铀黄饼是核工业中的一种重要原料^[1]。目前，铀黄饼中已确定的成分包括重铀酸钠^{[2, 3, 4]}、重铀酸氨、硫酸铀、铀的氢氧化物以及其他形式的铀的氧化物。由于铀黄饼的成分复杂，采用常规的化学分析方法，分析成本高、周期长^{[5, 6]}。中子穿透能力强，中子探测技术在核材料的非破坏性测量中具有重要作用。其重要特征是不带电，不存在库仑势垒的阻挡，这就使得任何能量的中子同任何核素都能发生反应，在实际应用中，低能中子起更重要的作用。本文就是利用外加14 MeV脉冲式中子源，慢化而来的热中子诱发铀235裂变，探测铀黄饼的铀含量。

MCNP是一种常用的利用蒙特卡洛方法解决核粒子输运问题的程序^[7]，以其灵活、通用以及强大的功能广泛应用于辐射防护、射线测定、辐射屏蔽和反应堆设计等领域。本文利用MCNP程序^[8]模拟研究脉冲中子-裂变中子探测铀黄饼中的铀含量，分析了源中子慢化而来的热中子和铀发生裂变，产生裂变中子的时间规律。研究了裂变中子与铀黄饼含铀量的关系，进而确定铀黄饼的铀含量。

1 裂变中子铀黄饼探测原理

铀235为易裂变核，在不同的中子能量条件下具有不同的裂变反应截面，和快中子可以发生快裂变，和热中子可以发生热裂变，而且热裂变截面大于快裂变截面^[9]。裂变过程 中放出的中子，统称为裂变中子。裂变中子99%以上都是在裂变的瞬间释放出来，称为瞬发中子；不到1%的裂变中子是在裂变发生一段时间后，由某些裂变碎片经一系列的衰变过程放出的，称为缓发中子。热中子和铀235发生热裂变产生的瞬发中子能量较高，平均能量为1.98 MeV，因此中子源脉冲结束后，记录的是超热中子能量范围的瞬发中子。因此，产生的超热中子数目与铀含量成一定比例，据此可用来实现对铀黄饼的探测。

铀235与热中子的反应截面很大，为5 182×10^-26m²。脉冲中子源发射出中子，诱发铀235发生裂变，产生2~3个瞬发裂变中子，其裂变的一般反应式如下：

2 铀黄饼模型及模拟方法 2.1 计算模型

利用MCNP程序建立铀黄饼的数值计算模型^[10]：外壳内外径分别为50和55 cm，由内向外，分别由2.5 cm的聚乙烯慢化体与2.5 cm的石墨反射体组成。黄饼直径为20 cm，长20 cm。探测器直径为5 cm，长20 cm，距离中子源30 cm。采用栅元通量计数，根据能量分段计数超热中子与热中子。脉冲中子持续发射时间为10 μs，周期为2 ms，模拟中子源粒子数为4×10⁸个，如图 1所示。

图 1 模型示意图

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2.2 瞬发裂变中子铀黄饼探测模拟

瞬发裂变中子探测技术利用氦三探测器，记录铀黄饼中由于发生瞬发裂变而增加的超热中子计数。中子源脉宽为10 μs，周期为2 ms，改变黄饼中铀的含量分别为0、0.1%、0.5%、1%，探测器分别记录0～2 000 μs超热中子和热中子衰减时间谱。

由图 2、3可以看出，铀黄饼中的铀含量对超热中子的影响较大，当不含铀时，由源中子慢化产生的超热中子在t<100 μs 的时间内完全消失；而当铀黄饼中含铀时，超热中子通量明显增加，而且铀黄饼中铀含量越高，增加的超热中子越多。这主要是由于铀黄饼中含铀时，中子与铀235发生裂变反应，产生的瞬发裂变中子增加了超热中子的通量。记录脉冲结束后一段时间内的超热中子通量计数，可以反映铀黄饼中铀的含量。而铀黄饼中铀含量对热中子时间谱影响不大。

图 2 不同铀含量黄饼超热中子时间衰减谱

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图 3 不同铀含量黄饼热中子时间衰减谱

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3 计算结果分析

铀含量的变化对热中子时间衰减谱影响很小，但超热中子计数随着铀含量的不同变化较大，因此对超热中子时间衰减谱做积分处理，由图 2可知，不含铀黄饼在100 μs前超热中子通量递减为零，即源中子慢化而来的超热中子通量递减为零，这之后产生的超热中子基本上全是热中子与铀235发生热裂变产生的裂变中子；而600 μs后，统计涨落相对较大。因此将时间谱中120～600 μs内共计60道的超热中子计数进行累加，得到如表格1所示这4种铀含量下的超热中子相对计数，图 4为铀黄饼中超热中子相对计数与铀含量的关系。

图 4 超热中子相对计数与铀含量的关系

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从图 4中可以看出，在铀黄饼中，超热中子相对计数与铀含量有着很好的线性关系：

Q_fission=kC_epi

模拟时，中子源很稳定，建立的模型都是在理想状态下进行模拟的，而在实际测量过程中，中子源的不稳定性和结构的影响，会降低铀含量的准确度。而超热中子的增加是由于铀黄饼中的铀235发生热裂变产生的，因此铀黄饼的超热中子衰减速度和热中子相同。此时，可以利用超热中子与热中子的比值来确定铀黄饼中的铀含量，如图 5所示。

Q_fission=kC_epi/C_t

图 5 一个脉冲周期超热中子与热中子的衰减曲线

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4 结论

1)脉冲中子源脉冲结束后产生的超热中子能量范围的裂变中子，和黄饼铀含量呈正比关系，裂变中子计数越多，黄饼铀含量越大。

2)在测量过程中，中子源的不稳定性和结构的影响，会降低铀含量的准确度。超热中子的增加是由于铀黄饼中的铀235发生热裂变产生的，因此铀黄饼的超热中子衰减速度和热中子相同。此时，可以通过热中子计数来校正黄饼中的铀含量，即利用超热中子与热中子的比值来确定铀黄饼的铀含量。

3)基于本文的理论运用于实际，还需考虑极限探测距离与不均匀、不规则的探测对象。