2016, 27 (3): 303-311
2. 中国科学院大学，北京 100049;
3. 中国气象局气象探测中心，北京 100081
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. CMA Meteorological Observation Center, Beijing 100081
NO2是一种重要的对流层污染气体，它是O3及其他光化学二次污染物 (如过氧乙酰基硝酸酯、硝酸盐气溶胶等) 重要的前体物，是光化学污染的重要成分，也对酸雨的形成有重要贡献，对生态、环境和人体健康有严重危害[1]。对流层氮氧化物 (NOx ≡ NO+NO2) 主要来自化石及生物质燃料燃烧、氨的氧化、土壤排放及闪电生成等[1-2]。华北地区是中国大气污染最为严重的地区之一[3-4]，是NO2等污染物的高浓度分布区域[5-8]，在该地区开展NO2观测对大气污染、大气化学研究以及污染对生态环境影响的评估均具有重要意义。
多轴差分光学吸收光谱仪 (multi-axis differential optical absorption spectroscopy, MAX-DOAS) 是20世纪末发展起来的地基遥感观测技术，已被广泛应用于NO2等大气污染物对流层柱浓度和垂直分布的观测[9]，并用于一些站网的长期观测。如大气成分变化监测网 (Network for the Detection of Atmospheric Composition Change, NDACC) 和不莱梅大气监测DOAS网络 (Bremen DOAS Network for Atmospheric Measurements，BREDOM) 已开展地基DOAS的长期观测，并用于对卫星观测结果的比对验证。国内的MAX-DOAS地基遥感观测相对较少，主要集中在北京、上海、广州超大城市的城郊区[6, 10-13]，对污染相对严重的华北平原农村地区的观测只有少量报道[14]。随着区域性污染研究的不断深入，农村地区的污染问题受到更多关注，华北平原农村污染地区NO2对流层柱浓度的浓度水平、变化特征、影响因素等需要更加深入和系统的研究。
由于覆盖面积广，卫星遥感产品已被广泛应用于NO2等污染物的浓度监测和排放源反演。如程兴宏等[15-16]使用卫星产品结合地面观测修正排放源后，显著改善了区域多尺度空气质量模型 (Commu-nity Multiscale Air Quality Model，CMAQ) 对华北地区气溶胶及NO2浓度水平和趋势预报效果。但由于受云、气溶胶、NO2垂直廓线等参数不确定性的影响，卫星反演的NO2对流层柱浓度仍存在较大的不确定性，当用于估算近地面NO2浓度时，对估算的可靠性也需要进行评估。本文利用在河北固城生态与农业气象试验站获取的2年观测光谱反演NO2对流层柱浓度，分析其季节和日变化特征、研究区域输送对其影响，并与同期地面NO2观测及OMI三级对流层NO2柱浓度产品进行比对。
1 观测与资料 1.1 站点及观测河北固城生态与农业气象试验站 (简称固城站，39°08′N, 115°48′E，海拔15.2 m) 是位于华北平原腹地的农村站点，其隶属于河北省保定市定兴县，距北京约110 km，距天津约130 km，距石家庄约160 km。站点周边主要为农田，无较强的人为污染源，无明显的局地污染源，其观测结果可捕捉并反映华北区域污染的总体和变化特征，具有较好的区域代表性[5]。
观测工作于2008年9月—2010年9月进行。观测系统由1台置于室外的便携式MAX-DOAS多轴差分吸收光谱仪 (德国霍夫曼测量技术有限公司) 及其室内控制部分组成。探测光谱波长为290~447 nm，具体设备信息可参见文献[6]。使用MiniMax专业软件 (德国海德堡大学环境物理学院开发) 进行仪器控制和数据采集。
光谱仪安装在二层楼顶，镜头固定朝北 (防止太阳直射光影响)。每个观测序列包含7个俯仰角 (3°，6°，10°，20°，30°，45°和90°)，约需10 min。光谱仪带有冷却装置，故工作温度设定为5℃(夏季)、0℃(春、秋季) 和-15℃(冬季)，以确保工作温度低于环境最低温度且保持稳定。每月或在光谱仪工作温度改变后进行1次暗电流与电子偏移的测量，消除光谱仪自身光电噪声信号对观测的影响。
同期，固城站使用化学发光法氮氧化物分析仪 (美国热电公司TE 42CTL型号) 进行NO2地面混合比浓度的观测。观测期间每周自动进行零跨检查、每月进行人工多点校准。浓度数据1 min记录1次，依据零跨检查结果及多点校准信息进行数据订正，订正后的数据再处理成小时平均值[5]。风向、风速来自固城自动气象站的观测。
1.2 柱浓度反演原理MAX-DOAS是被动DOAS技术，它通过测量到达地面的太阳光谱，利用目标气体在大气中近紫外和可见光区域中的窄谱吸收结构，通过最小二乘法拟合反演其斜柱浓度信息[11, 17]。利用在低俯仰角时的观测光谱与在正午观测得到的参考光谱反演得到的斜柱浓度相减得到差分斜柱浓度 (differential slant column density, DSCD)，计算同一个观测序列中俯仰角α(α≠90°) 与天顶方向的观测的DSCD的差值作为对流层DSCD (Dα, t)[9]。对主要集中在边界层以下的NO2，可使用几何近似法计算大气质量因子AMF (air mass factor)，从而将对流层DSCD转换为对流层垂直柱浓度Vt(简称柱浓度)，
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本研究选取俯仰角α=30°进行对流层柱浓度的计算[6, 9-10]。
1.3 光谱拟合分析使用比利时空间大气物理研究所开发的Windoas专业软件对MAX-DOAS观测光谱进行NO2 DSCD的拟合反演。采用405~430 nm的特征谱段，且拟合分析中同时包含NO2(294 K)，O3(221 K)，O4(298 K) 和环效应的分子吸收截面 (可由参考光谱计算得到) 进一步提高拟合准确性，其他光谱拟合的处理信息可参见文献[6, 11]。根据2008年9月28日11：46(北京时，下同) MAX-DOAS在俯仰角30°时观测的太阳光谱反演得到的NO2 DSCD为5.72×1016 cm-2，其拟合残差不超过反演DSCD的3%，表明光谱拟合反演的效果较好。
2 结果与分析 2.1 对流层NO2季节变化特征观测期间固城站NO2对流层柱浓度季节变化显著，冬季高、夏季低 (图 1，空缺时段为仪器故障)，最高与最低月平均值分别出现在2010年1月 (6.65×1016 cm-2) 和2009年8月 (0.99×1016 cm-2)。本研究中将12月、1月和2月视为冬季，3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11月为秋季，季节平均值由高至低分别为冬 (5.14×1016 cm-2)、秋 (3.00×1016 cm-2)、春 (2.20×1016 cm-2) 和夏 (1.28×1016 cm-2)。这种冬高夏低的季节变化特征在人口密集、经济发达的中纬度地区非常典型，与华北地区的地基和遥感观测结果一致[7-8]。一方面，华北地区对流层NO2主要受人为污染源排放的影响，冬季取暖导致的工业排放与生物质燃烧较非取暖季大幅增加[18]，因此，对流层NO2在冬季达到最高。另一方面，研究发现对流层OH自由基浓度在夏季最高、冬季大幅降低，从而导致对流层NO2的清除作用在夏季最强、冬季最弱[19]，NO2在大气中的寿命随着太阳辐射强度降低而延长，并在冬季达到最长[20]。
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| 图 1. 2008年9月—2010年9月固城站NO2对流层柱浓度日间平均时间序列 Fig 1. Time series of diurnal mean of NO2 tropospheric vertical column density over Gucheng site from Sep 2008 to Sep 2010 | |
表 1是固城站NO2对流层柱浓度的浓度水平与国内其他研究获得的较长序列MAX-DOAS地基遥感观测结果的比较。对比分析显示，固城站NO2对流层柱浓度在冬季其值比北京城区略低、但稍高于河北香河地区；在春、夏季，其平均柱浓度显著低于北京城区，但与香河地区结果接近。为了与有关文献中相同时段的观测结果进行对比，对固城站的数据进行了分段处理。结果显示，2009年冬季固城站平均NO2对流层柱浓度为4.2×1016 cm-2)，明显低于Ma等[6]与Hendrick等[10]在北京城区的同期观测结果 (分别为5.6×1016 cm-2和5.3×1016 cm-2)；而2010年冬季固城站的平均对流层NO2柱浓度 (6.0×1016 cm-2) 较前一年冬季有明显升高，与Ma等[6]在北京城区在该期间的观测值 (6.1×1016 cm-2) 非常接近。2009年与2010年夏季固城站NO2对流层柱浓度平均值分别为1.0×1016 cm-2和1.3×1016 cm-2，明显低于相应时段北京城区的值 (分别为3.5×1016 cm-2与3.7×1016 cm-2)[6]。
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表 1 国内基于MAX-DOAS的NO2对流层柱浓度观测结果对比 Table 1 Overview of NO2 tropospheric vertical column density retrieved from MAX-DOAS in China |
2.2 对流层NO2日间变化特征
MAX-DOAS能够在日间进行连续观测 (05:00—19:00)，可实现NO2对流层柱浓度不同季节白天的日变化特征研究。在数据处理时，太阳天顶角较大时的光谱数据因反演误差过大，在数据质量控制处理中已被剔除。固城站NO2对流层柱浓度分季节的日间变化特征统计 (图 2) 显示，NO2对流层柱浓度四季平均日变化形态基本为中午低、傍晚高，冬季日变化幅度最大，而其他3个季节则相对变化平缓。冬季由于NO2的光化学反应较弱，而排放强度相对较强，因此，NO2对流层柱浓度的日间变化特点可能主要反映了地面排放的特点，如早晨与傍晚的高值。加上混合层高度低，污染物在日间更易逐渐累积，因此，对流层柱浓度中午后呈明显的逐渐上升特征。NO2对流层柱浓度最高值出现在冬季17：00，与北京城区的观测结果相当[6, 10]。春、秋季NO2对流层柱浓度在08：00—15：00基本维持不变，可能反映了污染排放累积与光化学过程等消耗对NO2柱浓度的源汇作用相对平衡。夏季大气光化学反应强，NO2对流层柱浓度在午后达到最低值。固城站这种日间变化特征与北京及上海城区的中午、傍晚均有高值的特点不同 (见表 1)，但与河北香河、上海松江及南汇污染较弱台站观测到的日间变化特征相一致。
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| 图 2. 2008年9月—2010年9月固城站NO2对流层柱浓度的四季平均日间变化 Fig 2. Averaged diurnal variations of NO2 tropospheric vertical column desity over Gucheng site in different seasons from Sep 2008 to Sep 2010 | |
2.3 不同来源的输送对固城站对流层NO2的影响
受华北地区大地形的影响，固城站地面风向平均日变化呈顺时针变化的特点，即深夜及凌晨北风占主导、午后至夜间风向以西及西南为主[5]，使北京—天津超大城市群 (北—东北方向) 和石家庄、邯郸等城市 (西南方向) 的NO2污染的输送对固城站的NO2浓度水平有潜在的贡献[21]。
将NO2地面观测浓度、NO2对流层柱浓度与风向数据相结合，计算地面浓度与对流层柱浓度在各个风向区间的相关系数以定量分析不同区域来源的NO2对固城站的影响 (图 3)。可以看到，NO2地面浓度和NO2对流层柱浓度在不同风向区间上的分布具有一致性，偏北风时地面浓度 (图 3a) 与对流层柱浓度均较高 (图 3c)。将每个风向区间的地面浓度和对流层柱浓度均乘相应的风频，可显示不同风向对固城站的污染输送贡献的差异[4]。如图 3b和3d所示，NO2地面观测浓度和对流层柱浓度在不同风向区间上的分布具有一致性，在SW，SSW，NE及ENE风向均出现较高浓度，表明该方向的污染输送对固城站贡献最大，符合华北区域大气污染输送通道的西南—东北走向特征。而在WNW—N和SSE—ESE风向区间，NO2地面浓度和对流层柱浓度的相关系数较高 (图 3e)，显示大气混合更为均匀、近地面浓度与整个对流层柱浓度变化一致性更好。这可能受固城站周边地形影响 (西侧30 km为西南—东北走向的太行山脉)，其近地面风向以西南—东北为主导、且风速较大 (图 3f)，而NW—NE和SSE—ESE方向风速明显较小、输送影响不明显。
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| 图 3. 2008年9月—2010年9月固城站NO2地面观测浓度、NO2对流层柱浓度、两者相关系数及风速的风向玫瑰图 (a) NO2地面观测浓度，(b) 以风向频率为权重的NO2地面观测浓度，(c) NO2对流层柱浓度，(d) 以风向频率为权重的NO2对流层柱浓度，(e) 地面浓度与对流层柱浓度相关系数，(f) 风速 Fig 3. Wind direction rose maps for NO2 surface mixing ratios (a), NO2 surface mixing ratios weighted by wind direction occurrence frequency (b), NO2 tropospheric vertical column density (c), NO2 tropospheric vertical column density weighted by wind direction occurrence frequency (d), correlation coefficients between surface mixing ratio and tropospheric vertical column density (e) and wind speed (f) at Gucheng site from Sep 2008 to Sep 2010 | |
固城站与河北香河站同为华北农村站点，由表 1可知，两站的NO2对流层柱浓度季节变化特征一致、且夏季浓度水平也非常接近，但冬季固城站的浓度水平高于河北香河站。为探究两站冬季对流层柱浓度水平存在差异的原因，利用NOAA HYSPLIT (Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model) V4.9后向轨迹模式，分别以固城站和河北香河站为终点计算2009年冬季气团的后向轨迹。气象资料使用NCEP全球数据同化系统 (Global Data Assimilation System, GDAS) 资料 (6 h，水平分辨率为1°×1°)。选择距地100 m和1500 m高度 (其结果可分别用于代表近地面和自由大气的气团轨迹输送) 作为后向轨迹的终点，分别计算每日02：00，08：00，14：00，20：00 72 h的后向轨迹，最后基于总空间变率 (Total Spatial Variance, TSV) 方法 (http://ready.arl.noaa.gov/documents/Tutorial/html/traj_clus.html) 分别对两站进行24 h后向轨迹的聚类。
结果显示，固城站与河北香河站在1500 m高度的后向轨迹聚类结果基本一致 (图略)，但100 m近地面的气团轨迹聚类结果有所差异 (图 4)。影响固城站的主要气团来向是NW—N (Ⅱ，Ⅲ，Ⅳ，Ⅴ，Ⅷ，Ⅸ类轨迹)、E (Ⅰ类) 和SW—S (Ⅵ，Ⅶ)，而固城站北部的北京、东部的天津、西南的保定、石家庄都是污染高值区，表明固城站可受到多个方向重污染源区输送的影响。影响香河的主要为西北风 (Ⅱ，Ⅲ，Ⅳ，Ⅴ，Ⅷ，Ⅸ类轨迹)、E—NE (Ⅰ和Ⅶ类) 和SW (Ⅵ类)。王婷等[14]关于香河NO2对流层柱浓度研究显示，NE—ESE方向是影响香河的主要污染来向、而WNW—NNE来向主要是清洁气团。河北香河与北京几乎处在同一纬度，因此，河北香河站受北京城区的影响不明显，受唐山方向输送影响较明显。
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| 图 4. 2009年冬季固城站 (a) 与河北香河站 (b) 近地面后向轨迹模拟及聚类图 Fig 4. Mean backward trajectories over Gucheng site (a) and Xianghe site (b) from Dec 2008 to Feb 2009 | |
由此推断，因地理位置以及近地面的气团轨迹来源的差异导致了固城站受到的NO2区域污染输送的影响要强于河北香河站，表现为冬季固城站对流层柱浓度高于河北香河站。
2.4 与近地面观测及卫星的对比为了进一步评估MAX-DOAS反演的NO2对流层柱浓度与其他观测结果的一致性程度，将其与同期的NO2地面浓度以及与臭氧监测仪器 (ozone monitoring instrument, OMI) 卫星反演产品进行对比分析。提取了OMI三级业务产品OMNO2d (0.25°×0.25°) 中固城站所在像素的NO2对流层柱浓度数据，该产品具体算法及反演参数情况参见该产品说明 (http://disc.sci.gsfc.nasa.gov/Aura/data-holdings/OMI/documents/v003/OMNO2_readme_v003.pdf)。图 5同时显示了3种观测的月际平均变化及日变化特征。
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| 图 5. 2008年9月—2010年9月固城站NO2对流层柱浓度与地面浓度的逐月平均日变化及OMNO2d卫星数据的月平均值 Fig 5. Comparison of monthly-averaged diurnal variations of the tropospheric vertical column density and surface mixing ratios of NO2 along with the OMNO2d at Gucheng site from Sep 2008 to Sep 2010 | |
三者具有高度一致的季节变化特征 (卫星数据所处位置为其过境时间，约13:45)，即冬季高、夏季低。NO2对流层柱浓度逐月的日变化一般中午低、傍晚高，与地面浓度的观测结果一致。在经济发达、人为污染严重的地区，对流层NO2主要集中在行星边界层高度以下[22]，因此, 地面浓度的变化能够反映出对流层柱总量的变化。另外，上午NO2对流层柱浓度的变化幅度相较于NO2地面观测要弱一些，可能是受NO2在大气中的垂直分布的非均匀性影响[23]。而随着大气垂直混合而变得均匀，中午与下午NO2对流层柱浓度的变化与NO2地面观测越来越趋于一致。
MAX-DOAS反演的NO2对流层柱浓度和OMNO2d产品具有一致的月际变化特征，但后者的浓度水平在大多数月份要低于前者 (平均相对偏低28.4%)，表明在华北农村地区卫星反演的NO2对流层柱浓度产品存在系统性偏低，这与北京与上海城区的研究结果一致[6, 13]。Ma等[6]研究表明，卫星产品对大城市对流层NO2等污染气体的系统性低估主要由梯度平滑效应和气溶胶遮蔽效应导致。这两种效应对华北农村地区的影响程度有待于进一步研究。
逐日13:30—14:30 MAX-DOAS反演结果和NO2地面观测结果及OMI卫星产品之间的线性相关性如图 6所示。MAX-DOAS获得的NO2对流层柱浓度和OMNO2d卫星产品与NO2地面浓度均有很好的相关性，但前者的相关性 (R=0.738，达到0.001显著性水平) 要明显好于后者 (R=0.639，达到0.001显著性水平)。由于地基MAX-DOAS遥感技术对边界层内的污染气体探测精度更高[23]，而卫星作为空基遥感探测技术，其垂直柱浓度反演受到地表反射率、云、气溶胶层以及污染气体垂直分布廓线类型的不确定性影响[24]，其在对流层的反演误差较地基遥感相对更大，这可能是造成两种方法获得的NO2柱浓度与地面浓度相关性不同的主要原因。上述相关分析结果表明，地基DOAS观测能更好地反映地面NO2分布。
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| 图 6. 2008年9月—2010年9月固城站OMNO2d卫星产品 (a) 和MAX-DOAS观测 (b) 反演的NO2对流层柱浓度与地面观测浓度散点图 Fig 6. Scatter plots of the NO2 tropospheric vertical column density from OMNO2d product (a) and MAX-DOAS observation (b) with surface mixing ratios of NO2 over Gucheng site from Sep 2008 to Sep 2010 | |
3 小结
基于MAX-DOAS地基遥感观测研究了华北平原固城站NO2对流层柱浓度的浓度水平、季节和日变化特征以及不同区域来源输送的影响，并与NO2地面观测和OMI卫星产品进行对比分析，得到以下结论：
1) NO2对流层柱浓度冬季高夏季低，四季平均值分别为冬 (5.14×1016 cm-2)、秋 (3.00×1016 cm-2)、春 (2.20×1016 cm-2) 和夏 (1.28×1016 cm-2)。与北京城区相比，固城站冬季NO2对流层柱浓度略低, 春夏季的值则偏低明显。
2) NO2对流层柱浓度四季平均日变化基本为中午低、傍晚高。冬季日变化幅度最大，对流层柱浓度中午后明显逐渐上升；春秋季日间浓度变化较为平缓，夏季日间浓度平缓下降、在午后达到最低。这主要由不同季节NO2排放累积与光化学消耗等源汇作用的差异所决定。
3) NO2地面浓度和NO2对流层柱浓度在不同风向区间上的分布具有一致性，来自SW，SSW, NE及ENE方向的污染输送对该地区对流层NO2贡献最大。地理位置分布以及近地面气团输送源区的差异是导致冬季固城站对流层NO2柱浓度显著高于另一华北农村站 (河北香河站) 的主要原因。
4) MAX-DOAS反演的NO2对流层柱浓度和同期的OMNO2d卫星产品及NO2地面浓度均具有较一致的季节变化特征。对比分析结果表明，与MAX-DOAS结果相比，卫星反演的NO2对流层柱浓度在华北农村地区存在系统性偏低。
由于MAX-DOAS观测的结果更能体现对流层NO2浓度水平，应加强MAX-DOAS地基遥感的网络化观测，加强其在卫星数据验证以及垂直廓线研究上的应用，在提高空气质量预报能力方面发挥更大作用。
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