2018, Vol. 34
2. 中国科学院地球科学研究院, 北京 100029;
3. 中国科学院大学, 北京 100049;
4. 卢氏县国土资源局, 卢氏 472200
, ZENG QingDong1,2,3
, CHU ShaoXiong1,2,3, ZHOU TianCheng1,2,3, FAN HongRui1,2,3, CHENG ZhanDong4, MA LiuSuo4
2. Institutions of Earth Science, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
4. Lushi County Bureau of Land and Resource, Lushi 472200, China
华北克拉通南缘秦岭成矿带是我国最重要的金-钼成矿带，为世界上规模最大的钼矿带(Mao et al., 2011; Li et al., 2012a; Zeng et al., 2013a; Gao et al., 2015)，也是我国第二大金矿集区(陈衍景和富士谷, 1992; Mao et al., 2002; Li et al., 2012b)。秦岭成矿带以其巨大的资源潜力引起世界关注，是全球最大规模的大型矿床聚集区之一。秦岭成矿带金矿成矿作用已有大量的研究工作，该区金矿主要产于太古代和中元古代变质岩系中，金矿成矿时代为印支期和燕山晚期(卢欣祥等, 1999, 2003)。对于秦岭成矿带金矿床成因主要有两种认识：一种观点认为金矿床形成与华北板块与扬子板块碰撞作用有关，金矿形成于碰撞造山体制，为造山型金矿床(陈衍景, 1996; 卢欣祥等, 1999; 关连绪等, 2006; 祁进平等, 2006; 蒋少涌等, 2009)；第二种观点认为秦岭成矿带金矿床形成于伸展构造背景，金矿形成与华北克拉通破坏有关(胡浩等, 2011; Li et al., 2012a; Li and Santosh, 2014; Zhu et al., 2015)。目前研究表明，秦岭成矿带晚侏罗-早白垩世大规模金、钼等多金属成矿作用形成于伸展的构造环境，金矿床主要受断裂构造控制。此外，秦岭成矿带内脉状金矿床金属硫化物硫同位素都具有岩浆硫特点(倪师军等, 1994; 卢欣祥等, 2003; 付治国等, 2009; 王团华等, 2009)；金矿床H-O、C-O同位素及稀有气体分析都显示了岩浆水为主要来源，并有地幔组分明显加入的特点(倪师军等, 1994; 范宏瑞等, 2003; 卢欣祥等, 2003; 付国治等, 2009; 蒋少涌等, 2009; 王团华等, 2009; Zhu et al., 2015)。
河南卢氏金多金属矿集区(图 1)位于华北克拉通南缘，是东秦岭岩浆-构造-成矿带的重要组成部分，矿集区内产有夜长坪钼钨矿、八宝山铁铜矿、银家沟硫铁矿、后瑶峪钼铅锌银矿、杨家湾铁矿等多金属矿床，显示了巨大的成矿潜力。双河金矿床位于矿集区的南部，矿区长16km，宽1km，由900多条不均匀矿化的石英脉组成，资源潜力巨大。前人对该矿床的研究主要集中在矿床地质及找矿方向方面(何文平等, 2002; 张照锋, 2004)，而对成矿流体的研究比较少。本文系统开展了流体包裹体及石英O-H同位素和碳酸盐的C-O同位素研究，探讨双河金矿成矿流体的性质、来源、演化及流体成矿机制；研究工作对区域金矿成矿规律、矿床成因研究及找矿勘查具有科学意义。
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图 1 卢氏多金属矿集区位置(a)及地质略图(b) Fig. 1 Sketch map showing the locality (a) and the geology (b) of Lushi polymetal mineralization area |
卢氏金多金属矿集区位于华北克拉通与北秦岭造山带结合部，经历了多期构造-热演化事件：古元古代的造山事件(~1.85Ga; Zhao et al., 2001; Mao et al., 2008)形成本区的基底并保持稳定，晚志留世到早泥盆世华北克拉通与北秦岭地体发生碰撞(Liu et al., 2013; Dong and Santosh, 2016)，中三叠世扬子克拉通与华北克拉通的碰撞(张国伟等, 2000; Ratschbacher et al., 2003; Bryant et al., 2004; Ding et al., 2011; Zhu et al., 2017)最终形成秦岭造山带，至晚中生代，整个区域进入环太平洋构造演化带。
矿集区内出露的地层(图 1)从北向南包括中元古代官道口群白云岩、砂砾岩，中元古代熊耳群安山岩、玄武安山岩，新元古代东坡组绢云板岩，新元古代栾川群石英岩、石英片岩，新元古代陶湾群石英大理岩、石英片岩，中元古代宽坪群二云母石英片岩，下古生界二郎坪群石英片岩、石英角斑岩、细碧岩，中元古代秦岭群白云石英片岩、大理岩、黑云斜长片麻岩。矿集区内的构造样式以近东西向的断裂构造为主，受多阶段造山运动影响，地层内常发育褶皱构造。矿集区内岩浆活动发育，古生代岩浆岩主要以岩基状产出或成带状沿区域断裂展布，主要分布在矿集区南部-秦岭造山带内；晚中生代侵入岩主要呈小岩株状产出，广泛分布在矿集区内。与晚中生代侵入体密切相关的热液矿床在本区广泛发育，包括脉状金矿床、斑岩型钼钨矿床、矽卡岩型铁铜矿床及热液脉型铅锌矿床等，前人对本区晚中生代侵入体研究较多，建立了矿集区的年代学格架(158~131Ma, 曾令君等, 2013b; 李铁刚等, 2013; 晏国龙等, 2013; 杨阳等, 2014; 胡浩等, 2011; Hu et al., 2017)，并对钼多金属及铁多金属矿床开展了矿床学研究工作(何文平等, 2002; 张照锋, 2004; 毛冰等, 2011; 晏国龙等, 2013; 刘家齐和曾贻善, 2001; 曾令君等, 2013b; 李铁刚等, 2013)。
2 矿床地质特征双河金矿位于瓦穴子断裂的上盘，矿区范围内含金石英脉总体呈近SN向展布，分为南北两个矿带集中区(图 2)；目前开采矿脉数占矿区矿脉数量的10%左右。含金石英脉中金矿化不均匀，金品位最高达296.7g/t，一般2~5g/t。矿床的总体勘查与研究程度较低，主要为坑道控制，控制深度一般小于300m。矿区中元古代宽坪群四岔口组下段的二云母石英片岩是金矿的赋矿围岩，其他地层包括中元古代宽坪群四岔口组上段黑云母石英片岩及大理岩条带，下古生界火神庙组细碧角斑岩，下古生界粉笔沟组变质石英砂岩，三叠纪上统长石石英砂岩及第四系沉积物。
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图 2 双河金矿矿区(a)和石窑沟矿段地质图(b)及东桃花南矿段剖面图(c) Fig. 2 Geological maps of Shuanghe Au deposit (a) and Shiyaogou ore block (b) and profile map of southern Dongtaohua ore block (c) |
双河金矿出露的岩浆岩主要是晚侏罗世花岗岩(154Ma，待发表数据)及晚奥陶世石英闪长岩(454Ma，待发表数据)，未见其他类型的侵入岩；其中晚侏罗世花岗岩主要呈带状产于瓦穴子断裂内，位于矿区的南端。矿体集群展布于岩体北侧，且表现靠近岩体附近矿段矿体数量多，品位富，推测晚侏罗世花岗岩是可能的成矿岩体。
矿区内的褶皱构造主要发育在宽坪群片岩内；断裂构造包括矿区南部区域性瓦穴子断裂、朱阳关断裂及矿区范围内的次级断裂构造。其中矿区范围内的次级断裂构造主要有两组，近东西向展布的断裂构造，以顺层、压扭性特征为主，对矿体起破坏作用；近南北向展布的断裂构造表现出切层、张剪性特征，是含金石英脉的赋存构造。
双河金矿矿体主要由含金石英脉及少量蚀变岩组成，矿脉赋存在切层的近南北向断裂构造中，工业矿体主要由多金属硫化物-石英/铁白云石脉组成，包括原生矿石及氧化矿石。目前控制矿体规模较小，单脉一般延长几十米，厚度0.3~1.5m，个别达3m，矿体延深近百米，盲矿体常见，目前开采矿脉的延深均大于矿脉走向延长，具有明显的延深大于延长的特点，延深延长比可达5~7。双河金矿近900条石英脉走向主要集中在SN向，NNE向及NNW向。SN及NNE向矿体控矿构造为张性断裂，其边界凹凸不平，通常呈锯齿状；NNW向矿体控矿构造为张剪性断裂，矿体边界波状起伏但光滑或平直。矿体的产状较陡，分支复合常见。
双河金矿矿物组成简单却具有特殊性：矿石矿物包括常见的黄铁矿、磁黄铁矿、黄铜矿、赤铁矿等(图 3)，特殊矿物菱钇矿、钛铀矿(图 3f)，辉钼矿偶见，金红石(图 3d-g)、自然铜(图 3g, i)常见，矿石中金以自然金为主，明金极少。赋存状态为裂隙金、晶间金、粒间金和包体金，石英及黄铁矿是主要的载金矿物；脉石矿物有石英、铬云母(图 3b)、铁白云石、方解石(图 3h)等。矿石中黄铁矿及金红石主要成自形结构，其他矿物多呈他形结构充填在矿物颗粒之间或裂隙内，矿石中常见磁黄铁矿、黄铜矿、金红石等沿黄铁矿边界或裂隙充填交代的现象；矿石构造主要为块状、浸染状构造。
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图 3 双河金矿矿物特征 (a)黄铁矿自形，磁黄铁矿呈他形分布在粒间；(b)云母与黄铁矿近同期产生；(c)黄铁矿被后期磁黄铁矿交代，黄铁矿表面被氧化形成赤铁矿；(d)磁黄铁矿与金红石交代黄铁矿；(e)黄铜矿充填在自形半自形金红石颗粒间；(f)金红石沿钛铀矿周围生长，黄铜矿充填裂隙；(g)自然铜晚于金红石生成；(h)黄铁矿充填在方解石解理中；(i)自然铜分布在石英裂隙内. Py-黄铁矿；Po磁黄铁矿；Hem-赤铁矿；Rut-金红石；Ccp-黄铜矿；Cu-自然铜；Cal-方解石 Fig. 3 Photographs showing the characteristics of mineral from the Shuanghe Au deposit (a) xenomorphic pyrrhotite located in the idiomorphic pyrite; (b) paragenesis of mica and pyrite; (c) pyrite is metasomatic by pyrrhotite and oxidized hematite; (d) pyrite is metasomatic by pyrrhotite and rutile; (e) chalcopyrite located in the idiomorphic and hypidiomorphic rutile; (f) rutile occurred at the edges of brannerite, chalcopyrite occurred in fractures of brannerite; (g) copper is produced later than rutile; (h) pyrite located in calcite cleavage; (i) copper occurred in fractures of quartz. Py-pyrite; Po-pyrrhotite; Hem-hematite; Rut-rutile; Ccp-chalcopyrite; Cu-copper; Cal-calcite |
双河金矿围岩蚀变类型为硅化、黄铁矿化及碳酸盐化。其中靠近矿脉围岩硅化强；远离矿脉，蚀变减弱且表现出矿体下盘蚀变范围比上盘广，穿脉中矿体相隔几米到十几米出现，不同规模的矿体，矿脉越宽，其蚀变范围越大。
根据井下矿体穿插关系、矿物共生组合和结构构造特点，将双河金矿的成矿期次初步划分为三个阶段：
(Ⅰ)成矿早阶段：是金矿化初始阶段，主要矿物是乳白色石英，几乎未见金属硫化物，在断裂构造中形成大规模的乳白色石英脉；
(Ⅱ)成矿主阶段：是金矿化集中阶段，根据矿物组合，将该阶段进一步分为两个阶段。第一成矿主阶段主要矿物组合为烟灰色石英+中粗粒黄铁矿，该阶段所形成的矿脉金品位变化大，矿脉中常见Ⅰ阶段乳白色石英角砾；第二成矿主阶段矿物组合为烟灰色石英脉+多金属硫化物+铁白云石，多金属硫化物主要包括黄铜矿、黄铁矿、磁黄铁矿、金红石等，是金的主要形成阶段，且铁白云石出现的位置金品位最高；
(Ⅲ)成矿晚阶段：自形方解石及碳酸岩细脉充填在矿脉的晚期构造裂隙中，代表着矿化结束，基本无矿化。
矿体局部发生表生氧化，形成的氧化矿石多发育蜂窝状构造，造成金的次生氧化富集，品位较高。
3 样品及分析方法本次研究在不同的矿段，不同深度以及相对应的矿石堆采集了不同成矿阶段的样品，包括成矿早阶段乳白色石英，成矿主阶段烟灰色石英及铁白云石，晚成矿阶段方解石。首先将这些样品磨制呈厚度约0.2mm双面抛光的包体片做流体包裹体观察，然后进行激光拉曼显微探针分析、显微测温；对挑选的石英、铁白云石及方解石进行稳定同位素分析。
单个流体包裹体成分的激光拉曼显微探针分析在中国科学院地质与地球物理研究所流体包裹体研究实验室完成，测试仪器为由法国HORIBA JOBIN YVON生产的LabRam HR激光共焦显微拉曼光谱仪，焦长达到800mm，激发波长532nm，计数时间10秒，激光束斑1μm，横向空间分辨率好于1μm，纵向空间分辨率好于2μm，光谱分辨率0.65cm-1。
流体包裹体的显微测温分析工作在中国地质大学流体包裹体实验室完成。测试中使用的冷热台型号为Linkam THMS 600，显微冷∕热台的温度控制范围为-196~600℃，冷冻/加热速率从0.01℃∕min到130℃∕min；显微测温过程中，升温速率为1~5℃/min，相变点附近升温速率降低为0.3~1℃/min。实验采用循环加热方式来测定笼合物的溶解温度，其精度范围为±0.2℃。水溶液包裹体在其冰点及均一温度附近时的升温速率一般为0.5℃/min。水溶液包裹体的盐度根据冰点温度和Bodnar (1993)的H2O-NaCl体系状态方程计算出，密度利用Flincor软件(Brown, 1989)及Brown and Lamb (1989)提供的H2O-NaCl体系状态方程计算得出。
石英H-O同位素及碳酸盐C-H-O同位素分析在中国科学院地质与地球物理研究所完成。氢同位素的测定采取热爆法，先从样品中提取包裹体中的H2O，并使之与金属铬在高温下反应生成H2，之后用质谱仪进行氢同位素的测定。氧同位素的测试分析采用BrF5法，先将样品与BrF5在高温下反应生成O2，之后使生成的O2与碳棒发生发应生成CO2，最后使用质谱仪测定其氧同位素组成。碳同位素的测定是利用碳酸盐在72℃的条件下与正磷酸发生反应而释放CO2，最后使用质谱仪测定其碳同位素组成。C、H、O同位素测定使用的质谱仪为美国ThermoFisher Scientific公司制造的MAT-253型气体同位素质谱仪，分析精度为±0.2‰。所得到的氢和氧同位素数据是相对于SMOW，而碳同位素是相对于PDB。互相转换δ18OV-PDB和δ18OV-SMOW时，使用公式：δ18OV-SMOW=1.03086δ18OV-PDB+30.86。
4 流体包裹体研究 4.1 岩相学通过对双河金矿不同成矿阶段选取样品中包裹体的显微岩相学观察，发现石英中含有比较丰富的流体包裹体，铁白云石及方解石中流体包裹体不发育。根据室温下包裹体相组成特征及冷冻/升温过程中的相态变化，石英中流体包裹体分为四种类型：H2O-CO2包裹体、H2O溶液包裹体、含子晶(NaCl、CaCO3)包裹体和含C单质包裹体。
TypeⅠH2O-CO2包裹体：形态多样，以纺锤形及不规则状为主，在包裹体中不同成矿阶段石英中普遍发育，一般5~25μm，以20μm以下居多，在室温下呈三相或两相(H2O液相+CO2液相(LCO2)±CO2气相(VCO2))，LCO2+VCO2变化较大，通常占包裹体体积50%以下(图 4a, b)，亦可出现CO2比例接近90%的情况(图 4b)且比例高者以两相为主，偶见纯液态CO2单相包裹体(图 4i)。
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图 4 双河金矿石英中流体包裹体显微照片 (a) H2O-CO2三相包裹体；(b) H2O-CO2包裹体；(c)富气相H2O溶液包裹体；(d)富液相H2O溶液包裹体；(e)含文石子晶H2O溶液包裹体；(f)含石盐子晶包裹体集群；(g)含多种子晶及碳单质包裹体；(h)含碳单质H2O-CO2三相包裹体；(i) CO2单相包裹体.VCO2-气相CO2；LCO2-液相CO2；LH2O-液相H2O；CaCO3-文石捕掳晶；NaCl-石盐子晶；Po-磁黄铁矿；Q-石英；C-碳单质 Fig. 4 Microphotographs of fluid inclusions in quartz at Shuanghe Au deposit (a) H2O-CO2 three phases inclusions; (b) H2O-CO2 inclusions; (c) aqueous inclusions enriched in vapor; (d) aqueous inclusions enriched in liquor; (e) aragonite xenocrysts-bearing aqueous inclusions; (f) NaCl-bearing inclusions cluster; (g) various daughter minerals- and C-bearing inclusions; (h) C-bearing H2O-CO2 three phases inclusions; (i) CO2 single phase inclusions. VCO2-vapor CO2; LCO2-liquid CO2; LH2O-liquid H2O; CaCO3-aragonite xenocrysts; NaCl-NaCl daughter minerals; Po-pyrrhotite; Q-quartz; C-carbon |
TypeⅡH2O溶液包裹体：在室温状态下，该类型包裹体由液相和气相两相组成，广泛分布在各阶段矿物中(图 4c, d)，一般5~15μm。室温下气液比变化大，介于20%~80%之间。包裹体以负晶型、椭圆形为主，呈孤立、集群分布，加热后均一方式变化多样，绝大多数均一到液相，偶见均一到气相，少数包裹体加热过程中表现出临界均一，以气液边界逐渐消失方式达到均一。
TypeⅢ含子晶(NaCl、CaCO3)包裹体：该类型包裹体组成包括一个或多个子晶矿物、液相成分±气泡，一般10~15μm，呈椭圆状或纺锤状。子晶矿物为石盐和文石透明子矿物(图 4e-g)。含文石子晶的包裹体主要出现在成矿早阶段的乳白色石英中，在升温过程中不会熔化；含石盐子晶的包裹体只出现在多金属硫化物阶段烟灰色石英中，升温过程中石盐子晶先熔化，气泡消失达到均一以及气泡先消失，子晶消失而达到均一的两种均一方式均有出现。
TypeⅣ含C单质包裹体：C单质呈立方体状分布在上述三种类型包裹体中(图 4g, h)，升温过程中C单质无任何变化。
各成矿阶段形成的石英中有数量不均类型不同的包裹体组合。成矿早阶段乳白色石英中包裹体类型主要是TypeⅠ和TypeⅡ型包裹体，石英呈乳白色的原因可能是因为其含有大量细小的流体包裹体(胡芳芳等, 2007)。金成矿主阶段烟灰色石英中四种类型的包裹体均有出现，且TypeⅠH2O-CO2包裹体和TypeⅢ含子晶(NaCl)包裹体含量明显增加。常出现不同类型包裹体、具有不同相比例TypeⅠ、TypeⅡ包裹体共存的现象，其均一温度接近，反映成矿过程中，流体被捕获时可能发生沸腾(不混溶)(卢焕章等, 2004)。
4.2 流体包裹体激光拉曼成分分析对不同类型流体包裹体进行激光拉曼成分分析，结果表明除寄主矿物石英的特征峰及宽泛的液相H2O峰(3310~3610cm-1)外，不同类型包裹体成分差异明显。TypeⅠH2O-CO2包裹体中可见CO2特征峰(1279cm-1和1283cm-1)，TypeⅢ含子晶包裹体出现文石特征峰(1085cm-1)，TypeⅣ含C单质包裹体出现C单质特征峰(1324cm-1和1581cm-1)(图 5)。
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图 5 双河金矿流体包裹体拉曼图片 (a) TypeⅢ含文石子晶包裹体中的文石；(b) TypeⅠH2O-CO2包裹体中的CO2；(c) TypeⅣ含C单质包裹体中的单质C Fig. 5 Raman spectra of the fluid inclusion from the Shuanghe Au deposit (a) aragonite xenocrysts-bearing inclusions; (b) H2O-CO2 inclusions; (c) C-bearing inclusions |
本次研究对双河金矿不同阶段代表性样品中各类流体包裹体进行了详细的显微测温，共获得166个均一温度数据(表 1、图 6)。TypeⅡ型气液两相包裹体的盐度利用冰点-盐度关系表(Bodnar, 1993)获得。TypeⅢ含NaCl晶多相包裹体的盐度则利用Hall et al. (1988)给出的公式获得。对于含液相CO2三相包裹体的盐度，则利用CO2笼合物融化温度和盐度关系表(Collins, 1979)获得。
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表 1 双河金矿不同成矿阶段石英中流体包裹体测温分析结果 Table 1 Microthermometric data for fluid inclusions in the Shuanghe Au deposit |
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图 6 不同阶段流体包裹体完全均一温度(a、c)和盐度(b、d)直方图 Fig. 6 Homogenization temperatures (a, c) and salinities (b, d) histograms of fluid inclusions from different mineralization stages |
成矿早阶段乳白色石英中包裹体类型主要是H2O-CO2包裹体和H2O溶液包裹体，其中H2O-CO2包裹体均一温度为220~350℃，主要集中在280~300℃左右，盐度为3.89%~16.55% NaCleqv；而H2O包裹体的均一温度介于220~285℃之间，盐度为1.40%~1.70% NaCleqv(图 6a, b)。具有均一温度变化较小，盐度变化较大的特点。
成矿主阶段烟灰色石英中包裹体类型包括H2O-CO2包裹体、H2O包裹体、含NaCl子晶包裹体和含C单质包裹体，其中H2O-CO2包裹体均一温度为189~345℃，盐度为3.33%~20.23% NaCleqv；H2O包裹体的均一温度介于180~348℃之间，盐度为0.88%~14.97% NaCleqv，均一方式除常见的均一到液相或气相外，还出现以气液相边界消失的而均一的方式，反映临界流体的特点；含NaCl子晶包裹体均一温度为210~359℃，盐度为30.92%~42.50% NaCleqv(图 6c, d)。该阶段不同类型流体包裹体的均一温度相近，而盐度变化很大，暗示成矿流体可能发生过不混溶过程。
4.4 石英H-O同位素及碳酸盐C-O同位素双河金矿不同成矿阶段石英和碳酸盐矿物的氢氧和碳同位素组成列于表 2、表 3。可以看出石英的δ18O值变化在13.8‰~16.4‰之间，流体包裹体中的δD变化范围在-72.6‰~-38.4‰之间。根据热液矿物(石英)-水体系的氧同位素分馏方程：1000lnα石英-水=3.38×106/T2-3.40(Clayton et al., 1972)，采用流体包裹体均一温度(成矿早阶段280℃，成矿主阶段260℃)，计算获得成矿流体的δ18O水值在+5.3‰~+8.8‰之间(表 2)。在δ18O水-δD同位素图解中(图 7)，不同阶段样品点区分明显，成矿早阶段乳白石英中成矿流体为变质水与岩浆水的混合，成矿主阶段烟灰色石英中成矿流体主要为岩浆水。
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表 2 双河金矿石英氢、氧同位素组成 Table 2 Measured and calculated data of hydrogen and oxygen isotope in quartzes of Shuanghe Au deposit |
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表 3 双河金矿碳酸盐碳、氧同位素组成 Table 3 Measured and calculated data of carbon and oxygen isotope in carbonate of Shuanghe Au deposit |
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图 7 双河金矿δ18O水-δD图解 Fig. 7 δ18OH2O vs. δD plot of ore-fluid from the Shuanghe Au deposit |
双河金矿矿区内常见石墨等含碳矿物，因此碳酸盐的C同位素值具复杂的指示意义，不能完全区分是来自成矿流体还是围岩。碳酸盐C同位素δ13CV-PDB值为-7.5‰~-5.2‰，计算获得δ18OV-SMOW值为14.7‰~17.0‰，在δ18OV-SMOW-δ13CV-PDB图解中，数据点靠近岩浆岩及地幔相关源区附近(图 8)，碳酸盐较低的碳同位素与岩浆热液流体(-5±3‰, Burrows et al., 1986)或者地幔来源流体(-6±2‰, Ohmoto, 1986)的同位素组成相近，暗示成矿与深源流体有关。成矿流体δ18O水值根据公式：1000lnα方解石-水=2.78×106/T2-2.89(Clayton et al., 1972)计算，均一温度采用200℃，δ18O水变化范围为5.7‰~8.0‰(表 3)，与前述利用石英计算所得的δ18O水值类似，综上所述认为成矿流体与深源的岩浆作用相关。
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图 8 双河金矿热液碳酸盐矿物δ18OV-SMOW-δ13CV-PDB图解中(底图据刘建明和刘家军, 1997修改) Fig. 8 Diagram of δ18OV-SMOW vs. δ13CV-PDB of hydrothermal carbonate in Shuanghe Au deposit (base map modified after Liu and Liu, 1997) |
对于秦岭成矿带金矿床成因存在造山型金矿(陈衍景, 1996; 卢欣祥等, 1999; 关连绪等, 2006; 祁进平等, 2006; 蒋少涌等, 2009)与克拉通破坏相关的岩浆热液金矿两种认识(胡浩等, 2011; Li et al., 2012a; Li and Santosh, 2014; Zhu et al., 2015)，这两种矿床类型具有相似的成矿温度压力条件、矿化类型、成矿元素组合特征、金沉淀机制等；但也存在明显的差异：造山型金矿成矿流体以变质流体为主，成矿物质主要来自围岩，矿床是在挤压-走滑挤压背景下形成；而与克拉通破坏相关的岩浆热液矿床(或克拉通破坏型矿床)成矿流体是岩浆体系-地幔流体加入明显，成矿物质与岩浆相关，成矿是在伸展构造背景中完成。前人对中生代秦岭地区侵入岩的研究表明(Ding et al., 2011; Wang et al., 2007; Mao et al., 2010; Gao and Zhao, 2017; Hu et al., 2017)：自210Ma左右，整个秦岭地区进入造山后伸展构造背景，到晚侏罗世-早白垩世，该区亦显示伸展的构造背景。如前文所述秦岭成矿带内脉状金矿床金属硫化物硫同位素都具有岩浆硫特点，成矿流体显示岩浆水为主要来源，并有地幔组分明显加入的特点，这些特征都与造山型金矿区别明显，暗示秦岭成矿带内金矿可能为与克拉通破坏相关的岩浆热液矿床。
在δ18O水-δD同位素图解中，成矿早阶段乳白色石英显示岩浆水与变质流体混合的特点，成矿主阶段烟灰色石英投图显示主要为岩浆水，表明成矿流体主要为岩浆水。在δ18OV-SMOW-δ13CV-PDB图解中，成矿主阶段铁白云石及成矿晚阶段方解石均显示成矿流体主要为岩浆水。包裹体研究中，成矿主阶段含石盐子晶包裹体普遍发育，显微测温结果计算盐度显示出较高盐度岩浆流体的特征(30.92%~42.50% NaCleqv)。综上所述，双河金矿不同阶段石英及碳酸盐C-H-O稳定同位素研究结合包裹体岩相学及测温结果，认为成矿流体主要为岩浆期后热液。
5.2 成矿流体特征及演化原生包裹体，可以揭示原始成矿流体的性质与来源(陈衍景等, 2007; Fan et al., 2011)。前文已述，双河金矿的流体包裹体类型多样，主要包括H2O-CO2包裹体、H2O包裹体、含子晶(NaCl、CaCO3)包裹体和含C单质包裹体，其中含CaCO3子晶和C单质初步判断可能是流体运移及水岩反应过程中捕获的，因此包裹体的研究表明成矿流体属H2O-CO2-NaCl体系。早期成矿阶段完全均一温度以280~340℃为主，成矿主阶段不同类型包裹体完全均一温度集中在220~280℃，显示流体演化过程中，温度具有下降趋势。成矿主阶段NaCl子晶析出，表明温度压力的变化，导致盐度的降低；矿石矿物组合中，多金属硫化物阶段，金红石及赤铁矿含量较高，表征该阶段流体氧逸度相对较高；成矿岩体的锆石微量元素特征显示明显的正Ce异常、高Ce4+/Ce3+比值(12.97~620.02)及高的log fO2比值(-19.26~-3.58)，表明成矿岩体岩浆结晶过程处于相对氧化的环境(未发表数据)。综合来看，成矿流体具有中温较高氧逸度较高盐度的特征。
在包裹体岩相学观察中发现，无论是成矿早阶段乳白色石英还是成矿主阶段的烟灰色石英中，均可以见到不同类型的原生包裹体在同一微观视域中共生，并且包裹体的气液比存在明显的差异(图 4)，同一视域内包裹体具有相近的完全均一温度，表明流体在成矿阶段处在不均一状态(卢焕章等, 2004)。详细的岩相学观察表明在成矿过程中流体明显发生沸腾作用，成矿早阶段到成矿主阶段温度出现降低，子晶矿物的析出，成矿流体的状态不均一变化及金的沉淀；成矿阶段较高氧逸度的特征，矿石中大量的自然铜、金及包裹体中碳单质的出现，表明成矿过程中发生了显著的氧化还原状态变化。
5.3 成矿机理包裹体研究表明，双河金矿的成矿流体性质为中温较高氧逸度高盐度H2O-CO2-NaCl体系流体，成矿阶段显示富CO2的特点，与胶东及小秦岭地区金矿床的成矿流体性质相似(Fan et al., 2003, 2011; Mao et al., 2003; 范宏瑞等, 2003; Zeng et al., 2006; 陈衍景等, 2004)。初步判断成矿流体是岩浆热液成因，晚期有少量大气降水的加入。Benning and Seward (1996)的研究表明在200~400℃、压力为200MPa、pH近中性的环境中，金硫络合物是金的主要搬运形式。流体富集CO2可以调节pH值使金络合物保持稳定，提高金的溶解度；在成矿流体与围岩发生反应的时候，CO2可以促使金在短时间内、较窄的空间范围内发生沉淀(Phillips and Evans, 2004)。双河金矿成矿阶段普遍富集H2O-CO2包裹体，为金的运移及局部沉淀富集提供了条件。Phillips and Evans (2004)研究表明，水岩反应及流体的不混溶等作用可导致成矿流体物理化学性质(温度、压力、氧逸度、pH值等)发生变化，从而导致金络合物的溶解度降低，促使金在短时间内发生沉淀。就双河金矿而言，流体不混溶现象普遍存在；矿体围岩强烈的黄铁矿、硅化是水岩反应的显示，成矿过程中经历了温度压力的降低。
双河金矿的成矿流体显示显著的富CO2特征。前人对陆内斑岩型矿床流体研究(陈衍景和李诺, 2009)认为富CO2流体的出现与岩浆起源-流体系统起源相关，即形成这种流体的岩浆源区即相对富集碳酸盐/CO2。双河金矿中碳酸盐的C-O同位素研究表明，其来源于岩浆水，从一方面验证了上述论点。但值得注意的是，在双河金矿包裹体中常见含C单质包裹体，且在施工钻探中发现，宽坪群二云母石英片岩中石墨在层间极其发育，且石墨层中普遍发育片状的黄铁矿；就矿石品位而言，铁白云石与石英多金属硫化物矿石共生时金的品位显著提高。因此我们初步认为，水岩反应过程，流体与围岩中石墨的氧化还原反应对金的沉淀起到重要的作用，较高氧逸度的成矿流体与C的氧化还原反应，可产生大量的CO2(成矿主阶段含CO2包裹体比例明显增加，甚至出现单相的纯CO2包裹体，亦表明成矿过程中CO2含量的增加)，改变流体的pH值，造成金络合物的不稳定，造成金的沉淀或释放大量的离子金，离子金可与C发生明显的氧化还原反应，形成自然金并加剧流体pH值降低，从而加速了金络合物的分解，产生的大量CO32-与岩浆流体中含量较高的Ca、Mg、Fe离子反应形成铁白云石沉淀，成矿流体与石墨反应也可以解释矿石中出现大量自然铜的现象。这一推论可以初步解释铁白云石与高品位矿石共生的原因。前人研究表明富碳地层是金的有利沉淀场所，且少量的石墨就可以造成金的大量沉淀(Mason and Mernagh, 2006)，高碳含量可以造成成矿热液的后生再活化，但富碳地层对于成矿并不是决定性的，流体的不混溶才是金沉淀的主要机制(Bierlein, 2001)。
综上所述，双河金矿成矿流体为中温较高氧逸度高盐度的H2O-CO2-NaCl体系岩浆流体，岩浆流体的沸腾不混溶及水岩反应可能是双河金矿金沉淀的主要原因。
6 结论(1) 双河金矿位于华北克拉通南缘与秦岭造山带的接触带，为石英脉型金矿，其流体成矿过程分为三个阶段：早阶段以极弱矿化乳白色石英大脉为特征；主成矿阶段以发育烟灰色石英-黄铁矿-多金属硫化物-铁白云石脉为特征，矿化强度高；晚阶段以发育自形方解石及细小碳酸盐脉为特征，代表矿化结束。
(2) 双河金矿不同阶段石英中发育四种类型流体包裹体：H2O-CO2包裹体、H2O溶液包裹体、含子晶(NaCl、CaCO3)包裹体和含C单质包裹体。
(3) 包裹体测温结果显示主成矿期均一温度集中在220~280℃，盐度显示两个峰值，是成矿流体发生沸腾不混溶的结果；C-H-O同位素研究表明成矿流体为岩浆水。
(4) 流体不混溶及水岩反应是双河金矿金沉淀成矿的主要机制。
致谢 野外工作得到河南卢氏矿业有限公司的大力支持，包裹体激光拉曼分析及显微测温得到黄亮亮工程师及张鹤老师的指导，论文修改过程中得到两名审稿人的认真指导与斧正，在此一并致以诚挚的谢意！
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