沥青铀矿和晶质铀矿是自然界最常见的铀矿物，也是各类铀矿床中最主要的矿石矿物(Leroy, 1978;杜乐天, 1982; Cuney, 2009)，被视为测定铀矿床成矿年龄的理想对象，其形成年龄即为矿床的成矿年龄(Chipley et al., 2007; Luo et al., 2015a, b, 2017;骆金诚, 2015; Ballouard et al., 2017;骆金诚等, 2019)。传统铀矿物年龄有铀矿物模式年龄、铀矿物等时线年龄、伴生矿物年龄与铀矿物U-Th-^totalPb化学年龄，然而由于铀矿物在化学组成、结构和成因上的固有属性，使得传统铀矿物定年方法难以有效限定矿床的成矿年龄(Luo et al., 2015a, b, 2017;骆金诚等, 2019)。近些年，我国铀矿物原位U-Pb定年研究取得了诸多成果。Luo et al. (2015a)通过SIMS原位U-Pb定年获得了仙石铀矿床三期成矿年龄(135±4Ma、113±2Ma和104±2Ma)。Bonnetti et al. (2018)利用SIMS原位U-Pb定年进一步厘定了白水寨铀矿床(175±16Ma)、石土岭铀矿床(162±27Ma)和希望铀矿床(107±16Ma)的成矿时代。近来，部分学者采用LA-ICP-MS原位分析技术获得了335铀矿床(93.5±1.2Ma)、张家铀矿床(69.4±4.9Ma)、光石沟铀矿床(405±3.0Ma)、牟定1101铀矿床(950±5.5Ma)的成矿年龄(邹东风等, 2011;郭春影等, 2018; Wu et al., 2018;武勇等, 2019)。与传统铀矿物定年方法相比，原位U-Pb定年技术具有空间分辨率高、样品用量小、测试效率高、无需稀释剂等优势，可以在矿物微尺度上获得多个成矿年龄，具有传统定年方法无法比拟的优越性(Chipley et al., 2007;宗克清等, 2015; Luo et al., 2015a, 2017;骆金诚, 2015;骆金诚等, 2019)。

花岗岩型铀矿是我国重要的工业类型铀矿化，指产于花岗岩体内部或外接触带不远范围内的铀矿化，与花岗岩体有着密切的空间和成因联系(杜乐天, 1982; Hu et al., 1993, 2008)。南岭花岗岩型铀矿床主要分布于诸广山、贵东、苗儿山等岩体，矿化与印支期过铝质浅色花岗岩有成因联系(杜乐天, 1982; Chen et al., 2012)。铀矿化具后生热液成矿特征，成矿作用主要集于175~110Ma和110~50Ma两个阶段(吴烈勤等, 2003)。然而，以往大多数的成矿年龄是由传统的铀矿物单颗粒U-Pb同位素定年获得，数据可靠性较低，难以有效约束矿床的成矿年龄。

粤北长江铀矿田位于诸广山岩体中南部，是我国典型的花岗岩型铀矿田。前人对矿田的花岗岩和铀矿床地质特征、岩石成因、成矿流体、热液蚀变、矿床成因等方面开展了广泛研究(金景福与胡瑞忠, 1985; Hu et al., 1993, 2008;张国全, 2008;黄国龙等, 2010; Zhang et al., 2017, 2018b;胡瑞忠等, 2015;张龙等, 2018)。然而，前人通过传统方法获得的铀矿化年龄(157~52Ma, 金景福与胡瑞忠, 1985;王明太等, 1999;罗毅等, 2002;张国全, 2008;黄展裕, 2010;黄国龙等, 2010; Zhang et al., 2019)变化范围较大且分散，矿床成矿年龄仍未得到有效约束。本文以长江铀矿田书楼坵、棉花坑和长排矿床为研究对象，在扫描电镜(SEM)和电子探针(EPMA)精细矿物学研究基础上，利用激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)对沥青铀矿开展原位U-Pb定年，以期厘定铀成矿时代，约束成矿动力学背景与矿床成因。

研究区处于南岭构造带中段，在区域上位于华夏地块西侧、华夏加里东褶皱带南缘。该区岩石圈地壳演化先后经历加里东期、海西-印支期、燕山期、喜山期四个构造旋回，形成分布甚广的大型复式岩体，如诸广山岩体、贵东岩体、富城岩体等(邓平等, 2003;张展适等, 2005; Chen et al., 2012)。区内深大断裂构造发育，不同方向的断裂带在此交汇。区域上铀、钨、锡、铅、锌、铜、钼等多金属矿化发育，是我国重要的多金属矿产基地(Hu et al., 2008, 2009; Mao et al., 2011; Hu and Zhou, 2012;胡瑞忠等, 2015)。

诸广山岩体是由加里东期、印支-燕山期花岗岩类组成的大型复式岩体，呈东西向展布，东侧以南雄断裂带为界(朱捌, 2010;图 1)。加里东期岩浆岩出露较少，仅分布于扶溪镇与澜河镇，岩性以花岗闪长岩和混合花岗岩为主，锆石U-Pb年龄为~425Ma(邓平等, 2012; Zhang et al., 2018b)。印支期岩浆岩主要出露于岩体东部，岩性为黑云母花岗岩、二长花岗岩和二云母花岗岩，锆石U-Pb年龄为244~231Ma(朱捌, 2010; Zhang et al., 2018b)。燕山期岩浆岩主要出露于岩体中西部，岩性以黑云母花岗岩为主，锆石U-Pb年龄为162~154Ma(朱捌, 2010; Zhang et al., 2018b)。岩体内北东向、北西向和近东西向辉绿岩脉发育，⁴⁰Ar-³⁹Ar或K-Ar年龄为~145Ma、~105Ma和~90Ma(李献华等, 1997)。区域上，诸广山岩体被北东向南雄断裂带和热水-遂川断裂带所夹持，控制了区域上北东向断裂带和断陷盆地的分布。其中，南雄盆地、南雄断裂与诸广山岩体之间构成了独特的盆山耦合体系，区域性北东向断裂带力学性质的转换期与铀成矿时代接近(李建威等, 2000; Shu et al., 2004)。白垩-古近纪诸广地区正处于板内伸展环境，在地壳的强烈拉张作用下，区域上广泛发育断陷红盆、断陷带和北东向断裂带，在红盆内普遍有玄武质岩浆喷溢(潘永正与张建新, 1994; Shu et al., 2004;李出安与邹和平, 2011)。岩体内北东向断裂带规模大、切割深、延伸长，构成一系列地堑式断陷带，控制了岩体中东部铀矿床的产出。区域上岩石地层出露比较齐全，除志留系和新近系外，从新元古界至第四系均有露出。诸广山岩体已探明铀矿床20余处，形成了鹿井、城口、长江、百顺、澜河和全安六个铀矿田。

图 1

Fig. 1

图 1 粤北诸广山岩体地质简图(据邓平等, 2012修改) NCB-华北板块；YB-扬子板块；CB-华夏板块.图中岩体锆石U-Pb年龄邓平等(2012)、朱捌(2010)和Zhang et al. (2018b) Fig. 1 Geological sketch map of Zhuguangshan complex in the northern Guangdong Province (modified after Deng et al., 2012) NCB-North China Block; YB-Yangtze Block; CB-Cathaysia Block. Zircon U-Pb ages of granite are from Deng et al. (2012), Zhu (2010) and Zhang et al. (2018b)

长江铀矿田位于诸广山岩体中东部印支期油洞岩体与燕山期长江岩体交接部位，受北东向棉花坑断裂、黄溪水断裂和北西向油洞断裂联合控制(图 2a)。区内铀矿化规模大(>10000t)、矿体纵向垂幅深(>1000m)、矿石品位较富(1.00%~0.15%)，已探明大中小型矿床7处，矿点5处(黄国龙等, 2010; Zhang et al., 2017;张龙等, 2018)。油洞岩体岩性为中粗粒斑状二云母花岗岩，锆石U-Pb年龄为232~226Ma(朱捌, 2010;邓平等, 2012; Zhang et al., 2018b)，长江岩体岩性为中细粒黑云母花岗岩，锆石U-Pb年龄为164~155Ma(图 2, 朱捌, 2010;邓平等, 2012; Zhang et al., 2018b)。油洞岩体与长江岩体具有相似的地球化学组成，高硅、高铝、K₂O/Na₂O比值较高，相对富集Ba、Rb、U、K、Th，相对亏损P、Ti、Nb、Ta等元素。两者锆石ε_Hf(t)为-17.70~-7.30，t_DM2为1.60~2.39Ga，(⁸⁷Sr/⁸⁶Sr)_i为0.715595~0.727454，ε_Nd(t)为-13.29~-11.05，属壳源型花岗岩，源区为古元古代-中元古代富黏土质变质碎屑沉积岩；副矿物有晶质铀矿、铀钍石、独居石、磷钇矿等(朱捌, 2010; Zhang et al., 2018b)。区内基性岩脉零星出露，主要呈北东向、近东西向脉状产出，脉宽1~5m，延伸200~1500m，⁴⁰Ar-³⁹Ar或K-Ar年龄为145~110Ma(李献华等, 1997)。

图 2

Fig. 2

图 2 长江铀矿田地质简图(a, 据Zhang et al., 2017修改)与勘探线剖面示意图(b-d) Fig. 2 Geological sketch map of Changjiang uranium ore field (a, modified after Zhang et al., 2017) and geological cross sections (b-d)

矿田内断裂带较发育，铀矿床分布于北东向棉花坑断裂和黄溪水断裂所夹持的狭小岩块内，矿体分布于近南北向构造破碎带内。热液蚀变主要有硅化、赤铁矿化、黄铁矿化、绿泥石化、紫黑色萤石化、水云母化与碳酸盐化。书楼坵矿床(大型)位于棉花坑断裂带与里周断裂带的夹持区内，赋矿围岩为长江岩体(图 2b)；棉花坑矿床(大型)位于棉花坑断裂和油洞断裂夹持部位，赋矿围岩为油洞岩体和长江岩体(图 2c)；长排矿床(中型)位于油洞断裂和黄溪水断裂夹持区域，赋矿围岩为油洞岩体和长江岩体(图 2d)。

依据脉体穿插关系，区内铀成矿作用可分为成矿早期、主成矿期、成矿晚期三个阶段(图 3、图 4)。(1)成矿早期：形成肉红色钠交代岩和粗粒灰白色石英脉，钠交代岩矿物组成为钠长石、蠕虫状绿泥石、绿帘石、次生磷灰石、次生石英、锐钛矿等(图 3a)，粗粒灰白色石英脉主要粗粒石英组成，脉内见少量黄铁矿、黄铜矿等硫化物；(2)主成矿期：以发育铀矿化为特征，铀矿化产于赤铁矿化(紫黑色萤石化、碳酸盐化)微晶石英脉内或碎裂蚀变花岗岩中，矿物组成以沥青铀矿、绿泥石、赤铁矿、微晶石英、水云母、紫黑色萤石、浅灰色-浅肉红色方解石、脉状或胶状黄铁矿为主(图 3b, c)，形成方解石-沥青铀矿-赤铁矿组合(图 3d)、紫黑色萤石-沥青铀矿-赤铁矿组合(图 3e)与微晶石英-沥青铀矿-黄铁矿组合(图 3f)；(3)成矿晚期：形成梳状石英脉、石英晶洞和浅绿色萤石脉，矿物空洞往往被方解石或黄铁矿等矿物充填，矿物组成以梳状石英、浅绿色萤石、白色方解石、高岭石、黄铁矿为主(图 3g, h)。长江铀矿田的铀矿石分碎裂岩型和微晶石英脉型两种类型，呈脉状、网脉状、角砾状、块状构造产出，沥青铀矿是主要的矿石矿物，发育皮壳状、细脉状、角砾状、浸染状结构(图 3f)，脉石矿物有黄铁矿、石英、方解石、萤石、方铅矿、赤铁矿等(图 3d-f)。

图 3

Fig. 3

图 3 长江铀矿田不同成矿期次矿物组合 (a)钠长石化、绿帘石化和蠕虫状绿泥石化(单偏光)；(b)斜长石发生水云母化，微晶石英充填斜长石裂隙(正交偏光)；(c)黑云母发生绿泥石化(单偏光)；(d)方解石胶结沥青铀矿(正交偏光)；(e)紫黑色萤石与沥青铀矿共存(单偏光)；(f)微晶石英与沥青铀矿共存，沥青铀矿呈皮壳状(反射光)；(g)石英晶洞被方解石充填(正交偏光)；(h)梳状石英生长在萤石表面(正交偏光). Ab-钠长石；Ap-磷灰石；Cal-方解石；Chl-绿泥石；Cof-铀石；Ep-绿帘石；Fl-萤石；Gn-方铅矿；Hem-赤铁矿；Hym-水云母；Mic Qtz-微晶石英；Py-黄铁矿；Qtz-石英；Ura-沥青铀矿 Fig. 3 Mineral assemblage for different mineralization stages in Changjiang uranium ore field (a) albitization, epidotization and vermiform chloritization (parallel transmitted light); (b) hydromicazation of plagioclase, Micro-quartz filling the fracture of plagioclase (cross-polarized light); (c) chloritization of biotite (parallel transmitted light); (d) uraninite cemented by calcite (cross-polarized light); (e) purple-black fluorspar coexists with uraninite (parallel transmitted light); (f) micro-quartz coexists with crusty structure uraninite (reflected light); (g) geode of quartz filled by calcite (cross-polarized light); (h) comb-like quartz grows in the face of fluorspar (cross-polarized light). Ab-albite; Ap-apatite; Cal-calcite; Chl-chlorite; Cof-coffinite; Ep-epidote; Fl-fluorspar; Gn-galena; Hem-hematite; Hym-hydromica; Mic Qtz-micro quartz; Py-pyrite; Qtz-quartz; Ura-uraninite

图 4

Fig. 4

图 4 长江铀矿田主要矿物生成顺序 Fig. 4 Paragenetic sequences of the main minerals from Changjiang uranium ore field

本次研究的6件铀矿石样品采自书楼坵、棉花坑和长排铀矿床的钻孔和生产坑道(表 1)。长江铀矿田铀矿石的矿物组合较简单，不同铀矿床和不同类型的铀矿石具有相似的矿物组合，沥青铀矿是最主要的矿石矿物，脉石矿物主要有微晶石英、方解石、紫黑色岩石、绿泥石等，金属矿物主要有黄铁矿、方铅矿、黄铜矿等(图 5)。

表 1

Table 1

表 1(Table 1)

表 1 长江铀矿田沥青铀矿原位U-Pb定年样品 Table 1 Uranium ore samples for uraninite in-situ U-Pb dating from Changjiang uranium ore field 样品号 矿床名称 采样位置 赋矿围岩 矿石类型 矿物组成 沥青铀矿结构 SLQ1601 书楼坵 钻孔ZK16-4、标高-72.36m 黑云母花岗岩 赤铁矿化微晶石英脉型 沥青铀矿、微晶石英、黄铁矿、绿泥石、赤铁矿 浸染状、鲕状、肾状、团块状、不规则状 SLQ1602 书楼坵 钻孔ZK26-1、标高-75.89m 黑云母花岗岩 赤铁矿化碳酸盐化碎裂岩型 沥青铀矿、浅肉红色方解石、黄铁矿、绿泥石、紫黑色萤石、赤铁矿、微晶石英、白色方解石 胶状、块状、不规则状、细脉状 MHK1504 棉花坑 坑道-150m中段采场 黑云母花岗岩 赤铁矿化碳酸盐化碎裂岩型 沥青铀矿、绿泥石、水云母、灰白色方解石、赤铁矿、黄铁矿 角砾状、球粒状、不规则状、细脉状 CJ1614 棉花坑 钻孔ZK26-2、标高115.89m 二云母花岗岩 赤铁矿化紫黑色萤石化微晶石英脉型 沥青铀矿、紫黑色萤石、黄铁矿、微晶石英、绿泥石 皮壳状、鲕状、肾状、不规则粒状 CP1601 长排 钻孔ZK1-1、标高138.56m 黑云母花岗岩 赤铁矿化紫黑色萤石化碎裂岩型 沥青铀矿、紫黑色萤石、黄铁矿、绿泥石、微晶石英、方铅矿 鲕状、肾状、胶状、角砾状、块状 CP1603 长排 钻孔ZK205-3、标高67.18m 黑云母花岗岩 赤铁矿化微晶石英脉型 沥青铀矿、微晶石英、黄铁矿、绿泥石、赤铁矿、方铅矿 鲕状、肾状、球粒状、网脉状、不规则状

表 1 长江铀矿田沥青铀矿原位U-Pb定年样品 Table 1 Uranium ore samples for uraninite in-situ U-Pb dating from Changjiang uranium ore field

图 5

Fig. 5

图 5 长江铀矿田代表性铀矿石样品手标本照片 (a)棉花坑矿床MHK1504样品，赤铁矿化碳酸盐化碎裂岩型矿石，裂隙发育葡萄状集合体产出的沥青铀矿，与灰白色方解石共生；(b)长排矿床CP1603样品，赤铁矿化微晶石英脉型矿石，沥青铀矿呈细脉状、细小颗粒状分布于微晶石英脉内；(c)棉花坑矿床CJ1614样品，赤铁矿化紫黑色萤石化微晶石英脉型矿石，沥青铀矿-紫黑色萤石呈脉状产出；(d)书楼坵矿床SLQ1602样品，赤铁矿化碳酸盐化碎裂岩型矿石，沥青铀矿与紫黑色萤石和肉红色方解石共生，呈脉状产出 Fig. 5 Photographs of representative uranium ore samples from Changjiang uranium ore field (a) hematite-carbonatation-cataclasite-type uranium ore (sample MHK1504 of Mianhuakeng deposit) shows botryoidalis uraninite occured in the fracture of cataclastic granite accompanying with attletale gray calcite; (b) hematite-micro-quartz-vein-type uranium ore (sample CP1603 of Changpai deposit) shows fine vein and grain uraninite crystallized on microcrystalline quartz vein; (c) hematite-purple black fluorite-cataclasite-type uranium ore (sample MHK1504 of Mianhuakeng deposit) shows uraninite and purple-black fluorite occurred in a vein; (d) hematite-carbonatation-cataclasite-type uranium ore (sample SLQ1602 of Shulouqiu deposit) shows uraninite veins accompanying with purple black fluorite and flesh color calcite

书楼坵矿床铀矿石呈猪肝色和杂色，发育脉状、透镜状、碎块状构造。SLQ1601样品为赤铁矿化微晶石英脉型矿石，含矿微晶石英脉穿插于赤铁矿化碎裂花岗岩中，局部形成网脉状构造，脉体主要由微晶石英组成，少量沥青铀矿、黄铁矿与赤铁矿，脉宽为1.5~10.0cm。沥青铀矿颗粒较小，粒径40~60μm，结晶程度较差(图 6a)，呈浸染状、不规则团块状分布于暗红色微晶石英脉内，局部为沥青铀矿集合体，部分沥青铀矿遭受到后期热液改造作用(图 6b)，转变为铀石或次生铀矿物，仅沥青铀矿颗粒核部未遭受蚀变(图 6c)。SLQ1602样品为赤铁矿化碳酸盐化碎裂岩型矿石，含矿脉体由沥青铀矿、肉红色方解石、微晶石英和紫黑色萤石组成，脉宽为0.5~1.5cm，局部呈网脉状产出。沥青铀矿呈胶状、细脉状、碎裂状、胶状、不规则状产出，沉淀于黄铁矿周边(图 6d)或胶结紫黑色萤石(图 6e)，局部沥青铀矿遭受蚀变，转变成铀石(图 6f)。

图 6

Fig. 6

图 6 书楼坵铀矿床沥青铀矿BSE图像 红圈代表U-Pb定年测点, 图 7、图 8同 Fig. 6 BSE images of uraninite from the Shulouqiu uranium deposit Red circles represent the location of U-Pb dating, also means in Fig. 7 and Fig. 8

棉花坑矿床铀矿石发育碎裂状、网脉状、细脉状、块状构造，呈暗红色和杂色。MHK1504样品为赤铁矿化碳酸盐化碎裂岩型矿石，沥青铀矿呈葡萄状、球粒状集合体，产于赤铁矿化碎裂花岗岩的构造裂隙内，与灰白色方解石共存(图 5)。在BSE图像上，沥青铀矿颗径50~350μm(图 7a)，呈现均匀的亮白色，呈细脉状和角砾状结构。部分沥青铀矿因脱水收缩，发育干裂纹(图 7b, c)。CJ1614样品为赤铁矿化紫黑色萤石化微晶石英脉型矿石，含铀紫黑色萤石脉发育，穿插于赤铁矿化微晶石英脉和碎裂花岗岩内，脉体由微晶石英、紫黑色萤石、沥青铀矿组成，脉宽为0.5~5.0cm(图 5)。在BSE图像上，沥青铀矿与微晶石英、紫黑色萤石等矿物共存(图 7d)，细脉状沥青铀矿发育明显的生长环带，部分沥青铀矿呈皮壳状结构产出(图 7e)。沥青铀矿常包裹有方铅矿或黄铁矿颗粒(图 7f)。

图 7

Fig. 7

图 7 棉花坑铀矿床沥青铀矿BSE图像 Fig. 7 BSE images of uraninite from the Mianhuakeng uranium deposit

长排矿床铀矿石为猪肝色，夹杂紫黑色，呈碎块状和细脉状构造。CP1601样品为赤铁矿化紫黑色萤石碎裂岩型矿石，发育含铀的微晶石英和赤铁矿条带。在BSE图像上，沥青铀矿呈均匀的亮白色，发育鲕粒状、球粒状、肾状结构，少数黄铁矿和方铅矿沿沥青铀矿裂隙充填(图 8a)。球粒状和鲕粒状沥青铀矿由核部往边部表现出一定程度的灰度差异(图 8b)。少数沥青铀矿胶结了微晶石英和绿泥石(图 8c)。CP1603样品为赤铁矿化微晶石英脉型矿石，沥青铀矿产于赤铁矿化微晶石英脉内(图 5)，脉宽2~10cm。在BSE图像上，沥青铀矿呈均匀的亮白色，发育球粒状、鲕粒状和团块状结构(图 8d)，或沉淀于黄铁矿的表面(图 8e)。沥青铀矿呈细脉状、网脉状，交代黄铁矿(图 8f)。

图 8

Fig. 8

图 8 长排铀矿床沥青铀矿BSE图像 Fig. 8 BSE images of uraninite from the Changpai uranium deposit

扫描电镜分析在东华理工大学核资源与环境国家重点实验室扫描电镜室完成，仪器设备为由捷克FEI有限公司生产配备了英国牛津Aztec能谱仪的Nova NanoSEM 450场发射扫描电子显微镜，工作条件为：加速电压15.0kV，高真空模式，最高分辨率1.0nm。X射线能谱仪型号为X-Max20，在MnKα处仪器分辨率优于127eV，检查元素范围Be-U，最大计数率50000cps。

电子探针分析在东华理工大学核资源与环境国家重点实验室电子探针室完成，仪器型号为JXA-8100，工作条件为：加速电压15.0kV，束流20.0nA，束斑直径1μm，修正方式为ZFA，测试过程按照GB/T 15617—2002标准执行。所采用的标样有：U-UO₂、Th-方钍石、Pb-PbCr₂O₄、La、Ce、Nd-独居石、Mn-蔷薇辉石、Mg-方镁石、Ca-钙长石、Fe-Fe₂O₃、Ti-金红石、Nb-铌酸钾、Si、Na-硬玉、Ba-重晶石、P-磷灰石、Al-斜长石、Zr-锆石。U、Th、Pb、Ce、La、Ba、Ti、Nd元素特征峰的测量时间为20s，背景测量时间为10s；其他元素特征峰的测量时间为10s，背景测量时间为5s。元素检测限为200×10^-6，主量元素误差在1.5%以内，微量元素误差在5.0%以内。

沥青铀矿原位U-Pb同位素定年在武汉上谱分析科技有限责任公司LA-ICP-MS仪器上完成。激光剥蚀系统由GeolasPro COMPexPro 102 ArF 193nm准分析激光器和MicroLas光学系统组成，ICP-MS型号为Agilent 7700e，激光剥蚀过程中采用氦气作载气、氩气为补偿气以调节灵敏度，二者在进入ICP-MS之前通过一个T型接头混合，激光剥蚀系统配置有信号平滑装置。本次分析的激光束斑直径为16μm，剥蚀频率为1Hz。U-Pb定年采用核工业北京地质研究院研制的国家铀矿标准物质GBW04420作外标校正同位素分馏。每个时间分辨分析数据包括大约20~30s空白信号和50s样品信号接收区间。对分析数据的离线处理在ICP-MSDataCal8.3(Liu et al., 2008)软件上完成。详细的实验流程、数据处理和校正方法等详见宗克清等(2015)。沥青铀矿原位U-Pb年龄谐和图绘制和年龄加权平均计算由Isoplot/Ex_ver3软件(Ludwig, 2003)完成。

在岩相学观察基础之上，选择未遭受热液蚀变的沥青铀矿开展电子探针矿物化学组成分析，分析结果见表 2。总体上，长江铀矿田书楼坵、棉花坑与长排矿床中不同类型铀矿石的沥青铀矿具有相近的地球化学组成，表现出较高的UO₂(变化范围81.30%~88.33%，平均值85.12%)、CaO含量较高(变化范围3.57%~9.89%，平均值7.31%)、较低的SiO₂(变化范围0.60%~4.50%，平均值2.28%)、ThO₂(绝大部分低于检出限)、PbO(变化范围0.12%~2.21%，平均值0.92%)、MnO(变化范围0.22%~0.84%，平均值0.49%)、TiO₂(< 0.49%，平均值0.10%)(图 9)。

表 2

Table 2

表 2(Table 2)

表 2 长江铀矿田沥青铀矿电子探针分析数据(wt%) Table 2 Electron microprobe analysis result (wt%) of uraninite in Changjiang uranium ore field 矿床名称 棉花坑矿床 书楼坵矿床 长排矿床 样品号 MHK1504 CJ1614 SLQ1601 SLQ1602 CP1601 CP1603 测点数 n=10 n=10 n=10 n=10 n=9 n=8 Na2O 0.19 0.12 0.05 0.12 0.24 0.09 SiO2 2.38 3.13 2.51 2.74 1.32 1.34 FeO 0.12 0.31 0.33 0.14 1.59 0.54 Al2O3 0.26 0.35 0.37 0.36 0.09 0.10 MnO 0.44 0.56 0.42 0.49 0.56 0.50 P2O5 0.10 0.02 0.02 0.12 0.19 0.05 MgO 0.03 0.02 0.03 0.03 0.03 0.02 UO2 87.18 83.95 83.39 85.53 84.70 86.15 TiO2 0.01 0.01 0.10 0.09 0.46 — CaO 7.36 8.23 7.75 7.42 5.29 7.69 BaO 0.09 0.09 0.09 0.23 0.12 0.07 ThO2 — — — 0.05 0.01 0.01 PbO 0.68 0.94 0.67 0.75 0.99 1.63 La2O3 0.03 0.08 0.15 0.15 0.05 0.05 Nb2O5 0.03 0.01 0.01 0.10 0.04 0.09 Ce2O3 0.06 0.43 0.67 0.13 0.39 0.10 Nd2O3 — 0.06 0.22 0.04 0.10 — ZrO2 0.03 0.01 0.02 0.03 0.04 0.10 Total 98.84 98.31 96.79 98.18 95.74 98.29 注：“—”表示元素含量低于仪器检测限

表 2 长江铀矿田沥青铀矿电子探针分析数据(wt%) Table 2 Electron microprobe analysis result (wt%) of uraninite in Changjiang uranium ore field

图 9

Fig. 9

图 9 长江铀矿田沥青铀矿元素地球化学散点图 红色投影点为棉花坑矿床样品，蓝色投影点为书楼坵矿床样品，绿色投影点为长排矿床样品 Fig. 9 Diagrams of geochemical elements for uraninite in Changjiang uranium ore field Red, blue and green points represent the samples of Mianhuakeng, Shulouqiu and Changpai uranium deposits, respectively

书楼坵矿床沥青铀矿UO₂为82.06%~87.59%，平均值为84.46%，较低的PbO含量，变化范围为0.12%~1.07%，平均值为0.71%，ThO₂含量仅获得1个测点数据为0.05%，其他测点均低于检出限，SiO₂含量为1.35%~3.94%，平均值为2.62%，SiO₂+CaO+FeO为8.42%~12.39%，平均值为10.45%，La₂O₃+Nb₂O₅+Ce₂O₃+Nd₂O₃为0.05%~1.75%，平均值为0.64%。棉花坑矿床沥青铀矿UO₂含量较高(81.30%~88.33%)，平均值为85.56%，略高于书楼坵矿床的沥青铀矿，PbO含量较低(0.32%~2.06%)，平均值为0.81%，ThO₂含量均低于检出限，SiO₂+CaO+FeO含量较高(8.84%~12.71%)，平均值为10.75%，La₂O₃+Nb₂O₅+Ce₂O₃+Nd₂O₃为0.05%~0.82%，平均值为0.32%。长排矿床沥青铀矿UO₂为82.38%~88.11%，平均值为85.38%，PbO含量略高于书楼坵矿床和棉花坑矿床，变化范围为0.59%~2.21%，平均值为1.29%，SiO₂+CaO+FeO为5.49%~12.76%，平均值为8.84%，La₂O₃+Nb₂O₅+Ce₂O₃+Nd₂O₃为0.03%~0.75%，平均值为0.34%。沥青铀矿Th含量很低，基本上都低于电子探针检测限(< 0.01%)。

在岩相学和电子探针分析的基础上，选择沥青铀矿未遭受到蚀变、无裂缝、无矿物包裹体的部位开展LA-ICP-MS原位U-Pb定年(表 3、图 10)。棉花坑矿床MHK1504样品30个测点²⁰⁶Pb/²³⁸U年龄为59.0~62.5Ma，在U-Pb年龄谐和图上均落于谐和曲线附近，加权平均年龄为60.8±0.6Ma(MSWD=0.31，n=30，图 10a)。CJ1614样品16个测点的²⁰⁶Pb/²³⁸U年龄为63.2~71.4Ma，加权平均年龄为66.8±1.6Ma(MSWD=3.8，n=16图 10b)。书楼坵矿床SLQ1601样品16个测点的²⁰⁶Pb/²³⁸U年龄为67.8~75.4Ma，在U-Pb年龄谐和图上均位于谐和曲线附近，加权平均年龄为71.4±1.3Ma(MSWD=2.2，n=16，图 10c)。SLQ1602样品9个测点数据的²⁰⁶Pb/²³⁸U年龄为72.1~78.2Ma，加权平均年龄为74.4±1.7Ma(MSWD=1.5，n=9，图 10d)。长排矿床CP1601样品8个测点的²⁰⁶Pb/²³⁸U年龄为57.9~67.4Ma，在U-Pb年龄谐和图上均位于谐和曲线附近，加权平均年龄为62.4±2.5Ma(MSWD=2.4，n=8，图 10e)。CP1603样品22个测点的²⁰⁶Pb/²³⁸U年龄为67.3~79.6Ma，加权平均年龄为70.2±0.5Ma(MSWD=2.0，n=22，图 10f)。

表 3

Table 3

表 3(Table 3)

表 3 长江铀矿田沥青铀矿LA-ICP-MS原位U-Pb定年结果 Table 3 Uraninite LA-ICP-MS in-situ U-Pb data for Changjiang uranium ore field 测点号 207Pb/206Pb 207Pb/235U 206Pb/238U 207Pb/235U 206Pb/238U 比值 1σ 比值 1σ 比值 1σ 年龄(Ma) 1σ 年龄(Ma) 1σ 棉花坑矿床 样品MHK1504，206Pb/238U加权平均年龄60.8±0.6Ma，n=30，MWSD=0.31 1 0.0521 0.0021 0.0679 0.0028 0.0096 0.0003 66.7 2.6 61.3 1.7 2 0.0524 0.0020 0.0680 0.0026 0.0095 0.0003 66.8 2.4 61.1 1.8 3 0.0509 0.0019 0.0662 0.0024 0.0095 0.0003 65.1 2.3 61.1 1.7 4 0.0494 0.0017 0.0647 0.0021 0.0096 0.0002 63.7 2.0 61.7 1.5 5 0.0480 0.0016 0.0639 0.0020 0.0097 0.0003 62.9 1.9 62.5 1.6 6 0.0478 0.0015 0.0627 0.0020 0.0095 0.0003 61.8 1.9 61.3 1.6 7 0.0481 0.0015 0.0648 0.0022 0.0097 0.0003 63.8 2.1 62.4 1.7 8 0.0519 0.0019 0.0663 0.0022 0.0093 0.0002 65.2 2.1 60.0 1.6 9 0.0499 0.0019 0.0672 0.0027 0.0097 0.0003 66.0 2.6 62.0 1.8 10 0.0504 0.0017 0.0662 0.0024 0.0096 0.0003 65.1 2.3 61.4 1.8 11 0.0517 0.0017 0.0685 0.0021 0.0096 0.0003 67.3 2.0 61.8 1.6 12 0.0471 0.0015 0.0598 0.0020 0.0094 0.0003 59.0 1.9 60.2 1.9 13 0.0491 0.0014 0.0629 0.0018 0.0092 0.0002 62.0 1.7 59.1 1.3 14 0.0487 0.0016 0.0634 0.0022 0.0094 0.0002 62.5 2.1 60.0 1.5 15 0.0490 0.0015 0.0625 0.0018 0.0092 0.0002 61.5 1.7 59.0 1.4 16 0.0477 0.0016 0.0620 0.0022 0.0094 0.0003 61.1 2.1 60.2 1.8 17 0.0509 0.0016 0.0669 0.0021 0.0095 0.0002 65.8 2.0 60.8 1.5 18 0.0492 0.0014 0.0639 0.0020 0.0093 0.0002 62.9 1.9 60.0 1.6 19 0.0497 0.0018 0.0647 0.0027 0.0095 0.0003 63.7 2.6 61.0 1.9 20 0.0494 0.0015 0.0638 0.0018 0.0094 0.0002 62.8 1.7 60.5 1.4 21 0.0512 0.0017 0.0659 0.0021 0.0094 0.0002 64.8 2.0 60.5 1.5 22 0.0508 0.0021 0.0645 0.0026 0.0095 0.0003 63.4 2.5 60.7 1.9 23 0.0512 0.0013 0.0666 0.0017 0.0096 0.0002 65.4 1.6 61.3 1.4 24 0.0494 0.0014 0.0640 0.0016 0.0095 0.0002 63.0 1.5 61.2 1.3 25 0.0527 0.0017 0.0679 0.0021 0.0095 0.0002 66.7 2.0 60.9 1.4 26 0.0487 0.0015 0.0624 0.0020 0.0094 0.0002 61.5 2.0 60.1 1.5 27 0.0470 0.0014 0.0609 0.0021 0.0094 0.0002 60.0 2.0 60.2 1.5 28 0.0482 0.0017 0.0611 0.0022 0.0094 0.0003 60.2 2.1 60.1 1.8 29 0.0516 0.0017 0.0673 0.0021 0.0095 0.0002 66.1 2.0 61.2 1.5 30 0.0468 0.0016 0.0609 0.0021 0.0095 0.0003 60.0 2.0 61.2 1.7 棉花坑矿床 样品CJ 1614，206Pb/238U加权平均年龄66.8±1.6Ma，n=16，MWSD=3.8 1 0.0587 0.0035 0.0841 0.0047 0.0104 0.0002 82.0 4.4 66.8 1.3 2 0.0461 0.0040 0.0712 0.0061 0.0109 0.0002 69.9 5.8 69.9 1.4 3 0.0448 0.0056 0.0794 0.0104 0.0110 0.0003 77.6 9.8 70.5 1.7 4 0.0454 0.0044 0.0643 0.0061 0.0099 0.0002 63.3 5.8 63.5 1.2 5 0.0451 0.0023 0.0638 0.0036 0.0100 0.0002 62.8 3.5 63.9 1.4 6 0.0431 0.0058 0.0779 0.0086 0.0109 0.0004 76.2 8.1 69.9 2.3 7 0.0444 0.0037 0.0650 0.0055 0.0104 0.0005 63.9 5.2 66.5 3.1 8 0.0486 0.0020 0.0695 0.0039 0.0099 0.0002 68.2 3.7 63.2 1.6 9 0.0522 0.0026 0.0715 0.0036 0.0099 0.0002 70.1 3.4 63.3 1.2 10 0.0495 0.0019 0.0752 0.0048 0.0104 0.0004 73.6 4.5 66.9 2.6 11 0.0433 0.0043 0.0740 0.0083 0.0103 0.0003 72.5 7.8 66.2 1.7 12 0.0435 0.0062 0.0744 0.0110 0.0107 0.0002 72.9 10.4 68.7 1.4 13 0.0464 0.0024 0.0717 0.0039 0.0111 0.0002 70.3 3.7 71.4 1.2 14 0.0225 0.0082 0.0610 0.0150 0.0104 0.0004 60.1 14.4 66.7 2.8 15 0.0487 0.0027 0.0736 0.0042 0.0107 0.0002 72.1 3.9 68.5 1.4 16 0.0000 0.0000 0.0643 0.0254 0.0103 0.0004 63.3 24.3 65.8 2.6 书楼丘矿床 样品SLQ 1601，206Pb/238U加权平均年龄71.4±1.3Ma，n=16，MWSD=2.2 1 0.0480 0.0019 0.0687 0.0034 0.0107 0.0480 67.5 3.2 68.5 3.0 2 0.0509 0.0016 0.0758 0.0030 0.0108 0.0509 74.1 2.8 69.3 2.1 3 0.0495 0.0017 0.0718 0.0025 0.0106 0.0495 70.4 2.3 68.1 1.5 4 0.0522 0.0016 0.0764 0.0024 0.0106 0.0522 74.7 2.2 67.8 1.4 5 0.0515 0.0016 0.0784 0.0026 0.0110 0.0515 76.6 2.5 70.7 1.8 6 0.0496 0.0017 0.0790 0.0027 0.0118 0.0496 77.2 2.5 75.4 1.6 7 0.0504 0.0011 0.0756 0.0018 0.0110 0.0504 74.0 1.7 70.4 1.5 8 0.0491 0.0016 0.0758 0.0027 0.0113 0.0491 74.2 2.6 72.2 1.5 9 0.0505 0.0019 0.0771 0.0031 0.0111 0.0505 75.4 2.9 71.2 1.6 10 0.0511 0.0017 0.0789 0.0031 0.0111 0.0511 77.1 2.9 71.3 1.6 11 0.0492 0.0016 0.0781 0.0023 0.0117 0.0492 76.3 2.2 74.8 1.6 12 0.0471 0.0016 0.0716 0.0031 0.0109 0.0471 70.2 3.0 70.0 1.8 13 0.0520 0.0015 0.0814 0.0024 0.0114 0.0520 79.5 2.3 73.3 1.7 14 0.0531 0.0015 0.0847 0.0026 0.0117 0.0531 82.5 2.5 74.8 1.8 15 0.0470 0.0014 0.0704 0.0022 0.0109 0.0470 69.1 2.1 69.9 1.5 16 0.0500 0.0013 0.0801 0.0028 0.0115 0.0500 78.3 2.6 73.6 1.7 书楼丘矿床 样品SLQ 1602，206Pb/238U加权平均年龄74.4±1.7Ma，n=9，MWSD=1.5 1 0.0476 0.0064 0.0861 0.0119 0.0121 0.0003 83.9 11.1 77.4 2.0 2 0.0485 0.0039 0.0806 0.0068 0.0117 0.0003 78.7 6.4 75.3 1.8 3 0.0494 0.0025 0.0815 0.0038 0.0122 0.0003 79.5 3.6 78.2 1.8 4 0.0516 0.0035 0.0795 0.0055 0.0112 0.0002 77.6 5.2 72.1 1.6 5 0.0547 0.0019 0.0855 0.0034 0.0114 0.0003 83.3 3.2 72.9 1.9 6 0.0490 0.0020 0.0786 0.0032 0.0117 0.0003 76.8 3.0 75.2 2.0 7 0.0585 0.0017 0.0900 0.0024 0.0113 0.0003 87.5 2.2 72.4 1.7 8 0.0480 0.0018 0.0756 0.0032 0.0114 0.0003 74.0 3.0 72.8 1.9 9 0.0483 0.0043 0.0822 0.0077 0.0116 0.0003 80.2 7.3 74.5 2.0 长排矿床 样品CP 1601，206Pb/238U加权平均年龄62.4±2.5Ma，n=8，MWSD=2.4 1 0.0581 0.0165 0.0848 0.0208 0.0099 0.0003 82.7 19.5 63.6 1.8 2 0.0108 0.0216 0.0629 0.0289 0.0102 0.0003 62.0 27.6 65.7 2.2 3 0.1323 0.0558 0.1402 0.0486 0.0090 0.0003 133.2 43.3 57.9 1.9 4 0.0000 0.0000 0.0782 0.0271 0.0093 0.0003 76.4 25.5 60.0 2.0 5 0.5631 0.4909 0.0818 0.0422 0.0095 0.0004 79.9 39.6 60.8 2.8 6 0.0000 0.0000 0.0639 0.0220 0.0095 0.0003 62.9 21.0 61.2 1.8 7 0.0274 0.0119 0.0543 0.0140 0.0097 0.0002 53.7 13.5 62.3 1.5 8 0.0227 0.0158 0.0681 0.0213 0.0105 0.0003 66.9 20.2 67.4 2.0 长排矿床 样品CP 1603，206Pb/238U加权平均年龄70.2±0.5Ma，n=22，MWSD=2.0 1 0.0275 0.0091 0.0588 0.0148 0.0108 0.0002 58.1 14.2 69.0 1.1 2 0.0486 0.0058 0.0962 0.0136 0.0110 0.0003 93.3 12.6 70.8 1.6 3 0.0512 0.0022 0.0767 0.0032 0.0109 0.0001 75.0 3.0 70.1 0.6 4 0.0493 0.0026 0.0741 0.0039 0.0110 0.0001 72.6 3.7 70.7 0.6 5 0.0462 0.0033 0.0682 0.0050 0.0108 0.0001 67.0 4.7 69.3 0.9 6 0.0497 0.0027 0.0757 0.0043 0.0108 0.0001 74.1 4.1 69.0 0.9 7 0.0449 0.0037 0.0700 0.0065 0.0108 0.0002 68.7 6.1 69.0 1.0 8 0.0527 0.0038 0.0809 0.0054 0.0111 0.0001 79.0 5.1 71.2 0.6 9 0.0497 0.0027 0.0721 0.0039 0.0105 0.0001 70.7 3.7 67.3 0.7 10 0.0500 0.0032 0.0764 0.0048 0.0110 0.0001 74.7 4.5 70.5 0.7 11 0.0531 0.0019 0.0796 0.0028 0.0110 0.0001 77.8 2.6 70.8 0.8 12 0.0468 0.0044 0.0772 0.0076 0.0113 0.0001 75.5 7.1 72.2 0.9 13 0.0409 0.0041 0.0680 0.0066 0.0114 0.0002 66.8 6.3 72.9 1.1 14 0.0526 0.0124 0.0910 0.0223 0.0109 0.0002 88.4 20.8 70.1 1.2 15 0.0464 0.0027 0.0714 0.0040 0.0110 0.0001 70.0 3.8 70.5 0.8 16 0.0478 0.0026 0.0738 0.0040 0.0110 0.0001 72.3 3.8 70.3 0.8 17 0.0470 0.0032 0.0719 0.0049 0.0109 0.0002 70.5 4.6 70.1 1.4 18 0.0451 0.0030 0.0684 0.0047 0.0108 0.0001 67.2 4.4 69.0 0.9 19 0.0501 0.0027 0.0757 0.0041 0.0109 0.0001 74.1 3.9 70.0 0.7 20 0.0249 0.0133 0.0716 0.0124 0.0124 0.0002 70.3 11.8 79.6 1.3 21 0.0473 0.0033 0.0743 0.0054 0.0113 0.0002 72.8 5.1 72.3 1.1 22 0.0534 0.0035 0.0809 0.0053 0.0110 0.0001 79.0 4.9 70.2 0.7

表 3 长江铀矿田沥青铀矿LA-ICP-MS原位U-Pb定年结果 Table 3 Uraninite LA-ICP-MS in-situ U-Pb data for Changjiang uranium ore field

图 10

Fig. 10

图 10 长江铀矿田沥青铀矿原位U-Pb年龄谐和图 Fig. 10 U-Pb concordia diagrams of uraninite in Changjiang uranium ore field

长江铀矿田成矿年代学研究相对滞后，已有的年代学工作多集中于棉花坑矿床，而书楼坵矿床和长排矿床的成矿年龄尚未见公开报道。前人多采用传统的铀矿物U-Pb同位素定年和等时线定年，但是由于矿床不同部位或同一部位不同样品的U-Pb年龄结果存在较大的差异，获得的同位素年龄较分散(157~52Ma)(金景福与胡瑞忠, 1985;王明太等, 1999;罗毅等, 2002;张国全, 2008;黄展裕, 2010;黄国龙等, 2010; Zhang et al., 2019)，可靠性较低，造成此类现象的原因主要有：(1)铀矿物的后生变化破坏了同位素封闭体系，放射性子体、母体发生增减，造成年龄数据偏大或偏小(王从周, 1985)；(2)铀矿物样品混入有赋矿围岩中含铀副矿物的放射性子体或母体时，获得的年龄会偏大(Ludwig, 1979)；(3)铀矿物样品混入颗粒细小的含铀或铅矿物时，获得的年龄是混合结果，不能代表铀矿物的形成年龄(宗克清等, 2015)；(4)铀矿物同位素数据处理过程中初始Pb的扣除方式和扣除量对同位素年龄也有重要影响(Ludwig, 1979;吴烈勤等, 2003)；(5)铀矿物的U-Ra不平衡现象也会对同位素年龄值造成偏差(Zhang et al., 2019)。因此，传统的铀矿物定年方法可能受到上述因素影响，导致给出的年龄相对分散，可靠性较低，难以约束长江铀矿田的成矿时代。

本文采用沥青铀矿LA-ICP-MS原位微区U-Pb同位素定年来限定铀成矿时代，该方法能有效避免后生蚀变、微裂隙、矿物包裹体、杂质混染等因素的影响。同时，为降低测试过程中的基体效应影响，以国内沥青铀矿标样(GBW04420)为外标，校正同位素比值，标样的标定年龄为69.8±0.6Ma(赵溥云等, 1995^①; 宗克清等, 2015)。该标样也用于传统ID-TIMS分析技术的标定。宗克清等(2015)认为该标样可作为铀矿物原位U-Pb同位素定年的外标，并被广泛用于各类型铀矿床的成矿年代学研究(Wu et al., 2018;郭春影等, 2018;武勇等, 2019)。测试过程中，选择BSE图像中呈均匀的亮白色、结晶程度较好、不含矿物包裹体、不发育微裂隙、未发生蚀变的沥青铀矿作为测试对象(图 6、图 7和图 8)。测试结果显示，棉花坑矿床U-Pb年龄为60.8±0.6Ma和66.8±1.6Ma，书楼坵矿床U-Pb年龄为71.4±1.3Ma和74.4±1.7Ma，长排矿床U-Pb年龄为62.4±2.5Ma和70.2±0.5Ma。其中，微晶石英型矿石U-Pb年龄为~70Ma，碎裂岩型矿石U-Pb年龄为~60Ma和~75Ma。总体上，长江铀矿田沥青铀矿U-Pb年龄分为三期，即~60Ma、~70Ma和~75Ma，表明长江矿田至少存在三期热液铀成矿事件。

^①赵溥云, 李喜斌, 营俊龙, 李杰元, 徐梓阳, 侯艳先. 1995.沥青铀矿铀铅同位素年龄标准物质.北京:核工业北京地质研究所, 1-8

早白垩世华南基本上完成了由古亚洲-特提斯构造域向古太平洋构造域的转变，开始受到古太平洋板块向欧亚大陆的俯冲影响；晚白垩世-古近纪由于古太平洋板块俯冲速度消减及俯冲带向太平洋方向后撤，华南内陆整体处于板内伸展构造环境(Shu et al., 2004; Mao et al., 2011)。在华南地区形成一系列北东向断裂构造带、断陷带和断陷盆地，促使幔源基性岩脉或岩墙沿早期深断裂侵位，在断陷盆地内则发育了一套红色陆相碎屑岩和碱性玄武岩；而在断陷盆地与岩体之间，由于岩体与红层之间的拆离断层发生拆离滑脱，形成独特的盆山体系(陈跃辉, 1997;李建威等, 2000; Shu et al., 2004;王正庆等, 2015)。据统计华南自中生代以来岩石圈伸展作用主要集中于145~135Ma、125~115Ma、110~100Ma、95~85Ma、75~70Ma和55~45Ma六个阶段(Hu et al., 2008, 2009; Luo et al., 2015a, b, 2017)。

诸广地区及周边也发育着许多指示岩石圈伸展作用的地质现象。诸广地区发育的幔源基性岩脉形成时代为~140Ma、~125Ma、~105Ma和~90Ma，表明该地区经历了多期地壳拉张事件(李献华等, 1997)。南雄盆地内南雄组层状玄武岩成岩年龄为96Ma，指示晚白垩世早期南雄盆地处于强烈拉张的高峰期(Shu et al., 2004)。磷灰石裂变径迹分析表明，南雄盆地和南雄断裂带在80~60Ma处于强烈拉张时期(赵佳楠, 2017)。在湘赣边界北禾埠和衡阳盆地发育的玄武岩，成岩年龄为79~63Ma，指示了晚白垩世晚期-古新世湘赣边界处于板内伸展构造环境(Meng et al., 2012)。此外，沉积学证据表明诸广地区丰洲、丹霞山、南雄断陷盆地拉张作用最早发生在早白垩世晚期，并持续到古近纪，指示诸广地区早白垩世晚期-古新世经处于地壳拉张背景下(杨尚海, 2010)。从时间上看，诸广地区白垩-古近纪经历了多期地壳拉张活动，活动峰期为~140Ma、~125Ma、~105Ma、~90Ma和80~60Ma，与华南岩石圈伸展作用峰期能很好地对应。

本次获得长江铀矿田三期成矿年龄为~75Ma、~70Ma和~60Ma，属于华南花岗岩型铀矿晚期矿化年龄。第一期~75Ma成矿事件对应于诸广-南雄地区区域性断裂带和断陷盆地晚白垩世的拉张时期(李献华等, 1997;李出安与邹和平, 2011; Wang et al., 2015)；第二期~70Ma成矿事件与湘赣粤地区玄武岩喷溢时间~70Ma(Meng et al., 2012)及华南花岗岩型铀矿化峰期年龄(~70Ma, Hu et al., 2008; Luo et al., 2015a, b )一致；第三期~60Ma成矿事件与粤北区域性北东向断裂活动时间55.9±5.6Ma(王军等, 2011)相近。总体上，长江铀矿田成矿事件能较好地对应于粤北地区基性岩浆活动(79~63Ma)和北东向断裂带、断陷盆地强烈拉张时期(80~60Ma, 杨尚海, 2010; Meng et al., 2012;赵佳楠, 2017)，对应华南岩石圈伸展的第五个阶段，指示长江铀矿田形成于晚白垩世-古新世岩石圈伸展构造背景。

在前人成矿年代学研究的基础上，作者统计发现诸广地区的铀矿化具有同步性和多期性，成矿年龄集中于~120Ma、~100Ma、~90Ma、~70Ma、~60Ma和~50Ma六个峰期(图 11)。其中，诸广地区第1~5期铀成矿事件分别对应了区域上岩石圈伸展第2~5个阶段(Hu et al., 2008)，第6期~50Ma的铀矿化对应于区域上北东向断裂构造带的拉张活动时间(~50Ma, 王军等, 2011; Wang et al., 2015)。诸广山岩体呈东西向展布，横跨数百千米，工业铀矿化集中分布在岩体中东部，岩体西部无工业铀矿化产出，这种差异可能与岩体中东部地区广泛发育辉绿岩、断陷带和毗邻断陷盆地，中东部地区地壳经历了强烈拉张作用有关。此外，也可能与龙华山变质核杂岩、唐洞-胡坑剥离构造和南雄断裂带构造在白垩-古近纪的伸展作用相关(潘永正与张建新, 1994)，而上述构造正是指示岩石圈发生强烈伸展作用的重要标志。因此，诸广地区发育的铀矿化形成于岩石圈伸展的动力学环境，统一受制于地壳拉张作用(Hu et al., 2008; Hu and Zhou, 2012;胡瑞忠等, 2015; Luo et al., 2015a, 2017)。

图 11

Fig. 11

图 11 诸广地区铀矿床成矿年龄直方图 铀成矿年龄黄展裕(2010)、费天伟等(2013)、Zhang et al. (2019)及本文 Fig. 11 Histogram of ore-forming ages for uranium deposits in Zhuguang area Uraninite ore-forming ages for these uranium deposit in Zhuguang area are from Huang (2010), Fei et al. (2013), Zhang et al. (2019) and this study

早白垩世-始新世，受古太平洋板块俯冲消减和持续后撤影响，华南岩石圈发生多期伸展作用(Shu et al., 2004; Mao et al., 2011)。在诸广地区的构造响应则是南雄断裂带的多期强烈剥离伸展活动，诸广山岩体快速隆升、南雄盆地强烈拉张，形成独特的诸广山-南雄盆山体系(李建威等, 2000; Shu et al., 2004)。在南雄断裂带的强烈拉张作用下，进一步复活诸广山岩体内北东向断裂带，彼此之间构成了地堑式断陷带，深部和浅部断裂组成了良好的流体循环系统。区域性北东向断裂带导通岩石圈地幔，使得地幔脱气成因的矿化剂CO₂能够沿断裂上升，流体与矿化剂CO₂在花岗岩中断裂系统内循环过程促使花岗岩中铀的活化迁移和富集成矿(Wang et al., 2015; Zhang et al., 2018a)。白垩-古近纪诸广山-南雄盆山体系的构造演化促使了花岗岩中铀的活化迁移和富集成矿，强烈的地壳拉张作用可能是诸广地区铀矿化的驱动力。

华南热液铀矿床的矿化剂CO₂具有幔源特征，且统一受地壳拉张作用控制(Hu et al., 1993, 2008, 2009; Luo et al., 2015a, b, 2017)。近些年，随着高精度年代学的发展，学者重新厘定了部分铀矿区基性岩脉的成岩年龄，发现基性岩脉的成岩年龄与铀成矿年龄之间存在较大时差(>50Myr)。Wang et al. (2015)通过SHRIMP获得了下庄铀矿田北西向控矿辉绿岩的成岩年龄(193±4Ma)与铀成矿年龄(138~122Ma和96~56Ma, 吴烈勤等, 2003; Luo et al., 2015a)相差甚大。Zhang et al. (2018a)通过LA-ICP-MS获得了隘高铀矿床辉绿岩脉的形成时代(189±4Ma)与铀矿化年龄70.1±1.4Ma也存在较大时差。矿区内基性岩脉与铀成矿之间巨大的时差，使得基性岩浆直接提供幔源矿化剂CO₂的可能性较小，矿化剂CO₂更可能来自控矿断裂。

长江铀矿田的成矿作用受诸广地区构造-岩浆-蚀变“三位一体”联合控制，成矿热液中矿化剂CO₂具有幔源特征(Hu et al., 2008;张国全, 2008; Zhang et al., 2017, 2019)。本次获得的三期铀成矿年龄~75Ma、~70Ma和~60Ma与诸广地区辉绿岩脉形成时代为145~90Ma(李献华等, 1997)存在较大时差(>16Myr)，暗示长江铀矿田成矿作用的矿化剂CO₂直接来自区域上基性岩浆活动的可能性较小。

区域上北东向南雄盆地与诸广山岩体构成了独特的盆山耦合体系，两者以北东向南雄断裂为界(Shu et al., 2004)。南雄断裂在白垩-古近纪先后经历了拉张-挤压-拉张的多旋回构造演化，分别在~120Ma、~95Ma、80~60Ma发生强烈拉张，其中80~60Ma期间拉张活动最为强烈(Shu et al., 2004;李出安与邹和平, 2011;赵佳楠, 2017)，由此控制了区域上主干断裂带的形成(杨尚海, 2010)。南雄断裂带的拉张作用复活了诸广山岩体内的北东向和北西向断裂带，它们将花岗岩体分割为多个菱形块体，彼此平行的北东向断裂带构成了一系列北东向地堑式断陷带。在区域上，铀矿床基本上都位于北东向断陷带内，本次研究的长江铀矿田就位于北东向黄溪水断裂和棉花坑断裂构成的长江断陷带内。诸广地区北东向断裂带和断陷带不仅控制了区内铀矿床的空间分布，也控制了温泉的分布，温泉最高温度达98℃，富含幔源CO₂气体(Wang et al., 2015;周立坚, 2016; Zhang et al., 2018a)。诸广地区多条北东向断裂带内充填有辉绿岩，说明主干断裂带已导通岩石圈地幔，可作为深部CO₂上升迁移的通道。在时间上，本次获得的长江铀矿田成矿年龄(~75Ma、~70Ma与~60Ma)与区域上南雄断裂带、南雄盆地和北东向断裂带的最强烈活动(80~60Ma)同步。在区域上，北东向断裂带是重要的控矿构造，控制了铀矿床或矿田的空间定位(朱捌, 2010;黄国龙等, 2010; Zhang et al., 2017)。因此，认为区域上北东向断裂带80~60Ma的强烈拉张活动为铀成矿提供了矿化剂CO₂，北东向断裂带是矿化剂CO₂上升运移的重要通道。

(1) 沥青铀矿原位微区U-Pb定年确定，长江铀矿田至少存在三期热液铀矿化，成矿年龄分别为~75Ma、~70Ma与~60Ma，属于华南花岗岩型铀矿的晚期矿化。

(2) 长江铀矿田定位于北东向黄溪水断裂和棉花坑断裂构成的断陷带内，成矿作用与区域上北东向断裂带、断陷盆地80~60Ma期间的强烈拉张活动有关。北东向断裂带是幔源矿化剂CO₂运移的重要通道。

(3) 诸广地区铀成矿作用具同步性和多期性特征，在时间上，铀矿化与华南地区岩石圈伸展作用同步，指示铀矿化形成于岩石圈伸展动力学背景。白垩纪-古近纪诸广山-南雄盆山体系的构造演化可能促使了花岗岩中铀的活化迁移和富集成矿。

致谢      核工业二九〇研究所黄国龙书记、曹豪杰总工和祁家明工程师在野外工作中给予了热情帮助；沥青铀矿U-Pb定年得到了中国地质大学(武汉)宗克清副教授的帮助；两位匿名审稿专家提供了宝贵的建议和意见；在此一并表示感谢！