大气气溶胶是气候强迫估算中最大的不确定性来源之一^[1]。人为产生的气溶胶通过直接和间接效应影响气候^[2-7]。尤其是黑碳气溶胶，它在地球大气辐射平衡、水循环等方面具有特殊的重要性^[8-11]。由于气溶胶在大气中的寿命相对较短，且气溶胶及其前体物排放源有很大的地区性差异，气溶胶及其光学特性在全球范围内分布很不均匀。

20世纪70年代以来，伴随经济的高速增长，大气污染物浓度也有较大增长，其中黑碳气溶胶被认为占全球四分之一的人为排放来自中国^[12]。中国地区气溶胶排放及其在全球和区域气候变化中的作用已成为国际上关注的焦点问题，由污染造成的能见度恶化已成为我国最严重的环境问题之一，引起了越来越多的重视^[13-14]。京、津、唐地区是我国经济发展最快的地区之一，由于工业化、城市化建设和机动车辆的快速发展以及来自西北干旱地区沙尘输送的影响，该地区大气气溶胶理化和光学特性呈现出复杂特点。过去二十多年，关于该地区大气气溶胶理化特性、能见度影响等有较多研究^[15-22]，对该区域气溶胶分布的遥感探测及气溶胶对区域环境、气候的影响也开展了多方面研究^{[17, 23-24]}，但对该地区雾、霾等低能见度天气下气溶胶光学性质的研究还很少。由于雾、霾等低能见度现象通常发生在小风、高湿、稳定的大气条件下，这样的环境同样对大气气溶胶的生成、转化和积累有利。因此区域雾、霾天气必然会对大气气溶胶的浓度和性质产生较大改变，从而影响气溶胶的区域环境和气候效应。华北平原是我国北方雾、霾出现频率较高的地区^[25-26]，研究雾、霾天气对大气气溶胶光学特性的影响对进一步认识该地区气溶胶特点及其环境、气候效应有重要意义。

2004年4月—2005年1月在京津地区具有典型意义的乡村背景测站———北京上甸子大气本底污染监测站开展了为期1年多的气溶胶综合观测试验。其中2004年9—12月上甸子站观测到4次大雾天气都伴有严重的霾影响，由于目前观测还不能准确区分雾、霾出现时段，故用“雾霾天气过程”来描述。文献[27]对该地区大气气溶胶光学特性的统计特征、季节变化以及污染输送的影响进行了较综合的分析，本文则主要通过这4次过程观测的大气气溶胶光学特性数据并通过对1次完整个例的细致分析，研究雾霾天气情况下上甸子站气溶胶光学性质的特点及变化规律。

上甸子大气本底污染监测站位于北京市密云县上甸子村小山坡上。该站地处华北京津冀经济圈，40°39′N，117°07′E，海拔高度293.3m。测点距离密云县城55km。距离最近的上甸子村大约2km，高度落差150m。该地区主要以耕种土地和栽种果树为主，土地利用状况相对稳定，周围30km范围内没有强的自然排放源和大规模人为污染源。

图1为上甸子站地理位置及周边主要城市分布图。从更大范围人为污染源的分布看，人口相对集中、污染排放较高区域主要在测点偏南方向上。尤其在上甸子站的西南方向，分别为我国政治经济文化中心———北京市区 (距离110km左右) 和我国重污染地区———河北省保定、石家庄以及山西省太原等地；在测点东南和东南偏东方向为我国北方重要的工业城市天津、唐山等；而在上甸子站的偏北方向则主要为较清洁的内蒙古草原和人口稀少、工业不发达的山区农村。

图 1

图 1. 上甸子大气本底污染监测站地理位置及周边主要城市分布图 Fig 1. The location of the Shangdianzi Station and the major cities surrounding the site

大气气溶胶散射系数 (σ_sca) 观测采用的是澳大利亚ECOTECH公司生产的积分式浊度仪 (N9003 Nephelometer)。该仪器使用单色发光二极管阵列作为光源，具有低功耗、长寿命、高信噪比等特点。仪器测量波长525nm，测量范围0~2000Nm^-1，积分角度为10°~170°。理论分析表明，对一般大气气溶胶细粒子，浊度仪由于积分角度不理想带来的误差 (截断误差) 不大于10%。考虑观测期间测点没有沙尘暴等天气出现，因此本文的散射系数测量数据没有进行截断误差订正。观测中N9003浊度仪自动进行每日定时零点检查，每周进行人工跨点检查。跨点检查采用厂家推荐R134a标准气，测量时相对湿度保持在60%以下，由仪器自带加热进气管控制。

黑碳浓度测量采用的是美国NageeScientific公司生产的7通道黑碳仪 (AE31Aethalometer)，7个通道的中心波长分别为370，470，520，590，660，880，950nm。该仪器是一种基于滤膜测量气溶胶光吸收的技术^[28]。其原理是通过实时测量石英滤纸带上收集的粒子对光的衰减，并假设透过滤膜的光衰减是由黑碳 (BC) 吸收造成的，由此根据连续测量透过滤膜的光衰减的变化计算出黑碳的浓度。本文计算黑碳浓度采用的转换参数为厂家推荐值16.6m²/g (波长880nm)(AethalometerNanu-al，NageeScientific，USA)。测量的质量保证主要是通过检查光源的稳定性、抽气流量的定期标定，以及控制滤膜上黑碳气溶胶的载荷量 (控制透射光衰减不超过75%) 进行。

散射系数、BC浓度和相关参数测量数据每5min记录1个，由计算机采样软件自动记录。

从黑碳仪测量的BC浓度计算气溶胶吸收系数σ_abs采用下面公式^[27]:

(1)

式 (1) 中，气溶胶吸收系数σ_abs，单位为Nm^-1；CBC是黑碳仪在880nm通道测量的黑碳浓度，单位为g/m³；α_BC为BC质量吸收系数。式 (1) 计算的气溶胶吸收系数σ_abs为532nm波长处的值^[27]。

计算中α_BC取为8.28m²/g，该数值是根据我国南方地区黑碳仪与光声光谱仪 (PAS) 的比对试验得到的^[29]。与其他研究的比较发现该值比通常在城市地区得到的10 m²/g ^[30]偏低，但与BRAVO (Big Bend Regional Aerosoland Visibility Observation Study) 试验在美国得克萨斯国家公园用黑碳仪和PAS观测的全部数据回归得到的斜率 (8.5 m²/ g)^[31]，以及2003年在墨西哥城市区 (Nexico City Netropolitan Area) 试验获得的数值 (8~10 m²/g，550nm波长处)^[32]一致，也与Bergin等1999年6月在北京城区通过同期测量气溶胶吸收系数和元素碳 (EC) 浓度估算的α_BC为8m²/g接近^[16]。

气溶胶单次散射反照率ω定义为气溶胶散射系数σ_sca与消光系数σext比值，反映了气溶胶对辐射散射和吸收的相对大小:

(2)

作为辐射强迫计算中最重要的参数之一，气溶胶ω决定了气溶胶对辐射强迫的正、负效应，其微小变化会对辐射强迫计算产生较大影响。

根据上甸子站气象观测记录，2004年秋冬季 (9—12月) 上甸子站共出现4次大雾天气，其能见度 (目测) 低于1km的大雾天气时间分别为9月16日、10月8日、10月31日凌晨 (北京时，下同) 前后和12月3日全天，对应这4次大雾期间最低能见度 (目测) 分别为300m，400m，300m和200m，自动气象站记录的最高相对湿度达到95%以上 (表1)。这几次大雾天气都伴随着严重的霾污染。

表 1

表 1 2004年9—12月4次雾霾过程定时观测的能见度 (目测)、最低能见度和最大相对湿度 Table 1 The routine observations of visibility, minimum visibility and relative humidity during the four fog/haze events from September to December in 2004

表 1 2004年9—12月4次雾霾过程定时观测的能见度 (目测)、最低能见度和最大相对湿度 Table 1 The routine observations of visibility, minimum visibility and relative humidity during the four fog/haze events from September to December in 2004

通过对这4次雾霾天气和气象要素分析，发现这几次大都是在天气形势稳定、上甸子站受弱偏南气流控制的条件下，由污染物不断积累造成的高气溶胶污染事件。由于缺少能见度的连续观测，这里根据上甸子站这几次过程期间定时目测能见度以及连续测量的散射系数σ_sca，选择能见度较低同时σ_sca持续超过200 Nm^-1的时段作为雾霾影响时段，而把雾霾过后能见度很好 (目测能见度达到50km)、σ_sca持续低于100Nm^-1的时段作为雾霾影响后的清洁时段。按照这种划分，2004年秋季上甸子站发生的4次过程期间雾霾影响时段分别为:9月16日11:00—17日03:00(注:9月16日11:00以前因仪器问题缺测)，10月3日19:00—10日23:00，10月27日16:00—31日10:00以及11月28日18:00—12月4日01:00。表2列出了这几个雾霾影响时段以及影响后的清洁时段平均气溶胶散射系数σ_sca、吸收系数σ_abs和单次散射反照率ω(订正到525nm波长)。

表 2

表 2 2004年9—12月4次雾霾影响时段及清洁时段平均气溶胶光学特性 Table 2 The average aerosol optical properties observed in the periods during and after the influence of fog/haze from September to December in 2004

表 2 2004年9—12月4次雾霾影响时段及清洁时段平均气溶胶光学特性 Table 2 The average aerosol optical properties observed in the periods during and after the influence of fog/haze from September to December in 2004

从表2可以看出，上甸子站4次雾霾影响时段的平均气溶胶散射系数σ_sca、吸收系数σ_abs和单次散射反照率ω都远高于雾霾过后清洁时段的数值，其中σ_sca比清洁时段平均可高出20倍以上，σ_abs可高出3倍以上，最高可超过30倍。气溶胶单次散射反照率ω在两个时段也有明显差别，从雾霾影响时段的0.94~0.97减小到大约0.84~0.86，平均减小0.1左右。

与上甸子站2004年秋季 (9—11月) 的平均结果比较，可以发现气溶胶吸收系数σ_abs除9月16— 17日的过程在雾霾影响期间的结果低于该站秋季平均值外 (秋季平均吸收系数为16.7 Nm^-1) ^[27]，其他3次过程都显著偏高；4次过程雾霾影响期间的气溶胶散射系数σ_sca比2004年秋季平均值 (秋季散射系数为215.1 Nm^-1) 一般高出2倍以上；单次散射反照率ω比秋季平均值高出了0.06～0.09(秋季单次散射反照率为0.88) ^[27]。比Bergin等^[16]和毛节泰等^[17]在北京市区的观测结果 (分别为0.81和0.79) 也高出0.13以上。这说明上甸子站在雾霾天气条件下，气溶胶光学特性具有更强的光散射能力。

本试验由于气溶胶散射系数测量是在湿度控制在60%以下进行的，水汽造成的散射系数增加通常相对较小，因此气溶胶单次散射反照率增高主要是由于雾霾影响下气溶胶中散射性气溶胶含量增加造成的。这与通过轨迹聚类分析和气溶胶化学成分分析上甸子站夏季气溶胶光学特性的结果一致，即上甸子站受污染气团影响时气溶胶中二次气溶胶 (如硫酸盐、硝酸盐) 含量增加，气溶胶具有更高的光散射能力^[27]。

为了进一步分析上甸子站大气气溶胶光学特性的变化特点以及天气条件的影响，下面选择气溶胶观测数据最为完整的10月8日雾霾天气个例，结合NODIS的气溶胶光学厚度 (AOD) 资料和天气形势与气象要素分析，分析上甸子测点雾霾天气过程下大气气溶胶的累积过程及气溶胶光学特性的演变特点。

10月8日凌晨上甸子站发生了1次最低能见度只有400 m的雾霾过程。根据上甸子站地面气象观测，10月4—10日，该站连续出现多日的雾霾天气 (夜间为雾，白天主要为霾)。其中除10月6日和9日上甸子白天3次定时目测能见度都略高于10km外，多日能见度低于10km，尤其是10月8日凌晨出现了能见度只有400 m的大雾天气。国家卫星气象中心风云卫星的大雾监测显示，10月8日影响北京城区的主要是霾，而在北京北部以及河北北部山区 (包括上甸子站) 有零散雾区分布。从天气形势和观测的气溶胶光学特性数据看，该次过程是一个典型的污染物不断累积造成大范围区域能见度降低的过程。

图2为10月4日、6日、8日和10日华北地区NODIS卫星反演的AOD分布情况。可以看出，10月4—6日，北京西南方向明显的高AOD带逐渐向北扩展并加强，到10月8日前后，上甸子站附近区域AOD达到1～1.2之间。表明这次在上甸子站及北京等地出现的雾霾天气主要由来自北京西南方向大范围区域污染的向北扩展和积累造成的。10日由于上甸子站区域上空云的影响，没有该区域AOD数据。这次过程中AOD空间分布的演变显示这是一次包括北京、河北等地在内的大范围区域性重污染事件，雾霾期间的气溶胶主要来自北京及其西南来向的人为污染来源。

图 2

图 2. 2004年10月NODIS卫星反演的上甸子站及周边地区AOD分布 (图中红色三角表示上甸子站位置) Fig 2. The MODIS retrieved AOD over Shangdianzi Station and the surrounding regions in October 2004 (the red triangle represents the site location)

对应这次华北地区大范围雾霾过程，上甸子站的气溶胶散射、吸收系数表现出明显的增大。图3是10月1—11日上甸子站观测的散射系数、吸收系数和单次散射反照率的小时平均结果，以及该时段站地面风、温度和湿度的逐时变化情况。从地面风向、风速可以发现，自10月2日开始一直到10月9日，上甸子站地面风每天基本呈现相似的周期变化，每日中午前后，伴随着地面温度的升高，地面风主要为偏西南风，此时测点相对湿度下降；到夜间，随着温度降低，地面风转为东北到偏东风，相对湿度逐渐增大。地面风的这种日变化特征反映了地形对测点的影响，由于上甸子站位于山坡南侧，白天随着地面升温，地形作用造成该站地面呈偏南风。这种情况一直持续到10日。期间其他要素如温度、湿度等每日也都呈现相似的日变化特征，反映了这一段时间天气系统很稳定，没有明显的冷空气活动。这段时间上甸子站相对湿度一般从下半夜开始达到85%以上，其中到10月8日夜间，相对湿度超过了90%(最高达到95%)，该站出现大雾天气 (图3a～图3c)。

图 3

图 3. 2004年10月1—11日观测期间地面10m风矢量 (a)，相对湿度 (b)，温度 (c)，单次散射反照率ω(d)，散射系数 (e)，吸收系数 (f) Fig 3. Time series of surface wind vectors at 10 meters (a), relative humidity (b), temperature (c)，aerosol single scattering albedo ω(d) , aerosol scattering coefficients (e), aerosol absorption coefficients(f) during 1—11 October 2004

这段时间上甸子站气溶胶散射、吸收系数也表现出明显的逐日变化。从10月2日开始，该站测量的散射系数和吸收系数逐日增加，其数值显著高于雾霾影响过程前、后清洁时段的结果。到10月4日上甸子站观测的小时平均气溶胶散射系数最高达到600 Nm^-1以上。这从该日NODIS的AOD也有明显反映 (图2)，在北京偏南部地区大范围区域AOD超过0.6。从10月6日夜间开始到10日，每日最大小时平均散射系数都超过1000 Nm^-1，期间最大小时平均散射系数达到1461 Nm^-1。与散射系数类似，吸收系数在雾霾影响期间也显示出较高数值。10月2日夜间之前和10月11日以后，吸收系数基本都在5 Nm^-1以下，但在10月7日夜间测点观测的气溶胶吸收系数已经升高到79 Nm^-1以上。从上甸子站观测的单次散射反照率ω(图3d) 的演变看，在主要雾霾影响时段 (10月4—10日)，测点单次散射反照率数值较高且维持少变，数值基本在0.9~0.95之间，没有显示出从大雾到霾污染转换的明显差别。在该次雾霾影响前、后的清洁时段气溶胶单次散射反照率数值较低 (＜0.9) 且波动较大。

对照上甸子站地面风的变化可以看出，虽然受地形作用，地面风向表现明显的日变化特征，观测的气溶胶散射、吸收系数也呈现规律性的日变化特征，但气溶胶单次散射反照率在这次大雾霾影响时段却保持较高的数值，说明一天中地面风向的改变并没有对气溶胶的性质带来显著变化。分析认为，雾霾过程的气溶胶的区域性分布和累积特点是造成ω维持少变的一个原因。由于这次雾霾过程天气条件稳定，白天西南气流带来的污染物在区域内累积，造成上甸子地区大范围区域性的污染，而随着夜间风向改为东北—东方向，部分污染物又被带回。实际上，从前面的AOD分布，以及后面天气形势的分析都可以看出这次雾霾过程的区域性特征。在大尺度弱偏南气流背景下，高AOD区域不断从南向北扩大并逐渐加强。

10月11日雾霾影响过后清洁时段气溶胶单次散射反照率显著降低，这是由于此时测点又一次受冷空气影响，气团来源变化，北方的清洁气团控制测点地区，造成观测的气溶胶浓度显著降低和气溶胶性质的改变。如图3a所示，10月11日以后，测点风向转为持续的偏北风向，对应的气溶胶散射系数降低到50 Nm^-1以下，吸收系数则降低到5 Nm^-1以下。此时气溶胶ω较低 (具体数值参见表2)，且波动较大。文献[27]的分析指出，北方内蒙古等地民用燃煤及生物质燃烧排放较高的黑碳是造成测点受来自北方清洁气流影响时ω较低的主要原因。

此外，由于清洁时段气溶胶浓度很低，局地气溶胶源的影响以及测量上的微小变化会造成ω计算的较大变化，这也是雾霾影响后的清洁时段气溶胶ω波动较大的主要原因 (图3d)。

为了分析上甸子站观测的气溶胶特性与天气条件的关系，这里分析了10月1—10日天气过程的变化及其对观测的气溶胶光学性质的影响。

图4是10月1—10日08:00地面925hPa天气图。由图4可见，上甸子站10月1日主要受北方冷空气影响，低层由偏北气流控制，影响该站的气团主要来自清洁的内蒙古等地，因此观测的气溶胶散射和吸收系数很低 (图3e，3f)。10月4日，影响上甸子站的高压系统稳定并缓慢东移，北京及南部大范围地区主要受高压系统控制，低层风速较小，大气条件稳定。在北京西南方向，如河北、山西等地低层维持较弱的偏南气流，这种天气条件极有利于污染物的积累和向北扩展，这从该日NODIS反演的AOD分布也可以看出 (图2a)，高AOD污染带向北延伸加强。10月7日，该高压系统继续稳定维持，且高压脊转向西南—东北走向，在整个北京、天津、山西、河北等大范围地区维持较弱的偏南气流，进一步加强了这些地区的污染物在区域内积累和向北输送；同时这种稳定且高湿的天气形势也造成了10月8日北京及周边地区出现大范围雾、霾天气的出现。10月8日，NODIS气溶胶AOD在从北京略偏南地区呈现大范围东北—西南走向的高值带 (图2c)。

这种稳定的天气系统一直持续到10月10日，造成上甸子站观测的气溶胶吸收、散射系数极高。直到11月11日，又一股冷空气影响华北地区，使得上甸子站气流再次转向偏北，使观测的气溶胶浓度水平迅速降低 (图3e，3f)。

图 4

图 4. 2004年10月1—10日08:00925hPa天气图 Fig 4. The weather charts of 925 hPa at 08: 00 during 1—10 October 2004

从上甸子站2004年9—12月4次雾霾天气情况下气溶胶光学特性的变化特点，可以发现，在受雾霾影响的高污染时段，气溶胶散射、吸收系数具有很高的数值，且气溶胶单次散射反照率也明显高于其他时段。雾霾影响期间气溶胶单次散射反照率平均可达0.94~0.97，明显高于结束后清洁时段的数值0.84~0.86，显示雾霾过程对测点气溶胶的增加，尤其是对气溶胶中的光散射性气溶胶增加更为有利。考虑我国华北及其他一些区域雾、霾天气的发生频次、范围和程度的不同变化特点，可以推测，雾、霾天气造成的气溶胶光学性质的改变将会对区域环境和气候产生一定的影响。