2021, Vol. 37
2. 辽宁省地质矿产调查院有限责任公司, 沈阳 110032
2. Liaoning Geological and Mineral Survey Institute Co., Ltd., Shenyang 110032, China
铌(Nb)、钽(Ta)是地壳产出的稀有金属元素，由于具有优良物理和化学性质，而被广泛应用于传统基础工业以及高新科技产业，乃至原子能、核武器等国防军工尖端技术。国内的铌钽矿床主要集中在广东、湖南、江西、福建等华南地区，其次零星分布在新疆北部、内蒙古中部及攀西地区(刘春明, 2018; 王盘喜和包民伟, 2015; 张景平和王海岗, 2013; 张随安等, 2017)。虽然我国铌钽金属矿床星罗云布，但是多为共伴生矿床，且存在铌钽矿体结构复杂，矿石嵌布粒度细而分散、选冶难度大、回收率低等问题(李胜虎, 2015; 李志丹等, 2017; 时皓等, 2016; 王盘喜和包民伟, 2015)，国内铌钽自给产量不足，铌进口对外依存度达95%以上，钽进口对外依存度达84%。因此，“十三五”期间我国把找矿的重点放在了具有国家战略意义的“三稀”元素等矿种上(刘春明, 2018; 王盘喜和包民伟, 2015)。内蒙古赵井沟铌钽多金属矿床，其铌钽氧化物储量达到工业开采标准，且钽氧化物储量>50%，为一大型铌钽矿床。前人已经对研究区复杂的构造演化历史进行了详细的分析和研究。聂凤军等(2013)对含矿侵入杂岩体中的碱性花岗岩类进行系统的U-Pb年代学研究，推测赵井沟含矿侵入杂岩体是海西期富钠、铝、铌、钽和铷的中酸性岩浆强烈分异的结果；李志丹等(2017, 2019)对赵井沟铌钽矿主要成矿矿物独居石和黑云母分别进行了U-Pb和40Ar/39Ar年龄测定，结合其成矿动力学背景，认为赵井沟铌钽矿为燕山期板内伸展体制下构造岩浆活动的产物；高允等(2017)对矿床中白云母进行40Ar/39Ar同位素年龄测定，讨论并认为该区在燕山晚期存在一次重要的稀有金属成矿作用；张超等(2019)对赵井沟钾长花岗岩进行锆石U-Pb定年，指示岩浆侵位于早白垩世。吴欢欢(2020)对赵井沟矿化岩脉和周边的虎头山岩体进行锆石U-Pb定年，认为两者的岩浆来源是同一期次。对于该矿床的研究大多限于矿床的地质特征、成矿时代及岩浆作用等(柴华和武景龙, 2013; 黄从俊等, 2013; 李志丹等, 2017; 聂凤军等, 2013; 辛杰等, 2016)，且成矿时代存在争议，而对岩浆源区具体性质及岩浆作用与成矿作用二者之间的内在联系，尚缺少详尽的讨论。本文在前人工作基础上，以和成矿密切相关的天河石化花岗岩、钠长石化花岗岩为研究对象，通过对其岩石学、地球化学、LA-ICP-MS U-Pb年代学和Lu-Hf同位素特征进行研究，探讨了赵井沟钽铌多金属矿床成岩、成矿年代、岩浆源区属性、构造背景以及成岩成矿机制，对该类矿产的找矿勘探提供理论依据及基础资料。
1 区域及矿区地质概况赵井沟钽铌多金属矿床在区域构造上位于华北克拉通北缘隆起带(内蒙古地轴)西部，阴山断隆大青山北翼(柴华和武景龙等, 2013; 高允等, 2017; 黄从俊等, 2013; 李志丹等, 2017; 聂凤军等, 2013; 辛杰等, 2016)。该矿床地理位置位于内蒙古自治区呼和浩特市武川县哈乐镇，成矿区带属于滨太平洋成矿域、华北陆块北缘东段成矿带(图 1)。区内主要出露有中上太古界乌拉山(岩)群(Ar2wl)，该群为一套受混合岩化作用，变质程度达角闪岩相的高级区域变质岩。与下伏兴和岩群、集宁岩群为断层接触；上与古元古界二道凹群呈角度不整合覆盖，乌拉山(岩)群为本区主要的金赋矿层位(郑翻身等，2005)；古元古界二道凹群(Pt1er)，该群为一套片岩、大理岩、变质砾岩及变粒岩、石英岩等中、低级区域变质岩组合，岩性组合特征分为两个岩性组，第一岩组以片岩、片麻岩为主，第二岩组为大理岩，二者之间多为断层接触。在该套地层内发现多处金矿(化)点和金矿床，规模较大，品位较高(金巍等, 1991)，反映出该套地层的含矿性，其成矿类型主要为热液型，与后期韧脆性构造及热液活动关系密切；中元古界马家店群(Pt2mj)千枚岩、板岩、变质砂岩和大理岩；上石炭统栓马桩组(C2sh)黑灰色片理化轻变质砾岩、杂色轻变质长石砂岩，被华力西期石英闪长质及花岗质岩体侵入；下白垩统李三沟组(K1ls)砂砾岩夹泥岩；下白垩统固阳组(K1g)砂砾岩以及第四系(Qh)冲洪积物(图 1、图 2a)。
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图 1 内蒙古乌拉山-大青山一带地质矿产简图(据聂凤军等, 2013; 李志丹等, 2019) 1-太古代变质岩；2-元古代变质火山-沉积岩；3-中生代地层；4-太古代岩浆岩；5-元古代岩浆岩；6-早古生代岩浆岩；7-晚古生代变质岩；8-中生代岩浆岩；9-第四系；10-断裂；11-金矿床(点)；12-钽铌矿床(点)；13-国界线；14-城市(县城)深大断裂：①-乌拉特前旗-呼和浩特断裂；②-察右中旗-固阳断裂；③-土默特左旗-固阳断裂.钽铌矿床(点)：(1)-赵井沟钽铌矿床；(2)-潘家沟钽铌矿点.金矿床(点)：(1)-东伙房金矿床；(2)-牌楼金矿点；(3)-鹿场金矿床；(4)-摩天岭金矿床；(5)-哈拉沁金矿点；(6)-卯独庆金矿床；(7)-新地沟金矿床；(8)-大汗青金矿点 Fig. 1 Simplified geological map of the Wulashan-Daqingshan region, Inner Mongolia (after Nie et al., 2013; Li et al., 2019) |
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图 2 内蒙古赵井沟钽铌矿区域(a)及矿区地质图(b)(据李志丹等, 2019; 张超等, 2019) Fig. 2 Regional (a) and mining area (b) geological maps of Zhaojinggou Ta-Nb deposit, Inner Mongolia (after Li et al., 2019; Zhang et al., 2019) |
研究区断裂构造十分发育，其中乌拉特前旗-呼和浩特、察右中旗-固阳和土默特左旗-固阳三条深大断裂构成了研究区的菱形构造格架(内蒙古自治区第一地质矿产勘查开发院, 1972①; 聂凤军等, 2013; 郑翻身等, 2005)(图 1)。区域性深大断裂所派生的次一级以近东西向为主的、北东和北西向韧性-韧脆性断裂，为岩浆的上侵提供了良好的运输通道，同时也为成矿提供了良好的生长空间。强烈的构造活动致使岩浆活动十分频繁，侵入岩整体上由南向北有逐渐变新的趋势，时间上呈跳跃式延续，从太古代到中生代均有出露，具有明显的期次性和旋回性(熊煜, 2015)。太古代以大规模黑云斜长片麻岩、角闪斜长片麻岩发育为标志；元古代岩浆活动规模较小，发育较小规模的片麻状花岗岩、闪长岩，呈带状分布，受构造控制明显；古生代岩浆活动集中在晚二叠世，在研究区发育了大量的碰撞期二长花岗岩(熊煜, 2015)；中生代侏罗-白垩世岩浆活动十分强烈，构成显生宙以来重要的岩浆活动期，以细粒钾长花岗岩为主。
① 内蒙古自治区第一地质矿产勘查开发院. 1972. 内蒙古自治区武川县赵井沟铌钽多金属矿普查地质报告. 呼和浩特: 内蒙古自治区第一地质矿产勘查开发院
矿区的地层主要发育有中元古界渣尔泰山群、石炭系拴马桩组和第四系(图 2b)。在矿区南部出露有东西向的渣尔泰山群，岩性以变质砂岩，千枚岩为主，还可见石英岩，灰岩；拴马桩组出露在矿区的中部和北部，岩性有变质粉砂岩、变质粗砂岩和变质砾岩。在矿区内共发现5条脆性断层，侵入岩的产出明显受区域构造的控制，整体以北东向为主、局部北西向。岩浆岩主要为古元古代闪长岩、二叠纪中粗粒花岗岩和白垩纪正长花岗岩，其中白垩纪正长花岗岩分布于矿区南东部，分布面积最大。区内脉岩分布广泛，种类较多，有石英脉、含钨石英脉、花岗岩脉、花岗细晶岩脉、含天河石钠长石花岗岩脉和闪长岩脉等，除中新生代地层未见脉岩出露、其它各时代地层、岩体中均有不同程度发育。研究区经历了复杂的构造变动和岩浆活动，为该区成矿提供了良好的成矿地质条件。大青山推覆构造体系中的大青山成矿带，沿该断裂带分布着大量的热液矿，形成了一系列金和稀有金属为主的矿床，除了赵井沟钽铌多金属矿床外，在其周围还分布有潘家沟、虎头山铌钽矿点，卯独庆，东伙房，摩天岭，鹿场等金矿床(柴华和武景龙, 2013; 高允等, 2017; 聂凤军等, 2013)(图 1)。另外在区域上，研究区北西方向150km处白云鄂博矿床，是我国目前发现的最大的REE-Nb-Fe矿床。该地区的地质背景和成矿条件等前人已经进行了详细的研究(刘志刚, 2000; 赵存祥, 1994; 钟长汀等, 2005)，均显示出巨大的成矿潜力和良好的找矿前景。
2 样品描述研究样品采集自含天河石钠长花岗岩体，该岩体是主要含铌钽矿化体，沿北北东向侵入栓马庄组地层的断裂构造中，为一比较规则的脉状体，地表出露总长100~150m，宽25~45m。根据岩石矿物组分及不同的蚀变类型，将该含矿岩体划分为钠长石化花岗岩、天河石化(钠长石化)花岗岩，各类型矿化岩脉的岩石，呈现过渡渐变关系，之间无明显的分带现象，局部可见有天河石钠长伟晶岩，由于粒度显著差异与其它岩石之间时而见有清晰的界线。
天河石化花岗岩新鲜面颜色为浅绿-浅褐色，中-粗粒花岗结构，块状构造(图 3a)。岩石由石英(35%~40%)、天河石(25%~30%)、斜长石(20%~25%)、钠长石(5%~10%)和副矿物(< 5%)组成(图 3b, c)。石英粒径在0.3~0.6mm之间，他形粒状结构，波状消光；天河石粒径在0.3~0.5mm之间，发育典型的格子状双晶；斜长石粒径在0.2~0.5mm之间，呈自形-半自形板状，聚片双晶发育；钠长石粒径相对较小，0.1~0.3mm；副矿物可见磁铁矿、磷灰石和锆石等。
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图 3 内蒙古赵井沟钽铌矿床样品手标本及显微照片 (a-c)天河石化花岗岩；(d-f)钠长石化花岗岩.Amz-天河石；Ab-钠长石；Pl-斜长石；Qz-石英 Fig. 3 Sample photographs and microphotographs in the Zhaojinggou Ta-Nb deposit, Inner Mongolia (a-c) amazonitization granite; (d-f) albitization granite. Amz-amazonite; Ab-albite; Pl-plagioclase; Qz-quartz |
钠长石化花岗岩新鲜面颜色为淡黄色-白色，中-细粒花岗结构，块状构造(图 3d)。岩石由石英(35%~40%)、钠长石(30%~35%)、斜长石(25%~30%)和副矿物(< 5%)组成(图 3e, f)。石英粒径在0.2~0.5mm之间，粒状结构，波状消光；钠长石粒径在0.2~0.3mm之间，呈板状体到长柱体，钠长双晶发育不明显；斜长石粒径在0.2~0.3mm之间，呈自形-半自形板状，发育明显的聚片双晶；副矿物可见磁铁矿、锆石等。交代结构在岩石中发育，在石英颗粒内部及其周围可见有数粒半自形-他形钠长石，钠长石还交代了早期形成的斜长石。含铌、钽的主要矿物为铌钽铁矿，次为钽锡石，此外尚有细晶石。铌钽铁矿呈板状、长条状、粒状和不规则粒状，主要以长条状形态为主，其次是不规则粒状。铌钽铁矿嵌布形式以被石英、钠长石等矿物包裹为主，也有分布在这些矿物颗粒之间的，粒径主要集中在0.05~0.08mm之间，本次工作铌钽铁矿粒度偏小，可能与样品均采自地表有关，向矿体的深部，矿物的粒级有增大的可能。
3 样品测试测年锆石通过常规重力和磁选方法分选，并在双目镜下挑选晶型较好的锆石颗粒和标样，同时置于无色透明的环氧树脂中制成靶，固化后抛光至锆石中心部位暴露出来；选择晶形良好的锆石在英国Gatan公司生产的Mono CL4+阴极发光装置系统上进行阴极发光(CL)照相，CL照相在廊坊市宇能(宇恒)矿岩技术服务有限公司完成；锆石LA-ICP-MS测年分析在北京燕都中实测试技术有限公司完成，分析仪器为美国New Wave公司生产的193nm激光剥蚀进样系统(UP 193SS)和美国AGILENT科技有限公司生产的Aglient7500a型四级杆等离子体质谱仪联合构成的激光等离子质谱仪(LA-ICP-MS)。实验中激光器工作频率为10Hz，测试点的束斑直径为30μm，预剥蚀时间为5s，剥蚀时间为45s，载气流采用高纯度He气剥蚀物质(流速为0.88L/min)，以标准锆石91500为外标进行同位素比值校正, 标准锆石TEMORA和Qinghu为监控盲样。年龄计算采用国际标准程序Isoplot，锆石U-Pb同位素比值由ICP-MS测定，比值采用Glitter程序。锆石元素含量以国际标样NIST610为外标，Si为内部标准计算，NIST612和NIST614为监控盲样。单个数据点误差全为1σ，加权平均值误差为2σ，平均年龄值选用206Pb/238U年龄进行计算。
主量、微量元素分析在吉林大学实验测试中心完成。选择新鲜岩石样品用玛瑙研钵碎至200目以下，将样品熔制成玻璃饼，采用XRF-1500X线荧光光谱仪进行主量元素测定，分析精度高于1%；称取40mg样品置于Teflon罐中，然后加入HF和HNO3对其充分溶解，用体积分数为l%的HNO3稀释后，通过Finnigan-MAT公司生产的双聚焦电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)ELEMENT测定微量和稀土元素，分析精度高于5%。
锆石Hf同位素分析在北京燕都中实测试技术有限公司完成。所用分析仪器型号为Neptun ePlus；原位微区Hf同位素测试是利用Neptune型多接收等离子体质谱仪和Geolas Pro型激光剥蚀系统联用的方法完成。测试竖斑直径为32μm，激光剥蚀的样品气溶胶由氦气作为载气输送到质谱仪中进行测试，为了调节和提高仪器灵敏度，气路中间引入了氩气和少量氮气。所有测试位置与U-Pb定年点位相同或靠近。采用GJ1和Plesovice国际标准锆石作为参考物质，每分析10个样品测点分析一次锆石标准GJ-1作为监控，本次实验GJ-1的测试精准度为0.282030±40(2SE)。
4 分析结果 4.1 锆石U-Pb年代学赵井沟钽铌多金属矿区的天河石化花岗岩(图 4a)和钠长石化花岗岩(图 4c)样品的锆石在阴极发光图像中颜色为暗棕色，自形程度从自形至他形均可见到，大多数锆石颗粒呈短柱状，部分晶棱、晶锥不够完整和显著的锆石颗粒，而呈次圆状及不规则的粒状。锆石颗粒长宽比为1:1~1:3，前者粒径约为80~120μm，后者粒径约为160~240μm，两者锆石多数具有模糊不清的环带，部分锆石甚至无环带，也有锆石发育有明显的岩浆震荡生长环带。天河石化花岗岩锆石中放射性元素Th含量为636.5×10-6~1912×10-6，均值为1267×10-6 (表 1)；U含量为2885×10-6~7675×10-6，均值为4689×10-6，Th/U比值介于0.11~0.47之间，均值为0.30；钠长石化花岗岩锆石中放射性元素Th含量为261.6×10-6~1418×10-6，均值为544.1×10-6；U含量为1647×10-6~3358×10-6，均值为2346×10-6，含量都较高，Th/U比值介于0.11~0.58之间，均值为0.25；两者锆石Th/U比值均处于0.1~1的范围内，Th、U含量极高，且含有普通Pb，以上特征反映锆石主要为热液成因(雷玮琰等, 2013)，偶见岩浆结晶锆石。天河石化花岗岩锆石LA-ICP-MS U-Pb测年数据(表 1)显示，206Pb/238U加权平均年龄介于110~116Ma之间，在锆石U-Pb测年谐和图中(图 4b)，样品测年数据点基本都位于谐和线上，谐和性较好，1粒岩浆锆石的年龄是116±2Ma，6粒热液锆石加权平均年龄为112.8±2.2Ma(MSWD=2.3，n=6)。钠长石化花岗岩锆石LA-ICP-MS U-Pb测年数据(表 1)显示，206Pb/238U表面年龄介于115~123Ma之间，在锆石U-Pb测年谐和图中(图 4d)，样品点集中分布，均位于谐和线上或其附近，谐和性较好，206Pb/238U加权平均年龄为118.9±1.8Ma(MSWD=1.19，n=13)。对比锆石CL图像及测年数据结果发现，相对来说，具有清晰或者是模糊不清环带的锆石总是比无环带的锆石年龄更老。锆石U-Pb数据显示，热液锆石与岩浆锆石的年龄没有太大的区别，说明热液锆石是在岩浆演化最后的熔体-流体相互作用阶段形成的。综上认为，赵井沟钽铌多金属矿区的天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩岩浆上升侵位和成矿热液流体活动均是发生在早白垩世。
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图 4 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩、钠长石化花岗岩锆石CL图像(a、c)与U-Pb谐和年龄图(b、d) Fig. 4 CL images of zircons (a, c) and U-Pb concrodia diagrams (b, d) for zircons from amazonitization granite and albitization granite in the Zhaojinggou Ta-Nb deposit |
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表 1 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩与钠长石化花岗岩锆石U-Pb同位素分析结果 Table 1 Zircon U-Pb analyses of amazonitization granite and albitization granite in Zhaojinggou Ta-Nb deposit |
本文对采自赵井沟钽铌多金属矿区的天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩进行了主量元素和微量元素的测试分析。分析结果(表 2)显示：天河石化花岗岩具高的SiO2含量(73.69%~74.53%，平均值为74.20%)，含量差异较小。全碱K2O+Na2O(9.94%~10.21%，平均值为10.11%)含量较高，且钠含量略高于钾含量(K2O/Na2O值为0.67~0.72，< 1)，表明岩石具有富硅、富碱的特征。Al2O3的含量较高(14.23%~14.60%，平均值为14.43%)，铝饱和指数A/CNK(Al2O3/(CaO+Na2O+K2O))介于0.99~1.01之间，均小于1.10。岩石具有较低的MgO(0.04%~0.05%)、CaO(0.03%~0.04%)、FeOT(0.53%~0.61%)、TiO2(0.01%)、P2O5(0.01%)。里特曼指数(σ)均值为3.28，小于3.30，属于钙碱性岩系。相比之下，钠长石化花岗岩(表 2)具有相对来说更高的硅含量(74.69%~75.60%，平均值为75.06%)。全碱K2O+Na2O(9.71%~9.91%，平均值为9.83%)含量较高，钠含量高于钾含量(K2O/Na2O值为0.56~0.59，< 1)，以上特征仍表明该岩石富硅和碱。Al2O3的含量较高(13.93%~14.16%，平均值为14.08%)，铝饱和指数A/CNK介于0.99~1.00之间，均小于1.1。岩石同样具有较低的MgO(0.04%~0.05%)、CaO(0.04%~0.05%)、FeOT(0.45%~0.53%)、TiO2(0.01%)和P2O5(0.02%)含量。里特曼指数(σ)均值为3.01，同样属于钙碱性岩系。以上特征表明赵井沟天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩均具有富硅、碱(以钠为主)和铝，贫镁、钙、铁、钛和磷的特征。
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表 2 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩、钠长石化花岗岩地球化学分析结果(主量元素：wt%；微量和稀土元素：×10-6) Table 2 Geochemical data of amazonitization granite and albitization granite in Zhaojinggou Ta-Nb deposit (major elements: wt%; trace elements: ×10-6) |
两种岩石共计12个样品投点分布比较集中。在SiO2-(K2O+Na2O)侵入岩分类图解(TAS)(图 5)中，所有样品投点均落在花岗岩区域；在A/CNK-A/NK判别图解(图 6a)中，可以看到样品投点集中在准铝质-弱过铝质岩石区域。在SiO2-K2O图解(图 6b)上，样品投点落入高钾钙碱性岩系列范围。天河石化花岗岩分异指数(DI)平均值为98.54，钠长石化花岗岩(DI)平均值为98.78，高于世界花岗岩分异指数(DI)83.93，说明赵井沟钽铌矿花岗质岩浆演化彻底(刘春明, 2018)。
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图 5 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩SiO2-(Na2O+K2O)图解(据Middlemost, 1994) Ir-Irvine分界线，上方为碱性，下方为亚碱性 Fig. 5 Diagram of SiO2 vs. (Na2O+K2O) for amazonitization granite and albitization granite in the Zhaojinggou Ta-Nb deposit (after Middlemost, 1994) Ir-Irvine, the dividing line is alkaline above and subalkaline below |
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图 6 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩、钠长石化花岗岩A/CNK-A/NK(a, 据Maniar and Piccoli, 1989)和SiO2-K2O(b, 据Rickwood, 1989)图解 Fig. 6 Diagrams of A/CNK vs. A/NK (a, after Maniar and Piccoli, 1989) and SiO2 vs. K2O (b, after Rickwood, 1989) for amazonitization granite and albitization granite in the Zhaojinggou Ta-Nb deposit |
天河石化花岗岩样品稀土元素总量(∑REE)介于28.06 ×10-6~53.14×10-6之间，均值为39.32×10-6，含量较低且变化范围不大(表 2)。总体表现为轻稀土(18.26×10-6~40.60×10-6)富集，重稀土(8.87×10-6~20.12×10-6)亏损，(La/Yb)N值介于在0.69~1.87之间，轻、重稀土分馏(LREE/HREE=1.64~4.58)不明显。在球粒陨石标准化稀土元素配分曲线上(图 7a)，具有明显“V”字形铕负异常(δEu=0.02~0.12)，δCe为1.10~3.59，大于1，具有铈正异常。钠长石化花岗岩样品稀土元素总量(∑REE)介于28.41×10-6~94.72×10-6之间，均值为71.72×10-6(表 2)，略高于天河石化花岗岩稀土元素总量。同样显示出轻稀土(15.58×10-6~61.32×10-6)富集，重稀土(11.10×10-6~33.40×10-6)亏损，(La/Yb)N值介于在0.16~1.98之间，轻、重稀土分馏(LREE/HREE=1.21~2.78)不明显。稀土配分曲线样式相近，总体表现为轻稀土和重稀土相对于中稀土的富集，且呈现出似M型的“四分组效应”。δEu=0.02~0.10，小于1，从球粒陨石标准化稀土元素曲线中可以看出(图 7a)，具有强烈的铕负异常，δCe为1.16~1.89，大于1，具有铈正异常。铕负异常，暗示岩浆演化早期具有斜长石分离结晶或者源区残留有斜长石(晁温馨等, 2017)。铈正异常，表明成岩过程中具有较强的氧化环境或对源区高Ce含量的继承(Sun et al., 2019)。
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图 7 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩球粒陨石标准化稀土元素分布型式图(a)和原始地幔标准化微量元素蛛网图(b)(标准化值据Sun and McDonough, 1989) Fig. 7 Chondrite-normalized REE distribution patterns (a) and primitive mantle-normalized trace element spidergrams (b) of amazonitization granite and albitization granite in the Zhaojinggou Ta-Nb deposit (normalization values after Sun and McDonough, 1989) |
内蒙古赵井沟多金属矿床，富含铌、钽、铷等多种稀有元素(孙艳, 2013)。在微量元素蛛网图(图 7b)中可以看出，天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩均富集Rb、Th、U、Nb、Ta、Hf；强烈亏损大离子亲石元素(LILE)Ba、Sr和高场强元素(HFSE)P、Ti，以上地球化学数据显示了典型的地壳特征(吴欢欢, 2020)。Sr亏损表明岩浆可能经历过长石的分离结晶，Ti与P的亏损表明可能发生过磷灰石和钛铁矿的分离结晶(鲁显松等, 2019; 乔建峰, 2018)。天河石化花岗岩Nb、Ta原始地幔标准化值NbN=142.4~191.3、TaN=601.2~758.5；钠长石化花岗岩Nb、Ta原始地幔标准化值NbN=114.8~142.5、TaN=702.4~835.6；Nb、Ta均显著富集，为高Nb-Ta富碱花岗岩。天河石化花岗岩Nb2O5+Ta2O5含量在0.035%~0.047%之间，钠长石化花岗岩Nb2O5+Ta2O5含量在0.030%~0.037%之间，已经达到了中国铌钽矿的0.020%的工业品位。天河石化花岗岩基性相容组分Co(0.12×10-6~0.17×10-6)、Ni(0.88×10-6~1.20×10-6)、Cr(2.22×10-6~2.83×10-6)和钠长石化花岗岩基性相容组分Co(0.24×10-6~0.31×10-6)、Ni(1.19×10-6~1.45×10-6)、Cr(2.83×10-6~3.47×10-6)含量都比较低。
4.3 Lu-Hf同位素特征锆石具有稳定的化学性质，很高的Hf同位素封闭温度，即使经历了麻粒岩相等高级变质作用也能很好地保留初始Hf同位素组成，因此锆石中的Lu-Hf同位素非常适合于岩石成因研究。本文在锆石U-Pb测年的基础上，参照CL图像，对天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩锆石进行了微区Lu-Hf同位素测试分析，分析结果如表 3所示。前者176Yb/177Hf值范围为0.077501~0.233621、176Lu/177Hf值范围为0.002186~0.006035、176Hf/177Hf值范围为0.282419~0.282501；后者176Yb/177Hf值范围为0.036839~0.140813、176Lu/177Hf值范围为0.001096~0.003356、176Hf/177Hf值范围为0.282417~0.282464。两者的εHf(t)值分别介于-10.91~-8.17和-10.98~-9.19之间，在εHf(t)-t图解(图 8)上，数据点均投影在球粒陨石演化线下方区域，εHf(t)值为负值，表明岩浆源区为下地壳。εHf(t)数据部分位于1.8Ga地壳演化线上方，表明有少量幔源组分的加入，但仍以壳源组分为主(赖小东, 2013; 吴欢欢, 2020)。fLu/Hf值分别介于-0.93~-0.82和-0.97~-0.90之间，均小于镁铁质下地壳fLu/Hf=-0.34值和硅铝质地壳fLu/Hf=-0.72值(Amelin et al., 1999)，因此两阶段模式年龄更能反映源区物质在地壳中的存留年龄。天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩岩浆锆石的两阶段模式年龄tDM2分别为1689~1867Ma、1762~1871Ma，远大于其结晶年龄，表明该区在古元古代-中元古代时期发生过强烈的构造运动，致使下地壳发生部分熔融而形成岩浆。
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表 3 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩与钠长石化花岗岩锆石Lu-Hf同位素分析计算结果 Table 3 Zircon Lu-Hf analyses of amazonitization granite and albitization granite in Zhaojinggou Ta-Nb deposit |
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图 8 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩εHf(t)-t图解(据Yang et al., 2006) Fig. 8 Diagram of εHf(t) vs. t of amazonitization granite and albitization granite in the Zhaojinggou Ta-Nb deposit (after Yang et al., 2006) |
赵井沟钽铌多金属矿床位于华北板块北缘重要的热液型大青山成矿带上。自太古代以来该区发生了多次的构造运动，并伴随着岩浆沿着构造裂隙上侵，其中以燕山期构造岩浆活动最为强烈(Davis and Darby, 2010; 刘江等, 2014; 刘正宏等, 2003b; 张进江等, 2009)，在区域上形成众多金矿床和稀有金属矿床(陈纪明和刘纲, 1996; 李洪喜等, 2004; 李建康等, 2006; 肖荣阁等, 2000)。前人对赵井沟钽铌多金属矿的成矿时代做了一些研究，但差异较大。聂凤军等(2013)对碱长花岗岩、碱长花岗伟晶岩和碱长花岗细晶岩进行锆石U-Pb同位素测年，其结果分别为277.14±0.82Ma、277.0±2.1Ma和276.6±2.1Ma，推断其矿床的成矿作用与海西期构造-岩浆活动有关；通过野外地质勘探工作，黄从俊等(2013)、柴华和武景龙(2013)将成矿时代厘定为燕山期；高允等(2017)选取了与铌钽矿物有共生关系的白云母为研究对象，获得其坪年龄和等时线年龄分别为123.57±0.66Ma和124.0±2.0Ma；孙艳(2013)对矿区的天河石进行氩氩同位素测年，其坪年龄和等时线年龄分别为123.57Ma和124Ma；李志丹等(2017)获得矿区铌钽矿主要成矿矿物独居石U-Pb年龄范围为121~126Ma，以及黑云母40Ar/39Ar坪年龄和等时线年龄分别为133.84±0.79Ma和134.55±0.79Ma；张超等(2019)获得赵井沟钽铌矿区的黑云母钾长花岗岩锆石U-Pb年龄为125±1Ma。Wu et al. (2020)对赵井沟矿化岩脉和周边的虎头山岩体进行锆石U-Pb定年，测定结果分别为127±2Ma和126±1Ma；Zhang and Jiang (2020)测定黑云母碱性长石花岗岩、钠长石花岗岩、黑色云英岩、碱性长石细晶岩和天河石化花岗伟晶岩中铌铁矿的U-Pb年龄分别为129±3Ma、130±2Ma、130±3Ma、130±3Ma和114±2Ma，钠长石花岗岩获得锡石U-Pb年龄为130±1Ma，碱性长石细晶岩获得独居石U-Th-Pb年龄为132±1Ma，锡石和独居石的测年结果与铌铁矿的测年结果较为一致，除此之外，白色云英岩中白云母的40Ar/39Ar分析结果，获得其坪年龄和等时线年龄分别为129±1Ma和128±1Ma；大多数学者通过研究认为赵井沟钽铌多金属矿床形成于燕山晚期，聂凤军等(2013)获取年龄数据与其矛盾，可能其研究对象是被燕山期成矿流体所交代的海西、印支期的含矿侵入杂岩体(高允等, 2017)。本次研究中获得天河石化花岗岩岩浆锆石年龄为116±2Ma，热液锆石206Pb/238U加权平均年龄为112.8±22.2Ma，钠长石化花岗岩热液锆石206Pb/238U加权平均年龄为118.9±1.8Ma，略晚于前人所厘定的成岩成矿时间，该年龄反映了岩体遭受到了后期熔体-成矿流体的影响，应为成矿的峰期年龄。
5.2 岩浆源区赵井沟天河石化花岗岩与钠长石化花岗岩常量元素富硅、碱，贫Ca、Mg；微量元素富Rb、Th、U、Nb、Ta、Hf，贫Ba、Sr、P、Ti等，REE球粒陨石标准化配分曲线呈“V”字形分布，负Eu异常明显。在花岗岩ACF(图 9a)和Ce-Rb(图 9b)图解中，样品点具有S型花岗岩变化趋势。研究区两种岩石的Nb/Ta值分别为4.12~4.57、2.84~3.01，远低于原始地幔比值(Nb/Ta=17.5)(Jochum et al., 1997; McDonough and Sun, 1995)，相对来说，更接近大陆地壳Nb/Ta(Nb/Ta=10~14)(Taylor and McLennan, 1985)比值。岩石的Rb/Sr(82.41~315.2；90.21~113.9)比值较高，均显示Ba的负异常，暗示其源岩应为陆壳物质(Sun et al., 2019)。固结指数(SI：0.37~0.47；0.38~0.48)远小于幔源岩浆物质的固结指数(SI：40)(李胜虎, 2015)，同样表明了赵井沟钽铌稀有金属花岗岩的成岩成矿物质主要来源于地壳。
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图 9 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩ACF图解(a, 据Nakada and Takahashi, 1979)和Ce-Rb图解(b, 据Grebennikov, 2014) Fig. 9 Diagrams of ACF (a, after Nakada and Takahashi, 1979) and Ce vs. Rb (b, after Grebennikov, 2014) of amazonitization granite and albitization granite in the Zhaojinggou Ta-Nb deposit |
赵井沟天河石化花岗岩(Nb：101.5×10-6~136.4×10-6；Ta：24.65×10-6~31.10×10-6)与钠长石化花岗岩(Nb：81.86×10-6~101.6×10-6；Ta：28.80×10-6~34.26×10-6)铌钽含量明显高于地壳铌钽丰度(Nb：20.00×10-6；Ta：2.40×10-6)(毛朝霞等, 2016)。天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩锆石的两阶段模式年龄tDM2分别为1689~1867Ma和1762~1871Ma，为中元古代-古元古代，该时期研究区的地层主要发育有渣尔泰山群，前人对渣尔泰山群的各组岩性进行了微量元素的分析，结果显示刘鸿湾组中二云母石英片岩的Nb含量最高可达20.6×10-6，Ta含量最高可达5.42×10-6(赵帅, 2010)。S型花岗岩的源区通常为变沉积岩，在以实验岩石学为基础建立的判别源区岩性性质的(K2O+Na2O)/FeO+MgO+TiO2-K2O+Na2O+ FeO+MgO+TiO2(图 10)图解中，岩石样品点均位于长英质泥岩区域，因此推测赵井沟钽铌矿的源区可能是长英质泥岩经变质作用而形成的渣尔泰山群(刘鸿湾组二云母石英片岩)。赵井沟钽铌矿床与其北西方向150km左右的著名的白云鄂博REE-Nb-Fe矿床，两者在中元古代时期都是赋存在华北陆边缘的裂陷槽内。该时期，白云鄂博REE-Nb-Fe矿床在区域上出露的地层主要为白云鄂博群和渣尔泰山群，裂陷槽发育中期，在宽沟水下隆起北侧盆地形成了与海相化学沉积有关的赤铁矿体(北矿)，宽沟水下隆起南侧受同生断裂控制的次级盆地内发生了强烈的碱性火山喷发，于1683~1692Ma形成热水沉积的白云岩型铁-稀土矿体(层)(邵和明和张履桥, 2001; 赖小东, 2013)。由于研究区距离白云鄂博REE-Nb-Fe矿床较近，据此推测，成矿岩浆源区有高铌钽等成矿物质的白云鄂博群的参与。
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图 10 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩(Na2O+K2O)/(FeO+MgO+TiO2)-(Na2O+K2O+FeO+MgO+TiO2)图解(据Patiño Douce, 1999) Fig. 10 Diagram of (Na2O+K2O)/(FeO+MgO+TiO2) vs. (Na2O+K2O+FeO+MgO+TiO2) of amazonitization granite and albitization granite in the Zhaojinggou Ta-Nb deposit (after Patiño Douce, 1999) |
赵振华等(2008)对钽铌的地球化学问题进行研究表明，高演化花岗岩，其Nb/Ta比值明显低于球粒陨石(< 10)，易形成钽铌矿床。赵井沟天河石化花岗岩与钠长石化花岗岩分异指数(DI：98.29~98.70；98.61~99.02)、Rb/Sr(82.41~315.2；90.21~113.9)和Rb/Ba(109.7~242.8；28.80~35.52)的值较高，而固结指数(SI：0.37~0.47；0.38~0.48)、Nb/Ta(4.12~4.57；2.84~3.01)和Zr/Hf(5.75~6.16；7.25~7.58)的值较低，证明了其岩浆经历了强烈的分异演化。研究区在元古代发生过地壳增生(吴福元等, 1999; Yang et al., 2006)；古生代时期，研究区受到亚洲洋壳向华北克拉通北缘多期次俯冲作用(聂凤军等, 2013)和中生代的板内造山作用、多期次伸展变形作用以及玄武质岩浆高位底侵(陈志广等, 2012)的影响，使得白云鄂博群和渣尔泰山群地层发生部分熔融，产生含钽铌的酸性岩浆，岩浆侵入构造裂隙时经过分异演化形成不同规模的花岗岩类侵入体，这一阶段钽铌矿化较弱，不能够形成具有工业开采价值的矿体(聂凤军等, 2013; 吴欢欢, 2020)；吴欢欢(2002)认为赵井沟钽铌矿成矿的直接岩浆来源是虎头山岩体的母岩浆，其岩体中似伟晶岩壳的钽铌含量是碱长花岗岩的2~4倍，这就说明在岩浆结晶的晚期熔体的粘度发生了明显的降低，而影响熔体粘度的主要因素有熔体本身、压力、温度和挥发组分。由于赵井沟天河石化花岗岩与钠长石化花岗岩具有较高的Si含量，并且在岩浆上升侵位的过程中，温度和压力是不断降低的，均不利于降低岩浆的粘度，因此挥发组分则作为影响熔体粘度的最主要因素。随着残余岩浆向上继续运移，结晶分异作用能够使不相容的钽和铌、钠质、挥发组分(Li、F元素等)和H2O含量等不断增加。F、Li等元素和H2O含量的增加能够降低花岗质岩浆体系的固相线温度，延长结晶的时间(Manning, 1981)；同时，能够降低岩浆粘稠度，提升钽和铌等稀有金属元素的络合作用(李胜虎, 2015; Thomas and Davidson, 2013; Xiong et al., 1999)；另外，F和Li等元素在岩浆分异演化的晚期可以增加体系中的非桥氧数(Horng et al., 1999)，进一步使钽、铌等元素的金属阳离子在硅酸盐熔体中的溶解度增大(Van Lichtervelde et al., 2010)；上覆围岩所形成的封闭环境阻止了挥发组分和成矿元素的散失，为岩浆的高度分异演化提供了更有利的条件，于是在近地表的浅成环境中形成了花岗岩岩体或岩脉，含F元素的矿物(如云母等)的沉淀能够使岩石发生钠长石化(Pollard, 1989)，花岗岩岩体或岩脉后经以钠长石化为主各种蚀变作用，破坏了钽铌络合物，从而使钽铌及其它稀有元素富集成矿(柴华和武景龙, 2013)。
5.3 构造背景华北克拉通北缘的乌拉山-大青山成矿带，是燕山-阴山板内造山带的重要组成部分。作为世界上最为古老的克拉通之一，华北克拉通有着复杂的地质演化历史。华北克拉通在太古代末期经历了克拉通化(李江海等, 2000; 刘建忠等, 1998; 钱祥麟, 1996)，以太古宙的微陆块拼合在一起形成华北古陆(白瑾和戴凤岩, 1994)和随后的变质作用、壳熔花岗岩、盖层沉积为标志(翟明国, 2011)。第一期克拉通化基本完成后，在古元古代发生了高级变质作用(刘正宏等, 2017; 翟明国, 2011)，以麻粒岩相-高级角闪岩相的结晶基底岩石和陆内裂谷盆地、裂陷槽以及伴生的斜长岩-奥长环斑花岗岩等非造山岩浆组合的发现为标志(Zhai et al., 2003; 赵太平等, 2004a, b)，最终完成了克拉通化，并形成了现今的基本构造格局(翟明国, 2011)。中元古代后，华北进入板块的演化阶段(翟明国, 2006, 2008)。古生代时期，研究区经历了古亚洲洋的演化过程(赵越等, 2010)，古生代末，华北克拉通与蒙古岛弧体沿着索伦缝合带碰撞拼合(Wang and Mo, 1995; Yin and Nie, 1996)，其北缘由汇聚板块边缘转变为板内环境(Davis, 2001)。自中生代以来，研究区形成了构造样式十分复杂的板内造山带，其地壳构造运动可分为印支期地壳构造变形(刘正宏, 2003a; 阎国翰等, 2000)和燕山期地壳构造变形两期(徐仲元等, 2001; 刘江等, 2014)。印支-燕山期挤压逆冲变形作用是由于研究区处于西伯利亚板块向南不断地运移的大地构造背景下形成的(王瑜, 1994)。随着地壳在逆冲推覆挤压作用下不断地加厚和隆升，早白垩世末期，地壳在重力的作用下由南北向的挤压变形体制转变为南北向的伸展变形体制, 形成呼和浩特变质核杂岩(王新社等, 2002)。南部构造带发生由北向南的伸展变形，早白垩世的呼包盆地(呼和浩特-包头拉伸断陷盆地)就是该阶段构造作用的结果。北部构造带发生由南向北的伸展变形，形成了早白垩世的固阳盆地和一些大型的伸展滑覆断层(刘正宏等, 2002)。另外，在中国东部和蒙古中东部广泛发育的晚中生代伸展穹隆构造体制、伸展盆地和变质核杂岩(林伟等, 2013)，表明研究区的伸展作用可能也受到了中国东部伸展构造背景的影响。一些学者对研究区晚中生代的构造变形时间的限定进行了大量的年代学的分析测试，Guo et al.(2012a, b)对韧性剪切带中不同变形程度的花岗岩进行了锆石U-Pb定年，提出伸展构造于148~140Ma启动，并且获得未发生韧性变形花岗岩的年龄为132Ma，表明在此之后主要以脆韧性变形为主；Meng et al. (2014)对呼和浩特以北花岗岩年代学的研究中，认为140~132Ma期间大青山地区地壳由挤压变形体制向伸展变形体制转变；Davis and Darby (2010)在蘑菇窑子附近测得逆冲推覆构造最年轻玄武岩的40Ar/39Ar年龄为132.6±2.35Ma，暗示在此之前大青山逆冲推覆构造处于活动状态；同时对伸展剪切带和上部盆地中的变质核杂岩进行单矿物40Ar/39Ar定年(Davis et al., 2002; Davis and Darby, 2010)，认为127~120Ma为大青山地壳伸展阶段。Wang et al. (2012)对大青山地区变质核杂岩进行锆石U-Pb数据测试，结果显示地壳伸展的峰值时间为130~120Ma。综上所述，大青山地区发生强烈的拉张伸展作用的时间大致为130Ma之后。本次工作测定的天河石化花岗岩、钠长石化花岗岩的岩浆和热液锆石U-Pb年龄略滞后于前人所厘定的地壳伸展时间，说明地壳发生伸展作用是岩浆的侵入活动开始的主要原因。
赵井沟钽铌矿床成矿年龄(钠长石化花岗岩中热液锆石加权平均年龄为118.9±1.8Ma；天河石化花岗岩岩浆锆石年龄为116±2Ma，热液锆石加权平均年龄结果为112.8±2.2Ma)为早白垩世末期。高分异的花岗岩虽然受到了后期岩浆-热液的改造，但两种岩石10000Ga/Al比值介于4.27~5.80之间，均高于A型花岗岩质岩石的下限值2.6，与非造山板内伸展的构造环境相吻合。在Rb-(Y+Nb)(图 11a)和Ta-Yb(图 11b)构造环境判别图解中，本次研究的所有样品点均落入板内环境中，这与中生代时期研究区远离各大板块边缘，具有板内变形的特征相符合(杜菊民等, 2009)；在R1-R2图解(图 12)中，所有样品点集中分布在非造山的花岗岩区域，符合研究区的花岗岩形成于非造山的板内拉张伸展的构造环境。
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图 11 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩Rb-(Y+Nb)(a)和Ta-Yb(b)图解(据Pearce et al., 1984) Fig. 11 Diagrams of Rb vs. (Y+Nb) (a) and Ta vs. Yb (b) of amazonitization granite and albitization granite in the Zhaojinggou Ta-Nb deposit (after Pearce et al., 1984) |
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图 12 赵井沟钽铌矿床天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩R1-R2图解(据Batchelor and Bowden, 1985) Fig. 12 Diagram of R1 vs. R2 of amazonitization granite and albitization granite in the Zhaojinggou Ta-Nb deposit (after Batchelor and Bowden, 1985) |
有关稀有金属钽铌元素的富集机制及其矿床的成因一直以来存在着较大的争议，概括起来可分为岩浆结晶分异学说(Raimbault et al., 1995; Kovalenko et al., 1995; Zhu et al., 2001)、热液交代作用学说(Beus et al., 1962; Kempe et al., 1999)和混合成因学说(王汾连等, 2012; Sheard et al., 2012)。聂凤军等(2013)认为赵井沟铌钽矿床是伸展构造背景下与海西期构造岩浆活动相关的富钠质钙-碱性岩浆经多阶段结晶分异作用而形成的，为过铝质花岗岩型稀有金属矿床；柴华和武景龙(2013)认为赵井沟铌钽矿体是由壳源岩浆直接分异演化，后经各种蚀变作用而形成的；黄从俊等(2013)认为赵井沟赋矿围岩和燕山期高钾钙碱性I型含矿花岗岩浆为矿床提供了基本的成矿物质基础，从地层、岩浆岩和构造多方面将其成因类型归结为中低温岩浆热液脉型铌钽矿床；李志丹等(2019)对赵井沟铌钽矿的主要成矿矿物独居石和造岩矿物黑云母分别进行U-Pb和40Ar/39Ar定年，认为赵井沟铌钽矿未受到晚期热液的影响，为燕山期构造-岩浆活动的产物；吴欢欢(2020)对赵井沟岩脉和虎头山岩体进行研究，结果认为其具有同源岩浆，且赵井沟铌钽矿床的富集与成矿主要发生在岩浆阶段，同时受岩浆期后热液的作用发生了进一步蚀变和矿化。Wei et al. (2020)认为赵井沟矿床中的铌铁矿是由高度演化的过铝质花岗岩浆结晶而成，铌铁矿中钽的富集归因于岩浆-热液过渡阶段富钽富氟硅酸盐熔体对铌铁矿的置换。
赵井沟钽铌矿含矿岩石地球化学特征既表现出岩浆结晶分异的特征，同时又具有热液交代的证据。据Mn、Nb和Ta等矿物特殊的性质，赵井沟地区似伟晶岩壳-含天河石钠长花岗岩-天河石化花岗伟晶岩，铌钽铁矿的Mn/(Mn+Fe)比值和Ta/(Ta+Nb)比值是逐渐升高的(吴欢欢, 2020)，表明铌钽矿化符合岩浆结晶分异演化；天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩稀土元素都呈现出似M型的“四分组效应”，说明岩浆上升侵位时或侵位后遭受过热液流体的作用(赵振华等, 1992)；大量数据显示与流体相互作用的花岗岩样品的铌钽比值小于5，因此将铌钽比值接近5作为过铝质花岗岩岩浆-热液转变的标志(Ballouard et al., 2016)。天河石化花岗岩、钠长石化花岗岩Nb/Ta值分别介于4.12~4.57、2.84~3.01之间，反映该矿化岩体经历了岩浆-热液的转换阶段。
赵井沟钽铌矿矿区内发育钠长石化花岗岩、天河石化花岗岩及天河石化伟晶岩；矿化呈浸染状和条带状分布在矿化岩体内，并构成囊状、透镜状、脉状和似层状矿体，并未观察到岩体和矿体之间有明显的界限。矿化岩体均存在不同程度的蚀变，蚀变作用主要为钠长石化和天河石化。其中钠长石化作用较强烈，分布范围较广，多呈带状、面状；天河石化多呈带状，形成含天河石钠长花岗岩或天河石化花岗伟晶岩。
根据上述赵井沟铌钽矿野外地质特征及岩石地球化学特征，推测其成矿作用如下。在早白垩世晚期，地壳在重力的作用下由南北向的挤压变形体制转变为南北向的伸展变形体制，研究区伸展地壳较薄，地幔上涌导致玄武质岩浆高位底侵，使中元古代富含铌钽的渣尔泰山群和白云鄂博群部分熔融，由于其中的灰岩等海相地层富含Li、F、Cl、H2O等，因此岩浆中挥发组分含量较高。岩浆中富含挥发分降低了岩浆的粘度，使岩浆发生多阶段结晶分异作用。由于受在岩浆中的空间位置、温度和压力等多因素影响，岩浆中挥发组分呈不均一分布，导致岩浆结晶时间的不一致性。矿区内结晶较早的为虎头山碱长花岗岩(126±1Ma)(吴欢欢, 2020)；在局部挥发组分较高的区域，由于温度的降低，形成固液混合状态，即早期结晶的矿物-熔体-汽水热液共存状态，并发生了岩浆自交代作用—钠长石化，形成钠长石化花岗岩(118.9±1.8Ma)，伴随有铌钽矿化。由于钠长石化改变了流体的成分，进而使铌钽等矿物在钠长石化之处沉淀析出(王汾连等, 2012)，因此钠长石化的强弱与Nb、Ta元素的富集呈正比例关系，所以钠长石化可作为寻找铌钽等稀有金属矿床的可靠的直接标志；在岩浆演化的晚期阶段，富含Nb、Ta和Rb的热液在局部进一步富集，并发生了第二次岩浆自交代作用—天河石化，形成条带状天河石化花岗岩及天河石化伟晶岩(112.8±2.2Ma)。天河石化可作为铌钽等稀有金属矿床的重要找矿标志(柴华和武景龙, 2013; 黄从俊等, 2013)。天河石化花岗岩、钠长石化花岗岩的Rb2O平均含量分别为0.14%和0.06%，已达到Rb2O边界品位；且天河石化花岗岩(Rb：614.0×10-6~665.0×10-6)比钠长石化花岗岩(Rb：258.0×10-6~295.0×10-6)的Rb含量明显的高，其对应的(Nb+Ta)含量遵循正比例的变化规律。综上，较高的Rb含量其本身一方面可作为铷矿进行综合利用，另一方面也可以指示岩体Nb、Ta的含矿潜力。
综上，在燕山晚期板内伸展的构造背景下，地壳减压及玄武质岩浆的高位底侵渣尔泰山群、白云鄂博群部分熔融而形成的富含铌钽岩浆，岩浆在F、Cl等挥发组分的作用下发生结晶分异作用使铌、钽等成矿物质初步富集，并在岩浆晚期先后发生了以钠长石化、天河石化为代表的两期自交代作用及Nb、Ta的矿化作用下而形成赵井沟钽铌多金属稀有矿床，该矿床为岩浆结晶分异-热液自交代作用混合成因。
6 结论(1) 对天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩的岩浆锆石、热液锆石进行U-Pb定年结果显示，钠长石化花岗岩中热液锆石加权平均年龄为118.9±1.8Ma；天河石化花岗岩岩浆锆石年龄为116±2Ma，热液锆石加权平均年龄结果为112.8±2.2Ma；热液锆石年龄略晚于岩浆锆石，说明热液锆石是在岩浆演化最后的熔体-流体相互作用阶段中结晶的，岩浆上升侵位和热液流体活动均是发生在燕山晚期(早白垩世晚期)。
(2) 岩石地球化学特征显示岩石富硅、碱(以钠为主)和铝，贫镁、钙、铁、钛和磷，微量元素均富集Rb、Th、U、Nb、Ta、Hf；强烈亏损大离子亲石元素(LILE)Ba、Sr和高场强元素(HFSE)P、Ti，相对富集轻稀土元素，亏损重稀土元素，且具有强烈的Eu负异常的特征，为S型花岗岩。稀土元素呈现似M型“四分组”效应，Nb/Ta小于5，矿化岩体中发育以钠长石化、天河石化为主的蚀变，表明矿化岩体经历了岩浆-热液的转换阶段，并发生了以钠长石化、天河石化蚀变为代表的岩浆自交代作用。
(3) 赵井沟天河石化花岗岩和钠长石化花岗岩tDM2分别介于1689~1867Ma和1762~1871Ma之间，暗示富含Nb、Ta的中元古代渣尔泰山群、白云鄂博群为其岩浆源岩或提供了成矿物质。
(4) 赵井沟钽铌多金属稀有矿床是在燕山晚期伸展的构造背景下，玄武质岩浆高位底侵富铌钽地壳造成减压部分熔融而形成岩浆，岩浆在F、Cl等挥发组分的作用下发生结晶分异作用使铌、钽等成矿物质初步富集，并在岩浆晚期气热溶液自交代作用进一步富集成矿，矿床为岩浆结晶分异-热液自交代作用混合成因。
致谢 感谢北京燕都中实测试技术有限公司、廊坊市宇能(宇恒)矿岩技术服务有限公司和吉林大学自然资源部东北亚矿产资源评价重点实验室在测试过程中提供的帮助。感谢内蒙古地质调查研究院在野外地质调查与采样过程中提供的支持。感谢匿名审稿专家和本刊编辑对本文提出的建设性建议。
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