岩溶洞穴的演化过程记录了构造活动和地貌演化历史^[1]。陕西省地质调查中心承担的《汉中天坑群地质遗迹调查》项目查明汉中天坑群是全球最大的“天坑群”地质遗迹。遗迹总面积达5019 km²。区内已探明发育岩溶洞穴300余处。汉中天坑群是在我国北纬32°N湿润热带-亚热带岩溶地貌区北界首次发现的岩溶地质景观，对研究中国北方乃至全球古地理环境及气候变化可能具有重要科学价值。洞穴中保留有丰富的古地下河冲积物、次生化学沉积物等，可能为研究岩溶地下河演化、古地理环境变迁、区域乃至全球气候变化迁提供宝贵素材。

20世纪80年代迅速发展起来的宇宙成因核素测年技术对第四纪研究具有重要意义^[2~8]。²⁶Al/¹⁰Be埋藏测年法最早由Granger等^[2]于1997年应用到洞穴沉积物测年，之后逐渐应用到南非、西班牙、印度的古人类遗址洞穴定年，例如南非的Sterkfontein洞穴^[9]、Wonderwerk洞穴^[10]、Rietputs Formation洞穴^[11]，西班牙的Sima del Elefante洞穴^[12]，以及印度的Attirampakkam洞穴^[13]。我国已有学者利用²⁶Al/¹⁰Be测年法在非岩溶体系中开展了一些工作。例如，Kong等^[14]将²⁶Al/¹⁰Be测年法应用到措格达组沉积物定年，并对四川大邑砾岩进行埋藏年龄测定^[15]；韩非等^[16]用于西域砾岩的定年探索；Shen等^[17]将此方法应用到周口店遗址第一地点定年；Liu等^[18]将此方法应用到湖北白龙洞遗址定年。还有学者将宇宙成因核素测年的方法应用于反演山地区域构造、地貌演化研究^[19~21]。这些研究成果体现出宇宙成因核素测年具有极大的潜力与发展前景，特别是针对缺乏第四纪沉积记录、用传统测年方法难以研究的地区。

受测年手段的限制，我国岩溶洞穴演化精确年代学研究进展缓慢。宇宙成因核素测年法为解决岩溶洞穴年代学问题提供了新的契机，被认为是目前研究洞穴发育最可靠的方法^[22]。刘彧等^[23]利用²⁶Al/¹⁰Be埋藏测年法获得了贵州岩溶洞穴荔波洞年龄。本文拟将这一新方法应用于汉中岩溶区，以期为该地区地貌及岩溶演化提供新的认识。

罗汉洞位于秦巴山区32°N附近的汉中天坑群。该地区属于扬子地块北缘与秦岭造山带结合部，区域内分布有5000多平方千米的二叠系、三叠系碳酸盐岩。陕西省地质调查中心承担的《汉中天坑群地质遗迹调查》项目查明区内以发育天坑、溶洞为特征，另有地缝、峡谷、瀑布等地质遗迹。目前发现汉中南郑小南海天坑群天坑20处，洞穴49处。

罗汉洞位于陕西省汉中市南郑区小南海镇，其主洞位于冷水河南支流河畔悬崖之上，洞口朝向300°(图 1)。洞内受人为活动破坏严重。洞道长度不足30 m，洞内无机械沉积物。罗汉洞主洞下方6 m处发育一副洞。副洞洞口坐标32°50′17″N，107°1′51″E；高程723±23 m。洞口朝向300°，进洞2 m后洞道整体走向转为255°。副洞洞道长度约8 m，洞顶上方岩层覆盖厚度大于30 m，为上二叠统吴家坪组灰色中层状含燧石团块泥晶灰岩。

图 1(Fig. 1)

图 1 研究区地理位置图(a)和罗汉洞洞口照片(b) Fig. 1 Locationof the researched site on a map (a) and the photo of the entrance of Luohan cave (b)

沉积物宇宙成因核素埋藏年龄测定的原理最早由Lal和Arnold^[24]于1985年提出。暴露在地表的岩石长期接受宇宙射线照射形成宇宙成因核素。某次地质事件将地表岩石埋入地下或是通过流水带入洞穴后宇宙射线照射被屏蔽，宇宙成因核素停止生成，埋藏物质原来积累的宇宙成因核素开始根据自身性质与时间呈指数衰变。因此，测量现今岩石中的核素剩余量，可获悉岩石埋藏的时间。

石英是目前用作²⁶Al/¹⁰Be埋藏测年最理想的矿物。石英矿物成分为SiO₂，而原地宇宙成因核素¹⁰Be和²⁶Al主要是岩石中O、Si受高能宇宙射线粒子轰击后发生散裂反应生成。石英矿物物质成分和晶体结构简单，地表常见。石英中²⁷Al含量很低，有利于精确测量²⁶Al。另外，石英稳定的物理化学性质使大气生成的¹⁰Be难以渗入，而原地生成的²⁶Al和¹⁰Be又不易淋失。假设石英颗粒在一个侵蚀速率为ε的稳定侵蚀地表暴露了时间T，生成足够量的¹⁰Be和²⁶Al可作加速器质谱测试，T时刻石英中¹⁰Be和²⁶Al的浓度N_Be(0)和N_Al(0)分别为：

(1)

(2)

公式(1)和(2)中，P_n，Be是¹⁰Be中子生成率(4.5 atoms/a ·g)^[5]，P_n，Al是²⁶Al中子生成率(31.1 atoms/a ·g)^[25]；P_μ，Be是¹⁰Beμ介子生成率(0.10 atoms/a ·g)^[26]，P_μ，Al是²⁶Alμ介子生成率(0.80 atoms/a ·g)^[26]；τ是核素的平均年龄(τ=T_1/2/ln2，T_1/2Al=0.71 Ma^[27]，T_1/2Be=1.39 Ma^[28~29])，ρ是岩石密度(2 g/cm³)，ε是地表平均侵蚀速率(cm/a)，Λ_n和Λ_μ分别为中子和介子在岩石中的穿透系数(Λ_n≈160 g/cm^2[30]，Λ_μ≈1300 g/cm^2[31])。

石英颗粒被河流带入洞穴之后，屏蔽了宇宙射线的照射，宇宙成因核素停止生成并开始衰变，埋藏t时间后，¹⁰Be和²⁶Al的浓度变为：

(3)

(4)

由于²⁶Al的衰变速度比¹⁰Be快近2倍，根据公式(3)和(4)，样品埋藏时的初始浓度比(N_Al/N_Be)₀将随时间呈指数减小：

(5)

N_Al和N_Be是通过AMS测得的²⁶Al和¹⁰Be的核素浓度。由于掩蔽效应、磁场变化等其他因素同时影响²⁶Al、¹⁰Be生成速率，初始²⁶Al/¹⁰Be比值的精度要远高于核素绝对含量。因此应用公式(5)可以更好确定埋藏年龄。通过已知埋藏年龄和剩余的核素含量，可以根据公式(3)和(4)反推初始核素的浓度，从而根据公式(1)和(2)计算剥蚀速度。

应用²⁶Al/¹⁰Be埋藏测年一般有以下要求：1)洞内碎屑沉积物必须是从洞外带入的外源物质，保证有宇宙成因核素初始量；2)所采样品的垂直埋深最好超过20 m，而水平埋深最好超过10 m^[32]；3)由于核素半衰期和仪器测试精度的限制，该方法的测年范围为0.1~5.0 Ma^[33]；4)碎屑物被快速带入洞穴，进洞前无埋藏历史，否则计算得到的埋藏年龄是综合年龄，不能代表其在洞穴中的年龄。

砾石样品采集于罗汉洞副洞洞道尽头洞壁和洞底的古河流相松散-半固结状砂砾土(图 2a)。因洞内未发现石英砂发育，笔者只采集了砾石样品(图 2b)，约100 g。石英砾石物源可能为区域内新元古代花岗岩。

图 2(Fig. 2)

图 2 罗汉洞样品采集处(a)及砾石照片(b) Fig. 2 The sampling location in the Luohan cave (a) and the photos of gravels (b)

砾石样品在中国科学院地球环境研究所加速器质谱中心完成前处理和²⁶Al、¹⁰Be测试工作。样品首先进行初步清洗、烘干、粉碎，筛选0.25~0.50 mm粒径组分，然后使用磁选仪去除磁性矿物(杂质)；再通过多次HF/HNO₃处理，去除长石等铝硅酸盐和大气成因¹⁰Be^[34]以提取纯净的石英。总共获得11.5300 g纯石英样品。纯净石英样品精确称量后加入约0.3 mg⁹Be作为同位素内标，并使用HF和HNO₃消解，高氯酸去除氟化物。消解物中的Be和Al使用阴、阳离子交换树脂分离。其中，Be²⁺最后使用1M盐酸从阳离子交换树脂中洗脱，Al³⁺使用H₂C₂O₄-HCl混合溶液从阴离子交换树脂洗脱。分离出的Be²⁺和Al³⁺分别加入氨水获得Be(OH)₂和Al(OH)₃沉淀并转至坩埚于马弗炉中900 ℃灼烧生成BeO和Al₂O₃。最后将BeO和Al₂O₃分别与铌粉、铜粉混合压制靶样进行加速器质谱仪测量。

中国科学院地球环境研究所3 MV加速器质谱仪(AMS)对¹⁰Be的探测灵敏度可达1.56×10^-16，¹⁰Be和²⁶Al测量精度分别优于1.4 % (10^-12)和1.14 % (10^-11)^[35]。²⁶Al/²⁷Al和¹⁰Be/⁹Be比值测量仪器质量校正采用ICN AMS标样(²⁶Al/²⁷Al=1.065×10^-11，¹⁰Be/⁹Be=2.851×10^-12)^[36]。与样品同步进行空白样的前处理和测量，以监测实验本底对样品中²⁶Al/²⁷Al和¹⁰Be/⁹Be的影响。测量得到空白样²⁶Al/²⁷Al=8.45×10^-16，¹⁰Be/⁹Be=5.82×10^-15，确保本底对样品的影响很小。

现今研究常采集洞外地表或者现代河滩砾石测试²⁶Al/¹⁰Be浓度，以了解洞穴样品中继承核素的情况，对判断样品进洞前埋藏历史提供参考^{[2, 23]}，但采样过程中笔者没有发现合适的地表或现代河滩砂岩样品。洞穴中石英砾石可能的物源为区域内新元古代花岗岩，距离罗汉洞较远，且洞穴中石英砾石磨圆较好，可见花岗岩经历了足够长时间的风化和河流搬运才进入洞穴，因此我们推断洞穴中的石英砾石进洞前没有埋藏历史，其²⁶Al/¹⁰Be浓度能够代表进洞埋藏年龄。

样品²⁶Al和¹⁰Be浓度测量结果及年龄、侵蚀速率计算结果见表 1和图 3。图 3稳定侵蚀曲线由公式(1)和(2)生成，石英埋藏前的²⁶Al/¹⁰Be值应落在此线上，落点表示沉积物源区的侵蚀速率。稳定暴露曲线由公式(3)和(4)生成，表示样品暴露于宇宙射线中的²⁶Al/¹⁰Be值。与稳定暴露曲线平行的为等埋藏年龄线，一旦样品被埋藏，²⁶Al/¹⁰Be值将沿着虚线呈指数衰减。宇宙成因核素²⁶Al和¹⁰Be浓度和计算结果表明，罗汉洞石英砾石埋藏年龄为。虽然加速器质谱仪具有良好的测量精度，但是由于在罗汉洞采集的石英砾石样品较少，可以备AMS测量的纯石英量较低，考虑本底及标准计算后，²⁶Al、¹⁰Be浓度和埋藏年龄误差较大。笔者在汉中南郑小南海大佛洞采集到次生石英砾石样品(洞口坐标32°50′18″N，107°1′41″E；高程726±11 m)测得宇宙成因核素²⁶Al/¹⁰Be埋藏年龄为 (作者待发表资料)，与罗汉洞的结果较为一致。因此，汉中南郑小南海一带岩溶区在早更新世发育岩溶洞穴，且地下河水流量较大。

表 1(Table 1)

表 1 汉中罗汉洞石英砾石宇宙成因核素浓度和计算结果 Table 1 Cosmogenic nuclide concentrations, burial age and pre-burial erosion rate from Luohan cave in Hanzhong area 样品编号 实验室编号 高程(m) 26Al(×104atoms/g) 10Be(×104atoms/g) 26Al/10Be 埋藏年龄(Ma) 侵蚀速率(m/Ma) LHD XA-Be170685 723±23 6.13±1.80 1.88 ±0.82 3.27±1.72 138.9±76.5

表 1 汉中罗汉洞石英砾石宇宙成因核素浓度和计算结果 Table 1 Cosmogenic nuclide concentrations, burial age and pre-burial erosion rate from Luohan cave in Hanzhong area

图 3(Fig. 3)

图 3 汉中罗汉洞(LHD)石英砾石26Al/10Be比值与10Be浓度关系 Fig. 3 Cosmogenic nuclides data from Luohan cave in Hanzhong area, shown on a logarithmic graph between 26Al/10Be ratio and 10Be concentration

湿润的热带、亚热带气候和季风气候对中国南方喀斯特景观的形成起关键作用。汉中岩溶洞穴发育指示了早更新世中期温润的气候条件。第四纪以来，中国季风气候已经形成，华南保持了湿热气候，地壳迅速上升，喀斯特地貌随之迅速发育^[37]。中国早更新世冷暖气候变化频繁，早更新世中期(1.8~0.9 Ma B.P.)是一个以温暖气候为主的时期，中国黄土高原堆积了午城黄土，发育密集古土壤系列，反应温润的气候条件，暖温带气候带往北扩展到北纬34°N左右^[38]。早更新世中期较高的温度和降雨量可能是该地区岩溶洞穴发育的主要原因。

公式(1)、(2)、(3)和(4)可简单由以下公式表示：

(6)

(7)

其中ε表示地表平均侵蚀速率，根据上述公式我们也可以计算出侵蚀速率ε^[33]。表 1和图 3中列出的侵蚀速率表示石英被带入洞穴埋藏前所在流域的平均侵蚀速率。计算表明，罗汉洞石英砾石样品在埋藏前的流域侵蚀速率为138.9±76.5 m/Ma。米仓山-汉南穹窿受到了多次构造事件改造，前人通过磷灰石裂变径迹、(U-Th)/He测年及热模拟研究表明米仓山-汉南穹窿新生代以来经历了多次快速剥蚀，米仓山南部沉积变形自50 Ma以来剥蚀速率约70 m/Ma^[39~40]。米仓山-汉南穹窿的快速剥蚀可能是太平洋板块向西俯冲欧亚板块及其相关岩浆活动远程效应的响应，15 Ma以来的快速剥蚀可能是对青藏高原隆升的北东方向传递的响应^[40]。早更新世区域构造剥蚀事件为汉中岩溶区溶洞、天坑的形成提供了必要条件。刘彧等^[23]获得的贵州荔波1.06 Ma前的侵蚀速率为55.1 m/Ma。早更新世晚期汉中岩溶区的侵蚀速率显著高于贵州荔波岩溶区很难用气候差异解释，可能与局部地貌崎岖度差异有关。

本研究通过加速器质谱仪(AMS)测量宇宙成因核素²⁶Al/¹⁰Be获得陕西汉中岩溶区罗汉洞次生沉积石英砾石的埋藏年龄为 ，石英砾石样品在埋藏前的流域侵蚀速率为138.9±76.5 m/Ma。中国早更新世中期是一个以温暖气候为主的时期，湿润的热带、亚热带气候和季风气候对中国南方喀斯特景观的形成起关键作用，这一时期较高的温度和降雨量可能是陕西汉中地区岩溶洞穴发育的主要原因。早更新世区域构造剥蚀事件为该地区岩溶洞穴发育提供了必要条件。第四纪以来米仓山-汉南穹窿的快速剥蚀，可能是太平洋板块向西俯冲欧亚板块及其相关岩浆活动远程效应的响应，也可能是对青藏高原隆升的北东方向传递的响应。

致谢: 感谢评审专家和编辑部杨美芳老师提出的宝贵修改意见和建议!