2. 中国气象科学研究院云雾物理环境重点实验室, 北京 100081;
3. 南京信息工程大学气象灾害预报预警预评估协同创新中心, 南京 210044;
4. 国家气象中心, 北京 100081
2. Key Laboratory of Cloud Physics, Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081;
3. Collaborative Innovation Center for Meteorological Disasters Forecast, Early Warning and Assessment, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044;
4. National Meteorological Center of China Meteorological Administration, Beijing 100081
大气中的气体和气溶胶粒子被大气水成物(云滴、雾滴、雨、雪)清除而最终沉降到地面的过程统称为大气湿清除过程,可分为云内清除过程和云下清除过程[1]。云内清除过程是气溶胶粒子作为云凝结核、冰核或者被云雨滴粒子捕获在云内清除的过程[2-4];而云下清除过程是指气溶胶粒子在云下被降落的各种降水粒子捕获而清除的过程[5-8]。从空气质量和人们健康角度考虑,云下清除过程受到社会更广泛的关注,因为云下清除过程能够将污染大气中的有害成分移除至地面[9],同时也是酸雨产生的主要过程[10]。
通常用清除系数描述降水对云下气溶胶的清除率。降水清除系数定义为单位时间内雨滴捕获的气溶胶粒子浓度占初始浓度的比例,该系数既可通过理论计算得出,也可以通过观测降水发生前后大气中气溶胶粒子浓度的变化计算得出[11-17]。影响清除系数的因子很多,包括雨滴尺度、浓度和末速度,还包括雨滴-气溶胶粒子碰并系数。雨滴-气溶胶粒子碰并系数除受雨滴和气溶胶粒子谱分布影响外,还与气溶胶粒子在大气中所处的运动状态(布朗运动、湍流运动和惯性运动等)有关,因此,是一个理论上计算比较复杂的物理量[2]。对处于爱根核模态(直径小于0.1 μm)、基本满足布朗运动的气溶胶粒子,以及处于粗模态(直径大于2 μm)、基本满足惯性碰并的气溶胶粒子,可以获得较好的近似碰并系数,但对处于积聚模态(粒子直径范围0.1~2 μm)的气溶胶粒子的碰并系数目前还没有一个较好的计算公式。当气溶胶粒子直径范围为0.01~3 μm时,理论与观测方法获得的清除系数存在1~2个数量级上的差别。当气溶胶粒子直径大于3 μm时,二者吻合较好[18-19]。
尽管很多学者通过理论研究和室内实验计算雨滴-气溶胶粒子碰并系数,但仍然与外场观测值有差别,主要是对一些实际影响机制尚不清楚,没有在理论计算中考虑[11, 20-22]。目前已发现的影响水滴碰并气溶胶粒子的主要机制有惯性碰撞、布朗扩散、拦截作用、带电清除、热泳和扩散电泳[20]。这些机制对碰并系数的影响与被碰并气溶胶粒子的粒径有关。对于粗模态气溶胶粒子(直径大于2 μm),惯性碰撞起主导作用。对于爱根核模态气溶胶粒子(直径小于0.1 μm),布朗扩散起主导作用。对于积聚模态的气溶胶粒子(粒子直径范围0.1~2 μm),热泳和扩散电泳起主要作用,但碰并效率较低,存在一个所谓的Greenfield低值区[23]。积聚模态的气溶胶粒子,对于布朗运动粒径太大,而对于惯性碰撞和拦截碰撞粒径又太小,从而导致碰并效率较低。当水滴和被碰撞的气溶胶粒子带相反的电荷时,电清除会发挥重要作用[24-25]。Andronache[5]研究发现,对于细粒子,小雨滴比大雨滴碰并效率更高;对于粗粒子,由于惯性碰撞作用,大小雨滴碰并效率差别不大。
外场观测试验是研究降水对气溶胶粒子清除过程的重要手段,是不断完善理论研究的基础。外场观测试验很难排除平流输送和湍流扩散等过程对气溶胶粒子浓度的影响[15]。Wang等[19]认为垂直方向的湍流扩散对气溶胶粒子的云下清除有重要贡献,考虑垂直湍流扩散后,理论计算更接近观测试验结果。一些外场观测试验研究结果表明:即使在较小的降水强度下(如1 mm·h-1),云下降水清除过程对爱根核模态和粗模态气溶胶粒子有很好的清除效果[2, 11-12, 26-27]。在大气气溶胶粒子浓度较高的情况下,降水清除效率更高[11]。Andronache[5]指出降水清除系数与降水强度有关,降水强度越大,清除系数越大,在0.01~100 mm·h-1降水强度范围内,清除系数大小存在2个数量级的差别。
近20年来, 我国以高浓度细颗粒物为主要特征的雾、霾事件频发[28-30],引起大气能见度降低[31],并对气候变化产生影响[32],还对人们健康造成威胁[33]。一些观测研究表明:降水可以明显清除大气中的颗粒物[7, 34-35],但对不同降水强度的清除效率及其涉及的物理机制尚不清楚。姚克亚等[36]曾理论计算了气溶胶粒子的降雨清除问题,认为粒子半径在0.1~1.0 μm范围内,碰并系数、雨滴谱分布均对清除系数影响很大。为了从外场试验定量研究这些关系,利用中国气象科学研究院2014年3月—2016年7月在北京城区观测的降水和PM2.5质量浓度观测数据,定量分析了不同降水强度对大气中细颗粒物的清除作用,并探讨了雨滴谱分布、降水持续时间和风速对云下清除作用的影响,以进一步揭示降水对大气污染物的清除机制。
1 观测试验与数据处理 1.1 观测试验观测试验站点设在中国气象局(CMA, 39°57′N, 116°20′E)院内一座20 m高的楼顶之上,该站毗邻北京西三环路,周围没有大的污染源,主要为居民区,详情见文献[37]。
观测试验仪器为美国产TEOM 1405-DF颗粒物仪(Tapered Element Oscillating Microbalance, Thermo Fisher Scientific),是用于测量颗粒物质量浓度的实时测量仪器。该仪器由两部分组成:带有虚拟冲击器的采样组件和带有滤膜动态测量系统(FDMS)的探测单元。配置FDMS系统后仪器能准确测量在测量过程中挥发掉的颗粒物质量,使最终报告数据得到有效补偿,更接近真实值。仪器计算1 h基础和参考质量浓度的滑动平均值,且6 min更新1次。仪器通过基础质量浓度减去参考质量浓度计算颗粒物质量浓度。仪器量程为0~1×106 μg·m-3,分辨率为0.1 μg·m-3,精度为±2.0 μg·m-3(1 h平均),质量测量准确度为±0.75%。当仪器上显示滤膜加载率为100%时,更换滤膜。该仪器只能测量气溶胶粒子的质量浓度,无法测量气溶胶粒子各尺度的数浓度,所以本文研究的是降水对气溶胶粒子质量浓度的影响。
激光雨滴谱仪(德国)是利用降水粒子对激光的衰减测量粒子尺度和下落末速度,已应用到很多研究中[38-39]。激光源发射波长为780 nm的平行光束,探测面积为45.6 cm2,探测厚度为0.75 mm。当降水粒子通过平行光束区时接收信号被衰减,由信号衰减的幅度和持续时间分别计算降水粒子的直径和下落末速度。降水强度分辨率为0.001 mm·h-1。降水粒子直径测量范围为0.125~8 mm,共分为22档。降水粒子下落末速度测量范围为0~10 m·s-1,共分为20档。仪器1 min记录1次数据。利用降水强度(分钟)可求得小时降水量,本文中小时降水量小于0.1 mm的忽略不计。地面气象要素观测数据来自于海淀自动气象站(39°58′N, 116°17′E)。
1.2 数据处理根据Olszowski[16]以及Feng等[34]的研究,在某一降水时段,降水对PM2.5质量浓度的清除率计算如式(1)所示:
(1) |
式(1)中,ΔC为降水对PM2.5质量浓度的清除率,Cb(单位:μg·m-3)为降水前3 h的平均PM2.5质量浓度,Cp(单位:μg·m-3)为降水期间的平均PM2.5质量浓度。ΔC为正,代表降水后PM2.5质量浓度降低;ΔC为负,代表降水后PM2.5质量浓度升高。
根据Chen等[40]的研究,当降水停歇间隔超过1 h,即视为2次降水过程。根据美国气象学会的规定[41],按照小时降水量将降水划分为3个等级:小雨(不大于2.5 mm),中雨(2.6~7.6 mm)和大雨(大于7.6 mm)。为了研究不同降水强度对污染气溶胶的清除作用,选取降水前PM2.5质量浓度大于35 μg·m-3的降水个例进行研究。为了避免气象因素的强烈影响,剔除降水过程中风速大于4 m·s-1的降水个例。同时剔除降水前和降水过程中任何相邻时刻温度降低6℃以上的降水过程,避免强冷锋系统过境对PM2.5质量浓度的影响。2014年3月—2016年7月共选取94次小雨过程、14次中雨过程和9次大雨过程,其中小雨占总降水个例的80%。
2 结果与讨论 2.1 不同降水强度对PM2.5的清除作用将整点时刻的PM2.5质量浓度数据与求得小时降水量数据一一对应。图 1为观测期间北京降水过程中的小时降水量与PM2.5质量浓度之间的对应关系。由图 1可见,小时降水量在0.1~80 mm范围内,大多数降水小时降水量小于10 mm,很少有小时降水量大于40 mm的情况发生。总的来说,随着降水强度的增大,PM2.5质量浓度呈减小趋势。小时降水量较低时(小于1 mm),往往对应着较高的PM2.5质量浓度。
观测期间北京不同降水强度发生频次与PM2.5清除率的关系如图 2所示。清除率(ΔC)为正,代表降水后PM2.5质量浓度减小;而ΔC为负,代表降水后PM2.5质量浓度增加。在所有小雨个例中,PM2.5清除率有正值也有负值,正值和负值各占50%,并且清除率集中在±20%内,说明小雨对PM2.5的清除效率不高。在降水后PM2.5增加的小雨个例中,降水后PM2.5质量浓度的增加值均在25 μg·m-3以内,除了1个个例降水后PM2.5质量浓度增加了48 μg·m-3,说明其他因素导致了地面PM2.5质量浓度的累积,其作用抵消了小雨弱的清除作用;对于一些清除率绝对值较大的个例,主要是由于降水前PM2.5质量浓度相对较低。对于中雨和大雨来讲,尽管中雨和大雨降水个例不多,可以看到,大部分个例降水后PM2.5质量浓度减小,且清除率也较大。清除率大于40%的降水个例在小雨、中雨和大雨中分别占10%,50%和78%。
表 1统计了2014—2016年观测期间北京不同强度降水对PM2.5的清除率。小雨、中雨和大雨的平均PM2.5清除率分别为5.1%,38.5%和50.6%,说明降水强度越大,对大气中PM2.5质量浓度的清除效率越高。理论计算表明:由于对PM2.5质量浓度贡献大的气溶胶粒子基本处于积聚模态,而水滴对处于积聚模态的气溶胶粒子的碰并效率出现所谓的Greenfield低值区。但本研究表明:中雨以上强度的降水对这个区域的气溶胶粒子有明显的清除作用,降水强度越大,平均清除效率越大,最大清除效率可以达到80%以上,这与一些理论计算结果比较一致[5, 18],但也与一些理论结果不一致[12]。
将降水后PM2.5质量浓度减小的降水个例按照小时降水量进行更精细的划分,不同小时降水量对应的PM2.5清除率如图 3所示。由图 3可以看到,总体上随着降水强度的增大,PM2.5清除率呈上升趋势。当小时降水量大于2.5 mm,即在中雨和大雨情况下,PM2.5清除率在40%以上。在中雨和大雨情况下,随着降水强度的增大,PM2.5清除率呈缓慢增加趋势。
通过以上分析可知,中雨和大雨对大气中的PM2.5清除效率较高,降水后大约可清除30%~50%的PM2.5质量浓度。对于小雨,降水对PM2.5的清除效果存在很大差异,50%的个例对PM2.5有清除作用,另外50%的个例出现PM2.5质量浓度升高情况,清除率最大值有时可高达79%。在中雨和大雨个例中,PM2.5清除率的最大值分别为84%和71%,也出现少量的清除率为负值的情况。为了分析这种现象出现的原因,进一步研究了雨滴谱、降水持续时间和风速对PM2.5清除率的影响。
2.2 雨滴谱分布对PM2.5清除率的影响研究表明:雨滴大小对气溶胶粒子的清除系数具有重要影响,对于细粒子,小雨滴比大雨滴碰并效率更高[5, 17]。姚克亚等[36]采用不同雨滴谱分布的计算结果表明:不同雨滴谱分布对气溶胶粒子总质量的清除系数影响很大。图 4为小雨、中雨和大雨的平均雨滴谱分布。小雨、中雨和大雨个例平均小时降水量分别为0.6 mm,4.4 mm和18.6 mm。由图 4可以看到,随降水强度增大,大小雨滴的数浓度均出现增加。本研究小雨中有50%个例出现PM2.5质量浓度减小现象,而另50%出现PM2.5质量浓度增加现象,在中雨中也出现了2个PM2.5质量浓度增加的现象,为检查两种情况下的雨滴谱分布,图 5分别给出了小雨和中雨过程中PM2.5质量浓度减小个例和PM2.5质量浓度增加个例的平均雨滴谱分布N(D)。可以看到,两种情况的平均雨滴谱并没有明显差别,说明在相同降水强度下降水雨滴谱分布不是造成PM2.5清除率差异的关键因素。小雨通常是较稳定的降水,降水粒子谱的变化也较小。
2.3 降水持续时间对PM2.5清除率的影响
观测到的降水个例中降水的持续时间各不相同,约80%的降水个例降水持续时间小于5 h,降水持续时间大于10 h的个例只占总体的3%。为了研究降水持续时间对PM2.5清除率的影响,图 6给出了降水后PM2.5质量浓度减小的降水个例中降水持续时间与PM2.5清除率的箱形图。由图 6可以看到,降水持续时间对PM2.5清除率的贡献在小雨情况下大于中雨和大雨。在小雨情况下,降水持续时间小于等于3 h,PM2.5清除率在20%左右,当降水持续时间大于3 h时,PM2.5清除率可增加到40%,持续时间更长时,基本也保持在40%左右。在中雨情况下,当降水持续时间在6 h之内,PM2.5清除率保持在45%左右;6 h之后,PM2.5清除率出现降低。在大雨情况下,持续3 h之内的降水,PM2.5的清除率在50%左右。由以上结果可以看到,降水持续时间是影响PM2.5清除率大小的重要因素,特别是在持续时间大于3 h的小雨过程中。Zhang等[3]利用一维模式也得出类似结果,认为持续时间在4 h左右的弱降水,能够清除50%左右的大气气溶胶粒子。图 7为降水后PM2.5质量浓度增加的降水个例。由图 7可以看到,降水持续时间对降水后PM2.5质量浓度的增加影响很小。降水过程中的其他因素,如蒸发作用,可能是近地面PM2.5质量浓度升高的原因之一。
2.4 地面风速对PM2.5清除率的影响
风速是一个能够影响大气中气溶胶粒子浓度的重要气象要素,特别是观测站测量的地面气溶胶粒子浓度[42-43]。所有降水过程平均风速为0~3.4 m·s-1,84%降水个例平均风速小于2 m·s-1。图 8为PM2.5清除率和降水前后风速差之间的对应关系。风速差为降水过程中的平均风速减去降水前的平均风速,正值代表降水过程中风速增加,负值代表降水过程中风速减小。风速差最大和最小值分别为2.0 m·s-1和-2.2 m·s-1。在小雨中,较高的PM2.5清除率对应着较大的风速差,说明降水后风速的增加对PM2.5的清除起一定作用,降水过程中的水平扩散作用大于降水前。风速差负值的绝对值越大对应着PM2.5清除率负值的绝对值越大,说明降水后PM2.5质量浓度的增加是由于风速减小引起的。因此,在小雨中,除了降水持续时间,风速的变化对PM2.5清除率的影响不可忽视。在中雨和大雨中,降水过程中风速变大对PM2.5清除率的增大有一定贡献,但是作用效果没有在小雨中明显。这是因为在中雨和大雨中的风速差低于小雨。在中雨和大雨中,没有出现在降水过程中风速降低,降水后PM2.5质量浓度增加的情况。
在小雨中,降水后PM2.5质量浓度减小个例和降水后PM2.5质量浓度增加个例的平均风速差分别为0.15 m·s-1和-0.04 m·s-1,这进一步说明小雨后PM2.5质量浓度的增加应该与风速的减小有关。在严重污染的情况下,风速对PM2.5的快速清除有重要贡献,特别是冷锋过境时。
2.5 个例分析为研究在小雨过程中风速和降水持续时间对降水后PM2.5质量浓度降低的贡献,选取两个小雨个例进行分析。图 9为2014年4月25—26日小雨降水个例,25日20:35(北京时,下同)开始降水,26日03:23降水结束,共持续约7 h,小时平均降水量为1.2 mm。降水前和降水过程中平均PM2.5质量浓度分别为93.9 μg·m-3和28.7 μg·m-3,降水后PM2.5质量浓度减小了65.2 μg·m-3,PM2.5清除率为69%。整个过程中,降水持续时间较长,风速较大,风向偏北,PM2.5质量浓度快速减小,导致PM2.5清除率较高。
图 10为2014年9月12日小雨降水个例,9月12日01:00降水开始,06:18降水结束,共持续约5 h,小时平均降水量为0.2 mm。降水开始后PM2.5质量浓度开始减小,风速也由降水前的静风增大到1 m·s-1。降水后PM2.5质量浓度减小了42.7 μg·m-3,PM2.5清除率为38%。这两个个例降水持续时间均较长,通过个例分析和以上的统计分析得出在小雨过程中,风速对PM2.5质量浓度的减小贡献很大,较长时间的降水清除和风速贡献导致出现较高的清除率。
图 11为小雨中PM2.5质量浓度增加个例的PM2.5质量浓度、小时降水量、风速和风向随时间变化。此次降水过程开始于2015年9月17日23:56,9月18日01:57降水结束,持续时间2 h,降水持续时间较短,小时平均降水量为0.4 mm。由图 11可以看到,在降水过程中,并没有观测到PM2.5质量浓度出现减小趋势,PM2.5质量浓度反而增加。降水前PM2.5平均质量浓度为155.9 μg·m-3,降水过程中PM2.5质量浓度为204.0 μg·m-3。降水过程中风速均较小,且在降水过程中风速呈下降趋势。这可能与夜间大气边界层变稳定有关,大气边界层高度降低有利于PM2.5质量浓度的累积[44],也可能与雨滴蒸发形成新粒子有关[3]。
3 结论与讨论
本文利用2014年3月—2016年7月在北京获取的PM2.5质量浓度和降水数据,开展了不同降水强度下降水对PM2.5清除作用的定量研究,并探讨了雨滴谱分布、降水持续时间和风速对PM2.5清除率的影响。得到以下主要结论:
1) 在小雨、中雨和大雨中,平均PM2.5清除率分别为5.1%,38.5%和50.6%,说明降水强度越大对大气中污染气溶胶粒子的清除效率越高。在中雨和大雨中,91%的降水个例能明显清除大气中PM2.5,PM2.5清除率最大值为83%。这是因为降水强度越大,意味着降水粒子越多,降水粒子与气溶胶粒子碰撞效率越大。
2) 在小雨中,有50%的降水个例降水后PM2.5质量浓度没有减小,反而出现降水后PM2.5质量浓度增加现象。为了解释这一现象,进一步研究了雨滴谱、降水持续时间和风速对PM2.5清除率的影响。研究发现在降水后PM2.5质量浓度减小的个例和降水后PM2.5质量浓度增加的个例中,雨滴谱相似,说明在相同的降水强度下雨滴谱分布对PM2.5清除率的影响不大。小雨事件中,降水持续时间和风速对PM2.5清除率影响较大;而在中雨和大雨中,降水持续时间和风速对PM2.5清除率的影响较小。
3) 在小雨中,PM2.5清除率较大的个例是由于降水时间持续较长以及降水过程中风速较大引起的;一些降水后PM2.5质量浓度增加的原因是降水过程中风速变小造成的。
本文的研究结果对揭示不同降水强度对大气污染气溶胶粒子清除作用及其机制具有重要意义,特别是在小雨过程中气溶胶粒子质量浓度变化方面。本文可为在污染地区开展人工增雨作业清除PM2.5效果评估提供一定参考。由于观测数据的限制,本文没有分析降水对不同尺度气溶胶和气溶胶数浓度的影响,也无法比较不同降水强度对不同尺度气溶胶粒子质量浓度清除影响的差异。另外,本文针对小雨事件中出现的PM2.5质量浓度增加现象,仅从降水持续时间和风速两个方面进行了定性分析,有关定量分析和其他因子的影响仍需加强。
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