2021, Vol. 37
2. 自然资源部矿产勘查技术指导中心, 北京 100083;
3. 中国地质大学(北京)地球科学与资源学院, 北京 100083
2. Technical Guidance Center for Mineral Resources Exploration, Ministry of Natural Resources, Beijing 100083, China;
3. School of Earth Sciences and Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China
内蒙古乌努格吐山铜铅锌矿整装勘查区属内蒙古呼伦贝尔市管辖，西南与蒙古国毗壤，北与俄罗斯为界，面积13572km2。该整装勘查区主体位于蒙古-鄂霍茨克造山带和得尔布干断裂之间的得尔布干成矿带西南段(王喜臣等，2000；朱群等，2001；权恒等，2002；Mi et al., 2018；刘瑞斌等，2019)。得尔布干成矿带同俄罗斯远东地区、蒙古国东北部的广大地区共同组成蒙古-鄂霍茨克成矿带(Zorin et al., 2001)，该成矿带的形成与蒙古-鄂霍次克洋演化密切相关，成矿带上分布着大量的斑岩型Cu-Mo矿床和热液脉型铅锌矿床，主要包括乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿(秦克章等，1990；陈志广等，2008；宓奎峰等，2014；Mi et al., 2018)、八大关斑岩型Cu-Mo矿(Mi et al., 2017)、呼扎盖吐Mo矿(刘瑞斌等，2019)、太平川斑岩型Cu-Mo矿(Zhang et al., 2014)、额仁陶勒盖Pb-Zn-Ag矿床(吕志成等，2002；田京等，2014)等。
乌努格吐山矿床是该成矿带上典型的大型斑岩型矿床，其Cu、Mo资源量分别为153万吨和45万吨(中国黄金集团地质公司，2006①)。自矿床发现至今，先后有不同学者从其成岩成矿年代学、成矿流体演化、成矿物质来源、成矿岩浆来源和地球动力学背景进行了研究，并取得一些重要的认识。但是这些研究通常基于传统的岩石学、地球化学、稳定同位素研究，而关于Cu、Mo等非传统稳定同位素的研究则相对较少。近年来随着多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)的广泛应用，过渡金属元素同位素地球化学的研究获得了蓬勃发展，不断有学者将Mo、Cu、Fe、Zn等同位素研究引入到矿床学领域(Wang et al., 2016；胡文峰等，2019)，使其成为揭示矿床成因的重要手段。就Cu稳定同位素研究而言，聂龙敏和李振清(2012)将其主要作用归纳为：1)示踪成矿金属Cu的来源；2)推断流体运移与金属沉淀；3)推测矿化过程；4)推断成矿环境；5)在矿床勘探中的应用。而Mo同位素的研究则主要用于区别幔源和壳源物质来源，如Wang et al.(2016)认为幔源和壳源的δ97Mo值分布不均一，其中壳幔混源的辉钼矿的δ97Mo值接近于0‰，该值与其物质来源具有巨大的关系，而与构造背景无关。
① 中国黄金集团地质公司. 2006. 内蒙古新巴尔虎右旗乌努格吐山斑岩型铜钼矿勘探报告. 北京: 未公开报告, 1-206
基于此，作者首次将Cu、Mo同位素研究应用于乌努格吐山矿床，以期能对Cu、Mo等非传统同位素在矿床学的应用提供借鉴作用。同时，作者还利用绢云母Ar-Ar方法对矿床中成矿热事件的年代进行了研究，并结合前人对矿床成岩成矿作用方面的研究成果，对蒙古鄂霍茨克洋演化过程中的多阶段斑岩成矿作用进行了梳理。
1 区域地质概况内蒙古乌努格吐山铜铅锌矿整装勘查区位于得尔布干成矿带西南端，该成矿带呈北东向延伸，长达1500km，主体由额尔古纳隆起区和北部上黑龙江盆地及南部满洲里-克鲁伦火山盆地所组成(图 1a)。成矿带北西侧为中生代蒙古-鄂霍茨克缝合带；东南部以喜桂图-塔源缝合带为界，为额尔古纳地块与兴安地块在早古生代早期(约490Ma)碰撞拼合后的产物(葛文春等，2005；Wu et al., 2011)；西南部与蒙古东部的中蒙古地块(Central Mongolia Block)和图瓦地块(Tuva Block)连接一体，于早古生代形成一个独立的中蒙古-额尔古纳地块(李锦轶等，2004；Wu et al., 2012)。
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图 1 中亚造山带大地构造位置(a，据Mi et al., 2017修改)及中国东北地区区域地质简图(b，据Mi et al., 2017, 2018修改) 主要矿床: 1-太平川Cu-Mo矿床；2-呼扎盖吐Mo矿; 3-八大关Cu-Mo矿床；4-八八一Cu-Mo矿床；5-乌努格吐山Cu-Mo矿床；6-甲乌拉Pb-Zn-Ag矿床；7-查干布拉根Pb-Zn-Ag矿床；8-额仁陶勒盖Ag矿床 Fig. 1 Schematic map of the Central Asian Orogenic Belt (a, modified after Mi et al., 2017) and geological map of the Great Xing'an Range and adjacent areas in Northeast China (b, modified after Mi et al., 2017, 2018) showing the distribution of the major ore deposits Ore deposits: 1-Taipingchuan Cu-Mo deposit; 2-Huzagaitu Mo deposit; 3-Badaguan Cu-Mo deposit; 4-Babayi Cu-Mo deposit; 5-Wunugetushan Cu-Mo deposit; 6-Jiawula Ag-Pb-Zn deposit; 7-Chaganbulagen Ag-Pb-Zn deposit; 8-Erentaolegai Ag deposit |
区域地层主要包括由角闪岩相变质的兴华渡口群、绿片岩相变质的佳疙瘩群和少量新元古代花岗质岩石构成的结晶基底(Tang et al., 2013)。古生界地层包括乌宾敖包组硅化石英砂岩和含砾石英砂岩、红水泉组砂岩、莫尔根河组火山岩(李宝民，2012)等。中生代区域发育大规模的火山作用，由下到上依次发育有：下侏罗统柴河组(J1c)的灰色-灰紫色多斑状粗安岩、角砾状粗安岩、安山岩、英安岩等；中侏罗统塔木兰沟组(J2tm)的灰色粗安岩、辉石粗安岩及气孔杏仁状粗安岩；上侏罗统满克头鄂博组(J3m)的灰绿色、灰色流纹质含角砾晶屑玻屑凝灰岩、流纹质晶屑玻屑凝灰岩；玛尼吐组(J3mn)的灰色、灰紫色安山岩；下白垩统白音高老组(K1b)的紫灰色-浅灰色流纹质凝灰岩、流纹岩；下白垩统梅勒图组(K1ml)发育有玄武安山岩；下白垩统大磨拐河组(K1d)发育有砾岩、砂砾岩、粗砂岩等。
得尔布干成矿带岩浆活动频繁，《内蒙古自治区区域地质志》中认为该区岩浆事件以古元古代、新元古代和古生代为主，中生代岩浆作用相对较弱(内蒙古自治区地质矿产局，1991)。然而，随着现代同位素测年技术的发展和精度的提高，发现得尔布干成矿带中生代侵入岩尤为发育，并与成矿带上多金属成矿作用密切相关，唐杰(2016)将本区岩浆活动分为7期：~246Ma(晚二叠世-中三叠世早期)、~225Ma(中三叠世晚期-晚三叠世早期)、~205Ma(晚三叠世晚期-早侏罗世早期)、~185Ma(早侏罗世)、~155Ma(晚侏罗世)、~137Ma(早白垩世早期)和~125Ma(早白垩世晚期)。此外，Mi et al.(2020)还在满洲里南部地区新发现了265.5Ma的细粒二长花岗岩。
成矿带构造以断裂构造为主，北东向和近东西向断裂将该区分割成众多断块。北东向断裂一般规模较大，活动时间较长，并造成强烈的构造破碎或糜棱岩化带(内蒙古自治区地质矿产局，1991)。根据已有的地球物理及遥感影像特征，区内断裂可划分为深大断裂、大型断裂和一般断裂(武广，2006)。深大断裂为北东向延伸的得尔布干断裂和近东西向的蒙古-鄂霍茨克断裂，后者主要分布在俄罗斯、蒙古区域内。大型断裂包括北东向额尔古纳-呼伦断裂、北西向开库康-新华-白桦山断裂和上黑龙江盆地南缘断裂；近东西向满归-西吉诺-塔河-十八站、老沟-二根河-双合站、塔源-四道沟、新林-兴隆-韩家园子韧性剪切带等。
2 矿床地质特征乌努格吐山矿区主要发育两期侵入岩，一期是晚二叠世黑云母花岗岩，在区域内分布较广，是矿床的成矿围岩；另一期是侏罗纪流纹斑岩、二长花岗斑岩以及安山斑岩(图 2、图 3；Mi et al., 2018)。黑云母花岗岩呈灰白色产出，风化后通常呈现颗粒状，其矿物含量为35%~40%的石英，20%~30%的斜长石以及20%~25%的微斜长石，另外还有10%~15%的黑云母以及磷灰石、锆石、磁铁矿、钛铁矿等其它副矿物。二长花岗斑岩通常与火山通道相伴生，矿化体主要受区域内与火山组合有关的构造控制，整体呈椭圆形的垂直管状侵入，并向东北方向延伸。二长花岗斑岩通常侵入到早期的黑云母花岗岩中，呈浅灰色或浅灰色-绿色，斑状结构，斑晶以斜长石为主，其次为石英和黑云母，斑晶含量占40%~50%；基质为石英、钾长石、斜长石(王之田和秦克章，1988)。流纹斑岩主要产于矿区的西北部，呈灰色-棕灰色，斑状构造，可见流动纹理，流纹斑岩中含有5%~15%的石英、长石、黑云母斑晶，它们通常遭遇强烈的蚀变作用，长石通常蚀变为绢云母、白云母、伊利石等。流纹斑岩也是矿区内重要的含矿岩石之一。矿区内还发育安山斑岩等侵入黑云母花岗岩、二长花岗斑岩和流纹斑岩中的其他岩石。
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图 2 乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床地质图(据中国黄金集团地质公司，2006) Fig. 2 Geological map of the Wunugetushan porphyry Cu-Mo deposit |
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图 3 乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床勘探线剖面图(据中国黄金集团地质公司，2006；Chen et al., 2011) Fig. 3 Cross-section of the Wunugetushan porphyry Cu-Mo deposit (modified after Chen et al., 2011) |
NE-SW构造以及火山环状构造是矿区内主要的构造，NE-SW和NW-SE向构造和火山环状构造与矿化同时或较早形成，NW-SE向构造形成于矿化后，其中NW-SE向断层(F7)切断Cu-Mo矿体以及斑岩体(图 2、图 3)(中国黄金集团地质公司，2006)。
乌努格吐山Cu-Mo矿体组成一个长环形矿带，长轴长2600m，短轴宽1350m，走向50°±，总体倾向北西。由于成矿后期F7断层错动，上盘相对上升，垂直断距不大，相对向北部移动水平错距600~700m，造成环形矿体的不连续，将矿体分为南北两个矿段。矿体内环主要为钼矿体，外环主要为铜矿体，倾向上矿体延深700~1400m。北矿段环形中部有宽达900m的无矿核部，南矿段环形中部无矿核部宽150~500m。矿体沿走向、倾向均具有分枝复合、膨胀收缩的现象(图 2)。
围绕环形构造钼矿体主要在内环，铜矿体主要在外环。钼矿体靠内接触带有一圈断续低品位钼矿体存在；铜矿体在靠外接触也有一圈断续低品位铜矿体存在，北矿段在内环有沿小裂隙贯入的分枝小矿体，使矿体形态复杂。乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿区围绕二长花岗斑岩体发育强烈的热液蚀变，蚀变区域呈北东向向展布，长约4km，宽约2km。根据其矿物组合，由斑岩体中心向外，依次可划分为石英钾化带、石英-绢云母化带和伊利石带-水白云母化带(图 2；中国黄金集团地质公司，2006)。
乌努格吐山矿区呈现出明显的矿化分带，由二长花岗斑岩侵入体向外，依次呈现Mo-Cu、Cu-(Mo)和Pb-Zn的矿化分带。Mo-Cu矿化分带通常在石英-钾化带以及石英-钾化带和石英-绢云母分带的过渡区域中产出(图 3)，主要矿石矿物为黄铜矿、黄铁矿、辉钼矿，通常呈脉状、浸染状产于蚀变岩石中。含辉钼矿石英脉中主要包括石英+钾长石+辉钼矿±黄铁矿±黄铜矿、石英+辉钼矿±钾长石±黄铜矿±黄铁矿以及石英+辉钼矿的矿物组合(图 4)。矿区内主要含铜矿物为黄铜矿，也有一小部分为斑铜矿、辉铜矿、黝铜矿、砷黝铜(图 4)。含铜矿物与石英-绢云母蚀变有关，呈浸染状分布(图 4)，或者呈石英+黄铁矿±绢云母±黄铜矿±辉钼矿以及细小的石英+黄铁矿±黄铜矿脉体产出(图 4)。Pb-Zn通常分布在伊利石蚀变带内，方铅矿和闪锌矿呈1~3mm不均匀分布在伊利石蚀变带中。偶尔发现黄铜矿呈浸染状分布于闪锌矿中，属于流体不混溶的结果，有的黄铁矿呈1~3mm的细脉产出。闪锌矿、方铅矿、黄铜矿沿裂缝选择性交代早期形成的黄铁矿或黄铜矿(Li et al., 2012)。
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图 4 乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床矿区金属矿物产出状态 (a)呈浸染状产出的黄铜矿；(b)黄铁矿+绢云母+黄铜矿+辉钼矿钾化石英脉；(c)黄铁矿+黄铜矿石英脉；(d)黄铁矿+绢云母+黄铜矿+辉钼矿石英脉；(e)绢云母化蚀变中的辉钼矿石英脉；(f)呈浸染状的辉钼矿产于硅化二长花岗斑岩中；(g)辉钼矿脉产出硅化流纹斑岩中；(h)钾长石+辉钼矿石英脉；(i)绢云母化蚀变. Ccp-黄铜矿；Py-黄铁矿；Mo-辉钼矿；Ser-绢云母；Kfs-钾长石；Q-石英 Fig. 4 The occurrences of minerals within the Wunugetushan porphyry Cu-Mo deposit (a) chalcopyrite present as disseminations; (b) pyrite+sericite+chalcopyrite+molybdenite+k-feldspar+quartz veins; (c) pyrite+chalcopyrite+quartz veins; (d) pyrite+sericite+chalcopyrite+molybdenite ore veins; (e) the molybdenite+quartz veins within sericite alteration zone; (f) the disseminated molybdenite present within silicified granite porphyry; (g) the molybdenite veins occurred within silicified rhyolite porphyry; (h) K-feldspar+molybdenite+quartz veins; (i) sericite alteration. Mineral abbreviations: Ccp-chalcopyrite; Py-pyrite; Mo-molybdenite; Ser-sericite; Kfs-K-feldspar; Q-quartz |
本次用于Ar-Ar测年的样品(WS-6)采自于乌努格吐山北采矿区石英-绢云母分带中，其中发育石英+钾长石+辉钼矿+黄铜矿+黄铁矿脉以及石英无矿细脉。用于进行Mo同位素测试的辉钼矿分别采自浸染状辉钼矿、石英+钾长石+辉钼矿+黄铜矿+黄铁矿脉以及石英+辉钼矿脉中。用于进行Cu同位素的样品采自石英+钾长石+辉钼矿+黄铜矿+黄铁矿脉以及石英+黄铜矿+黄铁矿脉中。
3.2 分析方法 3.2.1 Cu同位素Cu同位素分析在瑞典澳实矿物分析实验室(ALS Scandinavia AB)进行，测试分为3个步骤，即样品消解、目标元素分离纯化、仪器测试。首先样品采用微波辅助的HNO3+HCl+HF对黄铜矿粉末进行混酸消解，消解好的样品采用离子交换树脂分离纯化，具体方法参见Marechal et al. (1999)和Mason et al.(2005)，并按照Borrok et al. (2007)建议的方法校准每个离子交换柱的洗脱曲线。在同位素测试前，采用扇形磁场等离子体质谱(ICP-SFMS, Element2, Thermo Fisher Scientific) 进行含量测试、以准确定容，并确定没有其它干扰元素的存在。之后对纯化样蒸干后，再用0.7M的HNO3重新溶解，以便稀释到500×10-9的Cu，准备上机测试。同位素测试采用ThermoScientific的NEPTUNE PLUS多接受器等离子质谱(MC-ICP-MS) 进行。测定结果以样品相对于国际标准物质(NIST976)的千分偏差表示，即: δ65CuNIST(‰)=[(65Cu/63Cu)sample/(65Cu/63Cu)NIST-1]×1000，测试精度为±0.15‰。
3.2.2 Mo同位素Mo同位素分析同样在瑞典澳实矿物分析实验室(ALS Scandinavia AB)进行，测试流程如下：称取一定量的辉钼矿样品放入铁氟龙烧杯中，首先加入10mL HF于电热板上加热4小时，然后加入20mL HNO3加热12小时，再加入3mL的HClO4，以便除去少量的有机质和炭质；再加入5mL HNO3后蒸干，赶走残留的HClO4，最后配成6M HCl溶液。溶液配置完成后，采用螯合树脂(Chelex® 100螯合树脂)对消解好的样品进行纯化，然后通过元素稀释剂对样品进行标定，用Thermo Finigan公司制造的Neptune型高分辨多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)对样品进行测试。
3.2.3 绢云母Ar-Ar测年40Ar/39Ar测试在中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室GVI-5400®质谱计上完成。样品首先送至中国原子能科学研究院49-2游泳池反应堆中照射50小时，中子活化编号为GZ17。中子通量监测标准样品为本实验室所采用的标样北京房山花岗闪长岩黑云母样品ZBH-25，其K-Ar年龄为132.5±1.2Ma(王松山，1983)。样品用激光阶段加热求得J值，然后根据J值变化曲线的函数关系和样品的位置计算出每个样品的J值。干扰氩同位素校正因子分别为: (39Ar/37Ar)Ca=8.984×10-4，(36Ar/37Ar)Ca=2.673×10-4，(40Ar/39Ar)K=5.97×10-3和(38Ar/39Ar)K=1.211×10-2。Ar同位素分析之前，整个系统先使用加热带在150℃下烘烤去气。而后，激光阶段加热释放出来的气体通过2个SAES NP10® Zr/Al吸气泵纯化后送入质谱计进行氩同位素分析。每次实验以本底分析开始，在完成4至6个阶段后插做一个本底分析，用以准确扣除系统的本底。
4 测试结果 4.1 Cu同位素乌努格吐山斑岩型矿床中不同类型石英脉中黄铜矿的Cu同位素组成没有明显差异，其中石英+钾长石+辉钼矿+黄铜矿+黄铁矿脉中黄铜矿的δ65Cu为0.32‰~0.30‰，石英+黄铜矿+黄铁矿脉中黄铜矿的δ65Cu值略高于前者，为0.39‰~0.40‰(表 1)。
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表 1 乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床黄铜矿Cu同位素组成(‰) Table 1 Cu isotope composition of chalcopyrite from Wunugetushan porphyry Cu-Mo deposit (‰) |
乌努格吐山斑岩型矿床中呈不同状态产出的辉钼矿的δ98Mo/δ95Mo值有一定的差异。其中呈浸染状产出的辉钼矿，其δ98Mo/δ95Mo值为0.35‰；在石英+钾长石+辉钼矿+黄铜矿+黄铁矿脉产出的辉钼矿，其δ98Mo/δ95Mo值为0.03‰；而在石英+辉钼矿脉产出的辉钼矿，其δ98Mo/δ95Mo值为-0.16‰~-0.18‰(表 2)。
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表 2 乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床辉钼矿Mo同位素组成(‰) Table 2 Mo isotope compositions of molybdenite from the Wunugetushan porphyry Cu-Mo deposit (‰) |
绢云母采用激光阶段加热进行分析，共经历15个阶段的加热过程(本文选取了8个阶段的数据)，样品的40Ar/39Ar测年数据采用专业软件ArArCALC v.2.52b进行计算和作图，其结果见表 3。当激光能量为3.6%~8.0%时获得平坦的年龄谱，坪年龄为181.9 ±1.1Ma(1σ, MSWD=1.1)，对应的等时线年龄为181.0±2.3Ma(1σ, MSWD=1.1)，反等时线年龄为181.1±2.3Ma(1σ, MSWD=1.1)(图 5)。
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表 3 乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床绢云母激光阶段加热40Ar/39Ar分析数据 Table 3 40Ar/39Ar dating results by laser stepwise heating of sericite from the Wunugetushan porphyry Cu-Mo deposit |
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图 5 乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床绢云母Ar-Ar坪年龄及等时线年龄 Fig. 5 Ar-Ar plateau and isochron ages of sericite from the Wunugetushan porphyry Cu-Mo deposit |
关于乌努格吐山斑岩型矿床的成岩成矿年龄，前人已进行了大量的研究，其中秦克章等(1999)针对乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床进行了多种方法同位素年龄测定，获得二长花岗斑岩单颗粒锆石U-Pb年龄183.3±0.6Ma，全岩Rb-Sr等时线年龄183.9±1.0Ma，蚀变岩绢云母K-Ar年龄183.5±1.7Ma，这三组年龄分别代表岩浆侵位后开始结晶年龄、岩浆冷却年龄和热液蚀变年龄。Wang et al.(2015)利用SIMS方法测得与乌努格吐山矿床成矿有关的二长花岗斑岩和围岩黑云母花岗岩分别形成于180.4±1.4Ma和203.5±1.6Ma，另外斑状花岗岩的形成年龄为201.4±3.1Ma(Zhang et al., 2016)。辉钼矿Re-Os年龄显示乌努格吐山矿区的成矿作用发生在180.5±2.0Ma(李诺等，2007；Wang et al., 2015)。Mi et al.(2018)将矿区内的岩浆活动划分为三期，即成矿前、成矿期以及成矿后三期，区内出露的成矿前岩体为产在矿体周边的黑云母花岗岩，锆石U-Pb年龄为206Ma，与Cu-Mo矿床的形成没有直接联系；与Cu-Mo成矿密切相关的主要是中侏罗世复式杂岩体的侵入，这套复式岩体主要包括二长花岗斑岩(锆石U-Pb年龄191Ma)以及流纹斑岩(锆石U-Pb年龄180Ma)；成矿后出露岩体主要是安山斑岩(锆石U-Pb年龄172Ma)。
绢云母作为常见的蚀变矿物，在斑岩型矿床及其他热液型矿床中较为常见，由于绢云母化通常与成矿热液-交代作用的最早阶段有关，因此绢云母的40Ar/39Ar年龄可以大致代表同期成矿矿石的成矿年龄，是研究矿床形成年龄的重要手段。此次研究中，获得乌努格吐山斑岩型矿床成矿早阶段的绢云母的坪年龄为181.9±1.1Ma(1σ, MSWD=1.1)，等时线年龄为181.0±2.3Ma(1σ, MSWD=1.1)，反等时线年龄为181.1±2.3Ma(1σ, MSWD=1.1)，与辉钼矿Re-Os等时线年龄180.5±2.0Ma相一致(李诺等，2007；Wang et al., 2015)，进一步证实矿床形成于早侏罗世。
5.2 Cu-Mo同位素组成及其地质意义 5.2.1 Cu同位素Cu是重要的过渡族金属元素，分布在各类矿物、岩石、流体及生物体中，并广泛参与成岩作用、成矿作用、热液活动和生命活动过程中(王泽洲等，2015)。前文聂龙敏和李振清(2012)对Cu同位素在矿床学中的用途进行了归纳，除此之外，δ65Cu在不同类型的矿床存在着较大的差异，其中，岩浆矿床的δ65Cu值为0.62‰~+0.40‰(Maréchal et al., 1999；Zhu et al., 2000；Larson et al., 2003)，斑岩型矿床和矽卡岩矿床的δ65Cu值为-1.29‰~+2.98‰(Larson et al., 2003；Asael et al., 2007)，VHMS型矿床的δ65Cu值为-0.62‰~+0.34‰(Mason et al., 2005)，热液脉型矿床的δ65Cu值为-3.70‰~+2.41‰(Moynier et al., 2006)，沉积矿床δ65Cu值为-2.45‰~-0.66‰(Asael et al., 2007)，造山带金矿中的δ65Cu值为-1.11‰~1.19‰(Molnár et al., 2016)。根据不用类型矿床中铜同位素的差异，一些学者利用Cu同位素对矿床类型进行甄别，比如欧阳学财等(2017)对江西东乡铜矿进行了研究，获得矿床矿石中δ65Cu值为-2.10‰~0.17‰，认为矿床为岩浆热液型矿床。
在单个矿床中，不同成矿阶段形成的含铜矿物的铜同位素组成也具有明显的差异(Zhu et al., 2000；Rouxel et al., 2004；Mason et al., 2005)。Li et al., (2010)对澳大利亚Northparkes斑岩型矿床两个矿体四个钻孔进行不同深度，不同蚀变阶段的硫化物的δ65Cu比值进行了测定，结果表明δ65Cu在矿化核心为0.2‰；在矿体边缘下降至-0.4‰；在青磐岩化围岩中又上升至0.8‰，认为铜同位素在不同相之间的平衡同位素分馏是从矿体核心至边缘降低的原因，在岩浆沸腾的过程中，气液相分离导致重铜同位素进入气相，液相富集轻铜同位素。李振清等(2009)对西藏驱龙斑岩铜矿床中不同成矿期发育的黄铜矿进行Cu同位素组成研究，发现黄铜矿的δ65Cu值具有从早期到晚期逐渐增高的趋势，并认为这可能为流体出溶过程中63Cu优先进入富气相流体，残余岩浆逐渐富集65Cu，所以早期出溶的流体倾向于富集63Cu，晚期出溶的流体相对富集65Cu。此外，欧阳学财等(2017)对江西东乡铜矿不同岩性、不同空间的花岗斑岩→石英砂岩→黄铜矿的样品进行了研究，结果显示样品中65Cu距离岩体越远，其值约高，说明在硫化物的沉淀进程中Cu的重同位素率先在流体中富集，轻同位素在沉淀物中富集，同样说明了在矿床形成的不用阶段，Cu同位素发生了分馏，成矿晚期相对富集重同位素。乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床中4件Cu同位素出现了较大的差异(表 1)，其中石英+钾长石+辉钼矿+黄铜矿+黄铁矿脉中黄铜矿的δ65Cu平均值为0.31‰，而石英+黄铜矿+黄铁矿脉中δ65Cu平均值为0.40‰，显示不同成矿阶段的样品存在一定的差异性，进一步说明了斑岩型矿床成矿过程中，成矿早期出溶的流体倾向于富集63Cu，晚期出溶的流体相对富集65Cu(图 6a)。
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图 6 乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床黄铜矿Cu同位素组成(a)和辉钼矿Mo同位素组成(b) Fig. 6 Cu isotope composition of chalcopyrite (a) and Mo isotope composition of molybdenite (b) from the Wunugetushan porphyry Cu-Mo deposit |
许多学者对Mo同位素在矿床学中的应用进行了研究，主要包括：(1)示踪成矿环境。(2)示踪成矿物质来源：宋世明等(2011)通过对粤西大降坪黄铁矿矿床的Mo同位素研究，说明矿床在海底喷流沉积形成后，受到了较强的后期热液改造和叠加成矿作用；Xu et al.(2013)利用Mo同位素对华南扬子地台湖北、贵州等地区的早寒武世Ni-Mo-PGE-Au多金属硫化物沉积矿床进行了研究，表明金属元素主要来自早寒武世海水。(3)判别矿床类型：Mathur et al.(2010)对斑岩型铜矿、浅成热液多金属矿脉、矽卡岩型矿床和铁氧化物Cu-Au矿床中的辉钼矿进行研究，结果表明斑岩型矿床辉钼矿的δ98Mo/δ95Mo的值为0.07‰±0.23‰(1σ)，其他矿床中为0.49‰±0.26‰，可以据此判断矿床类型。此外，Wang et al.(2016)对冈底斯成矿带上形成于印度-亚洲板块碰撞过程中的不同阶段的5个斑岩型钼矿(查个勒、沙让、吉如、驱龙和朱诺)和1个石英-辉钼矿型钼矿(鸡公村)，以及其他在大洋俯冲背景形成的斑岩型矿床(美国的Henderson和Bingham以及智利的El Teniente)中的辉钼矿Mo同位素进行了研究，结果表明δ97Mo值与成矿物质来源具有巨大的关系，而与构造背景无关(Wang et al., 2016)。
在单个矿床中，Shafiei et al.(2015)对伊朗Kerman地区的斑岩型铜矿床中的钼同位素进行了研究，结果显示成矿早阶段的辉钼矿具有较重的钼同位素组成，而过渡阶段的辉钼矿具有较轻的钼同位素组成，认为早期和过渡阶段造成的同位素分馏可能与流体沸腾、相关物理化学条件的变化引起的瑞利分馏以及分子的震动过程有关, 一般来讲较轻的钼同位素优先配分到气相组分中, 而较重的同位素则留在液相组分中。此外，Shafiei et al.(2015)也指出辉钼矿的多型可能也会造成钼同位素的分馏, 如2H多型辉钼矿中的S-Mo-S键能要比3R多型辉钼矿强，从而富集重的Mo同位素(2H：δ98Mo/δ95Mo值约为0.35‰，3R：δ98Mo/δ95Mo值约为~0.02‰)，而且在不同的温度和成矿期次条件下，会形成不同多型的矿物，如在早期600~400℃下，多以2H多型为主，δ98Mo/δ95Mo值平均为0.46‰；过渡期600~400℃下，2H多型和3R多型混生，δ98Mo/δ95Mo平均为0.08‰；晚期远低于300℃下情况下，多以3R多型为主，δ98Mo/δ95Mo值平均为0.02‰。Greber et al.(2014)也指出在700~350℃区间内的岩浆-热液作用过程中，会发生三种不同模式的Mo同位素分馏模式，即第一阶段；在分离结晶过程中，较轻的钼同位素进入矿物相使得熔体更富重钼同位素；第二阶段；岩浆出溶的流体优先富集重钼同位素；第三阶段；由于流体中的钼同位素组成较高，所以进入矿物相中的钼同位素值相对于早期形成的辉钼矿的钼同位素值较高；其结果都导致矿石比其岩浆来源要富集重的Mo同位素。综上可以看出，在矿床的成矿作用过程中流体沸腾、氧化还原条件的变化、温度等物理化学条件的变化以及辉钼矿的多型特征等都可能导致成矿过程中辉钼矿钼同位素发生分馏。
乌努格吐山斑岩型矿床中辉钼矿的δ98Mo/δ95Mo介于-0.16‰~0.35‰之间(表 2、图 6b)，分布不均一。其中浸染状辉钼矿的δ98Mo/δ95Mo值为0.35‰，石英+钾长石+辉钼矿+黄铜矿+黄铁矿脉中辉钼矿的δ98Mo/δ95Mo值为0.02‰~0.03‰，石英+辉钼矿脉中辉钼矿的δ98Mo/δ95Mo值为-0.18‰~-0.16‰，说明在成矿作用的过程中Mo可能进入不同的矿物组合中并发生了同位素分馏(Mathur et al., 2010)，可能也受到了成矿作用过程中成矿氧化还原条件的变化、温度等物理化学条件的变化，或者是辉钼矿的多型特征的影响，即早期以2H多型为主，晚期以3R多型为主。
5.3 对区域成矿作用的启示得尔布干成矿带位于蒙古-鄂霍次克造山带南侧，该成矿带上矿床的形成和蒙古-鄂霍次克洋的演化密切相关。蒙古鄂霍次克洋是古亚洲洋向北俯冲引起的弧后拉张所形成，代表古太平洋的一个边缘分支。蒙古-鄂霍茨克洋从志留纪打开，到白垩纪完成碰撞造山运动(黄始琪等，2016)，在得尔布干成矿带上发育众多的斑岩型矿床。空间上，斑岩型矿床在中俄蒙三国均有分布。在蒙古-鄂霍茨克成矿带的北侧，包括蒙古国额尔登特斑岩型Cu-Mo矿(江思宏等，2010)、俄罗斯贝加尔地区的Zhireken斑岩型Mo矿(Berzina et al., 2015)和Shakhtama斑岩型Cu-Mo矿床(Berzina et al., 2014)；而在南侧，斑岩型矿床主要分布于得尔布干成矿带上，包括乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床、八大关斑岩型Cu-Mo矿床(Mi et al., 2017)、呼扎盖吐斑岩型Mo矿床(刘瑞斌等，2019)、太平川斑岩型Cu-Mo矿床等(Zhang et al., 2014)。矿床通常沿断裂带两侧活断裂带交汇部位产出，受北北东向与北东向断裂共同控制。
目前关于蒙古-鄂霍茨洋何时开启和闭合虽然还存在较大的争议，但对其晚古生代-中生代的演化历史已经初步形成了相对清晰的认识，即在此期间蒙古-鄂霍茨克洋存在南北双向俯冲，其演化过程可以划分为三个阶段。蒙古-鄂霍茨克构造带内不存在前志留纪海相地层，而且在蒙古-鄂霍茨克洋边缘的杭盖-肯特及艾伦达瓦地区，志留纪-泥盆纪海相地层不整合覆盖于早古生代构造单元之上，由此推测蒙古-鄂霍茨克洋的打开时间应为志留纪(Zonenshain et al., 1990)。而就其关闭时间，有学者推测为三叠世(Maruyama et al., 1997)，也有学者认为是晚侏罗世-早白垩世(Zonenshain，1990)。一般而言，蒙古-鄂霍茨克洋两侧地体的全面碰撞，西部发生在中侏罗世，中部和东部发生在晚侏罗世-早白垩世(李锦轶，1998；李锦轶等, 2009, 2013；Daoudene et al., 2013)，总体上沿着蒙古-鄂霍茨克洋延伸方向，由东往西以一种似剪刀的方式，通过双向俯冲最终关闭。在其演化过程中，鄂霍茨克成矿带斑岩型矿床的成矿时代可分为240~230Ma，180~200Ma，150~160Ma三期，具体如下。
中晚三叠世(240~230Ma) 此时蒙古-鄂霍茨克板块存在双向俯冲，向北俯冲于西伯利亚板块之下，向南俯冲于额尔古纳地块之下，该时期的成矿作用主要包括我国八大关Cu-Mo矿床以及蒙古国的额尔登特Cu-Mo矿床(图 7)，八大关Cu-Mo矿床的辉钼矿Re-Os年龄为226.7±2.4Ma、成矿花岗闪长斑岩锆石U-Pb年龄分别为229.6±1.4Ma，含矿岩浆主要来自于新生下地壳的部分熔融(Mi et al., 2017)。
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图 7 蒙古-鄂霍茨克成矿带斑岩型矿床分布图 Fig. 7 Distribution of porphyry deposits within the Mongolia-Okhotsk metallogenic belt |
早侏罗世(200~180Ma) 蒙古-鄂霍茨克洋板块持续向两侧地块俯冲，该时期在额尔古纳地块上有大量的斑岩型矿床产出，主要包括乌努格吐山斑岩型Cu-Mo矿床、太平川斑岩型Cu-Mo矿床、呼扎盖吐Mo矿床(图 7)，乌努格吐山矿区围岩黑云母花岗岩的锆石U-Pb年龄为206.9±1.9Ma，含矿二长花岗斑岩的锆石U-Pb年龄为191.7±1.2Ma，辉钼矿Re-Os等时线年龄为180.5±2.0Ma(Wang et al., 2015)。来自于新生下地壳的熔融的岩浆，通过区域性的得尔布干断裂的侵位形成区域内的黑云母花岗岩。而在180Ma左右，起源于增厚下地壳的部分熔融，并且有地幔物质的岩浆形成，大量的铜和其他金属逐渐在岩浆房中聚集，最终形成乌努格吐山斑岩型矿床(Mi et al., 2018)。太平川斑岩型Cu-Mo矿的辉钼矿Re-Os年龄为200.1±2.5Ma、成矿花岗闪长斑岩锆石U-Pb年龄分别为202±5.7Ma(Zhang et al., 2016)。刘瑞斌等(2019)测得呼扎盖吐Mo矿的辉钼矿Re-Os年龄为179.8±2.7Ma。
晚侏罗世(160~150Ma) 鄂霍茨克洋此时已经闭合，主要发育类似于特提斯成矿带上的矿床。由于该区域处于俄罗斯贝加尔地区，研究甚少。主要包括Zhireken斑岩型Mo矿床(Berzina et al., 2015, 图 7)和Shakhtama斑岩型Cu-Mo矿床(Berzina et al., 2014, 图 7)，其锆石U-Pb年龄分别为157.5±2.9Ma、163~159Ma。Shakhtama矿床内侵入岩主要来自于新生和古老地壳的混合，金属和流体主要来自新生地壳(Berzina et al., 2014)。
6 结论(1) 乌努格土山矿床成矿早阶段的绢云母的坪年龄为181.9±1.1Ma，等时线年龄为181.0±2.3Ma，与辉钼矿Re-Os等时线年龄相一致。
(2) 乌努格土山矿床中黄铜矿的δ65Cu平均值为0.31‰~0.40‰，其δ65Cu值从早到晚逐渐增高，可能为流体出溶过程中63Cu优先进入富气相流体，残余岩浆逐渐富集65Cu的结果。辉钼矿的δ98Mo/δ95Mo介于-0.16‰~0.35‰，说明在成矿作用的过程中Mo进入不同的矿物组合中并发生了同位素分馏，可能受到了氧化还原条件、温度等物理化学条件的变化，或者是辉钼矿的多型特征的影响。
(3) 得尔布干成矿带矿床的形成与蒙古-鄂霍次克洋的演化密切相关，成矿带斑岩型矿床的成矿作用可分为240~230Ma、180~200Ma、150~160Ma三期。
致谢 野外工作期间，得到了中国黄金集团内蒙古矿业有限公司生产技术部赵春波、吕海栋、宋志伟工程师以及采矿厂高长义、冯瑞、赵桂香、韩荣荣工程师等的鼎立支持; 审稿专家的修改意见使本文结构和内容上更加完善; 在此一并表示感谢！
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