2019, Vol. 35
2. 中国地质科学院矿产资源研究所, 自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室, 北京 100037;
3. 广西305核地质大队, 柳州 545005;
4. 自然资源部放射性与稀有稀散矿产重点实验室, 韶关 512026
2. MNR Key Laboratory of Metallogeny and Mineral Assessment, Institute of Mineral Resources, CAGS, Beijing 100037, China;
3. No. 305 Nuclear Geological Prospecting Units of Guangxi, Liuzhou 545005, China;
4. MNR Key Laboratory of Radioactive and Rare Scattered Minerals, Shaoguan 512026, China
华南白垩纪基性岩脉分布广泛，前人曾对基性岩脉的时空分布与铀矿化关系做过较多的论述，这些基性岩脉在时、空分布上与花岗岩型-热液型铀多金属矿床具有密切的空间关系及可能的成因联系(Hu et al., 1993, 2008, 2009; 李献华等, 1997; 左跃明等, 2001; 胡瑞忠等, 2004, 2015; 冯海生等, 2009; 曹豪杰等, 2011; Zhang et al., 2019)。华南地区碳硅泥岩型铀矿床分布较广，发现了多个有工业价值的矿床(杜乐天和王玉明, 1984; 涂光炽，2002; 倪师军等，2014)。作为我国四大铀矿类型之一，碳硅泥岩型铀矿床是我国铀矿地质工作者依据其产出的赋矿围岩特征总结和建立的铀矿床类型(赵凤民, 2009)，指产于未变质或弱变质海相碳酸盐、硅质岩、泥岩及其过渡型岩类中的铀矿床(张待时, 1994; 刘兴忠等, 1997①; 蔡煜琦等, 2015)。中国碳硅泥岩型铀矿床包括的主要类型有风化壳型、沉积-成岩型、淋积型和热液叠加改造型铀矿床(张待时, 1994; 曾天柱, 2002; 赵凤民, 2009; 张成江和陈友良, 2010; 漆富成等, 2012)。但从碳硅泥岩型铀矿床成矿理论及其代表性矿床来看，很少见有关于碳硅泥岩型铀矿床与辉绿岩有明确的成因联系的研究。
① 刘兴忠, 张待时, 罗长本. 1997.中国铀矿找矿指南.北京:中国核工业总公司地质总局, 207-269
桂西大新373铀矿床是我国西南一个典型的碳硅泥岩型铀矿床(倪师军等, 2012; 徐争启等, 2012; 罗超等, 2013; Song et al., 2014; 宋昊等, 2015; 李治兴等, 2018)，不仅铀品位较富，还伴生有钼等多种金属元素可供综合利用。自20世纪60年代初发现以来，至今已有50余年的勘探和研究历史。因该铀矿床在华南地区具有较大的规模和独特的地质特征，引起了众多学者的兴趣，但是有关矿床成因众说纷纭，未形成统一的认识(张待时, 1992; 闵茂中, 1995; 李治兴等, 2011a, b, 2012; 宋昊等, 2011, 2012; 徐争启等, 2012)。从发现至今，关于大新铀矿床的成因，前人提出过多种观点：如“淋积型”(广西305核地质大队, 1964②)、“热造型”(张待时, 1982)、“岩溶型”(闵茂中, 1995)、沉积-热液叠加改造(Min et al., 2002; 李治兴等, 2011a)、“多期热液叠加”成矿(倪师军等, 2012; 徐争启等, 2015)等多种成因观点。而流体来源问题是这些不同观点争论的焦点，对大新地区出露的辉绿岩的成岩时代和与成矿的关系目前尚未见系统的研究。前人在讨论本区铀矿床成矿理论时，一般认为辉绿岩与铀矿没有成因联系，同时由于该地区基性岩脉规模较小、出露较少，仅零星分布，因此，前人在对该地区铀、铅锌等众多的矿床成矿理论研究中，没有将矿床的成因与辉绿岩脉体相联系，辉绿岩一直没有被重视，也未对辉绿岩群作过深入研究，至今鲜见辉绿岩成岩年龄的报导(徐争启等, 2012; Song et al., 2014)。
② 广西305核地质大队. 1964.大新铀矿床储量报告.柳州:广西305核地质大队
事实上，大新373铀矿床中有多期热液活动迹象，显示该区铀矿床与传统的受地层岩性控制的碳硅泥岩型铀矿床有很大的差异，通过矿床的微量元素、岩石学及矿物学研究，显示出成矿作用确有热液活动和岩浆作用影响(李治兴等, 2011a, b；罗超等, 2013；徐争启等, 2015)，具有热液矿床的一些特征，且有深部流体参与成矿的迹象；同时有关辉绿岩与铀成矿的关系也被尝试性地进行过讨论(宋昊等, 2012; 徐争启等, 2012; Song et al., 2014)。区域上辉绿岩脉与铀矿床在空间分布上具有相关性，虽然矿体在空间分布上与辉绿岩群没有密切共生关系，但区域上看，矿段周围或附近常有辉绿岩的出露，区域上受到东西-北西走向断层控制而分布其两侧，两者常常相伴甚至密切伴生，说明矿床形成可能与辉绿岩侵入有关。因此研究辉绿岩与矿床成因的联系，对重新认识矿床成因有重要意义。为了研究桂西大新-钦甲地区辉绿岩的特征及其与铀成矿的关系，本论文对大新地区及其区域出露的辉绿岩脉进行了系统采样，分析该区域辉绿岩的锆石U-Pb同位素年龄，系统研究辉绿岩地质特征、地球化学特征以及年代学特征，在此基础上，探讨辉绿岩的成岩与成矿间的关系，试图为辉绿岩的产出及其与铀矿床的关系提供有力的元素地球化学和同位素年代学证据。
1 地质背景及矿床地质我国华南地区赋存着一系列与铀有关的矿床类型，其中碳硅泥岩型铀矿床分布较广，前人已发现了多个有工业价值的矿床(涂光炽，2002; 胡瑞忠等，2004; Zhao et al., 2014; 倪师军等，2014)。其中，广西西部的大新(373)碳硅泥岩型铀矿床大地构造位于华南板块的南华活动带右江褶皱系那岭-俸屯背斜北东端，属于西大明山铀成矿带(图 1)。区域地层单元由元古宙-早古生代基底、晚古生代-中三叠世盖层和中新生代陆盆沉积地层组成。
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图 1 桂西大新-钦甲地区区域地质及主要铀矿床分布简图(据徐争启等，2015；李治兴等，2018改绘) Fig. 1 Geological sketch map of the uranium deposits in Daxin-Qinjia, western Guangxi (modified after Xu et al., 2015; Li et al., 2018) |
大新373铀矿床位于那岭-俸屯背斜北东端。该背斜呈东西向横卧的“A”字型分布，核部为寒武系，两翼为泥盆系，两翼不对称，地层南缓北陡，其边界即为F2正断层，总体走向近东西，倾向北，倾角30°~80°，上陡下缓，矿床分布在北东端的F2断层的上盘，构成地垒式构造(图 1)。铀矿体呈似层状、透镜状、串珠状分布于大断裂上盘的泥盆系构造破碎岩中。矿体产状总体上与断裂破碎带产状基本一致，矿石具角砾状构造和浸染状构造等。矿石中铀主要呈吸附状态，其次呈显微、超显微状的沥青铀矿存在。研究区位于桂西大新-钦甲(化峒镇)之间，除大新373铀矿床外，区域上还有几处铀矿点和铜、铅锌矿床(如德保铜矿床及巴江、普井屯、雷屯、化峒等碳硅泥岩型铀矿点)，使桂西地区构成一个重要的铀多金属成矿远景区(表 1)。
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表 1 桂西大新-钦甲地区主要碳硅泥岩型铀矿床(点)地质特征对比 Table 1 Main uranium deposits and occurrences in Daxin-Qinjia and adjacent region |
研究区及附近出露最老的地层是寒武系，岩性主要为厚层状长石石英砂岩、中厚层细砂岩、粉砂质页岩、页岩夹炭质页岩。上覆盖层以泥盆纪碎屑岩、炭质泥岩和碳酸盐岩为主(该区的矿产主要产于泥盆系底部)，其次是石炭系、二叠系、三叠系、古近系和第四系。矿区内下泥盆统莲花山组(D1l)，与寒武系不整合接触；中泥盆统四排组(D2s)，分上下段，上段D2s2为下含矿构造岩带的原岩；郁江组(D1y)，该组亦为下含矿构造岩带(Fy)原岩；东岗岭组(D2d)，下段为中含矿构造岩带(Fd1g)原岩，上段为上含矿构造岩带(Fd2)原岩。矿区主要由硅化岩、灰岩，泥岩和少量白云岩组成，岩性组合反应铀成矿为浅海陆棚沉积环境。
区域上岩浆岩不发育，分布较少，有微弱岩浆岩侵入，主要是一些辉绿岩脉和橄榄岩脉体。规模较大的仅有德保和靖西等县市交界处的钦甲花岗岩体，成岩时代为412.4~442.4Ma (王永磊等，2011)，岩体侵位于寒武纪地层中，出露面积达45km2。其他岩浆岩规模均较小，主要是零星出露的辉绿岩和橄榄岩等基性、超基性脉体(图 1)。辉绿岩在湖润镇-向都镇靠近北边的一线分布，橄榄岩则分布在南边。此外，在大新地区全茗镇及普井屯一带有数条辉绿岩脉分布于北东6.5km处的东岗岭灰岩中。研究区辉绿岩的出露位置如图 1所示。
2 样品采集和分析方法 2.1 样品采集及矿物岩石学特征为了系统研究辉绿岩岩脉的成岩时间、区域演化特征及分析辉绿岩与铀矿化的关系，经详细的野外地质观察，笔者系统采集大新373铀矿区附近辉绿岩岩脉中代表性样品4个(采集位置及编号见图 1)，其样品编号分别为Dx01、Dx02-4、Dx02-5、Dx03及区域内其他铀矿点附近辉绿岩。其中，Dx01号样品采于全茗乡-靖西公路沿线，该处岩脉总体呈北西向串珠状分布，沿线约有5处出露位置。每个岩脉长约20~30m，宽约10~15m。辉绿岩已基本风化，呈紫褐色、砂状，土壤中可见风化较弱的岩石残块，部分呈现辉绿岩的原始辉绿结构特征。该处辉绿岩脉侵入于泥盆系东岗岭组。Dx02-4、Dx02-5样品的采样位置位于普井屯一带，所出露辉绿岩脉整体呈北西向沿断裂断续分布，出露宽度约15~20m，长度出露约1km，样品采于该辉绿岩脉体的北端；样品呈现灰白色，块状构造，蚀变现象明显，见有黄铁矿化、高岭石化、硅化等，采样点出露有一定数量的硅质脉和细粒黄铁矿，辉绿岩样品中局部具有铀矿化显示。Dx03样品采于该辉绿岩脉南端，普井屯村桥下，出露宽度约10m，基本未风化，岩石呈灰绿色，块状构造。J1201及DB12等辉绿岩样品采集于化峒镇西南附近，可见105°∠55°的侵入界面，与地层产状近于一致。其他辉绿岩样品采样位置及编号见图 1所示。
本区辉绿岩样品为块状构造，部分样品受区域变质、动力变质和成矿热液作用而蚀变，见有变余原生矿物残晶，具有明显的变余辉长辉绿结构(图 2)。矿物组成主要为原岩矿物及变成、蚀变矿物，由隐晶质-显微鳞片状高岭石、绿泥石及少量金属矿物、绢云母等组成。其中隐晶质-显微鳞片状的高岭石、绢云母矿物集合体呈粒度0.3~1mm板条状，具长石假像，偶见长石残余其中，杂乱排列。绿泥石主要呈片状，染铁质显黄绿色，集合体呈柱粒状，具辉石假像；二者混杂分布，局部可见假象辉石充填在假像斜长石格架之间，个别辉石为变余的原生辉石残晶，产于变余斑晶的核部。金属矿物主要是褐铁矿，具磁铁矿假像，稀疏浸染状分布于岩石中，构成变余辉长辉绿结构。岩石发育裂隙，被次生石英及高岭石充填。总之，后期的变质作用将辉绿结构转变成变余辉长辉绿结构，而后期的蚀变作用则造成了矿物组合的改变。样品中见有辉石、黑云母等矿物经绿泥石化蚀变为绿泥石，基性斜长石经高岭石化蚀变为高岭石等等，使得该区的辉绿岩矿物特征有别于新鲜辉绿岩特征。
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图 2 大新-钦甲地区辉长辉绿岩单偏光(a)和正交偏光(b)镜下照片 Pl-斜长石; Px-辉石; Hb-角闪石 Fig. 2 The micrographs of the samples for the diabase dykes in Daxin-Qinjia |
经人工破碎后，岩浆岩样品采用无污染玛瑙球磨技术磨至200目。采用常规重-磁选方法，除去长石、石英、云母等轻比重矿物和磁黄铁矿、磁铁矿等磁性矿物，最后在双目镜下挑选出晶形完好，色泽及透明度较好的锆石单矿物。之后按照宋彪等(2002)描述的方法进行制靶。对分离出来的锆石在双目镜下挑选出结晶好、透明度好、无裂隙、无包裹体的颗粒，将待测样品锆石颗粒置于环氧树脂中制靶，用环氧树脂固定并抛光至颗粒一半露出，用于阴极发光(CL)图像(图 3)和LA-ICP-MS U-Pb同位素分析。锆石样品在测定之前用浓度为3%的稀HNO3清洗样品表面，以除去样品表面的污染物。在显微镜观察的基础上，选择合适的样品进行了CL图像研究。对待测的锆石进行透射光及反射光显微照相，并进行阴极发光扫描电镜图像分析，以检查锆石的内部结构，从而进一步选定最佳待测锆石部位并有利于数据解释与分析。结合反射光和透射光下的锆石图像，研究锆石颗粒内部结构和成因类型，特别避开内部裂隙多以及富集有包裹体的样品颗粒，以开展进一步的LA-ICP-MS U-Pb同位素分析测试。
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图 3 大新-钦甲地区辉绿岩锆石CL图像 Fig. 3 Cathodoluminescence (CL) images of zircon for the diabase dykes in Daxin-Qinjia |
LA-ICP-MS锆石U-Pb定年测试分析在中国地质科学院矿产资源研究所MC-ICP-MS实验室完成，锆石定年分析所用仪器为Finnigan Neptune型MC-ICP-MS及与之配套的Newwave UP 213激光剥蚀系统。激光剥蚀所用斑束直径为25μm，频率为10Hz，能量密度约为2.5J/cm2，以He为载气。信号较小的207Pb，206Pb，204Pb(+204Hg)，202Hg用离子计数器(multi-ion-counters)接收，208Pb、232Th、238U信号用法拉第杯接收，实现了所有目标同位素信号的同时接收并且不同质量数的峰基本上都是平坦的，进而可以获得高精度的数据。LA-MC-ICP-MS激光剥蚀采样采用单点剥蚀的方式，数据分析前用锆石GJ-1进行调试仪器，使之达到最优状态，锆石U-Pb定年以锆石GJ-1为外标，U、Th含量以锆石M127 (U: 923×10-6；Th: 439×10-6；Th/U: 0.475) (Nasdala et al., 2008)为外标进行校正。测试过程中在每测定10个样品前后重复测定两个锆石GJ1对样品进行校正，并测量一个锆石Plesovice，观察仪器的状态以保证测试的精确度。数据处理采用中国地质大学刘勇胜编写的ICPMSDataCal程序(Liu et al., 2010)，测量过程中绝大多数分析点206Pb/204Pb>1000，未进行普通铅校正，204Pb由离子计数器检测，204Pb含量异常高的分析点可能受包体等普通Pb的影响，对204Pb含量异常高的分析点在计算时剔除，锆石年龄谐和图用Isoplot 3.0程序(Ludwig, 2001)进行分析和作图获得。详细实验测试过程可参见侯可军等(2009)。样品分析过程中，Plesovice标样作为未知样品的分析结果为337.11±0.21Ma(n=28，2σ)，对应的年龄推荐值为337.13±0.37Ma(2σ)(Sláma et al., 2008)，两者在误差范围内完全一致。
另外，对采集的辉绿岩进行了全岩成分常量元素(仪器AB-104L，PW2404 X射线荧光光谱仪，误差 < 0.5%；X荧光光谱仪(XRF)分析及滴定法测试FeO)、微量元素及稀土元素分析(Finnigan Element Ⅱ型电感耦合等离子体质谱ICP-MS测定，误差一般5%~10%)，分析测试由核工业北京地质研究院分析测试研究中心分析。
3 辉绿岩的地球化学特征主量元素及微量元素的分析结果如表 2所示。大新-钦甲地区辉绿岩具如下特征：辉绿岩大多数样品的烧失量LOI大于5%，显示一定程度的弱风化。扣除烧失量，将主氧化物总量重新换算到100%之后，岩石中SiO2质量分数主要集中于44.52%~47.21%，平均45.86%，与洋中脊玄武岩SiO2质量分数(49.56%)(Sun and McDonough, 1989)和OIB玄武岩SiO2质量分数(48.28%)接近；SiO2的含量变化较为明显，弱蚀变辉绿岩Dx01、Dx03的含量分别为47.21%和44.52%，属于基性岩范围内，而蚀变辉绿岩Dx02-4、Dx02-5的SiO2分别为63.14%和78.68%，含量明显高于另外2个样品，也远超出基性岩范围，根据野外特征及镜下鉴定，认为主要是由于岩石部分硅化而形成。Al2O3质量分数为12.92%~15.86%，平均14.39%，低于洋岛玄武岩Al2O3质量分数(16.27%)，接近洋中脊玄武岩(MORB)Al2O3质量分数(15.97%)。Na2O及K2O的含量相对较低，其碱质程度(Na2O+K2O)较贫，K2O的含量高于Na2O，K2O/Na2O比值较大，岩石含钾相对偏高。CaO质量分数为0.121%~0.815%，平均0.3955%，CaO较大的变化范围可能与碳酸盐化有关。
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表 2 主量(wt%)及微量(×10-6)元素分析结果表 Table 2 The analysis results of major element (wt%), trace and rare earth elements (×10-6) |
表 2表明，大新-钦甲地区未蚀变的辉绿岩具有较高的稀土元素总量，LREE/HREE比值介于6.63~7.37，稀土分布型式呈明显的右倾型(图 4a)，总体上Eu未见明显的异常(δEu平均为0.95)，反映出在岩浆演化过程中，分离结晶作用并不明显；不同辉绿岩的轻稀土元素富集程度类似、微量元素原始地幔标准化蛛网图(图 4b)也具有基本相同的曲线走势，表明它们由同源岩浆形成，其中，受到后期蚀变改造的辉绿岩(Dx02-4、Dx02-5)则稀土变化较大。在辉绿岩微量元素原始地幔标准化蛛网图中(图 4b)可以明显的看出，大离子亲石元素中除了Sr元素含量(1.04×10-6~81.1×10-6)相比明显亏损，低于MORB值(90×10-6)(Sun and McDonough, 1989)外，其余元素(Rb、U、Th、Ba等)的含量都高于MORB值，特别是部分辉绿岩样品U、Pb等两个元素呈显著升高现象，这可能与桂西大新-钦甲地区普遍存在铀矿化和部分样品不同程度的蚀变作用有一定的关系；高场强元素Ta、Nb、Zr、Hf等均相对于MORB有所富集，而HREE元素中等亏损。
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图 4 辉绿岩球粒陨石标准化稀土元素配分图(a)及原始地幔标准化微量元素蛛网图(b)(标准化值据据Sun and McDonough, 1989) Fig. 4 Chondrite-normalized rare earth element patterns (a) and primitive mantle-normalized trace element spider diagrams of the diabase dykes (normalization values after Sun and McDonough, 1989) |
可以用变质和蚀变过程中不活泼的氧化物(MgO、A12O3、TiO2)、相容元素(Ni、Cr)、高场强元素(Nb、Th、Ta、Zr及Hf)和稀土元素(REE，除Eu)来指示本区受到风化和部分蚀变的辉绿岩的地球化学特性。将所有样品投点于蚀变惰性元素Zr/TiO2-Nb/Y图和TiO2-Zr大地构造环境判别图解以便消除蚀变影响(图 5、图 6)，在图中可见所有样品均投点于碱性玄武岩(Alk-Bas)范围之中及其附近，属于碱性系列，岩石类型属碱性玄武岩类。另外，基性脉岩源区性质是岩石学成因研究中的重要部分；Zr/Nb-Zr/Y-Y/Yb图解(图 5b)中，样品显示富集地幔的特征，暗示大陆地壳物质在岩浆形成中的重要作用(Fodor and Vetter, 1984)。根据弱蚀变辉绿岩微量元素分析结果做出构造环境判别图(图 6b)，辉绿岩位于板内玄武岩区内或边缘，判断辉绿岩的构造环境为板内玄武岩(WPB)。因此，本区辉绿岩属于富集地幔特征的钾质板内碱性玄武岩系列类型。
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图 5 辉绿岩微量元素比值图解 (a) Zr/TiO2-Nb/Y图解，Zr以重量百分比计算(Winchester and Floyd, 1977); (b) Zr/Nb-Zr/Y-Y/Nb图解(Fodor and Vetter, 1984) Fig. 5 Diagrams of trace elements ratios of daibase dykes |
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图 6 辉绿岩大地构造环境判别图解 A1+A2-板内碱性玄武岩；A2+C-板内拉斑玄武岩；B-P型MORB；D-N型MORB；C+D-火山弧玄武岩(a, 据Pearce, 1982; b, 据Meschede, 1986) Fig. 6 The tectonic setting discrimination diagrams for the diabase dykes from Daxin |
辉绿岩样品锆石U-Pb分析测试结果见表 3、表 4、表 5，己有研究表明，锆石Th/U比值是区分锆石成因及指示锆石形成环境的重要指标，一般而言岩浆结晶成因的锆石具有较高的Th/U比值(>0.1)，且Th和U之间具有明显的正相关，而变质或热液锆石则一般具有相对较低的Th/U比值(< 0.1) (Rubatto et al., 1999; Hoskin and Black, 2000; 吴元保和郑永飞，2004)。样品锆石Th/U比值基本>0.5，大部分介于0.5~1.5之间，显示出岩浆锆石U、Th成分特征，且Th和U含量之间具有明显的正相关关系(图 7)。锆石的CL特征是其内部元素分布规律的外在表现，结合CL成像结晶环带(图 3)和Th/U值特征同样表明本次测试的锆石主要为岩浆成因。
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表 3 大新-钦甲地区辉绿岩Dx0l中锆石的LA-ICP-MS U-Pb年龄测定结果 Table 3 LA-ICP-MS U-Pb dating result of zircons from diabase dyke (Sample Dx0l) in Daxin-Qinjia |
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表 4 大新-钦甲地区辉绿岩Dx03中锆石的LA-ICP-MS U-Pb年龄测定结果 Table 4 LA-ICP-MS U-Pb dating result of zircons from diabase dyke (Sample Dx03) in Daxin-Qinjia |
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表 5 大新-钦甲地区Dx02-4辉绿岩脉中锆石的LA-ICP-MS U-Pb年龄测定结果 Table 5 LA-ICP-MS U-Pb dating result of zircons from diabase dyke (Sample Dx02-4) in Daxin-Qinjia |
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图 7 大新-钦甲地区辉绿岩中锆石Th-U含量对数相关图 Fig. 7 The U-Th concentrations of zircon from the diabase dykes in Daxin-Qinjia |
样品Dx01锆石U含量变化范围在78.65×10-6~1449×10-6，Th/U比值变化于0.19~1.49之间，主要为0.2~0.6之间(表 3)。将获得的年龄数据投在207Pb/235U与206Pb/238U一致曲线图上(图 8)，几乎所有的点落在和谐曲线上及附近；206Pb/238U年龄值有较大跨度，变化于20~1400Ma之间，这些数据分成4个集中区(图 8a)。第一组年龄集中区有5个年龄数据，变化于809~885Ma之间，测年时给出的Th/U比值变化于0.420~1.50，由阴极发光图像(图 3)可见，虽是岩浆成因锆石，但属于捕获锆石，并不能代表岩体的真实年龄。另外一组年龄集中区为450~700Ma，共4个年龄数据，这些测点数据有1个落在一致曲线上，另外3个则落在一致曲线的下方附近，表明有一定程度Pb丢失(Kröner et al., 1994)，该组年龄为捕获锆石的年龄，并不能代表岩体的真实年龄。第三组年龄集中区有3个数据，加权平均年龄值为91.6±8.3Ma。另外测点Dx01-5、Dx01-8年龄分别为23.0Ma、32.41Ma，可能代表另一期构造热事件。
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图 8 桂西大新-钦甲地区辉绿岩锆石U-Pb谐和图 (a)Dx01样品；(b)Dx03样品；(c)Dx02-4样品 Fig. 8 The zircon U-Pb concordia diagram of the diabase dykes in Daxin-Qinjia |
Dx02-4样品25个锆石测点的206Pb/238U谐和年龄为89.05±0.96Ma(95%可信度)，其MSWD=0.9(图 8c)，交点年龄87.2±0.5Ma，较好代表了辉绿岩的结晶成岩年龄。需要说明的是，Dx02-4-14、Dx02-4-25等测点的年龄值分别为2321.78和250.87Ma，根据锆石阴极发光图像和现场测试情况，代表捕获锆石的年龄，并不能代表岩体的真实年龄。另外测点Dx02-4-10年龄分别为21.99Ma，可能代表另一期构造热事件年龄。
样品Dx03锆石U含量变化范围在36.43×10-6~809.8×10-6，Th/U比值变化于0.079~0.915之间，主要为0.5~0.9之间。几乎所有的点落在和谐曲线上及附近(图 8b)，并显示206Pb/238U年龄较大跨度，变化于45~2400Ma之间，这些数据可以分成4个集中区。第一组年龄集中区有3个年龄数据，变化于700~1500Ma之间(该组还包括DX03-14所测得2368.3Ma)，Th/U比值变化于0.2~0.6，结合阴极发光图像可以看出，这些测点是捕获锆石的年龄(Hanchar and Miller, 1993; Vavra et al., 1996)。第二组年龄集中区的年龄变化于300~440Ma(n=5)，加权平均年龄值为365±47Ma(MSWD=1.7)。第三组年龄集中区的加权平均年龄值为86.7±1.8Ma(n=7，MSWD=0.58)。另外测点Dx03-6、Dx03-18年龄分别为47.53Ma、43.21Ma，可能代表后期构造热事件。
如前所述，本次对Dx01、Dx02-4、Dx03三个样品进行了锆石测年，分别完成测点20、29、19个；锆石年龄值主要集中于750Ma、200Ma、90Ma、60Ma左右的年龄段，还可见750Ma、400Ma及其他的一些年龄值分布，代表的是捕获锆石的年龄；另外，岩体中小于60Ma的年龄是本区发生的喜山期构造和热液活动的证据。3个锆石样品只有Dx02-4样品测试结果最为集中(89.05±0.96Ma；n=25，95%可信度，MSWD=0.9)，较好代表了辉绿岩的成岩年龄，其他两个样品Dx01和Dx03年龄数据变化范围过大，但每个样品仍有一部分测点的年龄接近Dx02-4所确定的成岩年龄，分别为91.6±8.3Ma和86.7±1.8Ma。由于3个辉绿岩样品在野外的产出特征一致，属同期次的产物，可以用Dx02-4的测试结果代表该区辉绿岩年龄。因此，通过3个样品的锆石测年结果表明，大新地区辉绿岩的主成岩时间为89.05±0.96Ma，属于燕山晚期。综上所述，通过LA-MC-ICP-MS定年方法对Dx01、Dx03和Dx02-04等3个辉绿岩样品近100个测点锆石微区原位U-Pb年龄测定，结果如下：(1) Dx01和Dx03测试结果很相似，年龄具有多期多阶段特征；(2)根据3个样品的锆石LA-MC-ICP-MS近100个测点定年的分析，获得其平均年龄值为89.05±0.96Ma，代表辉绿岩的成岩年龄；(3)本区发生过20~45Ma间的后期构造热事件，而该构造热事件是否与区域铀矿化有关，需要进一步的研究。
5 讨论 5.1 辉绿岩成岩时代及成因成岩年龄是研究岩浆活动和构造演化的关键，研究区辉绿岩锆石样品的年龄数据表明其内的锆石较为复杂，如样品Dx01中的锆石具有至少四个阶段的年龄值，不少测点为捕获锆石或锆石的内部残留核。尽管如此，经过综合分析，我们依然能够推测岩体的演化和形成时间。由大新铀矿床辉绿岩锆石定年结果综合分析，可以发现，3个辉绿岩样品对应的主成岩年龄分别为91.6±8.3Ma、86.7±1.8Ma、89.05±0.96Ma，即成岩年龄为~89Ma的燕山运动第四幕晚期，3个样品年龄在误差范围内一致。
前文所述的地球化学构造判别图(图 6)也指示大新地区辉绿岩脉的形成环境为板内环境(WPB)，属于华南陆内伸展构造背景下软流圈快速侵位上涌导致富集岩石圈地幔部分熔融的产物(徐夕生和谢昕, 2005; 徐夕生等, 2007)，对应于华南白垩纪构造应力场中四次重要的拉张活动时代中的~90Ma一期(李献华等, 1997)，也与其他学者(王清河，1988；李献华，1999；李子颖等，1999；谢桂青，2003；胡瑞忠等, 2004, 2015；毛景文等，2004；张贵山等，2004；陆建军等，2006；Hu et al., 2008, 2009；朱捌等，2008；曹建劲等，2009；夏宗强和李建红，2009；秦社彩等，2010；Mao et al., 2013)所研究及统计的华南地区主要铀矿区基性脉岩年代数据所反映的晚中生代以来岩石圈伸展的期次(145~135Ma、125~115Ma、110~100Ma、97~87Ma)相对应。本区辉绿岩脉形成于晚白垩纪早期，与华南地区广泛分布的中生代基性岩脉时代一致，这一时期处于太平洋板块由向欧亚大陆边缘北西向的斜向俯冲转变为几乎平行大陆边缘的平行走滑阶段(134~80Ma)，伴随着华南板块大规模岩石圈伸展和软流圈上涌(Mao et al., 2013；邢集善等，2019)；也与东南沿海地区燕山晚期岩浆活动同期，东南沿海地区分布有一套94~85Ma非造山背景下低钛双峰式玄武岩-英安岩和基性岩脉群(毛建仁等，2014)，可能均与太平洋板块的正向俯冲构造体系有关。那么大新地区辉绿岩脉成岩与铀成矿关系及在铀矿成矿过程中的作用机制如何值得进一步的讨论。
根据前人研究，大新373铀矿床具多期成矿的特点，角砾岩中黄铁矿Rb-Sr同位素年龄140~120Ma(晚侏罗世-白垩纪)；郁江组泥质粉砂岩中黄铁矿Rb-Sr同位素年龄380Ma(泥盆纪)，方解石年龄为65Ma(早第三纪)(广西305核地质大队，1964)，另外，沥青铀矿U-Pb年龄为140Ma、120Ma、60Ma等3个数据(王清河, 1988)，即铀成矿年龄主要集中于140~120Ma和65~60Ma等2个年龄段；值得一提的是，本区辉绿岩成岩年龄也与前人对邻区的广西贵港大瑶山成矿带内龙头山金矿黄铁矿化斑岩U-Pb同位素定年的结果(96.1±3.0Ma)及其邻近的平天山侵入岩体(96.2±0.4Ma)年龄在误差范围内近于一致(段瑞春等，2011)；此外，根据前人研究，东南沿海地区武夷成矿带仁差铀矿田278铀矿床辉绿岩成岩年龄为96.2±2.8Ma(LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄)，并认为是岩石圈伸展-减薄事件的产物(夏菲等，2017)，这也为华南该期构造岩浆事件与铀的成矿提供了实例，表明白垩纪岩浆岩对区内成矿流体的积极影响是较为广泛的。也进一步表明，本区主要的成岩-成矿作用时代与前人研究(胡瑞忠等, 2004; Hu et al., 2008)中统计的基性脉岩年代数据反映的晚中生代以来华南地区岩石圈伸展的期次相对应，同时本区主要铀成矿阶段与华南地区和中基性岩脉有关的铀矿床成矿时代具有较好的对应关系(胡瑞忠等, 2004; 夏宗强和李建红, 2009)。值得一提的是，虽然可能来源于不同的地幔源区，大新地区辉绿岩脉与中国东南沿海广泛发育的~90Ma左右的岩墙群带及海南岛同时代的岩墙群可能均经历了强烈区域性拉张作用，与俯冲流体交代作用有关(唐立梅等，2010；毛建仁等, 2014)，具有相似的成岩背景和动力学特征。
5.2 辉绿岩脉成岩与铀成矿关系根据前述测年结果，本区辉绿岩脉年龄主要集中于86~92Ma左右，与矿床各期主成矿年龄均不一致；这种的不一致性引起笔者对辉绿岩成岩作用与铀矿成矿作用相关性的思考。野外考察及综合研究发现，区域上看矿床(点)附近常出露有辉绿岩，即区域上辉绿岩与铀矿床(点)具有一定的空间联系(图 1)，但矿区范围内辉绿岩与矿床(体)在空间分布上却没有非常明显一致性，那么辉绿岩与铀矿富集成矿是否存在物质联系和流体联系，是否是成矿物质的提供者，还是仅仅为成矿提供热动力？一般认为碳硅泥岩型铀矿床与岩浆岩，特别是基性岩没有成因联系。碳硅泥岩型铀矿床，如四川若尔盖和广西大新铀矿床的成矿物质来源都有深部流体(部分地幔来源)加入的证据，在矿床成因方面，都有成岩预富集-表生改造-热液叠加的共同特点(陈友良, 2008; 张成江和陈友良, 2010; 倪师军, 2012; Song et al., 2014)；综合本次研究及国内外研究进展，笔者认为大新地区铀矿与辉绿岩有着较密切的关系，辉绿岩有利于U成矿主要表现在以下几个方面：
辉绿岩产出的断裂是区域成矿构造。从地质特征来看，大新地区辉绿岩产出于北西向断裂带中，由于受后期热流体改造作用影响，部分辉绿岩蚀变明显，说明在辉绿岩形成后有明显的热液作用及成矿作用。辉绿岩在平面上产状为脉状，沿构造展布，岩脉与两侧围岩的接触面多为断层面，部分近脉围岩明显破碎，岩脉明显为充填断裂而成。如上所述，形成辉绿岩的岩浆来源较深，断裂应为深断裂，是深部物质向上运移的通道。同时，结合野外构造两侧围岩黄铁矿化相对较强，也是有成矿热液运移通过的表现。辉绿岩是一种相对致密的岩石，对成矿热液起屏蔽作用，有利于在辉绿岩脉上下盘围岩中成矿。另外，本区断裂倾角较陡，当两侧围岩满足成矿条件时，成矿物质即在离岩脉不远的围岩中形成矿体。如普井屯铀矿体下盘不远即为辉绿岩脉，紧靠辉绿岩脉下盘围岩中也产出矿体。因此，辉绿岩脉是找矿的良好标志，这在普井屯一带尤为明显。
辉绿岩有关的岩浆活动提供部分矿源。本区铀矿区外围所发现的辉绿岩的U背景值较高(3.5×10-6，是正常基性岩的3倍多)，个别辉绿岩如Dx03中的U为24.3×10-6，显示出明显的U异常(图 4b)。从前述地球化学特征来看，辉绿岩为板内伸展环境下由富集地幔部分熔融形成，大离子亲石元素除Sr具有明显亏损外，Rb、U、Th、Ba等相对于MORB富集，其中U、Pb最为明显；高场强元素Ta、Nb、Zr、Hf等元素相对于MORB有所富集，而HREE元素呈现中等亏损(图 4)。进一步表明辉绿岩与该区的铀等元素成矿作用有一定的关系；即可以推测伴随着地壳拉张、岩浆已经分异演化、基性岩浆的侵入，岩浆在上升侵入的过程中将地层或地壳深部中的部分铀活化、带入地表从而为成矿提供部分矿源。
桂西地区形成辉绿岩的玄武质岩浆的形成和上侵，为铀多金属成矿过程提供了热能，促进了围岩中成矿物质活化运移，在有利地段成矿。本区的基底地层是寒武纪地层，主要由一套浅变质的砂页岩组成，辉绿岩岩浆的活动，促进基底中的U活化迁移，在上覆的岩层中成矿，这种作用也可能是由于辉绿岩岩浆活动引入地幔来源CO2加入成矿流体并通过岩石圈伸展致使地幔去气作用而实现的(Hu et al., 2008, 2009)。另外，地层中普遍具明显的星点状-粒状黄铁矿化，尤其是近期广西305核地质大队提供的深部钻探资料显示矿区深部仍然存在的黄铁矿化，表明矿床深部仍然存在热液流体活动。从年代学分析来看，本区辉绿岩脉的侵入时间为90Ma左右，形成于晚白垩世，同时部分锆石测年结果还反映了辉绿岩形成后仍经受了多次后期热事件。可以推测即使辉绿岩岩浆本身不含矿，在岩浆从深部上移侵位的过程中将含铀矿源层中部分成矿物质活化并运移，从而使铀脱离矿源层再次富集。值得注意的是，大新地区晚白垩世的辉绿岩脉(90Ma)仅代表着区内岩浆活动的开始，形成这些辉绿岩脉的高温铁镁质岩浆底侵至浅部地壳时释放的大量热量很可能会导致浅部地壳物质部分熔融，形成“浅源深就位”的花岗质岩体；另一方面，一旦地壳物质发生部分熔融，形成的熔融带将会形成一层几乎无法穿越的韧性障碍带，有效地阻碍地幔起源的基性岩浆继续上侵至更浅部的地壳(Huppert and Sparks, 1988; Annen et al., 2006)；从而可能导致了大新地区在90Ma以后不再形成出露于地表的基性岩体。此外，鉴于矿床最后一期成矿年龄为60Ma(王清河, 1988)，因此，可以明确90Ma的辉绿岩形成之后，大新地区发生了后期热液流体成矿作用，铀成矿与后期热液叠加改造程度密切相关(罗超等，2013)；在该阶段形成的铀矿过程中，辉绿岩显而易见未起内在作用，但不排除可能为铀矿化提供物理化学条件的变化界面而使铀元素富集成矿；桂西地区铀成矿示意图见图 9所示。
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图 9 桂西大新-钦甲地区辉绿岩与铀成矿关系示意图 1-中泥盆统唐家湾组；2-下泥盆统郁江组；3-寒武系；4-辉绿岩；5-花岗岩；6-断层；7-深部流体/大气降水；8-铀矿床：(A)大新式铀矿；(B)巴江式铀矿 Fig. 9 Schematic diagram of the relationship between diabase dykes and uranium mineralization in Daxin-Qinjia, western Guangxi |
国内对碳硅泥岩型铀矿床的研究始于20世纪50年代，不同专家学者从不同角度对矿床特征及成因进行了研究(张待时, 1982; Min et al., 2000, 2002; 陈友良, 2008; 赵凤民, 2009; 李治兴等, 2011a, b; 倪师军等, 2012; Song et al., 2013, 2014; Zhao et al., 2014; 徐争启等, 2015)；对该类矿床的认识也经历了许多反复和曲折，随着研究程度的增高，认识也不断提高。20世纪60年代初涂光炽院士首次提出南秦岭地区硅质岩、灰岩中的碳硅泥岩型铀矿床为沉积再造型矿床；60年代末至70年代初，原核工业中南地勘局和核工业北京地质研究院(原北京铀矿地质研究所)研究人员运用铀源层的概念，探讨了淋积成矿的规律性，70年代末，先后提出“铀源层”和“储铀层”的概念。随后，部分学者曾对我国的碳硅泥岩型铀矿床进行了系统总结，初步查明了该类矿床在中国的时空分布规律，建立了“沉积成岩”、“淋积型”、“热液型”和“沉积-热液叠加型”等碳硅泥岩型铀矿床成矿模式(张待时, 1982; 赵凤民, 2009)。近年来，胡瑞忠等在华南陆块陆内成矿作用的研究过程中，认为华南地区碳硅泥岩型铀矿床绝大部分为热液成因，与地幔流体的关系十分密切，而且主成矿期为燕山晚期到喜山早期(Hu et al., 2008, 2009; Hu and Zhou, 2012; 胡瑞忠等, 2015)。
胡瑞忠等(2004)在对我国华南花岗岩型、火山岩型和碳硅泥岩型3类铀矿床的研究中指出，铀矿床的成矿主要集中在因地壳强烈拉张而形成的广泛发育的断陷盆地并伴有幔源基性岩浆活动的白垩-第三纪，地壳拉张通过控制向热液提供幔源CO2，富CO2热液浸取铀源岩石中的铀并形成了包括华南地区碳硅泥岩型铀矿床在内的三类铀矿床类型(胡瑞忠等, 2004)；华南许多花岗岩型铀矿床中，例如广东北部产铀岩体——贵东复式岩体中较早阶段的基性岩脉K-Ar和Ar-Ar年龄显示纤闪石化辉绿岩为103~110Ma，而较晚的NNE向中基性岩脉拉辉煌斑岩、闪长玢岩、辉绿玢岩为88~93Ma(李献华等, 1997)，这类基性岩脉被认为与华南铀矿床的形成有密切联系(胡瑞忠等, 2004；Zhang et al., 2019)；而具体到桂西地区大新及巴江等碳硅泥岩型铀矿床(点)，综合前人研究，既有认为铀矿床属于多期多阶段叠加的复成因矿床(倪师军等, 2012)；也有认为后期热液及蚀变作用和铀多金属矿(化)体可能与地幔来源的深部成矿流体的参与成矿作用有关(徐争启等, 2015)。
综上所述，从前人研究成果(李治兴等, 2011a, b；徐争启等, 2015)和矿床特征可知，桂西373铀矿床的形成是与成岩后期的热液流体密切相关的。此外，虽然矿区内辉绿岩本身含矿性较差，与矿床的形成并无直接空间和物质关系，但是通过本文研究认为区域上辉绿岩群和铀矿体在空间、时间分布上的联系，指示了铀矿床形成和辉绿岩之间很可能存在着热动力联系。区域上辉绿岩可能间接为铀矿床的形成提供一定的物质来源，同时成岩流体(可能的地幔柱)在上升过程中，其蕴涵的大量热量促使区域变质作用的发生，促成了泥盆系那高龄组-郁江组(D1n-D1y)等(矿源层)内成矿元素的进一步活化、富集，虽然并未直接形成成矿热液，但对铀的二次预富集(沉积期为首次预富集)和在有利部位形成赋矿层具有重要作用；这种多期成矿作用，即“沉积期首次预富集、辉绿岩作用下再次预富集、后期热液铀富集成矿”，可能是该类型矿床成矿作用的重要形式。由此可见，桂西地区大新-钦甲地区碳硅泥岩型铀矿床的多期成矿的特点，包括辉绿岩成岩作用下二次预富集成矿过程中，代表深部地质过程的辉绿岩成岩热事件对该区铀元素活化聚集具有重要的成矿热动力作用；辉绿岩成岩作用及过程中所携带的热量和含矿物质与沉积期铀矿首次预富集地层发生“助动-活化”的相互作用，为成矿元素的重新活化、迁移、富集提供了强大的热动力。因而，辉绿岩成岩过程对本区铀矿的富集成矿具有驱动及活化的重要作用，对形成本区铀元素的活化、富集、成矿具有重要意义。
6 结论(1) 桂西地区辉绿岩脉形成于晚白垩纪早期，与华南地区和中基性岩脉有关的铀矿床成矿时代具有较好的对应关系，也与华南地区广泛分布的中生代基性岩脉时代一致。区内碳硅泥岩型铀矿床受构造-流体-岩浆活动-岩性共同控制，具有较为明显的热液矿床的特征，并有多期次热液活动特征，辉绿岩有关的岩浆活动可能对矿床的形成有重要的贡献，“沉积期铀预富集、辉绿岩作用下二次预富集、后期热液再次富集成矿”可能是该类型矿床成矿作用的重要形式。
(2) 辉绿岩成岩过程对本区碳硅泥岩型铀矿成矿过程起了矿质活化及迁移富集的作用，对形成本区铀元素的富集成矿具有重要意义。针对“地壳厚度大、沉积盖层厚度大、深部流体活动的浅表层表现弱”的特点，加强桂西为代表的华南传统碳硅泥岩型铀矿区岩浆岩与铀矿成矿理论和关系研究，将区域岩浆岩及其相关的地质作用、现象与铀成矿作用联系起来进行研究，对提升碳硅泥岩型铀矿理论研究和找矿勘查具有重要意义。
致谢 野外期间得到成都理工大学广西项目组多名师生及广西305核地质大队的大力支持和帮助；锆石LA-ICP-MS U-Pb测年得到中国地质科学院矿产资源研究所辛洪波博士、侯可军博士的帮助；野外工作得到成都理工大学胡庭先、孙娇等硕士生帮助；在此一并致谢!
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