2022, Vol. 38
2. 中国科学院地质与地球物理研究所, 北京 100029;
3. 新疆维吾尔自治区地质矿产勘查开发局第六地质大队, 哈密 839000;
4. 航天工程大学, 北京 101416;
5. 中国科学院大学, 北京 100049;
6. 中国科学院地球科学研究院, 北京 100029
2. Institute of Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
3. No. 6 Geological Party, Xinjiang Bureau of Geology and Mineral Exploration and Development, Hami 839000, China;
4. Space Engineering University, Beijing 101416, China;
5. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
6. Innovation Academy for Earth Science, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China
锂铍等稀有金属资源被广泛应用于原子能工业、电子、化学、冶金、导弹、航天、新能源等领域，具有非常重要的战略意义(Linnen et al., 2012; Chakhmouradian et al., 2015; 王秋舒和元春华，2019)。作为锂铍矿床的重要类型，伟晶岩型稀有金属矿床的勘查工作近年来得到有效推进。
西昆仑大红柳滩稀有金属成矿带伟晶岩呈群带产出，从康西瓦至大红柳滩一带已发现超7000条伟晶岩脉(邹天人和李庆昌，2006)；并相继发现了阿克塔斯、白龙山、喀拉卡、俘虏沟南、龙门山等锂铍矿，累计探获氧化锂资源量近百万吨。锂铍矿床形成于大红柳滩岩体晚三叠世二云母二长花岗岩与三叠系巴颜喀拉山群的外接触带中，前人对其开展过地球化学、年代学、矿物学、流体包裹体以及成矿规律方面的研究(乔耿彪等, 2015, 2020；魏小鹏等，2017；王核等，2017；Yan et al., 2018; 彭海练等，2018；许志琴等，2018；Zhang et al., 2019, 2021；凤永刚等，2019；李侃等，2019)。锆石U-Pb测年结果显示大红柳滩地区花岗岩岩体形成在和古特提斯洋闭合相关的三叠纪末(220~209Ma；乔耿彪等，2015；魏小鹏等，2017)。通过铌钽铁矿和锡石U-Pb测年获得的成矿年龄范围主要为223~208Ma，部分年龄数据甚至略早于大红柳滩岩体形成时代。根据成矿年龄(218~212Ma; Yan et al., 2018)与区域二云母二长花岗岩年龄(220~217Ma)的一致性，Yan et al. (2018)将锂铍成矿归因于后碰撞伸展背景下二云母二长花岗岩岩浆的分离结晶，Wang et al. (2020)则认为稀有金属成矿和白龙山矿区的花岗闪长岩关系密切。
作者在新发现的龙门山矿区找到小规模的黑云母花岗岩岩株与锂铍伟晶岩关系密切，该岩体在大红柳滩其他地区多有出露，与二云母二长花岗岩、细晶花岗岩和伟晶岩共同构成了较为完整的岩浆演化序列，然而黑云母花岗岩与二云母花岗岩和锂铍伟晶岩的关系尚缺乏研究。本文通过对龙门山矿区的黑云母花岗岩、大红柳滩岩体二云母二长花岗岩、花岗伟晶岩以及与成矿密切相关的细晶花岗岩进行详细的岩相学、年代学和地球化学分析，在分析岩石学成因的基础上厘定大红柳滩地区锂铍矿的成矿时代，并进一步对大红柳滩地区岩浆演化与锂铍成矿机制进行讨论。
1 地质背景 1.1 区域及矿田地质背景大红柳滩稀有金属成矿带位于西昆仑和喀喇昆仑结合部位，构造位置属可可西里-巴颜喀拉褶断带(图 1a)，长约210km，宽20~50km，走向呈北西西向。北部以康西瓦断裂为界，南以大红柳滩-郭扎错断裂为界(图 1b)。
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图 1 大红柳滩区域地质简图(据李侃等，2019修编) Fig. 1 Regional geological map of Dahongliutan (modified after Li et al., 2019) |
区域出露的地层由老到新依次为：古元古界康西瓦岩群(Pt1K)、二叠系黄羊岭群(PH)及三叠系巴颜喀拉山群(TB)。巴颜喀拉山群分布广泛，主要为一套浅变质的浅海相碎屑岩夹少量碳酸盐岩建造，具复理石建造特征。区内构造活动频繁，断裂构造控制了区域古生代至中生代各个时期的沉积建造和岩浆岩的展布(图 1b)。区内岩浆作用强烈，中酸性侵入岩规模较大，三叠纪赛图拉岩体、大红柳滩岩体、泉水沟岩体等呈岩基状产出。康西瓦地区分布有少量寒武纪花岗岩(新疆地质调查院，2018①)。大红柳滩岩体岩石类型主要为二云母二长花岗岩、黑云母花岗岩等。强烈的岩浆作用伴生有大量的伟晶岩脉，已发现有超7000余条伟晶岩脉岩在赛图拉-大红柳滩岩体周围分布。
① 新疆地质调查院. 2018. 新疆西昆仑大红柳滩地区1:5万J44E024005、J44E024006、I44E001004、I44E001005、I44E001006五幅区域地质调查报告.1-204
含稀有金属的伟晶岩脉位于大红柳滩岩体与三叠系巴颜喀拉山群外接触带之中，锂铍矿床多分布于岩体东南部，相继发现有阿克塔斯、喀拉卡、白龙山、俘虏沟南、龙门山等锂铍矿床(图 1b)。累计提交氧化锂资源量近百万吨，其中阿克塔斯8万吨，喀拉卡10万吨，白龙山60万吨，龙门山15万吨(新疆东力矿业投资有限公司，2016①；新疆地矿局第六地质大队，2018②，2020③；陕西省矿产地质调查中心，2019④)。
① 新疆东力矿业投资有限公司. 2016. 新疆和田县阿克塔斯稀有金属矿勘探报告.1-192
② 新疆地矿局第六地质大队. 2018. 新疆和田县大红柳滩南锂铍矿普查报告. 1-125
③ 新疆地矿局第六地质大队. 2020. 新疆和田县大红柳滩外围锂铍矿预查报告. 1-86
④ 陕西省矿产地质调查中心.2019. 新疆和田县大红柳滩509道班西锂、铍多金属矿预查报告. 1-119
矿田内出露地层主要为三叠系巴颜喀拉山群的变质碎屑岩，岩性主要为变质砂岩、二云母石英片岩、片理化岩屑砂岩、黑云母长英质角岩等。大红柳滩岩体呈规模较大的岩基状产出于矿田中-西部，岩体北部、东部出露有黑云母花岗岩，东部呈岩株状产出(图 2)。出露花岗伟晶岩脉数百条，其中锂铍伟晶岩脉百余条。
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图 2 大红柳滩锂铍矿田地质简图 Fig. 2 Geological map of Dahongliutan lithium-beryllium deposit |
龙门山锂铍矿区出露地层主要为三叠系巴颜喀拉山群的变质碎屑岩，岩性主要为变质砂岩、长英质角岩等。矿区北部黑云母花岗岩呈岩株状出露(图 3a)。出露花岗伟晶岩脉共37条，其中锂铍伟晶岩脉16条。整体走向呈北西-南东，总体倾向朝北，倾角51°~72.5°，矿区南部部分脉体朝南。长60~1025m，宽0.6~24.5m。形态以脉状为主，次为透镜状。矿体Li2O平均品位0.558%~2.238%，矿床平均品位Li2O 1.547%，伴生BeO 0.041%，伴生Rb2O 0.086%(新疆地矿局第六地质大队，2020)。矿石矿物组成较为简单，镜下可见锂辉石、锂云母。锂辉石是该矿床分布最为广泛的矿石矿物，含量多在7%~30%，局部可达50%。脉石矿物主要有石英、钠长石、斜长石、白云母、条纹长石、锆石、磷灰石、石榴子石。根据矿物组合将伟晶岩分为白云母花岗伟晶岩、电气石花岗伟晶岩、石英钠长石伟晶岩、锂辉石石英钠长石伟晶岩。
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图 3 龙门山锂铍矿区地质图(a)及5号线勘探剖面图(b) Fig. 3 Geological map (a) and profile map of line 5 (b) of Longmenshan lithium-beryllium deposit |
本次针对龙门山矿区的黑云母花岗岩以及细晶花岗岩开展系统的地球化学及锆石U-Pb年代学研究，对花岗伟晶岩脉开展锡石U-Pb年代学研究，并对大红柳滩岩体二云母二长花岗岩开展了地球化学及年代学研究。
龙门山矿区黑云母花岗岩距离大红柳滩岩体东南端2km，呈岩株状产出。本次研究在地表岩体采集6件黑云母花岗岩样品(样品号HLT-1~6)(图 3a)，在该矿区钻孔ZK5-1孔425m和430m处采集两件相同岩性样品(样品号HLT-7、HLT-8)(图 3b)；细晶花岗岩样品取自龙门山矿区29号锂铍伟晶岩脉体东部边缘(样品号HLT-9~11)，花岗伟晶岩样品取自该脉体与细晶花岗岩相邻位置(样品号HLT-14)(图 3a)；大红柳滩岩体中二云母二长花岗岩取样位置为35°47′29.40″N、79°17′09.34″ E(样品号HLT-12、HLT-13)(图 2)；所取样品均较为新鲜，无明显蚀变。
黑云母花岗岩(图 4a, b)手标本呈灰黑色，细粒花岗结构、块状构造。岩石主要由斜长石(50%~55%)、黑云母(10%~15%)、石英(15%~20%)、钾长石(~5%)、角闪石(~5%)组成，副矿物有锆石、榍石等。斜长石呈半自形-自形板状，具轻度泥化，大多具环带构造，粒径0.24~1.2mm。石英呈粒状集合体分布斜长石之间。黑云母呈他形叶片状，粒径0.2~0.8mm。角闪石呈他形粒状、半自形柱状，粒径0.2~1mm，与黑云母共生状分布在长石、石英之间。角闪石有轻度碎裂化，黑云母有轻度拉长变形。岩石中的矿物长轴都有定向、大致定向分布。榍石呈他形-半自形菱面体状，锆石呈微柱状，两者多分布黑云母中，个别的锆石分布在斜长石中。
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图 4 大红柳滩地区龙门山矿区黑云母花岗岩与二云母二长花岗岩照片 黑云母花岗岩手标本照片(a)和镜下照片(b)；二云母二长花岗岩露头照片(c)和镜下照片(d) Fig. 4 Macroscopic and micrographs of biotite granite and two-mica monzonitic granite in Longmenshan deposit, Dahongliutan area Specimen photograph (a) and micrograph (b) of biotite granite; outcrop photograph (c) and micrograph (d) of two-mica monzonitic granite |
大红柳滩二云母二长花岗岩(图 4c, d)手标本呈浅灰-肉色，中细粒花岗结构、块状构造。岩石主要由石英30%~35%、钾长石25%~27%、斜长石20%~25%、白云母~5%、黑云母5%~8%组成。石英呈他形粒状，分布于斜长石和钾长石之间，粒径0.8~2.6mm。钾长石呈半自形板状，粒径1.5~3.8mm。斜长石呈半自形-自形板状，粒径1.2~3.5mm。黑云母呈叶片状，粒径0.2~0.6mm。白云母呈片状，粒径0.1~0.5mm。
细晶花岗岩样品采自花岗伟晶岩脉体的边部(图 5c)，手标本呈浅灰-灰白色、他形粒状结构、块状构造(图 5a)。岩石主要由钠长石40%~45%、钾长石10%~15%、石英30%~35%、石榴子石~3%、白云母~1%、褐铁矿~1%及微量锆石组成。钠长石呈半自形，粒径0.09~1.1mm。石英呈他形粒状，局部呈集合体分布于钠长石和钾长石之间，粒径0.06~1.2mm。钾长石呈半自形，主要为微斜长石，有少量条纹长石，与钠长石连生(图 5b)。
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图 5 大红柳滩地区龙门山矿区细晶花岗岩和花岗伟晶岩照片 细晶花岗岩手标本照片(a)和镜下照片(b)；(c)细晶花岗岩和花岗伟晶岩接触关系；花岗伟晶岩手标本照片(d)和镜下照片(e)；(f)花岗伟晶岩中锡石镜下照片 Fig. 5 Photographs of aplitic granite and granitic pegmatite in Longmenshan deposit, Dahongliutan area Specimen photograph (a) and micrograph (b) of aplitic granite; (c) the contact relationship between aplitic granite and granitic pegmatite; specimen photograph (d) and micrograph (e) of granitic pegmatite; (f) micrograph of cassiterite in granitic pegmatite |
花岗伟晶岩呈浅灰-灰白色，花岗伟晶结构、块状构造(图 5c, d)。岩石主要由钠长石20%~25%、石英15%~20%、锂辉石25%~30%、微斜长石20%~24%、白云母~1%(图 5e)以及微量锡石(图 5f)组成。钠长石呈半自形板状，具轻微泥化，粒径1~4mm。锂辉石呈半自形柱状，部分沿解理或边缘被白云母交代，粒径2~26mm。微斜长石呈半自形，粒径1.5~22mm，具格子构造。钠长石与锂辉石之间分布他形粒状石英，具波状消光，粒径0.5~2mm(图 5e)。
3 分析测试方法 3.1 主微量元素样品主量、微量元素分析测试工作在澳实分析检测(广州)有限公司完成。主量元素的测定采用P61-XRF26Fs方法测定，仪器为Agilent 5110电感耦合等离子体发射光谱，PANalytical PW2424 X射线荧光光谱仪，相对偏差与相对误差均小于7.5%；微量元素的测定采用M61-MS81方法测定，所用仪器为Agilent 5110电感耦合等离子体发射光谱和Agilent 7700x(稀土、钪钇、稀散稀有元素)、7900(其他微量元素)电感耦合等离子体质谱仪。相对偏差与相对误差均小于10%。
3.2 锆石LA-ICP-MS U-Pb测年黑云母花岗岩和细晶花岗岩样品采用锆石LA-ICP-MS U-Pb测年，单矿物分选在河北区域地质矿产调查研究所实验室使用常规重选和磁选技术完成。锆石制靶、微量元素含量、U-Pb同位素定年分析在武汉上谱分析科技有限责任公司利用LA-ICP-MS分析完成。将晶型较好的锆石样品颗粒和标样粘贴在环氧树脂靶上，抛光使之曝露其一半晶面。再进行锆石透反射光显微照相和阴极发光图像分析，选择适宜的测试点位。详细的仪器参数和分析流程见文献(Zong et al., 2017)。GeolasPro激光剥蚀系统由COMPexPro102 ArF193nm准分子激光器和MicroLas光学系统组成，ICP-MS型号为Agilent 7700e。激光剥蚀过程中采用氦气作载气、氩气为补偿气以调节灵敏度，二者在进入ICP之前通过一个T型接头混合，激光剥蚀系统配置有信号平滑装置(Hu et al., 2015)。本次分析的激光束斑和频率分别为32μm和5Hz。U-Pb同位素定年和微量元素含量处理采用锆石标准91500和玻璃标准物质NIST610作外标分别进行同位素和微量元素分馏校正。每个时间分辨分析数据包括大约20~30s空白信号和50s样品信号。对分析数据的离线处理(包括对样品和空白信号的选择、仪器灵敏度漂移校正、元素含量及U-Pb同位素比值和年龄计算)采用软件ICPMSDataCal (Liu et al., 2008, 2010)完成。锆石样品的U-Pb年龄谐和图绘制和年龄加权平均计算采用Isoplot/Ex_ver3 (Ludwig, 2003)完成。
3.3 锆石SIMS U-Pb测年二云母二长花岗岩样品采用锆石SIMS U-Pb测年，单矿物分选实验室与LA-ICP-MS法样品一致。具体步骤：将二云母二长花岗岩样品中分选出的锆石样品颗粒以及锆石标样Plésovice (Sláma et al., 2008)和Qinghu (Li et al., 2009)粘贴在环氧树脂靶上，然后抛光使其曝露一半晶面。对锆石进行透射光和反射光显微照相以及阴极发光图象分析，以检查锆石的内部结构、帮助选择适宜的测试点位。样品靶在真空下镀金以备分析。U、Th、Pb的测定在中国科学院地质与地球物理研究所CAMECA SIMS-1280二次离子质谱仪(SIMS)上进行，详细分析方法见Li et al. (2009)。锆石标样与锆石样品以1:3比例交替测定。U-Th-Pb同位素比值用标准锆石Plésovice (337Ma) (Sláma et al., 2008)校正获得，U含量采用标准锆石91500 (81×10-6；Wiedenbeck et al., 1995)校正获得，以长期监测标准样品获得的标准偏差(1SD=1.5%)和单点测试内部精度共同传递得到样品单点误差，以标准样品Qinghu (159.5Ma; Li et al., 2009)作为未知样监测数据的精确度。普通Pb校正采用实测204Pb值，数据结果处理采用ISOPLOT软件(Ludwig, 2003)完成。
3.4 锡石U-Pb测年锡石单矿物分选在中国科学院地质与地球物理研究所岩矿制样与分析实验室完成。选取新鲜的花岗伟晶岩样品进行机械破碎，经磁选、重选后在双目显微镜下挑选出部分代表性锡石颗粒，将其粘在环氧树脂上制备成样品靶，再将样品靶进行打磨和抛光。
锡石制靶和U-Pb同位素定年在天津地质调查中心分析测试室完成。所用仪器为Neptune多接收电感耦合等离子体质谱仪和UP-193nm FX ArF准分子激光剥蚀系统(LA-MC-ICP-MS)。实验流程具体如下：根据反射光和透射光图像，避开包裹体和裂纹，选择锡石颗粒的合适区域，以减少普通铅的影响(李惠民等，2009；Yuan et al., 2011; 涂家润等，2019)。利用193nmFX激光器对选择好的锡石区域进行剥蚀，激光斑束为78μm，频率为15Hz，样品信号采集时间为26s，激光剥蚀物质通过载气送入Neptune(MC-ICP-MS)中离子化，利用动态变焦扩大色散使质量数相差很大的U-Pb同位素可以同时接收，从而对U-Pb同位素进行测定(Yuan et al., 2011)。锡石206Pb/207Pb-238U/207Pb等时线以及207Pb/206Pb-238U/206Pb Tera-Wasserburg曲线的数据计算与图形绘制均用Isoplot软件完成(Ludwig, 2003)。Yuan et al. (2011)中标样AY-4年龄为158.2±1.4Ma，本次测试时标样年龄为157.9±1.1Ma，二者在误差范围内一致，数据可靠。
4 测试结果 4.1 主微量元素黑云母花岗岩SiO2含量为53.65%~60.17%，K2O含量为1.88%~2.18%，全碱(Na2O+K2O)含量为3.33%~4.50%，里特曼指数σ为0.93~1.18(表 1)，属高钾钙碱性-钙碱性系列岩石(图 6a)；Al2O3含量为15.68%~17.18%，铝饱和指数(A/CNK)为0.91~1.01，为准铝质-弱过铝质岩石(图 6b)；Al2O3/TiO2为12.4~23.2，平均20.1。稀土元素含量(ΣREE)为133.7×10-6~209.3×10-6，平均为164.1×10-6；LREE/HREE平均为9.4，δEu=0.87，δCe=1(图 7)。微量元素比值Nb/U为3.9~8.6，平均为5.8；Ta/U为0.2~0.6，平均为0.4；Nb/Ta为8.6~19.3，平均为14.6；Sm/Nd为0.19~0.22，平均为0.21(表 1)。
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表 1 大红柳滩地区龙门山矿区花岗岩主量元素(wt%)和微量元素(×10-6)分析结果 Table 1 Major (wt%) and trace (×10-6) elements analytical results of granite in Longmenshan deposit, Dahongliutan area |
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图 6 大红柳滩地区龙门山矿区花岗岩K2O-SiO2图解(a, 据Rickwood, 1989)和A/NK-A/CNK图解(b, 据Maniar and Piccoli, 1989) 二云母花岗岩和二长花岗岩数据源自乔耿彪等(2015)和魏小鹏等(2017). 图 7、图 12、图 13、图 14数据来源同此图 Fig. 6 The K2O vs. SiO2 diagram (a, after Rickwood, 1989) and A/NK vs. A/CNK diagram (b, after Maniar and Piccoli, 1989) of granite in Longmenshan deposit, Dahongliutan area The data of two-mica granite and monzonitic granite samples from Qiao et al. (2015) and Wei et al. (2017), also in the Fig. 7, Fig. 12, Fig. 13 and Fig. 14 |
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图 7 大红柳滩地区龙门山矿区花岗岩球粒陨石标准化稀土元素配分图(a)和原始地幔标准化微量元素蛛网图(b) (标准化值据Sun and McDonough, 1989) Fig. 7 Chondrite-normalized REE distribution patterns (a) and primitive mantle-normalized trace-elements spidergrams (b) of granite in Longmenshan deposit, Dahongliutan area (normalization values after Sun and McDonough, 1989) |
二云母二长花岗岩SiO2含量为70.87%~74.63%，K2O含量为4.95%~4.97%，全碱(Na2O+K2O)含量为7.77%~8.02%，里特曼指数σ为1.91~2.31(表 1)，属高钾钙碱性系列岩石(图 6a)；Al2O3含量为14.75%~15.03%，铝饱和指数(A/CNK)为1.44~1.48，为过铝质岩石(图 6b)。稀土元素含量(ΣREE)为97.15×10-6~144.6×10-6，平均为120.9×10-6；LREE/HREE平均为12.1，δEu=0.76，δCe=0.95。微量元素比值Nb/U为1.3~6.2，平均为3.8；Ta/U为0.1~0.7，平均为0.4；Nb/Ta为8.5~11.5，平均为10.0；Sm/Nd为0.18~0.23，平均为0.21(表 1)。
细晶花岗岩SiO2含量为76%~76.62%，K2O含量为4.28%~4.67%，全碱(Na2O+ K2O)含量为8.64%~8.75%，里特曼指数σ为2.23~2.28(表 1)，属高钾钙碱性系列岩石(图 6a)；Al2O3含量为12.81%~13.21%，铝饱和指数(A/CNK)为1.05~1.09，为弱过铝质岩石(图 6b)。稀土元素含量(ΣREE)为3.21×10-6~3.96×10-6，平均为3.47×10-6；LREE/HREE平均为6.0，δEu=0.45，δCe=1。(表 1)。
4.2 锆石U-Pb年龄黑云母花岗岩(样品号HLT-3)锆石长度在50~200μm之间，宽度在20~40μm之间，长宽比1.6~6.5，锆石呈自形-半自形长柱状，部分呈短柱状，形态多为不规则六边形，少数为八边形。锆石CL图多呈灰黑色，多数具清晰的核边结构，边部多有清晰的振荡环带，为典型的岩浆锆石(吴元保和郑永飞，2004)(图 8a)。对HLT-3样品的锆石进行了25个点位的LA-ICP-MS U-Pb分析测试，其中5个点谐和度太低剔除，得到20个有效数据(表 2)。结果显示：岩石中锆石Pb含量44.9×10-6~112×10-6，Th含量222×10-6~525×10-6，U含量220×10-6~455×10-6，Th/U比值0.90~1.18(均大于0.4)。20个锆石的206Pb/238U年龄在221.5~213.0Ma之间(MSWD=1.2)，这组年龄数据点在谐和图上相对集中分布(图 9a)，206Pb/238U谐和年龄为216.8±0.9Ma。
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图 8 大红柳滩地区龙门山矿区花岗岩代表性锆石CL图像、分析点位及年龄 (a)黑云母花岗岩；(b)细晶花岗岩；(c)二云母二长花岗岩 Fig. 8 CL images of representative zircons from granite in Longmenshan deposit, Dahongliutan area, with analytical points and U-Pb ages (a) biotite granite; (b) aplitic granite; (c) two-mica monzonitic granite |
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表 2 龙门山矿区黑云母花岗岩和细晶花岗岩锆石LA-ICP-MS U-Pb同位素分析结果 Table 2 Zircon LA-ICP-MS U-Pb dating results for biotite granite and aplitic granite of the Longmenshan deposit |
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图 9 大红柳滩地区龙门山矿区花岗岩锆石U-Pb年龄谐和图 (a)黑云母花岗岩；(b)细晶花岗岩；(c)二云母二长花岗岩 Fig. 9 Concordia age diagrams of U-Pb ages of zircon from granite in Longmenshan deposit, Dahongliutan area (a) biotite granite; (b) aplitic granite; (c) two-mica monzonitic granite |
细晶花岗岩(样品号HLT-9)锆石长度在55~125μm之间，宽度在30~70μm之间，长宽比1.2~3，锆石呈自形-半自形柱状，部分呈短柱状，形态多不规则，部分为六边、八边形。锆石CL图多呈灰黑色，核边结构较清晰，多数可见清晰的振荡环带，岩浆锆石特征显著(图 8b)。对HLT-9样品的锆石进行了20个点位的LA-ICP-MS U-Pb分析测试，其中11个点谐和度太低剔除，得到9个有效数据(表 2)。结果显示：岩石中锆石Pb含量24.9×10-6~139×10-6，Th含量97.6×10-6~695×10-6，U含量155×10-6~664×10-6，Th/U比值0.54~1.16(均大于0.4)。9个锆石的206Pb/238U年龄在212.6~208.7Ma之间(MSWD=5.1)，这组年龄数据点在谐和图上相对集中分布(图 9b)，206Pb/238U谐和年龄为209.5±1.2Ma。
二云母二长花岗岩(样品号HLT-12)锆石长度在95~290μm之间，宽度在40~120μm之间，长宽比1.2~7，锆石多呈自形-半自形长柱状，部分呈短柱状，形态多为不规则六边形，少数为八边形。锆石CL图多呈灰黑色，多数具清晰的核边结构，边部多有清晰的振荡环带，为典型的岩浆锆石(图 8c)。对HLT-12样品的锆石进行了15个点位的SIMS U-Pb分析测试，其中6个点谐和度太低剔除，得到9个有效数据(表 3)。结果显示：岩石中锆石Pb含量8×10-6~66×10-6，Th含量60×10-6~462×10-6，U含量206×10-6~1836×10-6，Th/U比值0.03~0.57。9个锆石的206Pb/238U年龄在220.2~211.8Ma之间(MSWD=0.0014)，年龄数据点在谐和图上相对集中分布(图 9c)，206Pb/238U谐和年龄为216.0±1.5Ma。
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表 3 大红柳滩岩体二云母二长花岗岩(样品号HLT-12)锆石SIMS U-Pb定年结果 Table 3 SIMS U-Pb dating results of zircons from two-mica monzonitic granite (Sample HLT-12) of Dahongliutan pluton |
含矿花岗伟晶岩(样品号HLT-14)中锡石呈棕褐色-褐黑色、半透明、半自形-他形，透-反射图像显示其内部结构较为简单，矿物包裹体和裂隙较少(图 10a，b)。本次分析共41个测点，238U/206Pb值变化范围为1.83~30.65，207Pb/206Pb值变化范围为0.069~0.754；238U/207Pb值变化范围为2.56~500.2，206Pb/207Pb值变化范围为1.33~17.22(表 4)。锡石238U/206Pb-207Pb/206Pb谐和年龄为211.3±5.0Ma (图 11a；MSWD=6.5)，等时线年龄为206.6±7.8Ma (图 11b；MSWD=3.6)，两种方法得到的结果在误差范围之内一致。
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图 10 龙门山矿区花岗伟晶岩样品中代表性锡石透反射图像 Fig. 10 Transmission-reflected images of cassiterite in granitic pegmatite sample from the Longmenshan deposit |
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表 4 龙门山矿区花岗伟晶岩(样品号HLT-14)锡石LA-MC-ICP-MS U-Pb定年结果 Table 4 LA-MC-ICP-MS U-Pb dating results of cassiterite in granitic pegmatite (Sample HLT-14) from the Longmenshan deposit |
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图 11 龙门山矿区锡石U-Pb年龄谐和图(a)以及对应的U-Pb年龄等时线图(b) Fig. 11 The U-Pb concordia diagram (a) and corresponding isochron diagram (b) of cassiterite from the Longmenshan deposit |
与稀有金属成矿关系密切的大红柳滩岩浆体系近年来受到学者的密切关注(表 5)。乔耿彪等(2015)对大红柳滩岩体东部二长花岗岩开展SHRIMP锆石U-Pb定年，获得其结晶年龄为220±2.2~217.4±2.2Ma；魏小鹏等(2017)对大红柳滩岩体南部二云母二长花岗岩开展LA-ICP-MS锆石U-Pb定年，获得其年龄为209.6±1.5Ma；Zhang et al. (2019)对大红柳滩岩体东北部二云母二长花岗岩开展SIMS锆石U-Pb定年，获得其年龄为217.5±2.8Ma；Wang et al. (2020)对白龙山矿区南部花岗闪长岩开展LA-ICP-MS锆石U-Pb定年，测得其年龄为212.3±1.6Ma；前人所获取大红柳滩岩体侵入时间集中于220~210Ma之间。本次测得黑云母花岗岩的结晶年龄为216.8±0.85Ma，二云母二长花岗岩的结晶年龄为216.0±1.5Ma，与前人所得年龄范围基本一致。黑云母花岗岩和二云母二长花岗岩作为成矿母岩浆，在空间上黑云母花岗岩位于大红柳滩岩体边缘，略早于二云母二长花岗岩结晶，显示了岩浆体系自黑云母花岗岩开始演化的特征。
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表 5 大红柳滩岩体及伟晶岩测年数据 Table 5 Dating data of intrusive rocks and pegmatites in Dahongliutan |
对大红柳滩地区锂铍矿床的形成时代也开展了大量研究，认识还存在较大分歧。邹天人和李庆昌(2006)在阿克塔斯锂矿90号脉获取白云母40Ar-39Ar年龄为190.1Ma；Yan et al. (2018)利用锡石和铌钽铁矿对阿克塔斯锂矿90-1号脉进行了定年，获得铌钽铁矿的年龄为211.9±2.4Ma，锡石的年龄为218±12Ma；李侃等(2019)利用锡石LA-MC-ICP-MS U-Pb测年法对白龙山含锂铍花岗伟晶岩脉进行了定年，获得锡石年龄为223.5±7.9Ma；乔耿彪等(2020)对阿克塔斯锂矿90-1号脉进行了白云母40Ar-39Ar定年，获得年龄为144.7±4.3Ma，Qiao et al. (2021)对同一脉体开展LA-ICP-MS锆石U-Pb定年，获得年龄为144.2±1.9Ma；Wang et al. (2020)对白龙山矿区含锂铍矿花岗伟晶岩脉开展铌钽铁矿定年，测得其年龄为208.1±1.5Ma；Gao et al. (2020)对白龙山矿区含锂铍花岗伟晶岩脉中锡石进行了LA-MC-ICP-MS U-Pb定年，获得锡石年龄为223±11Ma，获取白云母40Ar-39Ar年龄为197±1~185±1Ma。前人用锡石和铌钽铁矿所获得成矿年龄多集中在223~208Ma，部分区间要早于大红柳滩岩体侵入时间；白云母测年所获得的成矿年龄在197~144Ma，而白云母封闭温度小于300℃，可能受到后期热事件的影响而使体系中的氩同位素流失导致偏差；本文研究运用技术成熟、可信度更高的锆石测年技术针对同一伟晶岩脉边部的细晶花岗岩开展测年进行佐证。本次获取花岗伟晶岩的锡石U-Pb年龄为211.3±5.0Ma，细晶花岗岩的锆石U-Pb年龄为209.5±1.2Ma，二者在误差范围内一致，就数据而言，本次所得年龄数据误差范围更小，结果略优。而锡石的封闭温度较高，可代表伟晶岩浆早期结晶阶段的年龄，锆石记录的则是岩浆锆石蜕晶化后经流体交代作用及重结晶作用导致U-Pb同位素系统重置的时间(李杭等，2020)。由此认为，龙门山锂铍伟晶岩的形成年龄为211~209Ma，持续时间为2Myr，~209Ma可代表大红柳滩地区锂铍伟晶岩结晶的末期。此外，本次所获年龄数据意味着从黑云母花岗岩→二云母二长花岗岩→细晶花岗岩的形成时间是连续的与接近的。
5.2 花岗岩岩石成因前人将大红柳滩岩体成因类型多划分为S型花岗岩(乔耿彪等，2015；魏小鹏，2018)。黑云母花岗岩和二云母二长花岗岩特征值均表明其为轻稀土富集型，稀土元素配分曲线也均显示为右倾，轻重稀土元素之间分异较明显，轻稀土元素内部有一定分异，而重稀土元素分异程度较轻(图 7a)；在微量元素蛛网图(图 7b)中，黑云母花岗岩相对富集Rb、Th、La和Nd，亏损Ba、Nb、Sr、P和Ti元素；二云母二长花岗岩相对富集Rb、K、La、Nd和Tb，亏损Ba、Nb、Sr和Ti元素；这些特征也与S型花岗岩有很多相似之处。两种岩石无铈、铕异常，表明源区可能没有斜长石残留；岩石中铷含量高表明岩浆很可能来源于地壳中富含铝和云母的变质沉积岩(刘英俊，1984)；黑云母花岗岩Al2O3/TiO2值在12.4~23.2之间，说明部分熔融温度高于875℃(Sylvester, 1998)，据全岩锆饱和温度计得出黑云母花岗岩锆石饱和温度为874~905℃。黑云母花岗岩和二云母二长花岗岩Nb/U值介于1.3~8.6之间，平均值为5.4，Ta/U值介于0.1~0.7之间，平均值为0.4(表 1)，比值明显低于地幔平均值(Nb/U值47和Ta/U值2.7，Taylor and McLennan, 1995)；Sm/Nd值介于0.18~0.23之间，平均值为0.21(表 1)，与陆壳平均值非常相近(0. 17~0. 25，Taylor and McLennan, 1995)；Nb/Ta值介于8.5~19.3之间，平均值为13.7(表 1)，也与大陆地壳的Nb/Ta值11~16非常相近(Barth et al., 2000)。
岩体源区判别往往需要用多种图解进行联合判别。在Rb/Ba-Rb/Sr和K/N-C/MF图解上(图 12a, b)样品均落入杂砂岩派生的熔体范围，反映熔体原岩为变质杂砂岩，形成于黑云母的脱水熔融(Skjerlie and Johnston, 1992; Patiño Douce and Beard, 1995; Patiño Douce and McCarthy, 1998)。在A/FM-C/FM和NK/FMT-NKFMT图解上(图 12c, d)二云母二长花岗岩仍落入变质杂砂岩部分熔融，而黑云母花岗岩落入变质中基性岩与角闪岩的部分熔融，这可能意味着有角闪石部分熔融形成的熔体混入(Beard and Lofgren, 1991; Skjerlie and Johnston, 1992; Watkins et al., 2007)，黑云母花岗岩中存在的少量角闪石也印证了这一结果。因此推断大红柳滩岩浆体系为下地壳变质杂砂岩(黑云母片麻岩)部分熔融形成，同时有中基性岩或角闪岩的角闪石部分熔融形成的熔体混入。这与Zhang et al. (2019)推断其来源于中-下地壳大量变泥质沉积岩和少量变质火成岩的分离熔融有所不同。
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图 12 大红柳滩黑云母花岗岩和二云母二长花岗岩源区组成判别图 (a) Rb/Ba-Rb/Sr图解(据Sylvester, 1998); (b) K2O/Na2O-CaO/(MgO+FeOT)图解(据Altherr and Siebel, 2002; Kaygusuz et al., 2008); (c) Al2O3/(MgO+FeOT)-CaO/(MgO+FeOT)图解(据Altherr et al., 2000); (d) (Na2O+K2O)/(FeOT+MgO+TiO2)-(Na2O+K2O+FeOT+MgO+TiO2)图解(据Stern and Kilian, 1996) Fig. 12 Discrimination diagrams of source area for biotite granite and two-mica monzonitic granite form Dahongliutan (a) Rb/Ba vs. Rb/Sr diagram (Sylvester, 1998); (b) K2O/Na2O vs. CaO/(MgO+FeOT) diagram (Altherr and Siebel, 2002; Kaygusuz et al., 2008); (c) Al2O3/(MgO+FeOT) vs. CaO/(MgO+FeOT) diagram (Altherr et al., 2000); (d) (Na2O+K2O)/(FeOT+MgO+TiO2) vs. (Na2O+K2O+FeOT+MgO+TiO2) diagram (Stern and Kilian, 1996) |
西昆仑地区出露的大量晚三叠世花岗岩被认为是古特提斯洋闭合的产物，部分学者认为其大地构造背景为同碰撞环境(乔耿彪等，2015；魏小鹏等，2017)。而西昆仑和甜水海地体间的古特提斯洋在234~227Ma已闭合并形成后碰撞的慕士塔格岩体(Jiang et al., 2013; 刘铮，2015)，在~215Ma甜水海地体和羌塘板块之间的古特提斯洋俯冲到甜水海-西昆仑拼贴地体之下，形成库地南、阿卡阿孜山和麻扎等岩体。这些研究显示，在~230Ma位于甜水海与西昆仑地体间的大红柳滩陆陆碰撞造山作用进入后碰撞阶段。
本文黑云母花岗岩、二云母二长花岗岩和细晶花岗岩在Rb-(Yb+Ta)和Rb-(Y+Nb)图解(Pearce et al., 1984)中多数投影点落在同碰撞花岗岩区域(图 13b, c)，部分落在岛弧花岗岩区域，有一定程度的岛弧性质；在Rb/10-Hf-Ta×3图解(Harris et al., 1986)中数据投影点多落在碰撞大地构造背景上的花岗岩区域(图 13a)。微量元素有富Rb贫Y和Yb的同碰撞花岗岩(Pearce et al., 1984)特征，二云母二长花岗岩的形成深度大(魏小鹏等，2017)；三叠系巴颜喀拉山群中复理石的碎屑锆石研究其年龄为223Ma，表明该地层成岩时代晚于223Ma(魏小鹏，2018)，此时西昆仑造山带东段的古特提斯洋还没有完全闭合，地层证据为康西瓦结合带南侧至可可西里-巴颜喀拉山地区出露的三叠纪残余洋盆复理石建造――巴颜喀拉山群，表明西昆仑造山带东部比其西部晚进入陆陆碰撞阶段。该地区的碰撞过程持续到三叠纪末，随着甜水海地体和羌塘板块之间的古特提斯洋继续向北消减直至218~205Ma闭合(毕华等，1999；韩芳林，2006；翟庆国和李才，2007；Zhai et al., 2011, 2013)，板块沿康西瓦缝合带两侧发生碰撞致使地壳加厚，下地壳岩石发生大规模重熔，导致了大红柳滩一带晚三叠世岩浆活动事件的发生。综合上述判断，大红柳滩岩浆体系应形成于同碰撞环境。
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图 13 大红柳滩地区龙门山矿区花岗岩的构造背景判别图解(据Pearce et al., 1984; Batchelor and Bowden, 1985; Harris et al., 1986) WPG-板内花岗岩；ORG-洋中脊花岗岩；VAG-岛弧花岗岩；syn-COLG-同碰撞花岗岩 Fig. 13 Diagrams of tectonic setting for the granite in Longmenshan deposit, Dahongliutan area (after Pearce et al., 1984; Batchelor and Bowden, 1985; Harris et al., 1986) WPG-within-plate granite; ORG-ocean ridge granite; VAG- volcanic arc granite; syn-COLG -collision granite |
关于锂铍等稀有金属在花岗质岩浆形成过程中的富集机制，多数学者强调锂铍花岗伟晶岩的母源花岗岩来自于变沉积岩的白云母熔融，即锂铍花岗伟晶岩来自二云母二长花岗岩岩浆的分离结晶(Holtz and Johannes, 1991; Harrison et al., 1997; Patiño Douce and Harris, 1998; 曾令森等，2012；Gao and Zeng, 2014)。具体过程为岩石部分熔融在岩浆房达到均一，岩浆中的晶体不断析出，稀有金属和挥发性组分由于不相容在残余熔体中富集，高度分离结晶作用形成富稀有金属的岩浆。徐兴旺等(2020)对阿尔金中段地区高温花岗岩伟晶岩锂铍成矿系统开展研究后认为：变杂砂岩熔融形成的黑云母花岗岩分异与演化形成二云母二长花岗岩和白云母花岗岩等，与锂铍花岗质、钠长花岗质伟晶岩构成高温花岗岩伟晶岩锂铍成矿系统。这一观点在本文也得到印证。
如前所述，大红柳滩黑云母花岗岩体源于下地壳变质杂砂岩(黑云母片麻岩)黑云母脱水熔融形成的熔体，并混合有中基性岩或角闪岩的角闪石脱水熔融形成的熔体。岩浆演化过程中，黑云母花岗岩→二云母二长花岗岩→细晶花岗岩，TiO2、Al2O3、Fe2O3、MgO、CaO与SiO2和Na2O呈显著的负相关关系。TiO2一般赋存在黑云母之中，这意味着岩浆演化过程中黑云母可能发生了分离结晶作用(图 14a)；Al2O3-CaO多赋存在长石之中，指示了长石的分离结晶(图 14b, c)；Fe2O3-MgO多赋存在暗色矿物之中，反映了角闪石的分离结晶(图 14d, e)；此外，黑云母花岗岩和二云母二长花岗岩表现有Ba、Sr、P、Nb的明显亏损(图 7b)，P的亏损表明发生了磷灰石的分离结晶，而斜长石和钾长石的分离结晶作用导致了Ba和Sr的强烈亏损(李献华等，2000；李正辉等，2013；滕霞等，2017；白荣龙等，2020；周逍遥等，2021)。上述特征显示了从黑云母花岗岩→二云母二长花岗岩→细晶花岗岩有连续分异演化的特征。
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图 14 大红柳滩地区龙门山矿区花岗岩主量元素Harker图解 Fig. 14 Harker diagrams of the major elements of granite in Longmenshan deposit, Dahongliutan area |
微量元素演化表现为除Li、Be、Rb、Ta、Nb五种稀有元素外，Sc、V、Cr、Co、Sr、Y、Zr和稀土元素含量均降低。从黑云母花岗岩→二云母二长花岗岩→细晶花岗岩→锂铍伟晶岩，Li的均值演化为1139×10-6→26.2×10-6→793→8082×10-6(图 15a)，Be的均值演化为4.93×10-6 →3.42×10-6→126.3×10-6→174×10-6(图 15b)，Rb的均值演化为298→161.5→1273→711.6×10-6(图 15c)，Ta的均值演化为1.05×10-6→1.31×10-6→11.2×10-6→36.6×10-6(图 15d)，Nb的均值演化为14.36×10-6→11.61×10-6→25.4×10-6→65.5×10-6(图 15e)。岩浆演化过程中，一小部分Li在早期结晶的黑云母花岗岩中富集，其Li含量多在610×10-6~800×10-6之间，这与黑云母是Li的重要储库有关(London et al., 1988; London, 2005, 2008)；HLT-7、HLT-8两件样品Li平均含量达2475×10-6，可能是受到了晚期残余岩浆的影响；大部分Li随着岩浆演化的进行在残余熔体中富集。Be、Rb、Ta、Nb在黑云母花岗岩演化至二云母二长花岗岩阶段含量变化均不明显，而在残余岩浆阶段大量富集，最终形成锂铍伟晶岩。
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图 15 大红柳滩地区龙门山矿区花岗岩稀有元素Harker图解 锂铍伟晶岩数据据新疆地矿局第六地质大队(2020) Fig. 15 Harker diagrams of the rare elements of granite in Longmenshan deposit, Dahongliutan area |
而伟晶岩岩浆的形成问题，目前多认为花岗伟晶岩岩浆为花岗质岩浆结晶分异形成的富水残余岩浆(Jahns, 1953, 1955; Jahns and Tuttle, 1963; Jahns and Burnham, 1969; London, 1986, 2005; Shearer et al., 1992; London and Evensen, 2002; Simmons and Webber, 2008; Černý et al., 2012)，地球化学特征显示大红柳滩岩浆体系经历了较为完全的分离结晶作用。结合元素与岩浆演化规律认为，大红柳滩岩浆体系由下地壳变质杂砂岩(黑云母片麻岩)混入了中基性岩(角闪岩)的部分熔融形成，岩浆演化阶段初期的黑云母花岗岩携带了一小部分Li，该体系分异为二云母二长花岗岩时稀有元素并未沉淀，而是随着岩浆演化的进行，部分熔融体中的Li、Be等稀有元素大部分富集于富水残余岩浆中，最终结晶形成锂铍花岗伟晶岩。
6 结论综上所述，通过西昆仑大红柳滩地区龙门山矿区的研究，可以获得如下认识：
(1) 研究区花岗岩从黑云母花岗岩到二云母二长花岗岩与细晶花岗岩的形成时间是连续的并且是接近的，龙门山锂铍伟晶岩的形成年龄为211~209Ma，持续时间为2Myr；
(2) 研究区的二云母二长花岗岩与锂铍伟晶岩源于黑云母花岗岩的结晶分异，从黑云母花岗岩到二云母二长花岗岩与细晶花岗岩具连续分异演化的特征；
(3) 大红柳滩地区大规模黑云母花岗岩源于同碰撞构造背景下、地壳深部麻粒岩相变质过程黑云母和少量角闪石的脱水熔融。
致谢 本文是在新疆地质矿产勘查开发局第六地质大队对龙门山锂铍矿床的勘探基础上进行的总结与研究，野外一线工作人员付出了大量心血；中国地质调查局天津地质调查中心分析实验室涂家润完成了锡石同位素测年并提供了相关帮助；审稿人给出了有益的建议与意见。在此向他们表示衷心的感谢！
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