2018, Vol. 34
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 中国地质科学院矿产资源研究所, 自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室, 北京 100037;
4. 中国地质大学地球科学与资源学院, 北京 100083;
5. 核工业290研究所, 韶关 512026
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. NMR Key Laboratory of Metallogeny and Mineral Resource Assessment, Institute of Mineral Resources, Chinese Academy of Geological Sciences, Beijing 100037, China;
4. School of Earth Science and Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China;
5. No. 290 Research Institute, China National Nuclear Corporation, Shaoguan 512026, China
花岗岩型铀矿床是我国重要的铀矿床类型之一。铀在花岗岩中的存在及分配方式主要有如下三种形式：(1)以铀的独立矿物形式存在，如晶质铀矿等；(2)呈类质同象赋存于副矿物中，如钍石、独居石等；(3)分布于造岩矿物中(章邦桐，1992；余达淦等，2005；Cuney and Kyser, 2008；胡欢等，2012)，其中以铀的独立矿物和赋存于其他副矿物的形式为主。晶质铀矿是产铀花岗岩的标型矿物，在研究岩石形成年龄、构造-热事件年代等方面有重要作用(Förster，1999；Kempe，2003；李学军等，2003；Škácha et al., 2009)。沥青铀矿是华南地区花岗岩型铀矿床最主要的矿石矿物之一，常被用来确定铀矿成矿时代(黄国龙等，2010；Luo et al., 2015a, b)。
粤北棉花坑铀矿床(302)是华南最大的花岗岩型铀矿床，该矿床具有明显的水平和垂直蚀变分带现象。前人对粤北地区花岗岩及其铀矿床的地质特征、地球化学年代学、以及矿床成因等方面进行了广泛研究(邓平等, 2003a, b；凌洪飞等, 2004, 2005；Zhang et al., 2007, 2017；Hu et al., 2008, 2009；张国全等, 2008, 2010；黄国龙等，2010；Hu and Zhou, 2012)，对矿床围岩蚀变特征也进行了相应研究(高飞等，2011；高翔等，2011；祁家明等，2014)。但是，迄今为止有关该矿床围岩蚀变分带的铀矿物组合方面的研究仍然相对薄弱。本文以棉花坑(302)铀矿床的一个钻孔岩芯为研究对象，利用显微镜和电子探针对钻孔岩心的蚀变特征，以及铀矿物的赋存状态、铀矿物类型及铀矿物化学年龄进行研究，厘定诸广山地区铀矿多期次成矿时代以及长江岩体的形成年龄，探讨诸广山地区的成岩成矿作用过程。
1 矿床地质概况研究区位于诸广山岩体东南部印支期的油洞岩体与燕山期的长江岩体的接触部位，以及NE向棉花坑断裂与NW向油洞断裂所夹持的区域。长江铀矿区铀储量可观，已发现2个大型铀矿床(302、305)、1个中型铀矿床(308)、4个小型铀矿床和5个铀矿点(图 1)。矿床上部围岩为印支期油洞岩体的中粒小斑状二云母花岗岩，成岩年龄为232±4Ma(黄国龙等，2012)；中下部围岩为燕山早期长江岩体的中粒黑云母花岗岩，成岩年龄为155~164Ma(邓平等，2011；黄国龙等，2014；田泽瑾，2014)。两岩体均富硅、富铝、富碱、钾大于钠，富集U、Th和Rb等不相容元素，而Ba、Sr、P、Ti、Nb和Ta则显示亏损，轻稀土富集，Eu亏损明显，εNd(t)值低(油洞岩体平均为-11.9，长江岩体为-10.1)，Nd模式年龄古老(油洞岩体平均为1.95Ga，长江岩体为1.77Ga)。这些特征均表明它们应归属于壳源型花岗岩范畴，亦即是由地壳物质部分熔融形成(黄国龙等, 2012, 2014；田泽瑾，2014；Zhang et al., 2017, 2018)。
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图 1 棉花坑(302)铀矿床地质略图(据广东省地质局705地质队，1970①) 1-第四系；2-中细粒二云母花岗岩；3-中粒(斑状)黑云母花岗岩；4-中粒(斑状)二云母花岗岩；5-中粒、中粗粒斑状黑云母二长花岗岩；6-花岗闪长岩；7-断裂；8-实测、推测地质界线；9-铀矿床；10-钻孔KZK11-3 Fig. 1 Geological sketch map of the Mianhuakeng uranium (No.302) deposit 1-Quaternary; 2-fine-medium grained two-mica granite; 3-medium-grained (porphritic) biotite granite; 4-medium-grained (porohritic) two-mica granite; 5-medium-coarse grained porphyritic biotite adamellite; 6-granite diorite; 7-fracture; 8-measured and inferred geological boundary; 9-uranium deposit; 10-the location of the drill hole KZK11-3 |
① 广东省地质局705地质队. 1970.广东某热液铀矿床地质矿化特征及成矿规律初步总结(内部资料)
棉花坑矿床的形成可划分为矿前期、成矿期和矿后期三个阶段。矿体主要呈脉状、似脉状、扁豆状或透镜状，自地表(海拔500m左右)至深部(海拔-647m)均见有工业矿体产出(祁家明等，2014)。矿石矿物以沥青铀矿为主，并发育少量次生铀矿物，矿石类型为含沥青铀矿赤铁矿硅化碎裂岩、赤铁矿化硅化碎裂花岗岩及含沥青铀矿灰色硅化碎裂岩型矿石，矿石氧化程度较低。矿石呈暗红色、灰色等，沥青铀矿呈浸染状、细脉状及团块状产出。主要脉石矿物有石英、长石(微斜条纹长石、斜长石)，次要矿物为绢云母、赤铁矿、黄铁矿、萤石、方解石、方铅矿等(黄国龙等，2015)。黄国龙等(2010)在棉花坑(302)铀矿床中获得沥青铀矿U-Pb年龄(68.7±2.7Ma)和Sm-Nd年龄(70±11Ma)，与华南花岗岩型铀矿床的主成矿期一致。
研究区围岩蚀变类型大体上可分为与铀矿化较为密切的硅化、赤铁矿化、黄铁矿化、紫黑色萤石化等，与铀成矿前阶段有关的绿泥石化、绢云母化、钾长石化、钠长石化等，以及与成矿后阶段有关的高岭石化等(图 2)。棉花坑铀矿床赋矿花岗岩属于燕山早期的长江岩体，岩性主要为灰白色中粒、中粗粒黑云母花岗岩，花岗结构，块状构造。主要矿物为石英、钾长石、黑云母和斜长石等；副矿物主要有晶质铀矿、黄铁矿、磷灰石、锆石、独居石和磁铁矿等。
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图 2 棉花坑铀矿床主要围岩蚀变类型显微镜照片 (a)绿泥石化；(b)绢云母化；(c)高岭石化；(d)赤铁矿化；(e)紫黑色萤石化；(f)黄铁矿化以及沥青铀矿.Chl-绿泥石；Fl-萤石；Hem-赤铁矿；Kln-高岭石；Py-黄铁矿；Ser-绢云母；Pit-沥青铀矿 Fig. 2 Microphotographs of the main wall-rock alteration types in the Mianhuakeng uranium deposit (a) chloritization; (b) sericitization; (c) kaolinization; (d) hematitization; (e) purple-black fluoritization; (f) pyritization and pitchblende. Chl-chlorite; Fl-fluorite; Hem-hematite; Kln-kaolinite; Py-pyrite; Ser-sericite; Pit-pitchblende |
棉花坑(302)铀矿床围岩蚀变发育。前人研究表明该矿床的围岩蚀变表现出明显的垂直分带现象(高飞等，2011；高翔等，2011)。作者对该矿床多个钻孔样品进行了详细观察，发现这些钻孔基本都呈现围岩蚀变分带现象。本文从中选取一个具有相对完整围岩蚀变垂直分带现象的钻孔KZK11-3为研究对象，来探讨围岩蚀变特征和铀矿物矿物学特征。钻孔KZK11-3岩心在垂向上可观察到明显的围岩蚀变分带现象，选取标高-141.15~-162.19m的岩心段，从上到下大致可分为如下几个分带(图 3)。
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图 3 钻孔KZK11-3垂向蚀变分带柱状图 1-黑云母花岗岩；2-绢云母化；3-高岭石化；4-赤铁矿化；5-碳酸盐化；6-硅化；7-紫黑色萤石化；8-绿泥石化；9-采样位置.Cal-方解石 Fig. 3 Vertical zoning of country rock alterations in the drilling hole KZK11-3 1-biotite granite; 2-sericitization; 3-kaolinization; 4-hematitization; 5-carbonation; 6-silicification; 7-purple-black fluoritization; 8-chloritization; 9-sampling location. Cal-calcite |
Ⅰ带：新鲜花岗岩或弱蚀变带；
Ⅱ带：绢云母化、高岭石化带：主要有绢云母化、高岭石化，以及部分绿泥石化；
Ⅲ带：强绢云母化、绿泥石化带：主要有绢云母化、绿泥石化，以及少量高岭石化；
Ⅳ带：矿化带，又可分为强矿化带(Ⅳ-2带)和弱矿化带(Ⅳ-1带和Ⅳ-3带)。Ⅳ-1带：主要包括绢云母化、硅化，以及部分紫黑色萤石化、赤铁矿化；Ⅳ-2带：主要包括赤铁矿化、硅化，以及部分碳酸盐化、紫黑色萤石化、黄铁矿化；Ⅳ-3带：主要包括硅化、碳酸盐化，以及部分赤铁矿化。
从上述分带可以看出：从铀矿化带向上，蚀变类型主要是硅化、赤铁矿化→强绢云母化、绿泥石化→绢云母化、高岭石化→正常花岗岩或弱蚀变带，与水平方向上的围岩蚀变分带近似(高飞等，2011；高翔等，2011)。
2.2 铀矿物分析方法本文主要利用显微镜和电子探针对样品进行观察与测试分析。通过手标本观察与显微镜观察，划分出主要蚀变带；将采集的样品制成光薄片，先进行显微镜下观察，圈定感兴趣区，再喷碳后利用电子探针进行背散射图像观察与元素定量分析。葛祥坤(2013)对铀矿物的电子探针测年方法进行了详细的研究，为本文工作提供了很好的参考。电子探针分析在中国地质科学院矿产资源研究所电子探针实验室完成，仪器型号为JXA-8230，元素定量分析的测试条件为：加速电压15kV；束流50nA；束斑大小1~5μm，修正方法ZAF。所用标准样品及分析时间分别为：U-UO2(20s)、Y-钇铝榴石(30s)、Th-方钍石(50s)、Pb-UO2(100s)、Ce-合成稀土五磷酸盐(20s)、Nd-合成稀土五磷酸盐(20s)、Ca-钙蔷薇辉石(10s)、Fe-Fe2O3(20s)、Si-钠长石(20s)等。U、Th、Pb均选用Mα线，分别用PET(U、Th)和PETH(Pb)晶体测量。元素谱线、背景位置的选择、谱线的干扰校正等参考了葛祥坤(2013)。元素U、Th、Pb的检测限分别为149×10-6、88×10-6、40×10-6。
对于铀矿物化学年龄的计算方法，通过对Bowles (1990)提到的三个计算方法进行比较，并结合前人的研究经验(Bowles，1990；Kempe，2003；Škácha et al., 2009；Votyakov et al., 2011, 2012, 2013；韦龙明等，2014；赵慧博等，2014；Luo et al., 2015a；张龙等, 2016a, b)，本文选用Ranchin (1968)的推导公式计算晶质铀矿/沥青铀矿的化学年龄，该公式为t=Pb×7550/(U+0.36×Th)，式中U、Th、Pb分别为UO2、ThO2、PbO的原子百分含量，年龄t单位为Ma。年龄分析误差的计算参考了Bowles (1990)，本文Pb元素的电子探针分析精度为±0.1%，对应的化学年龄误差值为±10Ma。
3 分析结果 3.1 蚀变分带的铀矿物特征研究区铀矿床的矿石矿物主要是沥青铀矿、铀石和钛铀矿等。钻孔KZK11-3在垂向上不仅具有明显的蚀变分带现象，铀矿物类型也具有类似的分带现象，根据分析统计结果得出(图 3)：Ⅰ带、Ⅱ带和Ⅲ带的铀矿物类型主要是晶质铀矿和铀钍石；矿化带(Ⅳ带)的铀矿物类型较为丰富，Ⅳ-1带为沥青铀矿、铀石、铀钍石，Ⅳ-2带有沥青铀矿、铀石、铀钍石、钛铀矿，Ⅳ-3带有铀石、钛铀矿、铀钍石。
3.1.1 铀矿物的产状(1) 铀钍石：Ⅰ带、Ⅱ带、Ⅲ带和Ⅳ带中均含有铀钍石，铀钍石多呈立方体或不规则状，铀钍石与石英、绿泥石、白云母等矿物关系密切，以被包裹在主要矿物中或充填在不同矿物颗粒间隙为主(图 4a-d)。
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图 4 钻孔KZK11-3蚀变带中铀矿物的背散射图像 Uth-铀钍石；Ur-晶质铀矿；Cof-铀石；Br-钛铀矿；Q-石英；Ap-磷灰石；Ms-白云母；Zrn-锆石；Kfs-钾长石 Fig. 4 Back scattered electron images of uranium minerals in the drilling hole KZK11-3 Uth-uranothorite; Ur-uraninite; Cof-coffinite; Br-brannerite; Q-quartz; Ap-apatite; Ms-muscovite; Zrn-zircon; Kfs-K-feldspar |
(2) 晶质铀矿：Ⅰ带、Ⅱ带、Ⅲ带中均含有晶质铀矿，晶质铀矿形状较为规则，主要呈立方体或八面体，同样与石英、绿泥石等矿物关系密切，以被包裹在石英、绿泥石等矿物中或充填在矿物粒间的形式为主(图 4e, f)。
(3) 沥青铀矿和铀石：Ⅳ带中出现较多的沥青铀矿和铀石，沥青铀矿和铀石是长江铀矿区最主要的矿石矿物，沥青铀矿多呈脉状或不规则状(图 4g, h)分布在石英中，铀石多呈不规则状分布在石英中(图 4i)，Ⅳ-1带的沥青铀矿多与黄铁矿共存(图 4h)；Ⅳ-2带的沥青铀矿常与铀石密切共存(图 4j, k)。
(4) 钛铀矿：Ⅳ带-2和Ⅳ带-3中含有钛铀矿，呈不规则状，分布在石英中(图 4l)。
3.1.2 铀矿物的成分铀钍石：铀钍石在各分带中均有出现，其UO2含量变化范围为11.83%~25.48% (表 1)，平均值16.29%；ThO2含量变化范围为46.07%~62.57%，平均值55.97%；SiO2含量变化范围为15.12%~19.63%，平均值17.11%；稀土元素(Y2O3+La2O3+Ce2O3+ Nd2O3)平均值为1.88%。
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表 1 钻孔KZK11-3代表性的铀矿物电子探针分析数据 Table 1 Representative electron microprobe analyses (wt%) of uranium minerals from the drilling hole KZK11-3 |
晶质铀矿：Ⅰ带、Ⅱ带和Ⅲ带中晶质铀矿的UO2含量变化范围为74.12%~ 81.71%，平均值78.06%；ThO2含量变化范围在4.76%~8.87%之间，平均值6.36%；PbO含量变化范围为1.51%~1.78%，平均值为1.67%；SiO2、CaO和FeO的含量很低，(SiO2+CaO+FeO)平均值为0.25%；稀土元素(Y2O3+La2O3+Ce2O3+Nd2O3)平均值为5.90%。
沥青铀矿、铀石和钛铀矿：这三种矿物主要出现在Ⅳ带中。沥青铀矿UO2含量变化范围为76.21%~81.81%，平均值78.76%；ThO2含量低于检出限；PbO含量变化范围为0.65%~1.19%，平均值为0.89%；(SiO2+CaO+FeO)平均值为12.59%，SiO2、CaO的含量高于晶质铀矿；稀土元素(Y2O3+La2O3+Ce2O3+ Nd2O3)平均值为2.81%。铀石的UO2含量变化范围为53.40%~67.20%，平均值59.76%；ThO2和PbO含量都很低，平均值分别为0.11%、0.42%；稀土元素(Y2O3+La2O3+Ce2O3+Nd2O3)平均值为4.62%。钛铀矿中UO2含量变化范围为39.74%~46.09%，平均值43.56%；TiO2含量变化范围在30.45%~34.14%之间，平均值31.76%；SiO2含量变化范围为7.31%~8.79%，平均值为7.72%；稀土元素(Y2O3+La2O3+Ce2O3+Nd2O3)平均值为2.08%。矿化带铀矿物(主要为沥青铀矿和铀石)中的Th含量很低，这可能主要是由于Th的溶解度与温度有关，温度＜300℃时Th具有低溶解度(Cuney，2010；Luo et al., 2015a)，而华南地区铀矿床的成矿温度集中在150~250℃(胡瑞忠等, 2004, 2007；张国全等，2007；Hu et al., 2008)。
3.2 铀矿物的电子探针化学定年 3.2.1 晶质铀矿的定年结果Ⅰ带、Ⅱ带和Ⅲ带中均含有晶质铀矿，可根据晶质铀矿中Ca、Si的含量来判断Pb是否丢失(Kozer and Kyser, 1993; Janeczek and Ewing, 1995; Kempe，2003; Evins et al., 2005)。由表 1可以看出这三个带的晶质铀矿成分特征非常相近，并且晶质铀矿中的杂质元素(SiO2+CaO+FeO)含量很低，平均值仅为0.25%，可以认为晶质铀矿未遭受后期蚀变改造，因此这三个带的晶质铀矿满足电子探针测年方法的适用条件。
运用电子探针测年方法对Ⅰ带、Ⅱ带和Ⅲ带的晶质铀矿进行定年，采用Ranchin (1968)的推导公式计算晶质铀矿的化学年龄，计算结果如表 2所示，晶质铀矿年龄变化范围为158~172Ma，加权平均年龄为165±3.1Ma(MSWD=0.16)(图 5a)。
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表 2 晶质铀矿和沥青铀矿的主量元素含量及化学年龄 Table 2 Contents of UO2, ThO2, and PbO and chemical ages of uraninite and pitchblende |
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图 5 钻孔KZK11-3晶质铀矿和沥青铀矿化学年龄加权平均值 Fig. 5 The weighted mean ages of uraninite and pitchblende in the drilling hole KZK11-3 |
矿化带(Ⅳ带)的主要铀矿物类型为沥青铀矿、铀石、钛铀矿和铀钍石，其中沥青铀矿是长江地区铀矿床最主要的矿石矿物，可以用来确定铀成矿时代。该地区的沥青铀矿同样可以满足电子探针测年方法的适用条件(张龙等，2016a)
运用Ranchin (1968)的推导公式计算沥青铀矿的化学年龄，计算结果如表 2所示，可以看出弱矿化带(Ⅳ-1带，样品编号KZK11-3-6)中沥青铀矿的化学年龄的变化范围较大，为65~122Ma，由图 6可以看出这些年龄可以分成三组，分别为65~71Ma、85~112Ma、117~122Ma，如果用Isoplot软件对第二组年龄再细分，该组年龄又可以划分出两组，分别为~92Ma、~102Ma。综上可知，Ⅳ-1带沥青铀矿的化学年龄可分为四组，分别为~68Ma、~92Ma、~102Ma、~120Ma。这四组的加权平均年龄分别为67±3.3Ma (MSWD=0.61)、91±2.4Ma (MSWD=0.41)、102±2.4Ma(MSWD=0.37)、119±5.9Ma(MSWD=0.13)(图 5b-e)，可以看出概率分布统计图的峰值年龄与之相应年龄组加权平均年龄具有较好的一致性。
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图 6 Ⅳ-1带沥青铀矿化学年龄频率图 Fig. 6 Histogram of chemical ages of the pitchblendes in the Ⅳ-1 zone |
矿化带(Ⅳ-2带，样品编号KZK11-3-7)中沥青铀矿的化学年龄变化范围较小，为64~74Ma，加权平均年龄为67±2.4Ma(MSWD=1.02)(图 5f)。
4 讨论 4.1 铀矿物化学年龄的地质意义Ⅰ带(新鲜花岗岩或弱蚀变带)、Ⅱ带(绢云母化、高岭石化带)和Ⅲ带(强绢云母化、绿泥石化带)的晶质铀矿进行的加权平均年龄为165±2.5Ma，其年龄与长江岩体的锆石U-Pb年龄155~164Ma(邓平等，2011；黄国龙等，2014；田泽瑾，2014)非常接近，也与张龙等(2016a, b)对长江岩体中晶质铀矿的测年结果一致，因此应代表长江岩体的形成年龄。
弱矿化带Ⅳ-1带沥青铀矿的化学年龄可划分为四组，分别为~120Ma、~102Ma、~92Ma、~68Ma。粤北白垩纪基性岩脉的侵位年龄主要为~140Ma、~105Ma、~90Ma(李献华等，1997)，虽然粤北地区目前尚未发现~120Ma这一期的基性岩脉，但是本文所获得的~120Ma这组年龄与华南地区~120Ma这一重要的拉张活动时代一致(李献华等，1997；胡瑞忠等，2004；Xie et al., 2006a)；第二、三组年龄与粤北地区~105Ma、~90Ma这两期基性岩脉的侵位时间基本一致。华南地区铀矿床大致有6个彼此同时的主成矿期，它们分别为距今约140±5Ma、120±5Ma、100±5Ma、90±5Ma、70±5Ma和50±5Ma(胡瑞忠等, 2004, 2007；Xie et al., 2006b；张国全等，2007；陈振宇等，2014；Luo et al., 2015a, b)。本文所获得的四组年龄分别与120±5Ma、100±5Ma、90±5Ma、70±5Ma四个成矿期基本吻合。石少华等(2010)通过对桂北沙子江铀矿床的沥青铀矿进行U-Pb同位素分析，获得该矿床两期铀成矿作用104.4Ma和53.0±6.4Ma，以及产子坪矿床主成矿期为74.1±9.9Ma。Luo et al. (2015b)运用电子探针测年方法获得沙子江铀矿床的两个成矿期97.5±4.0Ma和70.2±1.6Ma。黄国龙等(2010)在长江地区棉花坑(302)铀矿床中获得沥青铀矿U-Pb年龄(68.7±2.7Ma)和Sm-Nd年龄(70±11Ma)，与华南花岗岩型铀矿床的主成矿期一致。通过与粤北不同铀矿床及其邻近铀矿床成矿期的对比，推测本文获得的第四组年龄(~68Ma)可能为长江铀矿区的铀矿主成矿期。
强矿化带Ⅳ-2带沥青铀矿仅出现一组化学年龄67±2.6Ma，与弱矿化带Ⅳ-1带的第四组年龄一致。~120Ma、~102Ma、~92Ma这三组年龄主要集中在Ⅳ-1带，~68Ma年龄主要集中在Ⅳ-2带。通过显微镜和背散射图像观察可知，强矿化带Ⅳ-2带出现的矿石矿物(沥青铀矿和铀石)明显多于弱矿化带Ⅳ-1带和Ⅳ-3带。结合不同蚀变带全岩的U含量，Ⅳ-1、Ⅳ-2和Ⅳ-3带U含量分别为240×10-6、1033×10-6和493×10-6(作者未发表数据)。因此，Ⅳ-1带应为长江铀矿区早期成矿期的矿化带，Ⅳ-2带为主成矿期的矿化带。
4.2 对铀成矿的指示前人研究表明，棉花坑(302)铀矿床的围岩蚀变分带主要是由于成矿热液成分的变化，即热液的混合作用所引起的(金景福等，1992；高翔等，2011；黄国龙等，2015)。热液混合是影响热液成分和性质的重要因素，它贯穿了整个铀成矿过程。水是成矿热液最主要的组分，研究区的水主要来自大气降水和地幔流体(金景福等，1992；倪师军和金景福，1992；沈渭洲等，2010)。地幔流体的加入与粤北地区基性岩脉的多期次侵入有关，粤北地区花岗岩型铀矿的形成与幔源基性岩脉的形成具有密切关系，该地区主要铀成矿期均与基性岩脉的多期次侵位时间一致(胡瑞忠等，2004；Xie et al., 2006a, b; Hu et al., 2008；陈振宇等，2014)。
棉花坑铀(302)矿床围岩蚀变分带中的铀矿物种类也具有明显的分带现象，Ⅰ带、Ⅱ带和Ⅲ带的铀矿物类型主要是原生的晶质铀矿和铀钍石，三个蚀变分带中铀矿物的成分变化不大，其化学年龄记录的都是花岗岩的成岩年龄，表明晶质铀矿和铀钍石为岩浆成因。晶质铀矿是最容易萃取出活性铀的含铀矿物(Cuney and Friedrich, 1987)。由于多期次流体的交代、混合作用，Ⅰ带、Ⅱ带和Ⅲ带中的晶质铀矿、铀钍石等原生铀矿物在热液蚀变过程中被溶解，U元素发生了明显的迁移、富集，释放出铀元素，为铀成矿提供铀源。张龙等(2016a, b)对长江岩体中晶质铀矿进行了细致的矿物学研究发现，部分晶质铀矿发生了强烈的溶蚀现象，表明U发生了活化、迁移。不同期次的热液流体活动可能具有不同的成分和强度，形成不同成分的沥青铀矿，并记录了不同期次流体活动的时间。70Ma左右可能是一次最为强烈的热液流体活动，在矿化带的不同部位均有记录。
4.3 长江铀矿区的成岩成矿过程花岗岩型铀矿的成矿作用受构造-岩浆-蚀变“三位一体”的严格控制，热液蚀变交代在铀矿的形成过程中发挥了重要作用(张国全等，2007；高翔等，2011；胡欢等，2012；陈振宇等；2014；祁家明等，2014)。诸广山南部花岗岩型铀矿床的围岩广泛发育热液交代蚀变作用，并且围岩蚀变的分带现象明显，既有垂向分带现象，也有水平分带现象。区内热液蚀变主要有两种类型，即碱交代和酸性蚀变，铀成矿作用大体上可分为与硅化、赤铁矿化、黄铁矿化、紫黑色萤石化等较为密切的铀矿化，与绿泥石化、绢云母化、钾长石化、钠长石化等有关的铀成矿前阶段以及与高岭石化有关的成矿后阶段。广泛发育的热液蚀变作用促使岩石中的U发生活化、转移，从而为成矿作用提供丰富的铀源。
根据对蚀变分带铀矿物的详细研究，可以大致勾画出粤北长江铀矿区的成岩成矿过程。长江岩体形成年龄为~160Ma(邓平等，2011；黄国龙等，2014；田泽瑾，2014)，属于燕山期早期侵入岩体。对于华南花岗岩型铀矿床成矿热液中水和铀来源的认识，目前已有定论(杜乐天，1982；Min，1995；Min et al., 1999；胡瑞忠等，2004；张国全等，2007；Hu et al., 2008, 2009；凌洪飞，2011；陈振宇等，2014)，即水主要是大气成因的地下热水和部分地幔流体，铀主要要来自各类富铀岩石。华南地区的主要铀成矿期与幔源基性岩脉的侵位时间具有较好的一致性。基性岩脉是源于地幔的基性岩浆充填先前形成的构造裂隙形成的，是岩石圈伸展和地壳拉张作用的产物，华南地区燕山期之后构造应力场以拉张为主，四次重要的拉张活动时代为~140Ma、~124Ma、~105Ma和~90Ma(李献华等，1997)，地壳拉张作用使得地幔与地壳表层贯通，从而导致幔源∑CO2上升加入到上部花岗岩中的贫∑CO2热水，形成富∑CO2热液，这种热液与富铀岩石相互作用(碱交代、酸性蚀变)形成富铀成矿流体，当成矿流体与CH4、CO和Fe2+等还原性物质相遇时，成矿流体中的U6+被还原性矿化剂还原成U4+，形成沥青铀矿和铀石等，从而富集成矿。粤北诸广山地区缺少~140Ma这一铀成矿期，具有~120Ma、~105Ma、~90Ma这三个铀成矿期，为该地区早期铀矿化阶段，在~70Ma达到了铀矿化高峰，为主成矿期。实际上，长江矿区铀矿床的成矿模型，与粤北地区，乃至整个华南地区花岗岩型铀矿的成因机制基本一致，因此对典型铀矿床的深入细致研究，有助于探索较大区域的成矿作用。
5 结论(1) 粤北长江铀矿区棉花坑(302)铀矿床具有明显的蚀变分带现象，蚀变类型主要是硅化、赤铁矿化(Ⅳ带)→强绢云母化、绿泥石化(Ⅲ带)→高岭石化、绢云母化(Ⅱ带)→正常花岗岩或弱蚀变带(Ⅰ带)。铀矿物也具有分带现象：Ⅰ带、Ⅱ带、Ⅲ带的铀矿物类型主要是晶质铀矿、铀钍石；Ⅳ带的铀矿物主要有沥青铀矿、铀石、钛铀矿、铀钍石四种类型。
(2) 蚀变分带中铀矿物的电子探针定年获得晶质铀矿的化学年龄为165±3.1Ma，代表长江岩体的形成年龄；沥青铀矿的化学年龄可分为四组(~120Ma、~102Ma、~92Ma、~68Ma)，代表粤北地区多期次热液活动及铀成矿年龄。
(3) 蚀变分带现象主要是由多期次不同成分、不同强度的热液流体作用所引起的，广泛发育的热液蚀变作用促使U发生活化、转移，进而在有利空间富集成矿。
致谢 感谢核工业北京地质研究院的葛祥坤博士为我们提供了U、Th矿物标样；两位审稿人和主编认真审阅稿件并提出了许多建设性的修改意见，使本文质量得到较大提高；在此一并感谢！
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