分别减去472 a，获得经过碳库效应校正的14C年龄，然后根据OxCal v4.2放射性碳同位素年龄校正程序[51]和IntCal13校正数据[52]将它们校正为日历年龄(表 1)。由于各年代控制点的日历年龄与深度具有较好的线性相关性，我们将相邻两个年代控制点连线斜率的绝对值近似地认为是这段时期的平均沉积速率，然后通过线性内插计算得到相邻控制点之间各层位的日历年龄，从而建立起DL04岩芯的年代标尺(图 3)。DL04沉积岩芯年龄-深度模型表明，长度6.5 m的钻孔沉积物时间跨度为最近6000年(图 3)。本文年龄数据以及年龄-深度模型引自文献[13]。
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表 1 DL04岩芯上部6.5 m沉积物AMS 14C年龄数据表[13] Table 1 AMS radiocarbon dates of samples from the upper 6.5 m of the DL04 core[13] |
我们按约50 a的分辨率从DL04岩芯上部6.5 m沉积物中选取114个样品，对所有样品进行筛分，得到 < 38 μm粒级的样品。< 38 μm碳酸盐的Ca、Mg含量利用电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP- OES)进行分析。称取 < 38 μm沉积物100 mg放入50 ml聚乙烯离心杯，加入去离子水40 ml，充分搅拌后进行离心清洗，以除去吸附态Ca、Mg。向残余物中加入1 %乙酸40 ml，样品溶液反应10 min以使碳酸盐完全溶解；再以3000 r/ min转速对样品溶液离心分离5 min后，提取上清液(乙酸溶液)。将提取的乙酸溶液用HNO3溶液稀释1000倍，进行Ca、Mg分析。以单元素硝酸标准溶液的乙酸稀释液(Ca：GSB041720；Mg：GSB041735)为多元素标准，对Ca、Mg测量值进行校正。根据特征光谱的波长和强度，鉴定Ca、Mg，并计算其含量。含量分析误差小于5 %。Ca、Mg含量最终换算为在 < 38 μm沉积物样品中的质量百分含量。
2.3.2 < 38 μm碳酸盐的δ18 O和δ13 C分析< 38 μm碳酸盐的δ18O和δ13C值利用配有Gas Bench-Ⅱ碳酸盐制备装置的Finnigan MAT 253质谱仪进行分析。称取 < 38 μm沉积物2~5 mg放入Gas Bench-Ⅱ样品瓶，加入103 %磷酸50 μL，样品溶液在72 ℃温度下反应1h产生适量CO2，用于测量18 O/16 O、13 C/12 C比值。每测量6个样品，例行测量1个碳酸盐标样(IVA)。δ18O、δ13C表示为相对于维也纳皮蒂组美洲箭石(Vienna PeeDee Belemnite，简称VPDB)的千分数。所有δ18O、δ13C值均经过IVA标准化，其δ18O、δ13C标定值分别为- 1.90 ‰、2.21 ‰。测量精度均优于0.1 ‰。
2.3.3 全样TOC和TN含量、C/N比值分析全样TOC含量利用Elementar rapid CS CUBE分析仪进行分析，该仪器内置红外检测器，检测样品生成的CO2气体量。将研磨至粒径小于61 μm的样品约300 mg与过量3 M盐酸溶液反应去除碳酸盐后，再用去离子水洗至中性，并在40 ℃条件下干燥24 h，用于TOC分析。样品在960 ℃高温下充分燃烧，以使碳完全转化为CO2。每50个样品之间插入2个土壤标样(gss-2)，与样品进行平行分析。所有样品的碳含量值均通过标样校正，标样碳含量标定值为0.75 %。仪器自动输出样品的碳含量，分析误差≤1 %。
全样TN含量利用Yanaco CHN Corder MT-5分析仪进行分析。将研磨至粒径小于61 μm的样品在40 ℃温度下干燥24 h。从干燥样品中取出约30 mg在450 ℃高温下燃烧5 min，以使氮完全转化为NOx后，再被还原铜还原成N2。每30个样品之间插入3个安替比林(Antipyrine)粉末标样SMA- SP-9，与样品进行平行分析。所有样品的TN含量均通过标样校正，标样TN含量标定值为14.88 %。仪器自动输出样品的TN含量，相对分析误差≤0.3 %。C/N比值表示为TOC与TN的原子比值，由TOC与TN的含量比值乘以1.17得到。
2.3.4 数据处理分析我们利用SPSS软件对达里湖DL04岩芯上部6.5 m沉积物 < 38 μm碳酸盐的Ca和Mg含量、δ18O和δ13C数据进行主成分分析。首先对所有指标的实测数据进行标准化，然后将这些指标作为自变量对其标准化数据进行因子分析。主因子根据累积总方差> 85 %的标准选取，每个主因子与对应变量之间的特征向量根据主因子载荷量与其本征值平方根的比值计算而得，主因子值根据其特征向量与标准化数据的乘积计算而得。
3 结果图 4展示了最近6000年DL04岩芯沉积物 < 38 μm碳酸盐的Ca和Mg含量、δ18O和δ13C值以及全样TOC和TN含量、C/N比值数据的变化曲线。Ca含量变化范围为2.4 % ~3.1 %，Mg含量变化范围为0.42 % ~0.67 %，δ18O值变化范围为- 6.11 ‰ ~- 2.01 ‰，δ13C值变化范围为- 1.07 ‰ ~3.43 ‰；TOC含量变化范围为2.1 % ~7.3 %，TN含量变化范围为0.18 % ~0.52 %，C/N比值变化范围为10.9~23.1(图 4)。
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图 4 最近6000年DL04岩芯沉积物 < 38 μm碳酸盐的Ca和Mg含量、δ18O和δ13C值以及全样TOC和TN含量、C/N比值数据时间序列 Fig. 4 Time series of Ca and Mg concentrations, δ18O and δ13C values of < 38 μm carbonates, as well as TOC and TN concentrations and C/N ratio of bulk sediments from DL04 core during the last 6000 cal.a |
总体而言，在亚轨道尺度上，除了6000~4750 cal.a B. P.时期Ca和Mg含量、δ13C值总体呈现出最近6000年以来的峰值以外，最近4750年所有 < 38 μm碳酸盐代用指标数据均呈现逐渐增大趋势，而TOC和TN含量、C/N比值数据在最近6000年呈现逐渐减小趋势(图 4)。在千、百年尺度上，< 38 μm碳酸盐和全样有机质代用指标数据同样存在一些比较显著的相反特征：比如5800~5300 cal.a B. P.、1650~1150 cal.a B. P.和650~300 cal.a B. P.，Ca和Mg含量、δ13C值呈现显著高值，5800~5300 cal.a B. P.它们的平均值分别为2.93 %、0.60 %和3.17 ‰，1650~1150 cal.a B. P.平均值分别为2.85 %、0.59 %和1.57 ‰，650~300 cal.a B. P.平均值分别为2.65 %、0.58 %和1.43 ‰；而TOC和TN含量、C/N比值在这些时段呈现显著低值，6000~5300 cal.a B. P.它们的平均值分别为4.48 %、0.38 %和13.611650~1150 cal.a B. P.平均值分别为4.49 %、0.34 %和15.47650~300 cal.a B. P.平均值分别为3.69 %、0.27 %和16.46(图 4)。此外，碳酸盐和有机质地球化学指标数据并不总是呈现反相关关系，比如3200~2800 cal.a B. P.，Ca和Mg含量、δ18O和δ13C值显著增大，而TOC和TN含量、C/N比值亦有所增大(图 4)。另外值得一提的是，5800~4750 cal.a B. P.，δ18O值呈现最近6000年以来的最低水平，最小值仅为- 6.11 ‰，这与其他碳酸盐指标数据存在显著差异(图 4)。
4 讨论 4.1 地球化学指标的环境指示意义 4.1.1 < 38 μm方解石的Ca、Mg含量我们之前对达里湖DL04沉积岩芯的全样矿物进行了矿物衍射分析，发现其中的碳酸盐主要为低镁方解石，仅在5800~5400 cal.a B. P.出现高镁方解石[13~14]。湖泊水体中沉淀的方解石，即：内生方解石，其颗粒粒径通常小于砂粒[53]。以往的研究曾采用 < 63 μm、< 45 μm、< 40 μm和 < 38 μm等粒级组分，界定不同湖泊沉积物中的内生方解石[29, 54~58]。本文参考前人的研究成果，选择 < 38 μm粒级组分的方解石作为研究对象。达里湖湖盆西部、北部和东部基岩均为玄武岩[45]，南部为流动沙丘[59]，流域无碳酸盐岩出露，这表明湖泊沉积物 < 38 μm粒级组分中来源于流域的原生碳酸盐可忽略不计。之前对DL04岩芯上部6.5 m沉积物不同层位代表性样品的扫描电镜分析显示：达里湖沉积物 < 38 μm粒级组分中的方解石主要以粒状、块状、透镜状、菱形状或菱面体状的自形晶为特征，碳酸盐粒径 < 10 μm[13]。这些数据表明最近6000年达里湖沉积方解石为湖水快速沉淀的内生方解石。此外，达里湖表层沉积物 < 38 μm粒级组分中方解石的δ18O值为- 2.5 ‰ (VPDB)，现今湖水的δ18O平均值- 2.1 ‰ (VSMOW)[13]，根据文献[60]表述的湖水中方解石平衡分馏的古温度方程计算得到的湖水温度为15.6 ℃，与实测湖水温度平均值15.8 ℃十分接近，暗示达里湖方解石是在同位素分馏近似平衡的条件下形成的内生方解石[13]。
半干旱区封闭湖泊中的碳酸盐沉淀过程，本质上受湖水蒸发浓缩作用的控制[61~63]。由于半干旱区补给水(包括降水和径流水)较少、蒸发作用较强，湖水中的CaCO3通常处于饱和状态，因此Ca2+优先以方解石的形式发生沉淀。随蒸发作用增强，湖水中的Mg2+逐渐富集，并在Mg2+/Ca2+比值大于2时进入方解石晶格，形成镁方解石沉淀[63~67]。现今达里湖湖水中的Ca2+、Mg2+含量远远低于其他主要离子含量，暗示强烈的蒸发作用导致湖水中CaCO3过饱和，Ca2+、Mg2+发生沉淀，形成方解石或镁方解石[13]。因此达里湖沉积物内生方解石Ca和Mg含量可被作为湖泊水量平衡状况变化的代用指标，Ca和Mg含量增加、反映湖水的蒸发量超过补给量，反之亦然。值得一提的是，达里湖湖水并非贫Ca2+[13]，因此它与一些贫Ca2+的盐湖(比如青海湖)存在显著差异，后者碳酸盐沉淀主要与地表径流输入的Ca2+通量有关，Ca2+输入越多，CaCO3沉淀越多[68~69]。
4.1.2 < 38 μm方解石的δ18 O和δ13 C值湖泊内生方解石的δ18O值取决于湖水的δ18O值和温度，在同位素平衡分馏条件下，湖水δ18O值增大1 ‰或湖水温度降低4~5 ℃会导致内生方解石δ18O值增大1 ‰ [70~71]。DL04岩芯上部6.5 m沉积物中内生方解石的δ18O值变幅高达4.1 ‰ (图 4)，暗示湖水δ18O值是决定内生方解石δ18O值的主要因子。就半干旱区封闭湖泊而言，在补给水来源基本不变的情形下，湖水δ18O值主要受控于湖水的蒸发损失量与补给量之间的平衡状况变化[72~74]。随湖水的蒸发作用增强，更多的H2 16 O从湖水中逸入大气，导致湖水富集18 O，因而内生方解石的δ18O值增大。现今达里湖湖水δ18O值远远大于入湖河水δ18O值[13]，暗示湖水富集18 O与蒸发作用密切相关。
湖泊内生方解石的δ13C值取决于湖泊溶解无机碳库的δ13C(δ13CDIC)值，而δ13CDIC值可能受多种因素的影响，如：入湖河流溶解无机碳的δ13C值、湖泊浮游植物生产率、沉积有机质的埋藏与降解以及湖泊溶解无机碳与大气CO2的同位素交换等[60, 75~77]。现今达里湖流域陆生植物主要为C3植物[47]，这使得入湖河水溶解无机碳的δ13C值显著低于达里湖湖水的δ13CDIC值[13]，这些数据暗示当入湖河水补给量增加时，湖水δ13CDIC值将减小，从而湖泊内生方解石δ13C值将相应减小。对于像达里湖这样的水文封闭型寡营养湖而言，溶解无机碳与大气CO2的同位素交换可能是湖水δ13CDIC值变化的重要控制因素。该同位素交换的程度取决于湖水的滞留时间和碱度，在蒸发作用增强的条件下，湖水滞留时间延长、碱度升高，这会使得碳同位素交换增强，从而导致湖泊溶解无机碳库富集13 C[60, 75, 77]。最近4750年达里湖内生方解石δ13C与δ18O呈现良好的协变性(图 4)，暗示蒸发作用是控制湖水18 O和溶解无机碳库13 C变化的共同因子[75, 78]。
4.1.3 基于 < 38 μm方解石代用指标数据获得的PCA F1carb值上述分析表明达里湖沉积物内生方解石Ca和Mg含量、δ18O和δ13C值的显著变化均与湖区蒸发作用强度密切相关，因此根据这4个指标计算而得的PCA F1carb可以作为湖区蒸发作用的代用指标，PCA F1carb值增大指示湖区蒸发作用增强，反之亦然。
达里湖东部约70 km处克什克腾旗气象站1981~2010年观测数据表明，达里湖区年均潜在蒸发量在气温显著升高但降水较少的5月份达到峰值，并在气温和降水都较高的6~8月逐渐减少[13](图 2)。这些数据表明湖区蒸发作用增强主要与温度和降水之间的动态平衡相关。高温少雨(低有效湿度)有利于湖区蒸发作用的增强。然而，观测数据表明湖区为典型的季风气候类型，即温度和降水呈现显著的正相关性并且均在夏季达到峰值(图 2)。因此，用简单的数理统计分析方法分析温度、降水或有效湿度对湖区蒸发作用影响的相对强弱可能不合理。然而，历史记录表明在降水量较丰沛的年份，达里湖扩张、湖面升高[45]；Xiao等[79]的研究结果表明，补给湖泊的降水量增加将减弱方解石的饱和状态；此外，Li等[80]分析了距离达里湖最近的北京石花洞现代大气降水的同位素数据，结果显示，夏季季风降水同位素分馏呈现显著的雨量效应。综合考虑以上影响因素，我们认为湖泊流域水量的净损失决定了湖水中元素和同位素的富集，从而导致内生方解石Ca和Mg含量、δ18O和δ13C值的增大。因此，PCA F1carb值的显著增大指示了湖区气候显著变干。
4.1.4 全样TOC和TN含量以及C/N比值湖泊沉积有机质有两个基本来源：湖内水生植物(内源)和流域陆生植物(外源)[81]。水生浮游植物含有丰富的蛋白质，有机氮含量高，因而C/N比值低，一般介于4~10之间[81]；陆生维管植物主要由木质素和纤维素构成，因而C/N比值通常大于20[81]。在沉积和早期成岩过程中，水生有机质中不稳定的含氮化合物可能发生分解[82]，陆生有机质中富含碳的糖类和脂类可能会损失[83]，从而导致原始沉积有机质的C/N比值发生变化。然而，大量研究表明，C/N比值的变化趋势而非绝对值，可成功用于区分湖泊沉积物中这两种来源有机质的相对贡献[76, 81, 84~85]。
我们的研究结果表明达里湖流域现代陆生植物的C/N比值平均值近似为22[86]，而DL04岩芯沉积物有机质的C/N比值主要介于10~20之间(图 4)，表明达里湖沉积有机质主要为水生和陆生有机质的混合物，其C/N比值变化反映水生和陆生有机质相对贡献的变化。沉积有机质C/N比值增大(减小)，指示陆生(水生)有机质对湖泊沉积物的贡献增加[84~85]。此外，达里湖流域土壤具有较低的C/N比值，平均值为10.83[86]，介于陆生植物和水生植物之间。然而，由于土壤TOC含量不到1.8 %，远小于陆生植物(高于43.2 %)[86]和DL04岩芯沉积物TOC含量(图 4)，因此土壤有机碳对最近6000年达里湖沉积有机质的贡献应当较小。综合以上因素，我们认为最近6000年达里湖DL04岩芯沉积物TOC和TN含量的减少以及C/N比值的减小可以反映流域地表径流减弱引起的陆生有机质输入减少以及湖泊生产率下降，进而指示湖区气候变干。
4.2 最近6000年达里湖区水文和气候变化总体而言，在亚轨道尺度上，除了6000~4750 cal.a B. P.的PCA F1carb值呈现出最近6000年以来的峰值以外，最近4750年的PCA F1carb值呈逐渐增大趋势；并且6000年以来的TOC和TN含量、C/N比值呈减小趋势(图 4和5)，表明最近6000年湖区气候总体呈变干趋势。
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图 5 最近6000年DL04岩芯沉积物PCA F1carb值、TN含量与同一岩芯近岸带粒度组分(C4+C5)百分含量[92]、木本花粉含量[12]以及岱海砂含量[93]、查干淖尔粗粉砂百分含量[94]、更尕海>63 μm粒级颗粒百分含量[95]、呼伦湖木本花粉百分含量[96]的对比 Fig. 5 Comparisons between PCA F1carb value, TN concentration from the DL04 core sediments and percentage of nearshore grain-size components(C4+C5)[92], tree percentage[12] from the same core, and sand percentage from Daihai Lake[93], coarse silt percentage from Chagan-Nuur Lake[94], percentage of >63 μm particles from Genggahai Lake[95] and tree percentage from Hulun Lake[96] during the last 6000 cal.a |
此外，6000~5300 cal.a B. P.、1650~1150 cal.a B. P.和650~300 cal.a B. P.的PCA F1carb值显著增大而TOC、TN含量以及C/N比值显著减小(图 4和5)，反映湖区气候在上述时段显著变干。其中，6000~5300 cal.a B. P.的PCA F1carb最大值比其余时段显著偏大(图 5)，并且这一时段出现高镁方解石[13]，暗示6000~5300 cal.a B. P.的干旱事件可能是最近6000年湖区发生的一次最为严重的干旱事件。然而，3200~2800 cal.a B. P.的PCA F1carb值显著增大指示湖区气候显著变干(图 5)，而TOC和TN含量、C/N比值亦有所增大(图 4和5)，这可能与湖区气候变干、湖面下降导致的湖岸侵蚀作用增强有关。湖岸侵蚀增强可能会使生长于河口和湖岸的大型水生植物残体被冲刷入湖，并被快速搬运至湖心地带。大型水生植物具有比浮游藻类更大的C/N比值[86]并且能给湖泊带来更大的生物量，最终使沉积有机质C/N比值增大、TOC和TN含量增加。
另外，6000~5300 cal.a B. P.湖区气候显著变干，而内生方解石δ18O值却呈现异常低值(图 4)，这可能与以下两个因素有关：1)内生方解石的快速沉淀。最近6000年达里湖沉积内生碳酸盐以低镁方解石为主，仅在5800~5400 cal.a B. P.出现高镁方解石[13]。当低镁方解石和高镁方解石在同一条件下形成时，相对于低镁方解石而言，18 O更易富集在高镁方解石中(方解石中每增加1 mol MgCO3，其δ18O值相应增大0.06 ‰ [87~88])。假设5800~5400 cal.a B. P.碳酸盐均为CaCO3，则理论上δ18O平均值在这一时段应为- 6.41 ‰，这远小于实测值(图 4)。因此，δ18O值异常偏低不可能是由高镁方解石的出现造成。然而，高镁方解石的沉淀意味着湖水中CaCO3过饱和并且沉淀速率加快，从而导致方解石和水体之间的同位素分馏减弱，内生方解石δ18O值减小[89~91]；2)湖水δ18O值的继承性。之前的研究结果表明7700~5900 cal.a B. P.达里湖接收来自降水和径流水的大量补给[14, 79, 86]。这些数据暗示在6000 cal.a B. P.以前，湖水δ18O值应当相对接近于降水和径流水的δ18O值(18 O亏损)。在6000 cal.a B. P.之后的几百年中，当湖区气候快速变干，湖水δ18O值仍可能相对亏损18 O，从而导致内生方解石δ18O值异常偏低。相比之下，这一时段δ13C值呈现显著高值(图 4)，暗示相对于湖水18 O而言，湖水溶解无机碳库更加富集13 C。这可能与湖区气候快速变干、湖面快速下降导致湖水中可溶12 CO2气体饱和状态显著升高时，湖水中可溶12 CO2气体比湖水H216 O液体更易从水体中逃逸至大气有关。
达里湖DL04岩芯PCA F1carb值、TOC和TN含量以及C/N比值数据总体揭示了最近6000年以来湖区气候逐渐变干，并且在这变干趋势上发生了4次显著干旱事件，它们分别发生于6000~5300 cal.a B. P.、3200~2800 cal.a B. P.、1650~1150 cal.a B. P.和650~300 cal.a B. P.(图 4和5)。最近关于达里湖表层沉积粒度组分的对数正态分布函数拟合、分离研究结果表明，近岸带悬移细砂组分(C4)和近岸带跃移中砂组分(C5)的百分含量与湖泊水深呈显著的负相关性，即(C4+C5)百分含量越高，指示湖水越浅[92]。利用这一模型，对DL04岩芯沉积物进行了粒度组分分离研究[92]，岩芯数据显示(C4+C5)百分含量于6000~5350 cal.a B. P.、3250~2850 cal.a B. P.和500~250 cal.a B. P.显著增加(图 5)，指示在这些时段达里湖水位显著降低[92]。此外，同一岩芯木本花粉百分含量于6000~5350 cal.a B. P.、3300~3150 cal.a B. P.、1500~850 cal.a B. P.和650~400 cal.a B. P.显著减少，反映湖区年均降水量在这些时段显著减少[12]。沉积物粒度分布和孢粉组合均独立于湖泊的化学过程。然而，粒度分布记录的达里湖湖面变化以及孢粉组合记录的湖区年均降水量变化在千、百年尺度上与内生方解石和有机质地球化学数据记录的湖区水文和气候变化总体上具有较好的一致性(图 5)。
然而，PCA F1carb值记录的湖区最为显著的干旱事件发生于6000~4750 cal.a B. P.，其结束时间滞后于TOC和TN含量、C/N比值、(C4+C5)百分含量以及木本花粉百分含量数据记录的干旱事件大约550 a(图 5)，这可能与湖水化学状态转变期间内生碳酸盐沉淀对短尺度气候突变事件的敏感性减弱有关。换言之，当湖水中碳酸盐由高镁方解石沉淀(发生于5800~5400 cal.a B. P.[13])转变为低镁方解石沉淀(发生于5400~4750 cal.a B. P.[13])时，湖区干旱程度的突然减弱也许未能导致湖水中溶质和同位素滞留时间的快速、大幅度缩减，从而导致内生碳酸盐沉淀无法及时响应湖区气候的干湿波动。1650~1150 cal.a B. P.，(C4+C5)百分含量未能记录到类似于PCA F1carb值和TN含量数据记录到的干旱事件(图 5)，这可能与这一时段物源粒径发生改变有关[92]。
4.3 最近6000年东亚夏季风边缘区代用记录对比达里湖位于现今东亚夏季风的北界[1~2](图 1)。我们将达里湖DL04岩芯碳酸盐和有机质地球化学记录与同处于夏季风北部边缘的岱海DH99a岩芯(40°35′N，112°40′E)沉积物的砂含量[93]、查干淖尔湖Chagan-Nuur15剖面(43°25′N，114°57′E)沉积物的粗粉砂含量[94]、青藏高原东北部的更尕海GGH-A岩芯(36°11′N，100°06′E)沉积物> 63 μm粒级颗粒的百分含量[95]以及呼伦湖HL06岩芯(49°07′N，117°30′E)沉积物的木本花粉百分含量[96]记录进行对比(图 5)。
岱海DH99a沉积岩芯砂含量的增加反映了湖面的下降以及地表径流的减弱，进而指示湖区降水的减弱[93]；查干淖尔湖Chagan-Nuur15剖面粗粉砂含量的增加反映了湖面的下降，进而指示区域气候变干[94]；更尕海GGH-A沉积岩芯> 63 μm粒级颗粒百分含量的增加反映了湖区粉尘活动的增强，进而指示季风降水的减弱以及流域植被的退化[95]；呼伦湖HL06沉积岩芯木本花粉含量的减少反映了湖区年均降水量的减少[96]。
岱海DH99a沉积岩芯砂含量于5600~5250 cal.a B. P.、4200~4000 cal.a B. P.、2900~2550 cal.a B. P.、1600~1300 cal.a B. P.和600~150 cal.a B. P.显著增加，表明湖区降水在这些时段显著减弱[93](图 5)。查干淖尔湖Chagan-Nuur15剖面粗粉砂含量于5800~4700 cal.a B. P.、3500~3100 cal.a B. P.、2600~2100 cal.a B. P.、1700~1200 cal.a B. P.和560~370 cal.a B. P.显著增加，指示区域气候在这些时段显著变干[94](图 5)。更尕海GGH-A岩芯> 63 μm粒径百分含量于6000~5400 cal.a B. P.、4550~4050 cal.a B. P.、3200~3050 cal.a B. P.、1900~1600 cal.a B. P.和300~150 cal.a B. P.显著增加，指示湖区粉尘活动在这些时段显著增强、季风降水显著减弱、流域植被明显退化[95](图 5)。呼伦湖HL06沉积岩芯木本花粉含量于4400~3350 cal.a B. P.和900~300 cal.a B. P.显著减少，表明湖区年均降水量在这些时段显著减少[96](图 5)。根据这些对比，可以看出达里湖DL04沉积岩芯地球化学记录揭示的干旱事件与岱海DH99a沉积岩芯砂含量记录揭示的湖区降水减弱事件和查干淖尔湖Chagan-Nuur15剖面粗粉砂含量记录揭示的干旱事件在频次、相位、幅度上基本一致(图 5)；与更尕海GGH-A岩芯> 63 μm粒径百分含量记录揭示的季风降水减弱事件在幅度上可比较，但在频次和相位上存在较大差异(图 5)；与呼伦湖HL06沉积岩芯木本花粉含量记录揭示的季风降水减弱事件在频次、相位和幅度上均存在较大差异(图 5)。
上述湖泊都位于现今东亚夏季风的北部边缘(图 1)，然而不同湖泊沉积记录揭示的干旱事件或降水减弱事件在频次、相位和幅度上存在差异，这可能与湖泊沉积岩芯定年的不确定性或不同指标对气候变化响应的敏感性不同有关。尽管如此，这些记录都表明最近6000年东亚季风气候非常不稳定。
4.4 最近6000年达里湖区干旱事件的驱动机制最近6000年达里湖的干旱代用指标PCA F1carb值、地表径流强度和流域生产率指标TOC和TN含量以及C/N比值、湖面升降指标(C4+C5)百分含量以及湖区年均降水量指标木本花粉百分含量数据总体呈现较好的一致性(图 4和5)，暗示季风降水减弱应当是湖区发生干旱事件的主要原因。地质历史时期达里湖区季风降水的减弱可以指示东亚夏季风强度的减弱[97]。因此，达里湖地球化学数据记录的6000~5300 cal.a B. P.、3200~2800 cal.a B. P.、1650~1150 cal.a B. P.和650~300 cal.a B. P.的湖区干旱事件表明东亚夏季风在上述时段显著减弱(图 6)。
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图 6 最近6000年DL04岩芯沉积物PCA F1carb值、TN含量与北大西洋赤铁矿锈斑颗粒百分含量[44]、热带西太平洋海表温度[98]以及去趋势的大气残留Δ14C[52]的对比 Fig. 6 Comparisons between PCA F1carb value, TN concentration from the DL04 core sediments and concentration of hematite-stained grains in the North Atlantic sediments[44], sea surface temperature(SST)of the Western Tropical Pacific(WTP)[98] and detrended atmospheric residual Δ14C[52] during the last 6000 cal.a |
东亚季风环流主要由热带太平洋和亚洲大陆之间热力差异的季节性变化驱动[1~2]。夏季风降水由热带西太平洋的暖湿气团和高纬的冷气流相互作用而产生，并形成向北迁移的不连续雨带[1~2]。目前，雨带随着北半球太阳辐射量的季节性增加而从低纬迁移到中纬和高纬地区。在此期间，雨带经历了3个稳定状态和两次突然向北的跳跃，导致雨量存在较大的时空变化。总体上，5月和6月中旬雨带停留在我国南方，6月下旬向北跳跃到长江和淮河流域，7月中旬再次跳跃到我国北方。8月下旬，随着北半球高纬冷气流的增强，雨带快速向南撤退[1~2]。这些气象观测表明当东亚夏季风增强的时候，雨带将迁移至更遥远的北方内陆，并给大陆带来更多的水汽，并且东亚夏季风的强度与太平洋低纬地区和北半球高纬地区的气候过程密切相关[97]。
达里湖地球化学数据记录的最近6000年东亚夏季风减弱事件在定年误差范围内与北大西洋赤铁矿锈斑颗粒百分含量增加指示的冰漂碎屑事件[44]非常一致，而与热带西太平洋海表温度变化[98]无显著相关性(图 6)。这些数据暗示达里湖区千、百年尺度季风减弱事件与北大西洋变冷存在动力学联系。简而言之，北半球高纬地区变冷会使北大西洋涛动指数减小、北极涛动呈现负指数，从而导致极地冷气团入侵中纬地区、极锋位置向南迁移[42, 44, 99]；北半球高纬地区极地气流的增强会阻碍东亚夏季风环流的北进[99]，导致我国北方季风降水的显著减弱。此外，6000~5300 cal.a B. P.最大幅度的东亚夏季风减弱事件对应于最近6000年最为显著的北大西洋冰漂碎屑事件[44](图 6)，这进一步支持了北半球高纬地区气候变化在调节东亚夏季风环流过程中的关键作用。
之前的研究结果表明约5500 cal.a B. P.、4400 cal.a B. P.、2800 cal.a B. P.、1600 cal.a B. P.和500 cal.a B. P.北大西洋冷事件与中、晚全新世太阳活动减弱事件密切相关[44]。太阳活动强度变化可通过改变平流层臭氧浓度和温度来影响地表气候[42]。然而，就起止时间和变化幅度而言，北大西洋赤铁矿锈斑颗粒含量增加指示的冷事件[44]与大气残留Δ14C增加指示的太阳活动减弱事件[52]之间存在显著的差异，假设深海沉积没有较大的定年误差。总体而言，2800 cal.a B. P.太阳活动减弱事件显著滞后于相应的3400 cal.a B. P.的北大西洋变冷事件，并且4400 cal.a B. P.和1600 cal.a B. P.太阳活动减弱对地表气候的影响在北大西洋变冷事件中被显著放大[44, 52](图 6)。地表气候变化对太阳活动强度变化的放大响应可能与地表水文变化有关[44]。太阳活动减弱可能通过改变北大西洋表层风力、风向和海水理化性质，减小北大西洋深层水的形成速率，从而放大了北大西洋的冷信号[44]，最终影响东亚季风环流。如图 6所示，总体而言，除了5650~5300 cal.a B. P.和650~300 cal.a B. P.以外，达里湖地球化学数据记录的最近6000年东亚夏季风显著减弱事件与太阳活动显著减弱事件并没有非常好的一致性。这些数据表明太阳活动强度变化并非千、百年尺度东亚夏季风强度变化的直接决定因素，太阳活动强度减弱在某种程度上是借助于北大西洋冷事件的正反馈作用来减弱东亚夏季风的环流强度。
5 结论北半球高纬驱动、热带海洋驱动和太阳活动驱动均被认为是千、百年尺度全球气候变化的主控因素，然而它们对于东亚夏季风变率的相对重要性仍不确定，导致未来全球增温背景下东亚夏季风的演变模式存在激烈争议。本文详细分析了内蒙古中东部达里湖DL04岩芯上部6.5 m沉积物中 < 38 μm方解石的Ca和Mg含量、δ18O和δ13C值以及全样有机质TOC和TN含量、TOC/TN(C/N)比值，基于高精度的AMS14C年代标尺，恢复了最近6000年湖区的水文、气候变化详细过程。结果表明：达里湖 < 38 μm方解石主要为湖泊水体沉淀的内生方解石，其Ca和Mg含量、δ18O和δ13C值增大反映湖水蒸发量超过补给水量，进而指示湖区干旱事件。TOC和TN含量减少以及C/N比值减小总体反映地表径流减弱引起的陆生有机质入湖减少以及湖泊初始生产率下降。达里湖沉积内生方解石和有机质地球化学数据表明6000~5300 cal.a B. P.、3200~2800 cal.a B. P.、1650~1150 cal.a B. P.和650~300 cal.a B. P.，流域地表径流显著减弱、湖面显著降低、湖泊生产率显著下降、湖区气候显著变干，东亚夏季风显著减弱。最近6000年东亚夏季风显著减弱事件在定年误差范围内与北大西洋冰漂碎屑事件一致，而与热带西太平洋海表温度变化和太阳活动变化相关性较差，表明千、百年尺度东亚夏季风突变主要受控于北半球高纬气候变冷。这些数据暗示全球持续升温可能有利于千、百年尺度东亚夏季风环流的增强，进而使我国北方半干旱区降水增多。
鉴于东亚夏季风边缘区不同湖泊沉积记录揭示的季风突变事件在频次、相位和幅度上存在差异，而这些差异可能与湖泊沉积岩芯的定年不确定性或代用指标对气候变化响应的敏感性不同有关，未来需要重点关注湖泊沉积岩芯的年代学和古气候参数的定量化指标研究，并且需要进行多指标相互验证。此外，考虑到东亚季风系统具有较大的空间差异，未来需要对我国南方季风区开展高分辨率古气候记录研究，通过对比我国北方季风边缘区与南方季风区古气候记录，查明季风突变事件的空间差异，进而研究不同区域突变事件的驱动机制。
致谢: 感谢审稿专家建设性的修改意见！
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5 College of Resources and Environmental Sciences, Hebei Normal University, Shijiazhuang 050024, Hebei)
Abstract
The semi-arid areas in Northern China at the northern margin of the East Asian summer monsoon(EASM) have experienced an increased frequency and severity of drought in recent two decades. However, little is known about the characteristics and mechanisms of past drought events in this region on different timescales. In this study, the upper 6.5 m of a sediment core(DL04) (43°15.68'N, 116°36.26'E) recovered from Dali Lake(43°13'~43°23'N, 116°29'~116°45'E) in central-eastern Inner Mongolia is analyzed for Ca and Mg concentrations, δ18O and δ13C values of < 38-μm carbonates; and for total organic carbon(TOC) and total nitrogen(TN) concentrations and TOC/TN(C/N) ratio of organic matter in bulk sediments. Based on the precise AMS14C dates, these proxy data document a detailed process of changes in the hydrology and climate in the region during the last 6000 cal.a. The results indicate that the < 38-μm carbonates in the Dali Lake sediments are predominated by endogenic calcites precipitated within the water body of the lake. Increases in the Ca and Mg concentrations, δ18O and δ13C values are interpreted as the intensive evaporative losses overwhelming the water input to the lake and thus the drought events in the region. Meanwhile, decreases in the TOC and TN concentrations and C/N ratios generally reflect decreases in the terrestrial organic matter input to the lake and declines in the primary productivity of the lake induced by weakened surface runoffs. The geochemical data of endogenic carbonates and organic matter from the Dali Lake sediments suggest that significant weakening in the surface runoffs, decreases in the lake level and phytoplankton productivity and drying in the regional climate, and thus significantly weakening in the EASM intensity occurred at the intervals of 6000~5300 cal.a B. P., 3200~2800 cal.a B. P., 1650~1150 cal.a B. P. and 650~300 cal.a B. P. Large declines in the EASM intensity during the last 6000 cal.a correspond, within age uncertainties, to the occurrences of ice rafted debris in the North Atlantic, but not coincide well with the changes in the sea surface temperature of the western tropical Pacific and in the solar activity, indicating that millennial and centennial abrupt changes in the EASM intensity are mainly triggered by climatic cooling occurring in the northern high latitudes.