岩石学报  2018, Vol. 34 Issue (10): 3153-3166   PDF    
延边天宝山矿集区晚古生代岩浆-热液成矿的年代学证据—以新兴铅锌(银)矿床为例
杨群1 , 任云生1,2 , 孙振明1 , 郝宇杰1,2 , 张博3 , 孙新浩1 , 陆思宇1     
1. 吉林大学地球科学学院, 长春 130061;
2. 国土资源部东北亚矿产资源评价重点实验室, 长春 130061;
3. 瀚丰矿业有限公司, 龙井 133400
摘要:延边天宝山矿集区已发现矽卡岩型铅锌铜矿床(立山和选厂后山)、隐爆角砾岩型铅锌(银)矿床(新兴)、沉积变质-热液改造型铜铅锌矿床(东风南山)和斑岩型钼矿床(东风北山)等四种成因类型、十余个矿床(点)。为确定矿集区内多金属成矿作用的期次,在已有工作基础上,本文首次采用LA-ICP-MS锆石U-Pb法和金属硫化物Rb-Sr法,对新兴铅锌(银)矿床开展了同位素年代学研究。结果表明,与角砾岩型铅锌(银)矿化密切相关的新兴花岗闪长岩的16个锆石测点的206Pb/238U年龄加权平均值为261.1±3.5Ma(MSWD=0.46),角砾岩型矿石6件金属硫化物的Rb-Sr等时线年龄为259±3Ma(MSWD=1.05),锶同位素初始值ISr=0.71359,表明新兴矿床的成岩成矿时代为中二叠世晚期。结合矿集区内其它矿床的同位素测年资料分析认为,天宝山矿集区至少发生过晚古生代和早中生代两期岩浆-热液成矿事件,在中-晚二叠世形成了立山、选厂后山和新兴等多金属矿床,在早侏罗世则形成了东风北山斑岩型钼矿床。新兴矿床6件金属硫化物的Rb、Sr含量分别介于0.1238×10-6~0.7536×10-6和0.3786×10-6~3.247×10-6之间,初始Sr同位素比值(87Sr/86Sr)i介于0.71350~0.71371之间,均值为0.71361,表明成矿物质以壳源为主,并有少量幔源物质的加入。综合研究表明,在中-晚二叠世(255~265Ma),受古亚洲洋俯冲作用的影响,天宝山矿集区发生了深源岩浆侵入,引发地壳物质同熔,形成富含Cu、Pb、Zn、Ag等金属元素的花岗闪长质岩浆,沿着构造裂隙上升至地壳浅部,侵位形成了矿集区内的立山、新兴、东风北山等多个晚古生代成矿(含矿)中酸性岩体。在花岗闪长岩与大理岩接触带附近,通过含矿热液交代作用,形成了立山、选厂后山等矽卡岩型铅锌铜矿床;随着岩浆期后热液在岩浆房顶部的不断聚集,挥发分的增加,当内压大于上部围岩压力时,发生隐爆作用,形成隐爆角砾岩,压力骤减引起流体不混溶,导致铅、锌、银等金属组分沉淀富集,形成新兴隐爆角砾岩型铅锌(银)矿床。
关键词: 硫化物Rb-Sr法测年     LA-ICP-MS锆石U-Pb法测年     成矿物质来源     天宝山矿集区     新兴铅锌(银)矿床    
Geochronologic evidence of Late Paleozoic magmatic-hydrothermal mineralization in Tianbaoshan metallogenic region, Yanbian area: A case study of the Xinxing lead-zinc (silver) deposit
YANG Qun1, REN YunSheng1,2, SUN ZhenMing1, HAO YuJie1,2, ZHANG Bo3, SUN XinHao1, LU SiYu1     
1. College of Earth Sciences, Jilin University, Changchun 130061, China;
2. Key Laboratory of Mineral Resources Evaluation in Northeast Asia, Ministry of Land and Resources of China, Changchun 130061, China;
3. Hanfeng Mining Co. Ltd, Longjing 133400, China
Abstract: Four genetic types and over ten deposits (mineral occurrences) have been discovered in the Tianbaoshan metallogenic region in Yanbian area, including Lishan and Xuanchanghoushan skarn-type lead-zinc-copper deposits, Xinxing cryptoexplosive breccia-type lead-zinc (silver) deposit, Dongfengnanshan sedimentary-hydrothermal copper-lead-zinc deposit and Dongfengbeishan porphyry molybdenum deposit. To better understand metallogenic sequence of polymetallic mineralization in Tianbaoshan region, sulfide Rb-Sr dating and LA-ICP-MS zircon U-Pb dating of intrusion associated with polymetallic mineralization in the Xinxing lead-zinc (silver) deposit have been carried out. LA-ICP-MS zircon U-Pb dating of 16 analytical spots from the metallogenic granodiorite obtains the weighted mean 206Pb/238U age of 261.1±3.5Ma (MSWD=0.46), and Rb-Sr dating of six sulfide samples from breccia-type ore yields an isochron age of 259±3Ma (MSWD=1.05), with initial Sr isotopic composition ISr=0.71359, implying the close temporal and genetic link between magmatism and mineralization. These consistent isotopes dating results show that both the emplacement of granodiorite and associated lead-zinc mineralization can be constrained to the end of middle Permian. Based on isotope dating results in this paper and existing isotope dating data, it can be concluded that Lishan, Xuanchanghoushan and Xinxing polymetallic deposits formed in Middle-Late Permian (255~265Ma), and Dongfengbeishan porphyry molybdenum deposit formed in the Early Jurassic (~192Ma). The Rb and Sr contents in six sulfide mineral samples range from 0.1238×10-6 to 0.7536×10-6, 0.3786×10-6 to 3.247×10-6, respectively, and the initial Sr isotope ratios (87Sr/86Sr)i range from 0.71350 to 0.71371, with an average of 0.71361. Rb and Sr contents indicate that metallogenic materials of the Xinxing lead-zinc (silver) deposit mainly derived from the crust, and mixed with small amount of mantle material. Comprehensive studies show that during the Middle-Late Permian (255~265Ma), the subduction of the Paleo-Asian Ocean Plate led to partial melting of the lower crust and the crust-mantle-derived mixed granodioritic magma rich in Cu, Pb, Zn and Ag. The granodioritic magma moving upward along structures and emplacing at the shallow crust, on the one hand, resulted in Late Palaeozoic metallogenic and ore-hosting intermediate-acid intrusions in Tianbaoshan metallogenic region including Lishan, Xinxing and Dongfengbeishan intrusions, on the other hand, derived the ore-forming fluid which caused the Lishan and Xuanchanghoushan skarn lead-zinc-copper deposits within and near the contact zone between granodiorite and marble. Due to continuous accumulation of magmatic hydrothermal fluid and volatile components at the top of the magma chamber, inner pressure of the fluid exceeded outer pressure and led to explosions and fracturing of the roof granodiorites, and led to the ore-controlling cryptoexplosive breccia pipe. Fluid immiscibility caused by a sharp drop of hydrothermal pressure resulted in hydrothermal alteration and mineralization, precipitation of such metal minerals as Pb, Zn and Ag, as well as Xinxing cryptoexplosive breccia pipe-type lead-zinc (silver) deposit.
Key words: Sulfide Rb-Sr dating     LA-ICP-MS zircon U-Pb dating     Ore-forming material source     Tianbaoshan metallogenic region     Xinxing lead-zinc (silver) deposit    

延边天宝山矿集区已有百年开采历史, 是我国东北地区重要的银铅锌资源基地。近年来, 随着东风北山钼矿床和新兴铅锌(银)矿床的发现以及立山矿床深部找矿的不断突破, 天宝山矿集区的成矿理论研究持续得到关注, 在成矿条件、矿床地质地球化学特征、成矿时代、矿床成因、构造背景等方面积累了丰富的研究资料(宋贵, 1984; 李宝树和李鹤年, 1991; 孙钧, 1994; 朴清龙和孙淑云, 2000; 陈冬, 2009; 彭玉鲸等, 2009; 张勇等, 2011, 2012; 鞠楠, 2013; 孙振明等, 2014; 杨群等, 2015a, b; Wang et al., 2017a; Zhang et al., 2017)。已有研究资料分析发现, 天宝山矿集区的成矿期次和不同矿床的成矿时代一直是研究的热点和争议的焦点。例如:彭玉鲸等(2009)根据矿集区内头道沟花岗闪长岩Rb-Sr年龄(245.3Ma)、东风北山含矿岩体K-Ar年龄(185~175Ma)、新兴隐爆角砾岩主岩体白云母K-Ar年龄(224Ma)、立山英安斑岩锆石U-Pb年龄(205Ma)以及东风南山海相火山岩Pb-Pb同位素年龄(287~258Ma), 认为天宝山多金属矿床的成矿时代主要为印支期或燕山期; 鞠楠(2013)孙振明等(2014)测得立山成矿闪长岩和东风北山含矿黑云母石英闪长岩的锆石U-Pb年龄分别为266.2±3.9Ma和278.4±1.8Ma, Zhang et al.(2017)测得立山含矿花岗闪长岩、新兴含矿花岗闪长岩和东风南山含矿花岗闪长岩锆石U-Pb年龄分别为272.7±1.8Ma、272.7±1.8Ma和272.5±2.7Ma, 从而表明天宝山矿集区曾发生较大规模的海西晚期成岩成矿作用; 孙振明等(2014)根据立山闪长岩、东风北山黑云母石英闪长岩的上述测年结果, 以及东风北山钼矿床的辉钼矿Re-Os等时线年龄(192.0±3.1Ma), 进一步指出, 天宝山矿集区至少发生过海西晚期和燕山早期两期大规模岩浆-成矿事件。可见, 区内晚古生代成矿作用类型、强度和影响范围的深入研究, 对于矿集区内成矿规律的总结以及外围和深部找矿具重要意义。

因此, 本文以天宝山矿集区内勘查程度和研究程度均较低的新兴铅锌(银)矿床为研究对象, 开展成矿岩体的LA-ICP-MS锆石U-Pb定年; 并选取主成矿阶段共生的闪锌矿、方铅矿和黄铁矿, 利用多金属硫化物Rb-Sr等时线法, 精确厘定新兴矿床的成矿时代; 根据本文获得硫化物Rb、Sr同位素分析结果, 以及已有的S、Pb同位素资料, 判断成矿物质来源, 讨论晚古生代成岩成矿构造背景。

1 矿集区地质与成矿特征

延边天宝山矿集区位于兴蒙造山带东段, 敦化-密山断裂和西拉木伦-长春断裂交汇处的东侧, 夹于松辽-浑善达克地块、佳木斯地块与华北克拉通之间(图 1a)。古生代至中生代期间, 该区先后经历了古亚洲洋和环太平洋两大全球性构造域的演化、叠置与转换(彭玉鲸等, 2002; Wu et al., 2011; Xu et al., 2013), 多期次构造-岩浆活动强烈, 为内生金属矿床的形成提供了优越的地质条件(图 1b)。

图 1 兴蒙造山带构造单元划分(a, 据徐备等, 2014)和中国东北地区东部地质矿产图(b, 据Wang et al., 2017a) 1-第四系; 2-中生代-新生代地层; 3-古生代地层; 4-太古代-元古代地层; 5-新生代火山岩; 6-中生代火山岩; 7-中生代花岗岩; 8-古生代花岗岩; 9-元古代花岗岩; 10-断裂; 11-古元古代热水喷流沉积Pb-Zn矿床; 12-晚古生代岩浆热液脉型Pb-Zn-Ag-Cu矿床; 13-中生代岩浆热液脉型-斑岩型Au矿床; 14-中生代岩浆热液脉型-斑岩型Mo矿床; 15-中生代岩浆热液叠加型Pb-Zn-Au-Ag矿床; 16-天宝山Pb-Zn-Cu-Mo多金属矿床 Fig. 1 Tectonic units of the Xing'an-Mongolia Orogenic Belt (a, after Xu et al., 2014) and geological and deposit distribution map of NE China (b, after Wang et al., 2017a) 1-Quaternary strata; 2-Mesozoic-Cenozoic strata; 3-Paleozoic strata; 4-Archaeozoic-Proterozoic strata; 5-Cenozoic volcanic rock; 6-Mesozoic volcanic rock; 7-Mesozoic granitoids; 8-Paleozoic granitoids; 9-Proterozoic granitoids; 10-faults; 11-Paleoproterozoic hot water exhalative-sedimentary Pb-Zn deposits; 12-Late Paleozoic magmatic hydrothermal vein type Pb-Zn-Ag-Cu deposits; 13-Mesozoic magmatic hydrothermal vein-porphry type Au deposits; 14-Mesozoic magmatic hydrothermal vein-porphry type Mo deposits; 15-Mesozoic magmatic hydrothermal superposition type Pb-Zn-Au-Ag deposits; 16-the Tianbaoshan Pb-Zn-Cu-Mo polymetallic deposit

除第四系外, 矿集区主要出露下石炭统山秀岭组、下二叠统庙岭组、上二叠统青龙村群和中侏罗统明月沟组(图 2a)。山秀岭组呈北西向分布于矿集区西部, 主要为一套浅海相类复理石建造, 岩石类型主要为大理岩、亮晶灰岩、亮晶灰岩夹云母板岩、千枚岩等。庙岭组分布在矿集区的北部和东部, 主要为类复理石建造和碳酸岩建造夹海相火山岩建造, 岩石类型包括上段的安山岩、安山质凝灰岩, 中段的大理岩以及互层的英安岩和安山质凝灰岩, 下段的安山质凝灰角砾岩夹安山质凝灰岩、流纹岩。青龙村群主要分布矿集区西南部, 上段主要为黑云斜长片岩、红柱石石英片岩、斜长角闪岩、含石墨大理岩、硅质条带大理岩, 下段主要为斜长角闪岩、长英质片岩、磁铁角闪岩。明月沟组呈南北向分布于矿集区的北部, 主要由上段的砂砾岩段(凝灰质砂砾岩夹安山岩、灰绿色粉砂岩夹灰黑色页岩)和下段的安山岩段(安山岩、安山质凝灰岩、玄武安山岩)组成。

图 2 天宝山矿集区地质图(a, 据Wang et al., 2017a)和新兴角砾岩筒地质剖面图(b, 据杨群等, 2015b) 1-中侏罗统明月沟组; 2-上二叠统青龙村群; 3-下二叠统庙岭组; 4-下石炭统山秀岭组; 5-燕山晚期闪长玢岩; 6-燕山早期花岗岩; 7-印支期花岗岩; 8-海西晚期花岗闪长岩; 9-大理岩; 10-花岗闪长质角砾岩; 11-断裂; 12-矿床; 13-矿体 Fig. 2 Geological map of the Tianbaoshan metallogenic region (a, after Wang et al., 2017a) and geological section map of the Xinxing breccia pipe (b, after Yang et al., 2015b) 1-Middle Jurassic Mingyuegou Fm.; 2-Upper Permian Qinglongcun Group; 3-Lower Permian Miaoling Fm.; 4-Lower Carboniferous Shanxiuling Fm.; 5-Late Yanshanian diorite porphyrite; 6-Early Yanshanian granitoid; 7-Indosinian granitoid; 8-Late Hercynian granodiorite; 9-marble; 10-granodiorite breccia; 11-fault; 12-ore deposit; 13-ore body

区内发育NE向张性断裂和NW、NNE向压性断裂以及它们的次级构造(图 2a)。NE向张性断裂以南部的太阳屯-福兴断裂带和北部的明月镇-福兴断裂带为主, 控制着矿集区内古生代地层和侵入岩分布。NW向压性断裂以西部福兴-神仙洞断裂带和东部的陈财沟、南柳-九户沟、榆树川等断裂为代表, 穿切NE向断裂。NE和NW向断裂交汇部位, 为天宝山矿集区多金属成矿作用提供了有利的容矿空间。

根据现有同位素年代学资料, 大致可将区内岩浆岩分为四期, 即:(1)海西晚期花岗闪长岩, 主要分布在矿集区的中部和东部, 与山秀岭组大理岩呈侵入接触关系, 是立山和新兴矿床的成矿岩体以及东风北山钼矿床的含矿岩体; (2)印支期花岗岩, 主要分布于矿集区的南部, 岩石类型主要包括花岗岩、二长花岗岩、花岗闪长岩和花岗斑岩; (3)燕山早期花岗岩类, 大面积的分布在矿集区的北部和南部, 岩石类型主要为花岗岩、花岗闪长岩、石英闪长岩、花岗斑岩、石英斑岩, 局部呈不规则状或脉状侵入到海西晚期的花岗闪长岩之中; (4)燕山晚期闪长玢岩类, 在矿集区内出露的面积较小, 主要呈不规则状侵入到早期的岩体和地层之中。

天宝山矿集区内迄今共发现矽卡岩型、隐爆角砾岩型、斑岩型、喷流沉积-热液改造型等四种成因类型的十余个矿床(点)(图 2a)。以立山为代表的矽卡岩型铅锌铜矿床主要产于海西晚期花岗闪长岩与二叠纪山秀岭大理岩的接触带附近, 已发现的17条矿体规模较小, 沿着接触带呈北西向展布, 矿体形态复杂多变, 上部呈脉状, 中部呈透镜状和板状, 下部呈似层状。立山矿床南西方向约1km的新兴矿床是一个典型的隐爆角砾岩型铅锌(银)矿床, 主要产于海西晚期花岗闪长岩体的内部的隐爆角砾岩筒中(图 2b)(矿床特征详见后述)。东风北山钼矿床是近年来在天宝山矿集区新发现燕山早期斑岩型矿床, 已探明矿体近百个, 形态多为脉状、细脉状, 少数为扁豆状, 与钼矿化作用关系密切的燕山早期斑状二长花岗岩体隐伏于海西晚期黑云母石英闪长岩体之下, 因此, 钼矿化在上部黑云母石英闪长岩体之中主要呈脉状、细脉状, 而在深部的斑状二长花岗岩中主要呈细脉浸染状(Guo et al., 2018)。初步研究表明(作者, 待发表), 区内存在以东风南山铜铅锌矿床为代表的喷流沉积-热液改造型成矿作用, 早期的矿体主要产于庙岭组偏酸性火山岩及其与灰岩互层带之中, 矿体呈层状、似层状, 产状与地层一致; 在中-晚二叠世, 海西晚期含矿热液改造了早期的层状矿体, 并与庙岭组上段的大理岩接触, 形成了沿接触带分布的矽卡岩型铜铅锌富矿体。

2 新兴矿床地质特征

新兴铅锌(银)矿床位于天宝山矿集区西侧的花岗闪长岩体中, 受NE向卫星断裂、NNE向新兴-陈财沟断裂和NW向头道沟断裂交汇部位的隐爆角砾岩筒控制(图 2a)。角砾岩筒在平面上呈近南北向椭圆状, 长轴54~68m, 短轴28~36m;剖面上呈上大下小的漏斗状, 上部为全筒式矿化, 中部和下部为中心式矿化; 岩筒倾向290°, 倾伏角53°, 延伸为320m, 铅锌矿体的形态、产状和规模受角砾岩筒控制明显。该隐爆角砾岩筒位于花岗闪长岩的内部(图 2b), 角砾成分主要为花岗闪长岩, 并含有少量的凝灰岩、大理岩和流纹岩等围岩角砾, 胶结物的成分主要是花岗闪长岩岩屑和硅质、钙质等。角砾分选性差, 大多呈棱角状、次棱角状, 直径数十厘米至数米不等。花岗闪长质角砾岩中普遍发育硅化(图 3a)、绢云母化(图 3a)、绿泥石化(图 3b)、绿帘石化(图 3b)、碳酸盐化和斜黝帘石化等蚀变以及黄铁矿化、铅锌(银)矿化(图 3c)。从地表至500m标高的岩筒内均为矿体, 在更深部则变化为矿化角砾岩以及钠长石化、绿帘石化、硅化和黄铁矿化的花岗闪长岩体, 花岗闪长岩体和含角砾矿石的胶结物中均见多金属硫化物, 表明花岗闪长岩体与铅锌矿化关系密切。

图 3 天宝山矿集区新兴铅锌(银)矿区蚀变围岩、矿石及成矿花岗闪长岩特征 (a)硅化、碳酸盐化和绢云母化(透射光); (b)黑云母发生绿泥石化和绿帘石化(透射光); (c)方铅矿和闪锌矿共生, 且与硅化、绢云母化和绿泥石化关系密切(透射光); (d)方铅矿交代闪锌矿(反射光); (e)闪锌矿交代黄铁矿(反射光); (f)闪锌矿沿黄铁矿边缘交代黄铁矿(反射光); (g)花岗闪长质角砾状矿石; (h、i)中细粒花岗闪长岩(i-透射光).Qz-石英; Pl-斜长石; Kfs-钾长石; Bt-黑云母; Am-角闪石; Cal-方解石; Chl-绿泥石; Srt-绢云母; Ep-绿帘石; Sp-闪锌矿; Gn-方铅矿; Py-黄铁矿 Fig. 3 Photographs of the altered wall-rocks, ore and the metallogenic granodiorite of the Xinxing Pb-Zn (Ag) deposit in Tianbaoshan metallogenic region (a) silicification, carbonatization and sericitization (under transmitted light); (b) biotite extensively altered to chlorite and epidote (under transmitted light); (c) galena is associated with sphalerite, and is closely related to silicification, sericitization and chloritization (under transmitted light); (d) sphalerite replaced by galena (under reflected light); (e) pyrite replaced by sphalerite (under reflected light); (f) sphalerite along the edge of the pyrite replacing pyrite (under reflected light); (g) granodiorite breccia ore; (h, i) medium-fine grained granodiorite (i-under transmitted light).Qz-quartz; Pl-plagioclase; Kfs-K-feldspar; Bt-biotite; Am-amphibole; Cal-calcite; Chl-chlorite; Srt-sericite; Ep-epidote; Sp-sphalerite; Gn-galena; Py-pyrite

矿石中金属矿物主要为闪锌矿、方铅矿、黄铁矿, 次为毒砂和黄铜矿; 银主要以类质同像的方式存在于方铅矿和闪锌矿之中, 单矿物方铅矿含银79×10-6~910×10-6、闪锌矿含银8×10-6~74×10-6(宋贵, 1984)。矿石中金属硫化物主要为自形-半自形粒状结构、交代结构(图 3d, e)、交代残余结构(图 3f)等; 矿石构造主要包括角砾状(图 3g)、脉状、浸染状构造等。

根据矿石组构、矿物交生关系以及围岩蚀变等特征, 可将新兴铅锌(银)矿床的成矿过程划分为热液、表生2个成矿期, 其中, 热液期可划分出3个成矿阶段:(1)石英+黄铁矿(粗粒)阶段; (2)石英+黄铁矿+闪锌矿+方铅矿±黄铜矿±银矿物阶段; (3)石英+碳酸盐阶段。其中, 第(2)阶段出现大量的金属硫化物, 为新兴矿床的主成矿阶段, 形成了具有工业价值意义的铅锌(银)矿体。

综合成矿地质条件、矿体特征、矿物组合、矿石组构以及围岩蚀变特征以及流体包裹体资料(Wang et al., 2017a), 本文认为新兴铅锌(银)矿床属于受隐爆角砾岩筒控制的中温岩浆热液型, 花岗闪长岩体与铅锌(银)矿化在时空及成因上关系密切。

3 样品描述与分析方法

在新兴铅锌(银)矿区的平硐口(坐标为42°56′28″N、128°57′32″E)附近采集了花岗闪长岩样品(编号TBS-75)和角砾岩型矿石, 分别用于LA-ICP-MS锆石U-Pb同位素测年和硫化物Rb-Sr等时线测年。

用于锆石U-Pb同位素测年的花岗闪长岩样品新鲜, 无明显的矿化和蚀变现象。岩石呈灰黑色, 块状构造(图 3h), 中细粒自形-半自形粒状结构(图 3i), 主要由斜长石(50%)+石英(25%)+钾长石(10%)+角闪石(10%)+黑云母(5%)组成(图 3i), 斜长石环带结构发育, 副矿物主要有榍石、磷灰石、磁铁矿等。

用于Rb-Sr同位素测年的共生硫化物样品为主成矿阶段的角砾状矿石, 主要金属矿物组合为闪锌矿、方铅矿、黄铁矿。其中, 方铅矿呈半自形-他形粒状结构(图 3d), 闪锌矿具他形粒状结构, 常交代黄铁矿呈残余结构(图 3e); 黄铁矿具半自形-他形粒状结构(图 3f)。手标本观察和矿相学研究表明, 角砾状矿石品位较富, 金属矿物含量达到30%~40%, 而且矿物颗粒较大, 单矿物纯净, 矿物颗粒之间仅出现简单的交代结构, 未出现固溶体分离结构, 易选且保证了测试数据的可靠性。

锆石单矿物的挑选、制靶、锆石反射光、透射光照相以及阴极发光(CL)图像均在北京锆年领航科技有限公司完成; LA-ICP-MS锆石U-Pb同位素分析在国土资源部东北亚矿产资源评价重点实验室完成。采用美国安捷伦公司7900型四极杆等离子质谱仪, GeolasPro型193nm ArF准分子激光器, 束斑直径32μm, 每测定6个样品点测定一个锆石91500和一个NIST610, 年龄计算以标准锆石91500为外标进行同位素比值分馏校正, 元素浓度计算采用NIST610作外标, Si作内标(Wiedenbeck et al., 1995), 同位素比值及年龄误差均为1σ。其具体试验测定过程可参见侯可军等(2009)。锆石同位素数据相关处理用Glitter 4.0完成, 运用Anderson进行普通铅校正(Andersen et al., 2002)和Isoplot 3.0计算锆石加权平均值(Ludwig, 2003), 并绘制锆石U-Pb年龄谐和曲线图。

在金属硫化物Rb-Sr法测年中, 首先将样品粉碎到40~80目, 在双目镜下挑选出纯净的闪锌矿、方铅矿和黄铁矿样品用超声波清洗, 低温蒸干, 然后研磨至200目以上, 每件单矿物样品称取0.2~0.3g。由于金属矿物的Rb、Sr含量较低, 甚至低于0.01×10-6, 为了确保Rb-Sr同位素定年的可行性, 首先将多个闪锌矿、方铅矿和黄铁矿样品在南京大学现代分析中心同位素分析室进行了Rb、Sr含量的草测分析, 在此基础上, 挑选适合定年的6件金属硫化物样品在南京大学现代分析中心同位素分析室完成了Rb、Sr含量和同位素组成测定。具体分析方法如下:原粉末样品用混合酸溶解, 取清液上离子交换柱分离, 采用高压密闭熔样和阳离子交换技术分离和提纯, Rb、Sr含量和同位素组成测定在英国制造的VG354多接受质谱仪上完成, 测定方法见文献(Wang et al., 2007; 王银喜等, 2007)。用于测定的美国NBS987同位素标样为:87Sr/86Sr=0.710236±0.000007, 用86Sr/88Sr=0.1194进行标准化, Sr的全流程空白为(5~7)×10-9g。运用ISOPLOT(Ludwig, 1998)程序计算等时线年龄, 在计算的过程中, 87Rb/86Sr的分析误差为±0.05%, 87Sr/86Sr的分析误差为±1%, λRb=1.42×10-11 a-1, 置信度为95%。

4 测试结果 4.1 LA-ICP-MS锆石U-Pb测年

锆石阴极发光(CL)图像显示(图 4), 新兴花岗闪长岩中锆石多为无色透明的自形-半自形长柱状或短柱状, 长轴约80~300μm, 长宽比约1.5~3.0, 锆石晶体表面洁净、光滑, 内部具有明暗相间的环带结构, 且环带宽窄大小不一, 岩浆韵律环带结构发育, 多数锆石内外核环带具有明显界限。16粒锆石中的Th和U的变化较大(表 1), 其中Th的含量介于140.7×10-6~2178×10-6(平均值=466.4×10-6), U的含量介于343.6×10-6~1715×10-6(平均值=649.2×10-6), 锆石Th/U比值为0.41~1.27, 平均值为0.63(>0.1)。锆石的CL图像以及Th/U比值表明锆石属于典型的岩浆锆石(Koschek, 1993; 宋彪等, 2002; Corfu et al., 2003; Bowring and Schmitz, 2003)。

图 4 新兴花岗闪长岩的206Pb/238U年龄、测点和锆石CL图像 Fig. 4 206Pb/238U age, point number and CL images of zircon grains from the Xinxing granodiorite

表 1 新兴花岗闪长岩LA-ICP-MS锆石U-Pb测年数据 Table 1 LA-ICP-MS zircon U-Pb data of the Xinxing granodiorite

锆石U-Pb法测年结果见表 1, 16个测点的206Pb/238U年龄为253~269Ma, 样品数据点均投在谐和线上(图 5a), 表明数据的有效性和可靠性。16个测点206Pb/238U年龄的加权平均值为261.1±3.5Ma(MSWD=0.46, n=16), 代表了新兴花岗闪长岩体的结晶年龄, 即中二叠世晚期。

图 5 新兴花岗闪长岩加权平均年龄及谐和年龄图(a)和新兴铅锌(银)矿床共生组合闪锌矿、方铅矿和黄铁矿的Rb-Sr等时线年龄图(b) Fig. 5 Zircon U-Pb concordia diagram and the weighted age of zircon grains from the Xinxing granodiorite (a) and Rb-Sr isochron diagram of sphalerite, galena and pyrite from the Xinxing Pb-Zn (Ag) deposit (b)
4.2 金属硫化物Rb-Sr同位素测年

新兴矿床主成矿阶段角砾状矿石中的闪锌矿、方铅矿和黄铁矿的Rb、Sr含量和同位素组成的测定结果见表 2。本次测试6件样品, 闪锌矿、方铅矿和黄铁矿各2件。6件金属硫化物样品中的Rb的含量介于0.1238×10-6~0.7536×10-6(平均值=0.4256×10-6), Sr的含量介于0.3786×10-6~3.247×10-6(平均值=1.4028×10-6); 87Sr/86Sr比值变化较小, 介于0.714078~0.735324(平均值=0.720854), 而87Rb/86Sr比值则变化较大, 介于0.1065~5.872(平均值=1.9673)。利用新兴矿床同一时期不同金属硫化物的共生组合来构筑Rb-Sr等时线, 相比单一矿物的Rb-Sr等时线而言, 不仅可以提高等时线的精确度, 而且还可以给出比较精确的成矿年龄(郑伟等, 2013)。在87Rb/86Sr-87Sr/86Sr图解中, 得到了1条线性关系很好的矿物共生组合Rb-Sr等时线。应用ISOPLOT软件计算新兴矿床金属硫化物等时线年龄为259±3Ma, 初始锶同位素比值ISr为0.71359, MSWD=1.05(图 5b), 表明成矿时代为中二叠世晚期。

表 2 新兴矿床闪锌矿、方铅矿和黄铁矿的Rb-Sr同位素组成 Table 2 Rb-Sr isotopic composition of the sphalerite, galena and pyrite from the Xinxing deposit
5 讨论与认识 5.1 硫化物Rb-Sr等时线年龄与成矿时代

目前, 热液矿床的成矿时代的确定主要有两种方法, 其一是利用与矿化有关的地质体(如岩体、地层)的同位素年龄间接限定成矿时代; 其二是直接测定矿石矿物或者与矿石矿物共生的蚀变矿物年龄来确定成矿时代, 为近年来多采用的矿床定年方法(李文博等, 2002)。然而, 由于化学环境的影响, 同位素含量可能无法在矿石矿物的沉淀过程中达到同位素平衡和均质化, 以及同位素体系可能在后期的构造-热事件中发生变化, 因此仅有少量相对稳定的、对构造热活动有抗性的放射性同位素可用于精确定年, 如辉钼矿Re-Os等时线法(杜安道等, 1994), 萤石和方解石的Sm-Nd等时线法(Halliday et al., 1990; 刘协鲁等, 2014), 锆石、锡石、独居石和磷钇矿的U-Pb等时线法(Yuan et al., 2008, 2011; Muhling et al., 2012)以及金属硫化物的Rb-Sr等时线法(Nakai et al., 1990, 1993; 刘建明等, 1998; 李文博等, 2002, 2004; 黄华等, 2014)。

由于成矿流体在地壳中长时间运移致使流体中Sr同位素组成均一化, 而成矿物理化学环境的变化会引起Rb-Sr同位素体系在不同矿物中出现分馏现象, 因此, 金属矿床中一组共生硫化物既能满足等时线条件, 测定其同位素组成也可直接获得准确的成矿年龄(黄华等, 2014); 刘建明等(1998)也指出, 因为不同化学性质的矿物会对化学性质不同的Rb和Sr产生化学分异作用, 这使得从同一成矿母溶液中沉淀出的一组共生矿物具有不同的Rb/Sr比值, 不但可以很好的满足不同(87Rb/86Sr)i值的测试前提, 同时也提高Rb-Sr等时线的精度, 因此热液矿物组合的Rb-Sr等时线法定年比用单一矿物定年更准确、更理想。近年来, 金属硫化物Rb-Sr法定年在不含辉钼矿等测年矿物的金属矿床的定年研究中显示出独特的优势(杨红梅等, 2012)。例如:李文博等(2004)测得了会泽铅锌矿的成矿时代为225.1±2.9Ma; 田世洪等(2009)测得了玉树地区东莫扎抓和莫海拉亨铅锌矿床成矿时代为34.74±0.02Ma; 李铁刚等(2014)测得了甲乌拉铅锌矿的成矿时代为142.7±1.3Ma(MSWD=3.8);黄华等(2014)测得云南保山金厂河铁铜铅锌多金属矿床的成矿时代为119.6±1.6Ma。

金属硫化物Rb-Sr等时线定年的前提条件是:(1)样品的同源性; (2)样品的同时性; (3)样品的封闭性; (4) (87Sr/86Sr)i初始值的一致性; (5) (87Rb/86Sr)i值的差异性。由于Rb1+、Sr2+的半径分别为1.52Å和1.18Å, 多数大于Zn2+(0.60Å)、Fe2+(0.61Å)、Fe3+(0.55Å)、Pb2+(1.19Å)和Pb4+(0.78Å)的半径, 只有Sr2+和Pb2+的半径相似, 但两元素化学性质并不相似, 因此, 可以排除Rb、Sr在闪锌矿、黄铁矿和方铅矿与Zn、Fe、Pb发生类质同象的可能性。刘建明等(1998)指出, Rb、Sr在热液矿物中主要有三种赋存状态:(1)主矿物晶格中; (2)固态微包体中; (3)流体包裹体中。前两种赋存形式以及原生流体包裹体对硫化物Rb-Sr测年的影响可以忽略(李文博等, 2002), 而且测试样品中未发现Rb含量高和Rb/Sr比值大的矿物包体(如含钾矿物包体), 因此, 仅有次生包裹体可能对结果影响较大。在测试过程中, 将样品研磨至200目后, 反复用超声波洗涤法进行清洗以排除次生包裹体对测试结果的干扰。本次测试所用的6件金属硫化物样品均来自同一角砾状铅锌矿石, 闪锌矿和方铅矿纯度较高, 无后期硫化物脉及脉石矿物穿插, 并且硫化物密切共生, 表面纯净, 也未见固溶体分离结构, 满足Rb-Sr等时线法测年的同时、同源、封闭性、(87Sr/86Sr)i初始值一致、(87Rb/86Sr)i值不同的基本前提。

李文博等(2002)提出了可利用1/Sr-87Sr/86Sr图和1/Rb-87Rb/86Sr图来判别闪锌矿及金属硫化物生长期间87Sr/86Sr初始值是否保持不变, 进而来判别所测数据的合理性。本次测试结果在1/Rb-87Rb/86Sr和1/Sr-87Sr/86Sr图解(图 6)中显示, 不同金属硫化物单矿物样品的Rb、Sr含量不同, 87Sr/86Sr和87Rb/86Sr值相对稳定, 且金属硫化物之间不存在线性关系, 说明闪锌矿共生矿物(方铅矿和黄铁矿)在生长期间87Sr/86Sr初始值基本保持不变, 因此该等时线具有实际地质意义。在图 5b中, 6件样品全部落在了等时线上, 表明被测试的共生硫化物在形成过程中Sr同位素是均一的, 并且有着很好的封闭性, 表明所获得等时线年龄更为可信。6件金属硫化物样品获得Rb-Sr等时线年龄为259±3Ma(MSWD=1.05), 与成矿花岗闪长岩锆石中16个测点的206Pb/238U年龄加权平均值261.1±3.5Ma(MSWD=0.091)基本一致, 表明新兴铅锌(银)矿床的成岩成矿时代为中二叠世晚期。

图 6 新兴矿床主成矿阶段共生金属硫化物的1/Rb-87Rb/86Sr (a)和1/Sr-87Sr/86Sr (b)关系图 Fig. 6 1/Rb vs.87Rb/86Sr diagram (a) and 1/Sr vs.87Sr/86Sr diagram (b) of paragenetic sulfide minerals formed in the major mineralization stage of Xinxing deposit

近年来, 天宝山矿集区内晚古生代成岩成矿作用被越来越多的同位素年代学资料所证实(表 3)。例如:Zhang et al.(2017)测得立山、新兴和东风南山矿床的花岗闪长岩锆石U-Pb年龄分别为272.7±1.8Ma、272.1±2.1Ma、272.5±2.7Ma; 孙振明等(2014)测得立山闪长岩和东风北山含矿黑云母闪长岩锆石U-Pb年龄分别为266.2±3.9Ma和278.4±1.8Ma; 结合本文获得的新兴成矿花岗闪长岩锆石U-Pb年龄(261.1±3.5Ma)和多金属硫化物Rb-Sr等时线年龄(259±3Ma), 以及赵华雷(2014)陈聪(2017)在延边东部珲春地区测得与钨矿相关的中酸性侵入体的锆石U-Pb年龄(255±2.0Ma、258±3Ma和267.8±1.0Ma), 表明天宝山矿集区乃至延边地区在晚古生代(255~280Ma)发生过大规模的岩浆-热液成矿事件, 新兴铅锌(银)矿床应属该期成岩成矿作用的产物。

表 3 天宝山矿集区海西晚期同位素年代学数据 Table 3 Geochronological data of the Late Hercynian in the Tianbaoshan metallogenic region
5.2 成矿物质来源

前人主要通过不同矿床的S、Pb同位素组成来判断天宝山矿集区立山和新兴矿床的成矿物质来源。立山矿床中金属硫化物的δ34S值变化于-4.0‰~-0.8‰(均值为-2.16‰), 新兴矿床硫化物的δ34S值变化于-2.7‰~-1.0‰(均值为-2.31‰), 二者具有相似的变化区间和均值, 且两个矿床的δ34S值明显低于北瓦沟和荒沟山元古代喷流沉积矿铅锌矿床, 五龙、小西南岔、老柞山、夹皮沟、二密、金厂、五凤和闹枝等中生代岩浆热液脉型-斑岩型铜-金矿床, 以及大黑山、福安堡、季德屯和天宝山东风北山等中生代斑岩型钼矿床的δ34S值(表 4)。上述特征表明, 我国东北地区不同构造体制下的不同类型矿床具有不同的硫同位素组成; 晚古生代的立山和新兴矿床具有相似δ34S值和相同的硫源, 可能共同来源于中二叠世晚期古亚洲洋的俯冲构造背景下的花岗闪长质岩浆(杨群等, 2015b; Wang et al., 2017a)。

表 4 吉黑东部地区典型金属矿床的S同位素组成 Table 4 Sulfur isotopic compositions of sulfide from some typical metallic deposits in the eastern Jilin-Heilongjiang region

Pb同位素的研究表明, 立山矿床的铅同位素(206Pb/204Pb=18.0725~18.3627、207Pb/204Pb=15.3971~15.5682和208Pb/204Pb=38.1777~38.1857)、新兴矿床的铅同位素(206Pb/204Pb=18.1735~18.4627、207Pb/204Pb=15.3721~15.5694和208Pb/204Pb=37.5542~38.8208)与含矿岩体海西晚期花岗闪长岩的Pb同位素(206Pb/204Pb=18.2666~18.3957、207Pb/204Pb=15.5472~15.5782、208Pb/204Pb=38.4401~38.5000)具有一定的相似性(孙景贵等, 2006; 张勇, 2013), 表明立山和新兴矿床的Pb同位素主要来源于海西晚期花岗闪长岩, 与壳-幔混源的岩浆作用关系密切。

(87Sr/86Sr)i可用来示踪成矿物质来源、岩浆流体、深源流体的壳幔混染作用(侯明兰等, 2006; 李铁刚等, 2014), 是判断成矿物质来源的重要指标。为了避免放射性87Rb衰变对锶同位素结果的影响, 本文将成矿时代换算至259Ma, 应用Geokit软件(路远发, 2004)计算得到各金属硫化物的初始87Sr/86Sr同位素比值(表 2)。由表 2可以看出, 新兴矿床闪锌矿及其共生的金属硫化物的(87Sr/86Sr)i值为0.7135~0.71371, 平均值为0.71361, 这与图 5b中Rb-Sr等时线所给出的87Sr/86Sr的初始值基本一致(0.71359)。新兴矿床金属硫化物的初始Sr同位素比值(0.7135~0.71371, 均值为0.71361)略低于大陆壳Sr的初始比值(0.719), 而明显高于地幔Sr的初始值(0.704), 表明新兴矿床的成矿物质主要来源于下地壳, 有少量的幔源物质加入。另外, 在地幔和地壳的Sr同位素演化图解中(图 7), 新兴矿床金属硫化物的Sr同位素初始值落在大陆地壳增长线和玄武岩源区之间, 并靠近大陆地壳增长线, 同样也反映了成矿物质主要为地壳来源, 有少量幔源物质加入的特征, 这与新兴矿床的S、Pb同位素分析结果基本一致。综上认为, 天宝山矿集区晚古生代的立山和新兴矿床的成矿物质主要为壳源, 并有少量幔源物质的加入。

图 7 锶同位素在地幔和地壳中的演化图解(底图据Faure, 1986) Fig. 7 Sr isotope evolution diagram in the mantle and the crust (after Faure, 1986)
5.3 晚古生代构造背景与成岩成矿作用

近年来, 延边地区厘定出了越来越多的晚古生代中酸性侵入体, 区域上主要沿NE向展布, 与铜、铅、锌、金、银、钨矿床具有密切的成因联系(图 1b)。除本文所述的天宝山矿集区外, 赵华雷(2014)测得珲春杨金沟钨矿区成矿花岗斑岩和五道沟钨矿区花岗闪长岩的锆石U-Pb年龄分别为255±2.0Ma和267.8±1.0Ma; 陈聪(2017)测得杨金沟钨矿含矿英云闪长岩的锆石U-Pb年龄为251.9±2.2Ma, 四道沟钨矿含矿石英闪长岩的锆石U-Pb年龄为258±3Ma; 张勇等(2013)测得刘生店含钼花岗闪长岩和后倒木钾长花岗岩的年龄分别为265.7±7.4Ma和254.9±3.1Ma。由此可见, 中-晚二叠世是延边地区一个重要的岩浆-热液成矿期。岩石地球化学表明, 这些与区域内生金属成矿作用密切相关的中酸性侵入体均为I-型、中-高钾钙碱性岩石系列, 富集大离子亲石元素(LILEs)和轻稀土(LREEs), 亏损高场强元素(HFSEs)和重稀土(HREEs), 具有明显的岛弧或活动陆缘的地球化学特征(鞠楠, 2013; 赵华雷, 2014; 杨群等, 2015b; 陈聪, 2017; Zhang et al., 2017)。

越来越多的资料表明, 晚古生代期间, 延边地区处于古亚洲洋的构造背景之下。目前, 一个主流观点是, 古亚洲洋沿着索伦-西拉木伦河-长春-延吉一线于早-中三叠世最终闭合(孙德有等, 2004; 李锦轶等, 2007; Cao et al., 2013; Xu et al., 2013)。在中-晚二叠世时期, 古亚洲洋发生俯冲消减作用, 致使下地壳部分熔融, 形成钙碱性弧岩浆, 这些钙碱性弧岩浆分异出含矿热液沿着构造裂隙通道向上运移, 并与围岩发生水-岩反应, 进一步萃取围岩地层中成矿元素于有利部位富集成矿。

Wang et al.(2017a)对新兴矿床流体包裹体的研究表明, 花岗闪长岩出溶的早期流体的压力>1.3×108Pa, 而主成矿阶段的成矿流体压力介于0.65×108~0.8×108Pa, 压力明显骤减的原因很可能是, 随着岩浆沿不同方向断裂交汇处的快速上升, 岩浆房顶部的岩浆期后热液不断的积聚, 挥发分增加, 当流体的内压大于上部围岩压力时发生隐爆作用, 一方面形成以花岗闪长质角砾为主的隐爆角砾岩; 另一方面由于温压的骤减, 引起了流体的不混溶, 导致金属矿物的沉淀, 形成了新兴隐爆角砾岩型铅锌(银)矿体。

综合本文及前人研究资料, 可将天宝山矿集区晚古生代的成岩成矿过程总结如下:中-晚二叠世, 由于古亚洲洋的俯冲作用, 导致下地壳的部分熔融, 并携带少量的地幔物质, 形成花岗闪长质岩浆。花岗闪长质母岩浆在向上运移的过程中发生分离结晶作用, 分异出含Cu、Pb、Zn、Ag元素的热液沿着构造裂隙继续向上运移, 成矿流体温度压力的降低, 大气降水的混入(Wang et al., 2017a), 使得金属元素在溶液中的溶解度降低, 在与山秀岭组大理岩接触的部位发生矽卡岩化, 形成立山和选厂后山矽卡岩型铅锌铜矿床; 在不同断裂交汇部位, 由于压力的骤降, 发生隐爆作用, 形成新兴隐爆角砾岩筒和其中的铅锌(银)矿床。

6 结论

(1) 新兴铅锌(银)矿床主成矿阶段金属硫化物的Rb-Sr等时线年龄(259±3Ma)与成矿花岗闪长岩的锆石U-Pb年龄(261.1±3.5Ma)一致; 结合立山、东风北山、东风南山多个晚古生代岩体的测年结果, 认为天宝山矿集区在晚古生代发生过较大规模的岩浆-热液多金属矿化事件。

(2) 根据新兴铅锌(银)矿床金属硫化物较高的Sr同位素初始比值, 以及矿集区晚古生代矿床的S、Pb同位素表明, 新兴矿床的成矿物质主要来源于下地壳, 并有少量的幔源物质的加入。

(3) 晚古生代时期, 天宝山矿集区受古亚洲洋俯冲作用影响, 下地壳的部分熔融产生富含Cu、Pb、Zn、Ag的中酸性岩浆, 上侵就位形成多个晚古生代岩体, 在与山秀岭组大理岩接触部位发生接触交代型矿化, 形成立山和选厂后山等矽卡岩型铅锌矿床。

(4) 在NE和NW向断裂交汇部位, 富含Cu、Pb、Zn、Ag的中酸性岩浆发生隐蔽爆破形成隐爆角砾岩, 压力骤降引起流体发生不混溶, 导致金属矿物的沉淀, 形成了受隐爆角砾岩筒控制的新兴铅锌(银)矿床。

致谢      吉林省龙井市瀚丰矿业有限公司领导与技术人员在野外地质调研中提供了大力支持与帮助; 国土资源部东北亚矿产资源评价重点实验室和南京大学现代分析中心同位素分析室在LA-ICP-MS锆石U-Pb同位素测年和Rb-Sr同位素测试分析中给予了悉心的指导和热心的帮助; 审稿专家对文中不足之处提出了宝贵的修改意见; 在此一并表示衷心感谢。

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