2019, 30 (3): 302-315
2. 中国气象科学研究院, 北京 100081;
3. 北京市环境保护监测中心, 北京 100048
2. Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081;
3. Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048
近年来，北京地区频繁出现大范围、长时间重污染过程[1-5]，严重影响了环境空气质量和公众健康，对社会生产和人民生活造成了重大影响。重污染过程期间气溶胶物理化学特征和来源分析是当前研究热点，如Xu等[6]研究了北京2014年秋季典型污染期间二次水溶性离子的特征，陈云波等[7]模拟了北京2013年和2014年冬季两次典型污染时段PM2.5的源-受体关系和物理化学过程对PM2.5生成的贡献，张人禾等[8]从大气环流背景场和雾霾天气演变过程分析了气象条件在2013年1月中国东部持续性强雾霾天气发生中的作用，花丛等[9]利用聚类分析方法发现北京西南和偏东路径为典型的污染物传输路径。
重污染过程中气溶胶质量浓度较大，与局地直接排放、气溶胶二次转化[10-11]及气象条件[12]等有关，但不同站点的气溶胶物理化学特征、排放源和气象条件等表现出不同特征。针对北京及周边地区不同站点气溶胶物理化学资料，结合地面和探空气象数据进行综合分析，有助于更好解释其重污染成因。本文选取了重污染频次较高、污染程度较重的2016年11—12月为关注时段，对包括北京地区本底站、郊区站、城区站以及周边河北城区站、郊区站重污染期间气溶胶物理化学特征、气象条件等进行综合分析，并探讨北京两次持续3 d及以上的重污染过程成因异同和大气垂直结构特征，以期为北京及周边地区大气污染物防控提供参考。
1 研究区域及方法 1.1 研究区域本文研究区域见图 1，其中包括北京密云境内的上甸子区域大气本底站(简称上甸子站)，北京顺义、朝阳、河北固城、保定和石家庄环境气象站6个站点，这些站点隶属于中国气象局大气成分站网，有配套的地面气象观测。上甸子站(40°39′N，117°07′E，海拔293 m)位于北京东北方向，与北京市相距约130 km，周围无明显污染源，是我国建立的第1个区域性大气本底站，其长期观测数据反映了华北地区大气本底污染的状况，更多信息详见文献[13-15]。北京顺义站(40°70′N，116°37′E，海拔29 m)和朝阳站(39°57′N，116°30′E，海拔35 m)分别位于顺义区和朝阳区，分别属于郊区站和城区站。河北固城站位于保定市定兴县(39°08′N，115°40′E，海拔15 m)，距保定市35 km, 站点周边主要是农田及散布的村庄[16-17]。河北保定站(38°73′N，115°48′E，海拔17 m)位于北京和石家庄之间。河北石家庄站(38°01′N，114°25′E，海拔35 m)，位于石家庄市中山路，属于城市站点。
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| 图1 研究区域站点分布 Fig.1 Sites of target area | |
1.2 相关数据和观测仪器
气溶胶观测数据主要包括在线气溶胶(PM2.5和PM10)质量浓度、PM10膜采样中水溶性无机离子、有机碳(OC)和元素碳(EC)组分。观测仪器如表 1所示，观测按照《大气成分观测业务规范》(2012)》[18]执行，定期进行仪器运行状况检查、气路管路维护以及流量校准等。PM2.5和PM10质量浓度观测数据5 min上传1次，经过时间序列检查、多观测要素协同相关判断、孤点极值排除等方法进行数据质量控制，在此基础上计算小时平均值、日平均值[19]。
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表 1 主要大气污染物监测仪器 Table 1 Instruments at monitoring sites |
利用美国MiniVol便携式气溶胶采样器(Airmetrics)和直径为47 mm的石英纤维滤膜每隔3 d采集1次PM10气溶胶样品，完成质量浓度、水溶性无机离子(Cl-，F-，SO42-，NO3-，Ca2+，Mg2+，K+，Na+，NH4+)及OC和EC分析，方法见文献[20]。2016年PM10质量浓度称重与在线观测具有很好的一致性，相关系数为0.86(n=52，达到0.001显著性水平)。水溶性阴阳离子的相关系数为0.97(n=90，达到0.001显著性水平)，阴、阳离子基本平衡，没有重要的离子遗漏；线性回归斜率为1.082，阳离子相对略有亏损。
空气质量指数(air quality index, AQI)数据来自生态环境部网站, 气象数据(包括温度、相对湿度、风向风速、能见度和探空数据)来自中国气象局气象探测中心数据共享平台。
2 结果与分析 2.1 2016年11—12月北京重污染特征选取北京市AQI大于200时为重污染天气(首要污染物均为PM2.5)，取AQI不大于100时为清洁天气[21]。2016年北京市共出现重污染39 d，其中11月和12月的重污染日数最多(分别为7 d和11 d)，共占全年重污染日数的46%。
由表 2可知，2016年11—12月北京重污染过程持续时间为1~5 d，其中11月3—5日和12月17—21日是持续时间最长的两次过程。表 2还统计了北京市出现重污染时保定和石家庄市的污染情况，除11月5日、9日和25日保定或石家庄为中度污染外，其余时段保定和石家庄也出现重污染，其中大部分过程早于北京开始或晚于北京结束。如12月3—4日北京市出现持续2 d的重污染，PM2.5质量浓度为209~252 μg·m-3，而石家庄市在12月2日PM2.5质量浓度已达到214 μg·m-3，一直到7日仍保持较高的PM2.5质量浓度水平(174 μg·m-3)；保定情况类似，重污染从12月2日开始一直持续到12月4日。
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表 2 2016年11—12月北京重污染过程及周边地区污染情况 Table 2 Pollution episodes in Beijing and surrounding areas from Nov 2016 to Dec 2016 |
表 3给出了2016年11—12月北京及周边地区重污染过程和清洁天气以及整个期间PM2.5质量浓度及对应日数。各个站点重污染期间PM2.5平均质量浓度是其总体平均的1~2倍。所有站点重污染期间PM2.5质量浓度与其清洁天气时的比值为3~4，与2015年11—12月天津接近[22]。重污染期间北京地区不同站点PM2.5平均质量浓度水平不同，其中，朝阳站最高(226 μg·m-3)，顺义站次之(130.8 μg·m-3)，上甸子站最低(73.1 μg·m-3)。上甸子站距离北京城区约100 km，周围污染源较少，其PM2.5平均质量浓度明显低于另外两站；而顺义站距离北京城区约30 km但远离主城区，浓度低于位于城区的朝阳站。11—12月朝阳站重污染期间PM2.5平均质量浓度观测值与北京2013—2014年冬半年(238.1 μg·m-3)[21]、2013年1月9—15日(222.4 μg·m-3)[2]及杭州2015年12月23日的重污染期间浓度水平(223.0 μg·m-3)相当[23]，低于西安2013年12月22—25日污染期间浓度水平(超过500 μg·m-3)[24-25]。由表 3可知，北京各站PM2.5和PM10平均质量浓度和重污染日数比例均低于保定站和石家庄站。根据《中国统计年鉴》，2016年石家庄工业SO2, NOx及粉尘的排放量是北京的5倍以上[26]，当地大量的颗粒物及其前体物的排放为重度霾污染提供了主要物质来源[27]；另外，保定站和石家庄站地处太行山脉前平原，平原地区排放的污染物受太行山阻挡，容易使污染物在该地积累[28]。
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表 3 2016年11—12月重污染、清洁天气期间PM2.5平均浓度及日数 Table 3 Average concentrations of PM2.5 and the number of days during different pollutions from Nov 2016 to Dec 2016 |
2.2 2016年11—12月各重污染过程气象条件 2.2.1 地面气象条件
气象条件是影响大气颗粒物浓度的重要因素[29]，直接决定污染物的输送、累积、扩散和沉降。表 4给出了2016年11—12月北京重污染过程期间各站地面风向、相对湿度等气象要素情况。清洁日各站风向以偏北为主，且平均风速均超过2 m·s-1，偏北方向来源的空气相对较为清洁，同时较大的风速使污染物扩散能力增强，造成北京各站PM2.5质量浓度较低(表 3)；重污染期间地面风速较低，绝大多数情况风速约为1 m·s-1，有利于污染物累积[30]，PM2.5质量浓度很高。需要注意的是，重污染过程中北京各站的风向略有不同。上甸子站主要受西南风、东北风和偏东风影响，顺义站主要受东北风、偏南风影响，朝阳站主要受偏东风和东北风影响，这是大尺度天气背景以及站点局地环流等影响造成的。从相对湿度看，北京各站重污染期间的相对湿度均高于清洁天气，但不同的重污染过程期间的相对湿度变化范围很大，最低为60%，最高达到98%(表 4)。可见，北京重污染形成关键气象条件是风速小，不利于污染物扩散。
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表 4 2016年11—12月重污染天气期间各站气象条件 Table 4 The weather condition during haze from Nov 2016 to Dec 2016 |
2.2.2 大气垂直廓线与逆温层特征
大气边界层的结构和演变对污染物累积起重要作用。表 5给出了2016年11—12月重污染过程北京探空站(北京市观象台)每日两次(08:00，20:00，北京时，下同)的逆温层、逆温层高度以下平均风向。总体上看，2016年11—12月北京的重污染事件都是发生在低层(200 m以下)静风或小风(不超过2 m·s-1)情形下，而逆温层顶附近主要以偏西南气流为主，风速较大。重污染发生初期和持续期间，08:00探空观测基本上均为贴地逆温。
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表 5 2016年11—12月重污染期间北京市观象台探空气象数据 Table 5 The vertical variation of meteorological condition during haze at Beijing Weather Observatory from Nov to Dec in 2016 |
考虑华北地区采暖期通常从11月15日开始，本研究对重污染过程与逆温层特征的分析将根据采暖期的划分分别讨论。从重污染过程的污染程度与逆温层演变看，每次重污染过程期间出现的最大AQI与逆温层类型、逆温层强度和厚度等关系复杂，但无论采暖期之前或期间重污染程度与污染的持续时间有更好的一致性，基本上污染持续时间越长，其对应的AQI越大。如采暖期前的2016年11月3—5日与11月9日，2次过程持续时间分别为3 d和1 d，对应的AQI分别为292和208；同样如采暖期间的12月17—21日过程持续5 d，最大AQI达到431，远高于持续时间仅为1 d的11月18日污染过程(最大AQI为242)，也比持续时间为2 d的11月25—26日(最大AQI为315)和12月3—4日(最大AQI为302)的重污染过程明显偏高。持续时间相当时，污染程度与逆温强度、逆温层厚度和逆温层类型(贴地或脱地)及其演变有关。如表 5所示，在污染持续时间为2 d的3个过程中，11月25—26日、12月3—4日的污染过程各个探空时次的逆温层类型均为贴地逆温，且逆温强度较强，对应AQI均较高，而12月11—12日过程的逆温层类型只在11日08:00为贴地逆温，其他3次探空观测时间均变为脱地逆温，且逆温强度在3次过程中最弱，其最大AQI相对也最低(271)。以上几次重污染过程分析说明，秋冬季北京颗粒物重污染发生的气象条件主要是静稳天气。在排放源相对稳定情况下，逆温层的结构、演变和持续时间决定了重污染的程度，其中污染持续时间和污染期间的主导逆温层类型演变对重污染程度有较好的指示作用。
2.3 两次重污染气溶胶质量浓度变化特征及成因为进一步探讨北京及周边地区重污染过程演变特征及与气象条件的关系，考虑了相关观测数据获取情况，选取重污染持续时间超过3 d的两次过程(2016年11月3—5日和12月17—21日)，利用北京市观象台温、湿、风探空数据，结合气溶胶化学组分对重污染的形成、演变进行了分析。
图 2显示了2016年11月2—6日北京及周边地区各站PM2.5，PM10质量浓度及能见度变化。北京重污染期间(11月3—5日)上甸子站、顺义站、朝阳站、保定站和石家庄站PM2.5平均质量浓度分别为113.6，90.6，191.0，210.4，295.0 μg·m-3，分别是国家空气质量二级标准的1.5，1.2，2.5，2.8，3.9倍。此次过程大致经历了3个阶段。11月3日12：00前后在偏南风影响下(图 3a)，各站PM2.5质量浓度开始升高。4日00：00前后达到小时质量浓度峰值，其中顺义站和朝阳站达到峰值浓度141.3，304.0 μg·m-3。从4日00：00到5日20：00前后，伴随着持续较低的地面风速和较高的相对湿度，污染物不断积累和转化生成，各站维持较高PM2.5质量浓度水平，其中顺义站和朝阳站PM2.5平均质量浓度分别为96.5，201.6 μg·m-3。11月5日20：00前后，随着各站风速增大(图 3a)、相对湿度下降(图 3b)，PM2.5质量浓度开始下降，11月6日13：00朝阳站PM2.5小时平均质量浓度降至46.8 μg·m-3。
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| 图2 2016年11月2—6日上甸子站、顺义站、朝阳站、保定站和石家庄站PM2.5和PM10质量浓度及能见度变化 Fig.2 Temporal variation of PM2.5, PM10 and visibility at Shangdianzi, Shunyi, Chaoyang, Baoding and Shijiazhuang from 2 Nov to 6 Nov in 2016 | |
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| 图3 2016年11月3—6日风向、风速(a)和相对湿度(b)变化 Fig.3 Temporal variation of wind(a) and relative humidity(b) from 3 Nov to 6 Nov in 2016 | |
图 4为2016年12月17—21日重污染红色预警过程及过程前后各站PM2.5，PM10质量浓度和能见度变化。期间上甸子站、顺义站、朝阳站、保定站、石家庄站的PM2.5平均质量浓度分别为59.5，120.5，240.9，433.2，533.9 μg·m-3，除上甸子站外其余各站明显高于11月3—5日污染过程。本次过程PM2.5质量浓度的变化也经历了3个阶段，17—18日为气溶胶质量浓度积累阶段，顺义站和朝阳站PM2.5质量浓度还表现出剧烈的昼夜变化特征；20日00：00—21日23：00各站在持续小风和较高相对湿度(图 5)影响下，PM2.5维持高浓度水平，其中, 顺义站、朝阳站PM2.5平均质量浓度分别为111.6，287.4 μg·m-3；22日00：00以后随着地面风速逐渐增大，北京各站PM2.5质量浓度进入迅速下降阶段，能见度明显提升，污染过程结束。
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| 图4 2016年12月16—22日上甸子站、顺义站、朝阳站、保定站和石家庄站PM2.5和PM10质量浓度及能见度变化 Fig.4 Temporal variations of PM2.5, PM10 and visibility at Shangdianzi, Shunyi, Chaoyang, Baoding and Shijiazhuang from 16 Dec to 22 Dec in 2016 | |
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| 图5 2016年12月16—22日风向、风速(a)和相对湿度(b)变化 Fig.5 Temporal variation of wind(a) and relative humidity(b) from 12 Dec to 22 Dec in 2016 | |
表 6还给出了对应这两次重污染过程保定站附近固城站业务上定期膜采样PM10中的水溶性无机离子和OC, EC数据，其中对应12月17—21日北京重污染过程，保定市重污染一直持续到22日(AQI为334)，用22日固城站(保定郊区站)PM10化学组分特点近似代表该次过程的气溶胶化学成分特征。从固城站膜采样称重的PM10质量浓度看，12月22日PM10质量浓度约是11月3日的1.6倍，但两次过程的SO42-和NO3-浓度相差不大，12月22日OC和EC的浓度有大幅度增加(表 6)。由于EC主要是由燃烧排放产生，EC浓度显著增加表明12月22日的重污染过程燃烧排放对颗粒物的贡献大幅度增加。粗略计算两次重污染过程所增加的含碳气溶胶中OC与EC的比值，发现相比于11月3日的过程，12月22日增加的碳气溶胶OC与EC比值为4.7。有研究表明[32-35]当OC与EC比值为1.0~4.2时，含碳气溶胶来源主要为柴油和汽油车辆尾气；比值为2.5~10.5时，主要来源于燃煤；比值为16.8~40.0时，主要为生物质燃烧。考虑采暖期在持续重污染过程中通常有较多二次有机气溶胶(SOC)产生[36]，该结果表明:12月22日的重污染的颗粒物来源可能仍然是以汽车尾气和煤炭燃烧为主。而两次过程中二次气溶胶NO3-与SO42-含量相当且比值接近，也反映燃煤和机动车排放对两次过程的SO42-和NO3-二次转化的相对贡献相差不大。Zhang等[37]也发现, 北京12月20日CO和NO2达到最大值，持续的一次污染物排放是12月17—21日过程的主要原因之一。
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表 6 2016年重污染期间固城站PM10中主要化学组分浓度(单位：μg·m-3) Table 6 The concentration of main chemical component in PM10 during heavy pollution at Gucheng in 2016(unit:μg·m-3) |
图 6对比了两次污染过程08:00(蓝色线条)和20:00(红色线条)北京探空站温度、湿度和风速风向随高度的分布情况。11月3日和4日08:00逆温层以贴地逆温为主，污染物在低层大气积累，不容易向逆温层外扩散，同时逆温层内主导风向以西南风为主，西南方向污染物输送到北京地区，进一步加剧了污染物的累积。过程持续期间近地层相对湿度较大，加剧了气溶胶的吸湿增长和二次生成。4日20:00随着地面温度的升高，贴地逆温转变为脱地逆温，同时持续的高湿也会形成雾滴对气溶胶有一定的清除作用，造成颗粒物浓度下降。5日随着温度进一步升高和西北风的注入，近地层大气扩散能力进一步增强，脱地逆温逐渐消失，过程结束。与11月3—5日相比，12月17—21日逆温持续了5 d，其中12月17—19日持续了3 d贴地逆温，污染物垂直扩散长时间受到抑制，在近地面不断累积；同时逆温层内水平风速很低，使得污染物又难以水平扩散，进一步加剧了污染。20日贴地逆温转变为脱地逆温，污染仍在持续。21日脱地逆温打破、逆温层消失，污染结束。
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| 图6 北京市观象台不同高度温度、湿度、风向风速变化 Fig.6 Vertical profiles of temperature, humidity, wind speed and direction at Beijing Weather Observatory | |
3 结论
1) 2016年11—12月重污染过程期间北京及周边地区PM2.5，PM10质量浓度约为清洁天气的3~4倍。北京3个站点PM2.5和PM10平均质量浓度及重污染日数均低于河北保定站和石家庄站，而且河北两个站点大部分重污染过程持续时间长，早于北京开始，晚于北京结束。
2) 重污染期间能见度下降，同时伴随低风速、高湿度、逆温等多种不利气象条件。重污染形成的关键气象条件是小风条件，要有利于污染物的累积；污染持续时间和污染期间的主导逆温层类型演变对重污染程度有较好的指示作用。
3) 与2016年11月3—5日污染过程相比，2016年12月17—21日污染过程PM2.5质量浓度更高、持续时间更长，逆温层的持续出现、水平风速减弱、更多的采暖季燃煤和汽车尾气排放是2016年12月17—21日较11月3—5日污染更重的原因。
致谢: 本研究得到中国气象局大气成分站网北京上甸子站、北京朝阳站、北京顺义站、北京市观象台、河北保定站、河北固城站、河北石家庄站各位同事的大力协助和支持，在此表示感谢。
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