2015, Vol.35
南海是西太平洋最大的边缘海之一，保存有渐新世以来连续的深海沉积物，记录了周边构造演化、 东亚季风形成与演化等大量的气候环境变化信息，是研究过去气候环境变化的理想场所[1]。近年来，大量的研究工作针对南海沉积物进行了东亚季风演化的探索，在构造尺度上揭示了早中新世以来，东亚季风强度在15Ma、 8Ma和3Ma左右发生了3次显著加强，并指出青藏高原的阶段性隆升可能促进了东亚季风的阶段性增强[1, 2, 3, 4]； 在轨道时间尺度上，揭示出全球冰量变化可能是东亚冬季风强度变化的主要控制因素，而与岁差和斜率相关的北半球夏季太阳辐射量变化可能是东亚夏季风强度变化的主要控制因素[5, 6, 7, 8, 9]。此外，南海沉积物的高分辨率研究还揭示了晚第四纪以来南海地区东亚季风的多次快速变化，可与高纬地区的D/O事件和Heinrich事件相对比[10, 11, 12, 13, 14, 15, 16]。
从南海沉积物中提取敏感的气候代用指标，是重建古海洋和古气候变化的关键。这些指标可总结为物理指标如粒度、 磁化率、 蒙脱石/（伊利石＋绿泥石）； 化学指标如稳定同位素、 元素或元素比值（K/Si、 Ba/Al）； 生物指标如孢子花粉、 浮游有孔虫等。其中，沉积物地球化学特征可反映沉积物来源、 陆源输入和海洋生产力变化等众多信息。如ODP1145站的Sr、 Nd同位素数据表明南海北部的陆源物质主要来自于珠江[17]。MD052899孔的Ti/Al比可视为陆源碎屑供应量的指标，指示了南海西部上升流区域的陆源碎屑供应量变化受到东亚夏季风强度和海平面变化的共同控制[18]。MD052896孔Ba/Ti比值则代表海洋表层古生产力在间冰期时增加，与强盛的东亚夏季风相关[19]。前人对南海沉积物元素地球化学特征进行了大量的研究[20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28]，基于主、 微量元素探讨了陆壳的化学风化程度[23, 24, 25]，重建了古海洋生产力[26]，揭示了东亚季风的变迁[10, 19, 27, 28]。但这些大多着眼于晚第四纪以来的高分辨率研究，而涉及到早第四纪沉积物的元素地球化学研究则相对较少，且分辨率也较低。
值得注意的是，海洋沉积物的元素地球化学组成与碳酸盐含量变化关系密切。深海碳酸盐沉积主要分为两种类型:“大西洋型”和“太平洋型”，前者CaCO3含量间冰期高，冰期低，主要受陆源物质稀释因素控制； 后者则正好相反，冰期CaCO3含量高，间冰期含量低，主要受溶解作用控制[29, 30]。南海沉积物记录的碳酸盐旋回多表现为: 溶跃面以上碳酸盐具有间冰期含量高，冰期含量低的特点，属于典型的“大西洋型”旋回，主要反映了陆源物质的稀释作用[24, 31, 32]； 而溶跃面以下为“太平洋型”旋回，主要受深海溶解作用控制[33, 34, 35]。前人研究表明[36]，南海的碳酸盐含量变化幅度较大，会不同程度地影响沉积物元素地球化学的组成，但是究竟会对哪些元素产生什么样的影响，尚未见深入探讨。本文对南海北部ODP184航次1145站位柱状沉积物的主量元素和碳酸盐含量变化进行初步分析，以探讨早更新世时期南海北部沉积物的地球化学变化特征及影响因素，并探寻南海北部沉积物元素和碳酸盐含量变化记录的早更新世古气候环境变化信息。
1 材料与方法研究样品取自ODP184航次1145站位(19°35.04′N， 117°37.86′E； 水深3175.5m)，它位于南海北部陆坡的一个张裂盆地中( 图1)。该站位有A(0-202.95mcd)、 B(0-206.65mcd)和C(0.2-200.9mcd)3个钻孔，获取的岩芯总长度达210m，由上部连续层位及下部的不连续岩芯拼结整合两部分组成。 沉积物时代覆盖了晚上新世到全新世，沉积物主要由粘土组成，上部层位含有少量的放射虫、 浮游有孔虫壳体、 硅藻和海绵古针[37]。Boulay等[17]对该站位上部70m沉积物进行了矿物学和Sr、 Nd同位素研究，探讨了南海北部的主要物源； Wehausen和Brumsack[36]基于该站位下部190-210m沉积物的化学元素含量变化及碳酸盐含量变化重建了3.2-2.5Ma时段东亚季风所揭示的轨道驱动，但是早更新世的元素变化特征尚不清楚。本研究依据古地磁结果，在整合深度(meters composition depth，简称mcd)137-191m区段内取样，平均取样间隔为15，共取得368个样品，进行化学元素分析。
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图1 ODP1145站位位置图 Fig.1 Location of ODP Site 1145 in the South China Sea |
样品在105°烘箱里充分烘干后，研磨至200目以下，准确称取试样0.6g，加入6g Li2B4O7和NH4NO3混合溶剂，于1200℃左右熔融制成玻璃片，然后在中国科学院地球环境研究所的 Philips PW4400 XRF光谱仪上测定常量元素(SiO2、 Al2O3、 Fe2O3、 CaO、 K2O、 Na2O、 MgO、 TiO2、 MnO和P2O5)含量。XRF测试过程中采用8个国家土壤标准物质(GSS-1-GSS-8)进行监控，各元素的相对误差均小于1 ％ 。此外，所有样品均利用气量法进行了碳酸盐含量测量，先测定定量样品(0.3g)与定量10 ％ 的稀盐酸(3ml)反应后生成的CO2气体体积，再换算成样品中碳酸盐的质量百分含量。
探讨元素之间的共生组合规律及相互关系，利用SPSS16.0软件对元素变化进行主成分分析。
由于选择样品深度内包含了奥杜威正极性时，年代标尺就依据奥杜威正极性时的顶底界线(154.6m对应1.77Ma，164.75m对应1.95Ma)为控制点，同时对比碳酸盐含量变化曲线和全球大洋底栖有孔虫氧同位素变化[38]，建立研究时段样品的年代标尺，跨度约为2.5-1.5Ma。
2 结果ODP1145站的碳酸盐含量高达21.41 ％ ，低至0.86 ％ ，平均值为10.51 ％ ，其含量平均值和变化幅度均在剖面上显示3个阶段式变化特征( 图2)。191-169m，变化幅度较大(4.54 ％ -21.41 ％ )，处于相对高值阶段(平均值为12.47 ％ )； 169-151m，变化幅度中等(2.16 ％ -15.59 ％ )，平均值为10.29 ％ ； 151-137m，变化幅度显著减小为0.86 ％ -15.21 ％ ，平均值为7.49 ％ 。碳酸盐含量反映的是钙质有机体的生产量，其高值对应间冰期高生产力，有更多的有孔虫形成，因此，其含量变化表明早更新世时期生产力的变化趋势和幅度均呈减小的趋势。
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图2 南海北部ODP1145站沉积物碳酸盐和常量元素含量变化 Fig.2 Variations of carbonate content and major element concentrations of ODP site 1145 sediments from the northern South China Sea |
相关性分析结果表明( 图2)，全样中常量元素变化均与CaCO3含量密切相关(r>0.6)，除了MnO之外(r=-0.3)。其中SiO2、 Al2O3、 Fe2O3、 K2O、 MgO和TiO2与CaCO3强负相关，在剖面上整体呈阶段式上升趋势，元素含量的变化幅度先后于169m和151m左右出现两次显著变小。而CaO、 Na2O和P2O5则与CaCO3强正相关，CaO和CaCO3的强烈正相关(r=0.97)说明全样中CaO可能主要为生源碳酸盐贡献。尽管P2O5同CaCO3的相关性较高，但两者的变化幅度和趋势并不一致，P2O5的含量在冰期时基本稳定，而在间冰期时变幅较大，尤其是在169-191m和137-157m。MnO与CaCO3弱相关(r=-0.3)，变化趋势与其他元素不一致，主要在151m前后间冰期时段的变化幅度有显著差异。
常量元素变化与CaCO3 ％ 含量密切相关，这可能反映了元素本身的变化，也可能是受到碳酸盐含量变化的影响所致[39]。为了探讨碳酸盐对各元素含量的相对影响并获取元素本身的真实变化信息，将剖面中所有元素含量进行碳酸盐校正(校正公式为: 校正值=[测量值/(100-CaCO3)]*100 ％ )，然后将碳酸盐校正前后的常量元素含量进行相关性分析( 图3)。全样和碳酸盐校正后元素含量对比结果表明，CaO、 Fe2O3、 K2O、 Na2O、 MnO和P2O5校正前后相关性很高(r2＞0.6)，表明受到碳酸盐含量的影响相对较低。SiO2、 MgO、 Al2O3和TiO2校正前后含量相关性较低，尤其是SiO2(r2=0.04)和MgO(r2=0.06)，表明它们受到碳酸盐含量影响相对较大。
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图3 碳酸盐校正前后的常量元素含量对比 Fig.3 Comparison of carbonate-free basis concentrations and bulk contents of major elements |
为了进一步分析常量元素含量的变化特征及控制因素，将碳酸盐校正后的所有元素含量变化进行了SPSS分析。在累计方差贡献率达77 ％ 的条件下( 表1)，368个样品10个常量元素的主成分分析得到了不同元素组合的3个主成分(PC1，PC2和PC3)。PC1代表的元素包括SiO2、 CaO、 Na2O、 P2O5、 Fe2O3和K2O，方差贡献率为35.4 ％ ，其中Fe2O3和K2O呈负相关； PC2解释了元素组成的24.1 ％ 变化，其中Al2O3和TiO2具有较高的因子载荷； PC3变化贡献率为17.5 ％ ，代表的主要元素组合是MgO和MnO。由于每个主成分代表的是一套元素组合，其因子得分随深度变化实际上反映了不同控制因素的影响，与对应古海洋和古气候变化过程关系密切。
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表1 碳酸盐校正后常量元素含量变化的主成分分析结果*(因子载荷及贡献率) Table 1 Results of principal component analyses for carbonate-free basis concentrations of major elements(factor loadings and contribution variances) |
由于每个主成分代表的是一套元素组合，3个主成分得分随深度表现出不同的变化特征，实际上反映了这些元素受控的古海洋或古气候因素发生的不同变化( 图4)。PC1组分同时包含陆源(SiO2、 CaO、 Na2O、 Fe2O3和K2O)和生源组分(SiO2、 CaO和P2O5)，该组分中的SiO2和CaO，与Fe2O3和K2O变化呈负相关，而与P2O5和CaCO3呈正相关，说明这套元素组合主要反映的是陆源/生源的相对变化。陆源和生源物质相对含量的变化，主要受控于两个因素即陆源物质输入通量和海洋生产力变化，这两者都与季风强度变化关系密切[40]。间冰期较强盛的夏季风可同时导致上升流增强引发生产力增加[27, 41, 42, 43]和河流物质输入的增多[18, 36]； 同样地，冰期强盛的冬季风和降低的海平面可同样造成生产力增加[13, 44, 45]和陆源物质输入增多[46, 47]。
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图4 碳酸盐校正后常量元素含量的3个主成分变化与早更新世碳酸盐旋回和深海氧同位素记录[38]对比 竖虚线对应奥杜威正极性时的顶底年龄，竖阴影栏标志显著变化的时期 Fig.4 Variations of three principal components derived from carbonate-free basis concentrations of major elements and their comparison with Early Pleistocene carbonate cycles and marine oxygen isotope records. Shaded bars represent abrupt changes at ca.2Ma and 1.7Ma; Dashed lines correspond to the top and bottom ages of the Olduvai chron |
但在ODP1145站，水深较大(水深3175.5m)且距离现代海岸线较远，前人研究[36]表明该站的沉积速率尤其在较老时段无明显的冰期-间冰期变化，因此，陆源物质输入变化可能不是控制陆源/生源比率变化的主要因素。该站位PC1所代表的元素组合(SiO2、 CaO、 Na2O、 P2O5、 Fe2O3和K2O)变化与CaCO3 ％ 的变化十分一致，主要反映了与季风强度有关的生源物质产率变化。在间冰期时段，适宜的水温和较多的生源物质供应有利于钙质有孔虫的形成，导致生源物质产率增加，反之在冰期生源物质产率则下降[26]。
生源物质除了钙质有孔虫外，还包括生物蛋白石和P2O5。Si是南海沉积研究关注较多的元素，不仅因为它是沉积物中含量最多的物质，平均含量为39.47 ％ ，而且还因为Si可能同时来自陆源和生源输入[20]。一般认为海水中SiO2含量的变化主要是生物作用的结果[48]，海水中的硅藻、 放射虫、 含硅质海绵和珊瑚等有机体会从海水中吸收SiO2，被富集的SiO2会以骨骼和壳体等生物残骸形式被保存下来。Wang等[5]研究表示，在南海北部沉积物中，与生物硅相关的蛋白石含量并不高，且主要出现在中更新世之后，主要与“中更新世气候转型”所造成的冬季风环流增强有关。在海洋沉积地球化学研究中，也有将SiO2与来自陆地的石英相提并论[36]，常把SiO2作为陆源沉积的一种标志[49]。ODP1145站沉积物中，SiO2含量与CaCO3的相关性相对较高(r=0.56)，且与Al2O3(r=0.20)和TiO2(r=0.21)等典型陆源元素含量变化呈弱相关，推测SiO2变化可能主要受生源组分贡献影响，但究竟生源Si和陆源Si的相对贡献如何，还需深入分析。P是典型的非金属元素，绝大部分的磷赋存于最常见的矿物磷灰石中，在风化作用中P会从矿物中析出，以溶液或悬浮物形式由河水带入海洋中，被海洋生物所吸收富集在体内，待生物死去后，通过沉降向海底聚集，可作为古生产力指标之一[50]。
值得注意的是，Na表现出类似于生源组分的变化特征。Na是表生地球化学中活动性较强的元素，海水中的Na主要来自大陆含钠岩石的风化，另一部分钠则来自海底火山喷发[48]。冲绳海槽沉积物中Na2O可以作为一种火山活动的指示剂[51]。由于粘土的吸附，海水中的钠可以转移到沉积物中。Na在PC1中具有最高的因子载荷，主要是由于样品处理时没有洗盐，它可能主要代表了海盐(NaCl)组分。Fe2O3与K2O主要来自于陆源硅酸盐矿物的风化，岩石风化后Fe2O3和K2O被析出，并且易被粘土矿物所吸附，随河水一起搬运入海[48]。因此，这两个元素的含量变化主要反映了源区的风化，但通过陆源输入到深海沉积后，显然受到了生源物质产率的影响。
PC2代表的元素组合(Al2O3、 TiO2)没有明显的变化趋势，但约2Ma(约169m)开始，两者的含量明显增加( 图4)。Al是海洋沉积物的主要化学组分之一，其地球化学行为比较稳定，一般不参与生物作用，主要赋存于铝硅酸盐碎屑矿物中，基本代表陆源物质，常被用来作为陆源组分的指示剂[18, 20, 50, 52]。Ti属于惰性元素，难以形成可溶性化合物迁移，并且钛在海水中的含量很低，沉积物中钛基本都是以碎屑悬浮的形式被搬运入海而沉积，它是海洋沉积物中陆源物质的最佳指示因子[53, 54]。因此，主成分PC2主要是与陆源物质有关的元素组合，代表了陆源成分的输入。同K2O和Fe2O3相比，这两个元素可能对源区的风化不是很敏感，也不受生源稀释作用的影响，能更真实地反应陆源物质输入的变化。
PC3的主成分得分变化与CaCO3 ％ 、 PC1和PC2均不相同，在大致2.5-2.2Ma(191-175m)呈显著上升趋势，随后略微降低，于2.0Ma左右(约169m)再次逐渐上升，约1.7Ma(约151m)以后变化平缓。PC3中MgO和MnO具有较高的因子载荷。MnO与Fe2O3的相关性很差(r=-0.28)，而与CaCO3含量正相关，可能说明了沉积物中部分Mn和生物碳酸盐中的Mg发生类质同像替代。一般而言，深海沉积物中的Mn可以伴随风化残余粘土矿物或含水氧化锰单个颗粒通过河流从大陆搬运而来，但是大量的Mn是与自生的铁锰结核体或氧化物有关[55]。MnO和Fe2O3较差的相关性，暗示了它们之间的共生关系较差，说明南海的ODP1145站沉积物中的Mn可能与其自生过程关系更为密切，可能主要来自于海水中析出的含锰氧化物。Mg一般有碎屑成因和化学沉积成因，作为碎屑成因的镁，其来源较多，可分别存在于粘土矿物、 海绿石和其他多种含镁硅酸盐矿物中，而属化学沉积成因的主要来自生物碳酸盐，即镁方解石，部分来自粘土矿物的吸附[56]。PC3的变化特征主要与Mn的地球化学行为有关，Mn是对海底氧化还原条件很敏感的元素，研究表明在缺氧或无氧的环境中Mn主要以溶解态的Mn(Ⅱ)形式存在，而在氧化性环境中则易被氧化为Mn(Ⅳ)并转化为颗粒态MnO2被清除出水体[57]，PC3的变化可能反映了海底由氧化环境逐渐向还原环境转变。
ODP1145站的CaCO3呈现冰期时含量高，间冰期含量低的特点，属于“大西洋型”旋回。 图4显示，陆源碎屑成分输入自2Ma(约169m)以来有所增加，对碳酸盐具有一定的稀释作用。但是，陆源输入与CaCO3含量并不是严格意义上的反相关系。整体上看，陆源物质输入变化不大，而CaCO3含量呈现出明显的阶段性降低趋势，说明了2.5Ma以来(191-137m)，南海北部碳酸盐沉积并不只是稀释旋回，还受到其他因素的影响。在南海北部，碳酸盐的补偿深度在3500m左右[58]，本次研究的ODP1145站位水深3175.5m，位于补偿深度的上面，所以溶解作用应该不会很强烈，因此，碳酸盐沉积除了受稀释作用影响外，还在很大程度上受控于具有钙质骨骼的生物生产力变化。2.5Ma以来，CaCO3呈现出明显的阶段性降低趋势，一方面受陆源物质稀释的影响，另一方面更多可能与生物生产力逐渐降低有关。
3.2 早更新世气候变化趋势、 幅度与周期影响元素变化的因素有很多，单个元素的变化在地质成因上往往具有多解性，但一组元素在垂向上的变化往往与研究区域的古环境变化息息相关。碳酸盐的相对含量是深海沉积物最直观的特征变量，也是最重要的古环境信息来源[59]。无论是CaCO3含量，主要代表生产力变化的PC1，代表陆源组分输入的PC2，还是代表海洋自生组分的PC3，均在2Ma(约169m)和1.7Ma左右(约151m)发生了显著的变化，可能指示了此时期气候发生了剧变。CaCO3含量和PC1组分的平均值及变化幅度均在2Ma和1.7Ma左右两次显著降低，PC2组分于2Ma左右有所增加，2Ma以后(169-137m)变化幅度和变化频率增大，可能是由东亚冬季风在2Ma和1.7Ma左右增强所致。新近纪以来黄土高原的风尘记录指示黄土高原的风尘堆积速率分别于2.6Ma和1.7Ma有明显增大，表明亚洲内陆粉尘源区干旱化的发展和东亚冬季风强度的增强[60, 61, 62]。冬季风增强，不仅有利于陆源物质被带入陆坡和深海区，对碳酸盐产生一定的稀释作用，而且寒冷干燥的冬季风使海区表层海水温度降低，生物生长受到抑制，很大程度上降低了表层海水生物生产力[63]。南海地区东亚冬季风在2Ma和1.7Ma左右增强在其他的研究中也有报道:ODP1146站粘土矿物的研究指示[64]，2.0-1.2Ma期间南海北部盛行冬季风； ODP1148站的稳定同位素和有孔虫记录表明[65]上新世晚期以来，东亚冬季风在约3.1-2.2Ma之间急剧增强，随后在约1.7Ma、 1.3Ma、 0.9Ma及0.6Ma明显增强； ODP1145站沉积物的孢粉记录显示[66]，花粉的沉积速率在2.0Ma前后跳跃上升，表明冬季风的骤然增强。
从碳酸盐含量及碳酸盐校正后常量元素含量的3个主成分的频谱分析结果( 图5)可以看出，CaCO3 ％ 、 PC1和PC3都出现了强烈的41ka周期，与氧同位素记录斜率周期[67, 68]一致，且CaCO3 ％ 和PC1还具有100ka偏心率周期，虽然其强度较弱，这两个周期成分都是冰盖驱动的特征[67, 69]，表明碳酸盐含量和PC1代表的生产力变化主要受到高纬冰盖过程的控制。ODP1144站位的蛋白石含量与全球冰量的交叉频谱分析结果显示，两者都出现明显的100ka和41ka周期，说明了冬季风主要受全球冰量的影响[5]。冰盖扩张，冬季风增强，南海海区气候变冷，有孔虫丰度降低； 同时，冰盖扩张造成海平面下降，陆架暴露，沉积区域离河口的距离缩短，更多的陆源沉积物可以到达沉积区，对非陆源成分有很大的稀释作用。
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图5 碳酸盐含量及碳酸盐校正后常量元素含量的3个主成分的频谱分析结果 Fig.5 Spectral results of carbonate content and three principal components of carbonate-free basis concentrations of major elements |
值得注意的是，CaCO3 ％ 、 PC1和PC3三者都同时出现了较弱的21-17ka的两万年岁差周期，说明他们除了受到冰量控制以外，可能同时还受到夏季太阳辐射的影响。太阳辐射增强诱导东亚夏季风增强，其大量的夏季风降雨导致河流输入的陆源营养物质增多，可在一定程度上促进南海北部的表层生产力增加[70]。另外一个值得注意的周期是28ka周期，它属于主要轨道周期的谐波周期，通常认为是一种非线性的驱动过程，主要出现于热带印度洋和太平洋[71, 72]。东北上升流区指示冬、 夏季风强度变化的标志中就存在类似周期，并被认为是东亚夏季风变化的一个重要成分[6]。PC2中，28ka周期占主导，且19ka周期的强度相比于其他组分较强，说明了PC2不同于PC1、 PC3和CaCO3，可能主要与太阳辐射诱导的东亚夏季风强度有关。
4 结论通过对ODP1145站沉积物常量元素和碳酸盐含量进行初步分析，探讨了早更新世南海北部沉积物的元素变化特征、 碳酸盐旋回及其古气候意义。结果表明沉积物中常量元素与碳酸盐含量变化密切相关，其中CaO、 Fe2O3、 K2O、 Na2O、 MnO和P2O5受碳酸盐含量的影响相对较低，而SiO2、 MgO、 Al2O3和TiO2，尤其是SiO2和MgO受到碳酸盐含量影响相对较大。碳酸盐校正后的常量元素组成可以划分为3种类型(PC1、 PC2和PC3):PC1所代表的元素组合(SiO2、 CaO、 Na2O、 P2O5、 Fe2O3和K2O)变化同CaCO3 ％ 的变化十分一致，主要反映了与季风强度有关的生源物质产率变化； PC2(Al2O3、 TiO2)主要是与陆源物质有关的元素组合，代表了陆源成分的输入； PC3所代表的元素组合(MgO、 MnO)可能与海洋自生作用有关，其变化特征与CaCO3 ％ 、 PC1和PC2均不相同，可能反映了海底氧化/还原环境的相对变化。
早更新世时期，南海北部CaCO3具有间冰期含量高、 冰期含量低的特点； 碳酸盐平均含量呈阶段性降低，一方面受陆源物质稀释作用的影响，另一方面可能更与生物生产力逐渐降低有关。2.5-1.5Ma，生产力整体上呈阶段式降低，于大约2Ma和1.7Ma显著下降，陆源物质输入于约2Ma明显增加，可能记录了早更新世时期东亚冬季风的两次增强。碳酸盐含量以及主量元素组合PC1和PC3都是以41ka周期为主，21-17ka周期为辅，表明他们可能主要受高纬冰盖过程的控制，同时还受到其他因素如太阳辐射的影响； PC2以28ka周期为主，可能主要与太阳辐射诱导的东亚夏季风强度有关。
致谢 感谢美国Woods Hole海洋研究所的Delia Oppo研究员提供了ODP1145的样品。
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Abstract
The South China Sea (SCS) sediments have been investigated intensively to reconstruct paleoceanographic and paleoclimatic changes during the Cenozoic in recent decades. Long-term evolution and short-term variability of the Asian monsoon have been inferred from mulitple sedimentological, mineralogical, geochemical and isotopic proxies of the SCS sediments. However, previous studies suggested that variation of carbonate content in South China Sea sediments could affect the elemental compositions to various degrees, which hampers further paleoclimatic interpretations of the elemental compositions. In this study, based on paleomagnetic results, a total of 368 samples within meters composition depth 137~191m, which spanning the Early Pleistocene(2.5~1.5Ma)were selected from the Ocean Drilling Program Site 1145(19°35.04'N, 117°37.86'E; water depth 3175.5m), located at the base of the northern continental margin of the South China Sea, and were analyzed for the contents of major elements and carbonate. Samples have been taken at a 15cm resolution. Our results show that major elements including Fe2O3, K2O, Na2O, MnO, and P2O5 are slightly influenced by carbonate dilution, while concentrations of SiO2, MgO, Al2O3 and TiO2 are highly influenced by the carbonate content. Based on principal component analysis, the carbonate-free basis major element composition can be subdivided into three principal components: PC1(SiO2, CaO, Na2O, P2O5, Fe2O3 and K2O), PC2(Al2O3 and TiO2) and PC3(MgO and MnO). PC1 mainly reflects changes in monsoon-related biogenic productivity, characterized by a gradual decrease during 2.5~1.5Ma. PC2 represents the input of terrigenous material and displays an increased variability since 2Ma(169m). PC3 is likely associated with oceanic autogenous conditions, reflecting the redox environmental variations. In the Early Pleistocene, gradual decreasing of the carbonate content was attributable to the dilution of increased terrigenous input and gradually decreased biological productivity. Both major element compositions and carbonate content show significant shifts at about 2Ma(169m) and 1.7Ma(151m), likely indicating stepwise strengthening of the East Asian winter monsoon in the Early Pleistocene.