2018, Vol. 34
2. 湖南省地质矿产勘查开发局四一六队, 株洲 412007
2. 416 Geological Prospecting Party, Bureau of Geology and Mineral Exploration and Development of Hunan Province, Zhuzhou 412007, China
南岭地区广泛分布着多阶段演化的复式花岗岩体，与钨锡多金属矿床有密切的时空成因联系(Mao et al., 2013; Zhao and Zhou, 2015; 华仁民和毛景文, 1999; 毛景文等, 2007)。长期以来，南岭地区与成矿相关的花岗岩由于经历了高度的分异结晶，其成因一直都难以明确(吴福元等, 2007a)。传统观点认为与成矿有关的花岗岩是上地壳沉积物质重熔再循环的产物，其中富钨锡的地层对花岗岩的含矿性有着直接影响(徐克勤等, 1983；华仁民等, 2005)。近年来，部分学者将南岭郴州-临武断裂北东向分布的与钨锡成矿有关的花岗岩归于A型花岗岩(蒋少涌等, 2008; 朱金初等, 2008)。此外，Li et al. (2007)指出南岭燕山早期花岗岩的源岩主要为元古代火成岩，强调了这个演化系列包括了南岭与钨锡矿化有关的花岗岩。前人的研究多关注于源岩性质，但是分离结晶程度对花岗岩的成分及含矿性有着很大的影响(Gao et al., 2016)。明确岩浆演化过程对岩石地球化学特征的改造，才能更好的理解复式岩体的成因联系(陈璟元和杨进辉, 2015)。随着近年来对晚三叠世成矿的深入研究，部分学者提出南岭地区的晚三叠世花岗岩具有较好的成矿潜力(蔡明海等, 2006, 2016; 伍静等, 2012)。华南的中生代花岗岩往往具有多期侵入的特征，在空间上常以复式岩体的面貌出现，是否存在前燕山期的成矿预富集作用日益受到重视(Chen et al., 2016; 陈骏等, 2014; 董少花等, 2014)。由此可见，通过多期复式岩体的成因联系及成矿关系的研究，对于理解南岭地区的构造演化及成矿机理有着重要的指导意义。
湘东地区的邓阜仙岩体，是南岭中段典型的印支期-燕山期复式岩体，并伴随有石英脉型及蚀变岩型钨矿的发育，因而构成了探讨不同时代花岗岩的成因联系及与成矿关系的理想研究对象。前人对邓阜仙复式花岗岩及湘东钨矿的研究主要集中在二云母花岗岩及伴生的石英脉型矿体(蔡杨等, 2010, 2012, 2013; 黄卉等, 2013; 宋新华和周珣若, 1992)，部分学者提出晚三叠世的二云母花岗岩具有较高的钨含量，可能为研究区晚侏罗世的成矿作用提供了物质基础(蔡杨等, 2013)，但是两期岩体之间究竟有怎样成因联系以及与成矿有何具体关系仍有待进一步研究。因此，本文对邓阜仙岩体复式岩体的花岗岩及矿体进行锆石/锡石U-Pb定年，确定了区内各种岩体的年代学及与成矿之间的时空关系；并通过锆石的Hf-O同位素和全岩地球化学的研究，明确了不同时代花岗岩的源区特征及成因关系，为进一步探讨成岩成矿的关系提供了重要依据。
1 区域地质背景湘东处于扬子板块和华夏板块的交接带，属于南岭成矿带中段。区内沿着茶陵-郴州-临武断裂发育一系列的中生代花岗岩体(图 1)，并伴生大型-超大型的钨锡多金属矿床。这一系列的花岗岩均具有高度分异，相对富集轻稀土元素等特征，其成因长期存在争议(Li et al., 2007)。但近年来的研究表明多期成矿作用可能是金属超量聚集的主要原因之一，印支期和燕山期的矿化具有多时代继承的特点(蔡杨等, 2012; 牛睿等, 2015; 王志强等, 2014; 章荣清等, 2010)。
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图 1 南岭中段地区花岗岩及锡多金属矿床分布图(据孙涛，2006修改) Fig. 1 Distributions of granites and Sn polymetallic deposits in the middle part of the Nanling Range (modified after Sun, 2006) |
邓阜仙岩体位于湖南省茶陵县东北部，在大地构造上，处于赣南隆起与湘桂坳陷的交接部位。区内出露的地层主要为寒武系的浅变质碎屑岩，泥盆系-三叠系的浅海相碳酸盐岩夹陆源碎屑岩(图 2)。泥盆系-三叠系与前泥盆系呈角度不整合，其内部各系、组为整合接触关系。前人认为区域地层中的成矿元素的丰度背景值很高，为区域成矿作用奠定了物质基础，其中的泥盆系的碳酸盐岩为主要的有利赋矿地层(陈子龙等, 1991; 孙振家, 1990)。
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图 2 湘东邓阜仙岩体和湘东钨矿地质简图 Fig. 2 Simplified geological map of the Dengfuxian granitic pluton and the Xiangdong tungsten deposit |
研究区经历了多期构造活动的相互叠加改造，形成了NW向，NNW向和NNE向为主的三组断裂，其中以NW向最为发育，在区内表现为两条较大规模的老山坳断层以及金竹垄断层(图 2)。其中老山坳断层对成矿的控制明显，向东穿过岩体边界进入泥盆系变质砂岩中，向西可能连接到控制白垩系红层盆地的茶陵-郴州断裂，前人研究表明其伸展拆离作用与晚侏罗世的岩浆作用共同控制了湘东钨矿的形成(宋超等, 2016)。
邓阜仙岩体的出露面积约170km2，在空间上呈马蹄状展布。晚三叠世花岗岩呈岩基产出，晚侏罗世花岗岩呈岩株产出。传统观点认为岩体在侵入时间和岩相学方面往往具有明显的分带性，晚三叠世花岗岩以似斑状粗粒黑云母花岗岩和中粒黑云母花岗岩为主，形成于218~230Ma；晚侏罗世花岗岩则主要为细粒二云母花岗岩和细粒白云母花岗岩，二云母的锆石U-Pb结果表现这期岩浆活动主要发生在154Ma(黄卉等, 2013)。但随着近年来的研究发现，两期岩体表现为相似的岩石结构，均发育有似斑状、粗粒-细粒的结果(邓渲桐等，2015)，二云母花岗岩的锆石U-Pb结果为222~224Ma(蔡杨等, 2013)，表明岩体的形成时代与岩石类型并没有直接关系。不同学者的研究表明邓阜仙花岗岩体的岩浆物质来源具有多样性，邓阜仙岩体既表现有S型花岗岩的特征(蔡杨等, 2013)，又有含榍石、褐帘石、磁铁矿等副矿物的I型花岗岩的特征(宋新华等, 1988; 宋新华和周珣若, 1992)。在区域研究中，陈骏等(2014)将邓阜仙岩体归于含钨锡A型花岗岩带的分布中。
在邓阜仙复式岩体的东南部发育有湘东钨矿，矿区内目前已发现含矿石英脉160多条，均赋存于花岗岩中(马德成和柳智, 2010)。含矿石英脉的走向主要为东西向至北东东向，与矿区内的老山坳断层走向大体一致(图 2)。围岩蚀变以云英岩化和硅化为主，局部有叶腊石化和高岭土化。含矿石英脉外侧围岩中多发育有云英岩化蚀变，指示了云英岩化与钨锡成矿之间有密切的联系。主要的矿石矿物为黑钨矿、白钨矿、锡石、黝锡矿、黄铜矿、闪锌矿、辉钼矿、毒砂等，脉石矿物主要为石英、萤石。黑钨矿作为主要的经济矿物，主要产于石英脉中，部分不均匀浸染于云英岩中(蔡杨等, 2012)。
2 样品采集及分析方法本文对邓阜仙复式岩体不同岩性的花岗岩进行了系统采样，选择了代表性样品白云母花岗岩(样品号2609)、二云母花岗岩(样品号2804)和黑云母花岗岩(样品号2901)进行锆石U-Pb定年和锆石原位Hf-O同位素分析，及全岩地球化学分析。
黑云母花岗岩(图 3a, b)的矿物组合为石英(~30%)+碱性长石(40%~50%)+斜长石(10%~15%)+黑云母(10%~15%)。石英表面干净，以他形填充。碱性长石主要为条纹长石，斜长石大部分遭受绢云母化，黑云母自形程度较好，最大粒度可达4~5mm，部分边部被绿泥石化，副矿物为锆石、钛铁矿等。二云母花岗岩(图 3c, d)主要组成为石英(35%~40%)+碱性长石(30%)+斜长石(10%)+白云母(5%)+黑云母(< 5%)，石英粒度最大在2mm左右，呈他形填充，偶见波状消光。碱性长石的最大粒度为1.5mm，呈自形-半自形，发育卡式双晶，未见条纹长石，部分高岭土化。斜长石呈自形-半自形，部分绢云母化。白云母少数具有较好的自形程度，最大粒度可达1.5mm，多数沿着裂隙发育。黑云母具有半自形形态，普遍被绿泥石化。白云母花岗岩(图 3e, f)的矿物组合主要为石英(30%)+碱性长石(5%~10%)+斜长石(15%~20%)+白云母(10%~15%)，碱性长石和斜长石呈半自形-自形，其中斜长石较为发育。白云母的自形程度较好，最大粒度可达1mm。
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图 3 湘东地区邓阜仙花岗岩特征及镜下照片 (a、b)黑云母花岗岩; (c、d)二云母花岗岩; (e、f)白云母花岗岩.Qtz-石英; Kfs-钾长石; Pl-斜长石; Bt-黑云母; Ms-白云母 Fig. 3 Photos and microscopic photos of the Dengfuxian granites in Xiangdong area (a, b) biotite granite; (c, d) two-mica granite; (e, f) muscovite granite. Qtz-quartz; Kfs-K feldspar; Pl-plagioclase; Bt-biotite; Ms-muscovite |
为明确钨矿与花岗岩的关系，本文选取了湘东钨矿的蚀变岩型花岗岩(样品号2415)进行了锡石U-Pb定年。
2.1 锆石SIMS U-Pb定年分析首先对用于U-Pb测年的样品在河北省廊坊市宇能岩石矿物分选技术有限公司使用常规的重选和磁选技术分选出单颗粒锆石，然后将晶型较好的锆石样品颗粒和锆石标样Qinghu(李献华等, 2013)粘贴在环氧树脂靶上，抛光使其曝露一半晶面。通过进行锆石透反射光显微照相和阴极发光图象分析，选择适宜的测试点位。最后将样品靶在真空下镀金以备测试分析。
锆石SIMS U-Pb定年分析在中国科学院地质与地球物理研究所离子探针实验室的Cameca IMS-1280型二次离子质谱仪(SIMS)上进行，详细分析方法见(Li et al., 2009a)。测试时采用单接收系统以跳峰方式循环测量信号，并将锆石标样与待测样品按照1:3的比例交替测定。U-Th-Pb同位素比值用标准锆石Plesovice (337Ma, Sláma et al., 2008)校正获得，U含量采用标准锆石91500 (81×10-6, Wiedenbeck et al., 2004)校正获得，普通Pb用测量的204Pb进行校正。由于测得的普通Pb含量非常低，可以认为普通Pb主要来源于制样过程中带入的普通Pb污染，用现代地壳的平均Pb同位素组成(Stacey and Kramers, 1975)作为普通Pb组成进行校正。单点分析的同位素比值及年龄误差为1σ。数据结果处理采用Isoplot软件(Ludwig, 1994)。
2.2 锡石LA-ICP-MS U-Pb定年分析对采自湘东钨矿的样品2415，首先利用标准技术对锡石进行分选，然后在双目显微镜下挑出，粘在环氧树脂上，待树脂固化后刨磨至大部分锡石颗粒露出。根据反射光和透射光图像，避开包裹体和裂纹，选择锡石颗粒的合适区域，以减少普通铅的影响(Yuan et al., 2011)。
锡石U-Pb同位素锡石颗粒分析测试工作在中国地质调查局天津地质矿产研究所完成，利用Neptune多接收电感耦合等离子质谱仪，激光剥蚀系统为ESI UP193-FX ArF准分子激光器，激光波长为193nm，脉冲宽度为5ns。样品分析过程中激光束斑直径为60μm，脉冲频率为10Hz，能量密度约为13~14J/cm2。为了提高分析的灵敏度，在分析过程中使用高纯度氦气作为载气，利用动态变焦扩大色散使质量数相差很大的U-Pb同位素可以同时接收，从而进行U-Pb同位素测定。为了校正仪器分析过程及激光剥蚀过程中的U-Pb分馏，采用已准确获得ID-TIMS U-Pb年龄的锡石(Lbiao)作为测量外标，在测定样品的同时测定标准锡石样品。U-Pb分馏校正而导致的误差不大于5%，不准确度的传递和实验室所用的计算程序见Yuan et al. (2011)和王志强等(2014)。校正后的结果计算采用Isoplot程序完成年龄计算和协和图的绘制(Ludwig, 1994)。
2.3 主微量元素分析本文样品的主微量元素的定量分析均在中国地质与地球物理研究所岩矿分析实验室完成，所有样品提前碎至200目以下。主量元素的定量分析需要先经过化学前处理，然后使用顺序式X-射线荧光光谱仪(AXIOS Minerals)进行测定，分析精度0.1%~1% (RSD%)，准确度优于1%。微量元素分析首先将样品采用混合酸溶样法处理，然后加入1mL 500×10-9的In作为内标，最后用1%的HNO3稀释至50g后，使用电感耦合等离子质谱ICP-MS (Element, Finnigan MAT)进行测试，分析方法为标准曲线法(即外标法-External calibration)，并以国家标准参考物质(花岗岩GSR1、玄武岩GSR3)进行质量监控，绝大多数元素的分析精度优于10% (RSD%)。
2.4 锆石Hf-O同位素锆石原位微区的O同位素分析是在中国科学院地质与地球物理研究所离子探针实验室的Cameca IMS-1280 SIMS上完成。将做过SIMS锆石U-Pb定年的样品靶再次磨去~5μm，以消除前期U-Pb定年时造成的氧污染。用强度大约2nA的一次133Cs+离子束通过10kV加速电压轰击样品表面，一次离子束斑直径约为20μm，每个样品分析采集至少20组数据，单组18O/16O数据内精度一般优于0.2‰ (1σ)。SIMS的仪器质量分馏(IMF)校正采用Penglai锆石标准，其中Penglai标准锆石的δ18O=(5.31±0.10)‰，测量的18O/16O比值通过VSMOW值(18O/16O=0.0020052)校正后，减去IMF即为该点的δ18O (Li et al., 2009b, 2010)。
锆石原位微区Hf同位素分析是在中国科学院地质与地球物理研究所的多接收等离子体质谱实验室完成，测试仪器为Neptune型多接收电感耦合等离子体质谱仪(LA-ICP-MS)。Hf同位素分析在原来O同位素分析的点上进行。激光剥蚀取样的过程中，激光脉冲频率为6Hz，束斑直径为60μm。仪器运行条件及详细的分析过程见(Wu et al., 2006)。测定的176Hf/177Hf比值用179Hf/177Hf=0.7325校正。为了对仪器漂移进行监控，用标准锆石GJ-1与锆石样品交叉分析。最终本文获得标样GJ-1的176Hf/177Hf同位素比值为0.282010±0.000007 (2σ)，与实验室测定的平均值在误差范围内结果一致(谢烈文等, 2008)。
3 分析结果 3.1 锆石U-Pb定年结果根据野外地质观察，并结合岩石学和矿物学特征，本次研究选取了不同类型的花岗岩进行SIMS U-Pb定年，对发育湘东钨矿的邓阜仙复式岩体的形成时代进行了精确的厘定。U-Pb测试结果(表 1)表明邓阜仙花岗岩品中的锆石具有典型高U、Th含量的特征，并且阴极发光图像上显示有明显较窄的振荡环带，为典型的岩浆成因锆石(吴元保和郑永飞, 2004)。在分析数据过程中，均选取锆石中协和度较好的测试点进行206Pb/238U年龄值的加权平均和协和图的绘制，详细的年龄结果及锆石样品的阴极发光图像如图 4。
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表 1 邓阜仙花岗岩锆石SIMS U-Pb定年数据 Table 1 SIMS zircon U-Pb data of the Dengfuxian granites |
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图 4 邓阜仙花岗岩U-Pb协和图(a、c、e)和锆石阴极发光图像(b、d、f; 圆圈代表分析点位) Fig. 4 U-Pb concordia diagrams (a, c, e) and CL images of zircons (b, d, f; the circle represents the analysis spot) from the Dengfuxian granites |
细粒白云母花岗岩样品2609的阴极发光图像显示其锆石多为长宽比为1:1~1.5:1的短柱状，颗粒偏小，粒径变化在80~150μm之间，大多发育振荡环带，部分呈不均一条带状(图 4b)。形态浑圆、没有明显韵律环带的锆石给出的年龄值为399.8~1770.5Ma，明显偏离正态分布，可能为继承锆石或捕获锆石，反映岩浆源区中含有古老的地壳组分。除去具有高U异常值的4号测点，余下8个测点均投影在谐和线上，具有非常一致的年龄，206Pb/238U加权平均年龄为223.9±5.2Ma (MSWD=0.14)(图 4a)，代表了岩浆结晶年龄，表明细粒白云母花岗岩侵位发生于~224Ma。
中粗粒二云母花岗岩样品2804的锆石多为长宽比2:1至1:1的柱状(图 4d)，粒径变化为100~200μm，发育的振荡环带大多较窄，部分锆石(2号、8号和24号)可能由于受到后期热事件的扰动而具有高的普通Pb(f206>2.5)。还有部分锆石(4号、7号、17号和21号)可能由于Pb丢失，位于谐和线以外。余下18个测点均落在谐和线上，Th/U比值较为集中，206Pb/238U加权平均年龄为223.0±3.5Ma (MSWD=0.47)(图 4c)，代表了该样品的结晶年龄。
粗粒黑云母花岗岩样品号2901的锆石晶形发育较好，多为长柱状(1:3~1:2)，自形-半自形晶，锆石粒径变化在100~200μm之间，大多数锆石表面光洁且内部纯净，几乎没有包裹体和裂纹。阴极发光图像显示，多数锆石具有原生的岩浆振荡环带(图 4f)，少量的锆石核部含有继承性的碎屑锆石(如4号锆石)，多数具有明显的岩浆成因锆石的典型特征。对25颗粒锆石进行了SIMS U-Pb定年分析, 其中3颗锆石(8号、20号和21号)具有高的普通Pb，可能受到后期热事件的扰动。2901@5点偏离谐和线，2901@17点给出的年龄偏老，其206Pb/238U年龄为212.0±3.4Ma，与研究区晚三叠世花岗岩年龄一致，可能为继承锆石。余下的20个点具有较为集中的Th/U比值(0.22~0.63)，均分布在谐和线之上，获得的206Pb/238U加权平均年龄为151.1±1.5Ma (MSWD=0.64)(图 4e)，可代表该样品的结晶年龄。
3.2 锡石U-Pb定年结果样品2415采自湘东钨矿的蚀变花岗岩体中。锡石颗粒为浅褐色、半透明、自形-半自形，在透射光下常见窄的、明暗相间的平行环带，少见矿物包裹体(图 5b)。据前人研究，在冷却速率为10℃/Ma的体系中，有效扩散半径为1μm的锡石颗粒中Pb封闭温度为560℃，1mm级的锡石颗粒中Pb的封闭温度为860℃(张东亮等, 2011)，本次分析测试的锡石颗粒多数>100μm，U-Pb封闭温度应远大于560℃，湘东钨矿成矿温度约为170~290℃(汪群英等, 2015)，远小于锡石U-Pb体系封闭温度。因此，锡石U-Pb测年结果可以代表其结晶年龄。35个测试点的238U/206Pb的比值变化为11.586~41.537，238U/207Pb为17.36~870.04, 207Pb/206Pb为0.046~0.646(表 2)。206Pb/207Pb-238U/207Pb等时线年龄为154.0±3.4Ma (MSWD=0.41)。由于T-W图解不需要206Pb/204Pb或普通Pb的校正，对于普通Pb较高的样品进行定年分析T-W图解是最为有效的(Chew et al., 2014; Li et al., 2016)。因此本文对锡石U-Pb数据进行了T-W图解，得到了下交点的年龄为154.4±2.1Ma (MSWD=5.1)(图 5a)，与等时线年龄在误差范围内一致，说明该结果能代表锡石结晶年龄，锡石作为钨锡矿床主要的金属矿物，表明湘东钨矿成矿作用主要发生在晚侏罗世，与晚侏罗世花岗岩的岩浆活动关系密切。
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图 5 湘东钨矿锡石U-Pb T-W图解(a)和锡石透反射图像(b) Fig. 5 U-Pb Tera-Wasserburg diagram (a) and transmission-reflected images (b) of cassiterites from the Xiangdong tungsten deposit |
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表 2 湘东钨矿床LA-ICP-MS锡石原位微区U-Pb定年数据 Table 2 In-situ LA-ICP-MS U-Pb data of cassiterite from the Xiangdong tungsten deposit |
邓阜仙花岗岩的主量元素分析结果如表 3，均表现出富硅、铝、碱、钾和磷，富铁贫钛的特点，两期岩石均具有较高的SiO2含量(72.56%~76.79%)，全碱(ALK)含量为7.06%~9.26%，其中晚侏罗世黑云母花岗岩的全碱含量为8.31%~9.26%，相对晚三叠世的更富碱。两期花岗岩全岩的K2O/Na2O>1，碱铝指数(AKI值)为0.72~0.85，均属于钙碱性花岗岩(洪大卫等, 1995)。在K2O-SiO2图解中，两期花岗岩大多数落在了高钾钙碱性系列中(图 6a)。两期花岗岩A/CNK值均大于1.0，CIPW标准矿物中均含有不等量的刚玉分子，在全岩A/CNK-A/NK图解上，两期花岗岩的投影点均落入过铝质区(图 6b)。两期花岗岩的分异指数(D.I值)为91.96~94.38，均高于90，表明矿物的分离结晶作用强烈，说明岩体经历了高度的分异演化。
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表 3 邓阜仙花岗岩岩石主量元素(wt%)和微量元素(×10-6)分析结果 Table 3 Major element contents (wt%) and trace element contents (×10-6) of the samples from the Dengfuxian granites |
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图 6 邓阜仙花岗岩SiO2-K2O图解(a)和A/CNK-A/NK图解(b) Fig. 6 SiO2 vs. K2O diagram (a) and A/CNK vs. A/NK diagram (b) of the Dengfuxian granites |
邓阜仙花岗岩的微量元素和稀土元素分析结果(表 3)具有以下特征：在原始地幔标准化蛛网图(图 7a)上可以看出两期花岗岩的微量元素变化特征类似，均富集Rb、Th、U，强烈亏损Ba、Nb、Sr、P、Ti，表明它们可能来自相似源区。Sr和Ba的亏损亦说明发生过斜长石的分离结晶作用；Nb、Ta和Ti的亏损指示曾有富钛矿物(如钛铁矿、金红石)的分离结晶；P的亏损说明发生过磷灰石的分离结晶作用。大离子亲石元素Rb、Zr、Y、K等强烈富集，这可能与成岩过程中斜长石、磷灰石、钛铁矿和榍石等矿物的分离结晶作用有关。在稀土元素球粒陨石标准化配分图(图 7b)上可以看出，两期花岗岩的稀土元素特征大致相似，均富集轻稀土(LREE/HREE为4.35~7.60)，轻重稀土分馏度较大，(La/Yb)N为0.56~10.5。在球粒陨石标准化配分图解上呈现右倾的海鸥型，且具有明显的负铕异常(δEu为0.05~0.12)。Eu的亏损可能是由于斜长石的分离结晶。稀土元素总含量晚三叠世(∑REE为101×10-6~251×10-6)相对于晚侏罗世较低(∑REE为302×10-6~357×10-6)。晚侏罗世花岗岩轻重稀土比更为明显，主要是由于轻稀土的分馏较大所造成。从微量元素上看，晚侏罗世比晚三叠世花岗岩具有更明显的负Eu异常(δEu为~0.05)。综上所述，从晚三叠世到晚侏罗世，稀土元素总含量逐渐降低，LREE/HREE值逐渐下降。
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图 7 原始地幔标准化微量元素蛛网图(a)和球粒陨石标准化稀土元素配分图(b)(标准化值据Sun and McDonough, 1989) Fig. 7 Primitive mantle-normalized trace element spidergrams (a) and chondrite-normalized REE distribution patterns (b) (normalized values after Sun and McDonough, 1989) |
由于锆石的化学性质稳定，抗风化能力强，Lu/Hf比值低，不受部分熔融的影响，其Hf同位素组成基本上代表了结晶时的初始Hf同位素组成(吴福元等, 2007b)。但不同地幔储库的Hf同位素变化范围较大，结合近年发展起来的锆石原位O同位素才能够更有效的示踪花岗岩是否有幔源岩浆的参与(King et al., 1998)。此外，锆石对O同位素具有良好的保存性，幔源岩浆的锆石O同位素非常一致(Kemp et al., 2007)。因此，Hf-O同位素的综合研究被认为是探讨岩浆起源与演化，以及解释壳幔相互作用过程的最有利工具之一(Li et al., 2009b)。
本文对3件样品的锆石颗粒进行了系统的原位Hf-O同位素测定，分析结果列于表 4。由表中数据可看出，所有测点的176Lu/177Hf的值都小于0.006，因此由176Lu衰变生成的176Hf极少，所测得的176Hf/177Hf比值可以代表锆石形成时的176Hf/177Hf比值(吴福元等, 2007b)。
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表 4 锆石Hf-O同位素分析结果 Table 4 Zircon Hf-O isotope data results |
晚三叠世白云母花岗岩(样品2609)分析了8颗锆石的Hf-O同位素组成，结果显示Hf同位素变化较小，176Hf/177Hf=0.282315~0.282493，样品的εHf(t)值较为分散，变化范围为-11.6~-5.0，δ18O同位素为9.0‰~12.1‰，两阶段模式年龄为1573~1982Ma。晚三叠世二云母花岗岩(样品2804)中锆石的Hf同位素表现出比较集中的特征，176Hf/177Hf=0.282345~0.282469，εHf(t)值变化范围为-10.4~-5.9，δ18O同位素为8.8‰~10.0‰，两阶段模式年龄为1626~1907Ma。综上所述，晚三叠世花岗岩εHf(t)值总体呈单峰，正态分布，O同位素值则有明显的双峰(图 8)，这可能与成熟地壳物质的加入有关。
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图 8 邓阜仙花岗岩锆石εHf(t)值与O同位素频数图 Fig. 8 The frequency histrogram of zircon εHf(t) values and O isotopes from the Dengfuxian granites |
晚侏罗世黑云母花岗岩(样品2901)的锆石Hf同位素组成相对均一，176Hf/177Hf=0.282401~0.282533，其中具有晚侏罗世结晶年龄的锆石εHf(t)值也相对集中，分布于-9.8~-5.2之间，δ18O同位素组成为8.7‰~9.5‰。两阶段平均地壳Hf模式年龄为1525~1817Ma。综上所述，晚侏罗世εHf(t)值、δ18O同位素值总体呈单峰，正态分布(图 8)，相对于晚三叠世Hf-O同位素组成更为集中，表明没有明显的幔源岩浆的加入。
4 讨论 4.1 邓阜仙岩体及其成矿年代学根据邓阜仙复式岩体的野外接触关系和岩相学特征，前人将其分为了三个期次，第一期为中粗粒黑云母花岗岩，为邓阜仙岩体的主体，呈马蹄状；第二期为中细粒二云母花岗，主要呈岩株状出露；第三期为细粒白云母花岗岩，呈不规则小岩株出露于邓阜仙矿区的南组脉和金竹垄地区(孙振家, 1990)。黄卉等(2011)对采自邓阜仙矿区的中粗粒黑云母花岗岩和中细粒二云母花岗岩进行锆石U-Pb测定，获得其侵入时间分别为225.7±1.6Ma和154.4±2.2Ma。随后，蔡杨等(2013)对邓阜仙岩体中部的二云母花岗岩进行了研究，获得其侵位年龄为224.3±2.4Ma，表明二云母花岗岩的形成时代与早期黑云母花岗岩一致，并提出邓阜仙印支晚期的二云母花岗岩可能为后期晚侏罗世的成矿提供了必要的物质基础。
从前人研究成果可以看出，同一岩性的花岗岩并不具有相似的年龄组成，因此根据岩相学进行期次的划分仍存在疑问。在此基础上，本文对黑云母花岗岩、二云母花岗岩以及白云母花岗岩进行了系统的锆石U-Pb测试，分别获得了151.1±1.5Ma、223.0±3.5Ma和223.9±5.2Ma的年龄。综合前人研究成果，表明从早期到晚期“岩石粒度、钾长石斑晶明显变少变小”和“石英增加、黑云母减少”的规律(刘国庆等, 2008)并不存在。已有研究在相邻的锡田岩体也得出同样的结论(牛睿等, 2015)。实际上，岩石的这种变化规律即使在同一期次的岩浆侵入过程中也可以出现，如房山岩体晚期的花岗闪长岩可以分为五个相带，各带之间为渐变过渡的关系(蔡剑辉等, 2005)，而且该期侵入岩与早期的的石英闪长岩在矿物组合上完全相同(黄福生和姜常义, 1985; 阎国翰等, 1995)。由此可见，按照矿物粒度、斑晶大小、暗色矿物含量等特征对邓阜仙花岗岩进行期次划分并不准确，得到的结果与其成岩期次不能一一对应，因此限制了对成岩成矿作用的认识。
湘东钨矿的矿化类型复杂，以石英脉型产出为主，少量为蚀变花岗岩型。石英脉型是湘东钨矿传统开采的类型，主要出露于矿区内的黑云母花岗岩和二云母花岗岩中；据野外观察，蚀变花岗岩型矿体主要赋存在粗粒黑云母花岗岩和中粒二云母花岗岩中，钨矿以微细裂隙充填形式产出，此类型矿体规模小，分布零散无规律(侯杰, 2013)。前人通过含矿石英脉进行辉钼矿的Re-Os测定，得到了加权平均年龄为152.4±3.3Ma(蔡杨等, 2012)。为系统研究湘东钨矿的成矿时代，本文对蚀变花岗岩型中的锡石进行了U-Pb定年，得到的T-W图解下交点年龄为154.4±2.1Ma，与石英脉型成矿年龄一致。本文结果表明湘东钨矿不同的矿化类型均形成于晚侏罗世，与黑云母花岗岩和二云母花岗岩关系紧密。湘东钨矿的矿体大多沿构造裂隙充填形成，各期次的花岗岩均可作为围岩发育，矿脉成组分布在岩体的隆起部位(马德成和柳智, 2010; 宋超等, 2016)。结合矿体的产出特征及形成时代，表明成矿与具体的岩石类型并没有直接的联系，可能与其所处的构造背景关系更为紧密。
4.2 晚三叠世和晚侏罗世花岗岩的成因联系南岭地区的花岗岩体往往是多期岩浆活动的产物，在空间上常以复式岩体的面貌出现。本文研究的湘东邓阜仙岩体发育晚三叠世和晚侏罗世两期，在空间上两期呈主体与补体的关系，是南岭地区典型的复式岩体。从地球化学性质上来说，两期花岗岩的地球化学特征差异不大，主量元素均表现出相对富碱、铝和分异程度较高的特征。同时在微量元素特征上，两期花岗岩均富Th、U、Hf和Ta，亏损轻稀土，稀土配分模式呈右倾型(图 7b)，相似的分布模式暗示了两期岩体来自相似的源区。但两者仍存在细微差别，晚侏罗世黑云母花岗岩的分异指数(D.I值)高于94，表明晚侏罗世比晚三叠世的分异演化程度更高。同时，晚侏罗世具有较高的Rb/Sr比值(6.97~10.5)和较高的Rb/Ba比值(2.27~2.49)，同样指示了晚侏罗世分异演化程度更高。晚侏罗世花岗岩具有稀土元素总含量相对偏高和轻重稀土分馏相对不显著的特征，表明其形成过程中可能有流体加入(Schaltegger et al., 2005)。
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图 9 邓阜仙花岗岩εHf(t)-t图解 Fig. 9 Evolution of εHf(t) vs. t of the Dengfuxian granites |
两期花岗岩的锆石εHf(t)值集中在-11.6~-5.9，为显著负值，且在频数图上表现出单峰的特点(图 8)，指示其来自于壳源。在t-εHf(t)图上，两期花岗岩均分布在1.4~2.0Ga，计算所得的两阶段Hf模式年龄(tDM2)集中在1.6~1.9Ga(图 9)，与华夏地块基底变质岩的模式年龄(1.86~1.89Ga)基本一致(Yu et al., 2012)，表明它们可能起源于区内中-古元古代地壳物质的熔融。
值得注意的是，晚三叠世花岗岩的O同位素较之晚侏罗世花岗岩，整体含量偏高，且明显呈现多峰现象(图 8)，这都指示了晚三叠世相对于晚侏罗世混染了更多成熟的地壳物质。结合前人通过低的Re含量得出的成矿物质来自于壳源的结论(蔡杨等, 2012)，以及晚侏罗世成矿的事实，说明源岩的成矿元素高低并不直接影响花岗岩的含矿性，区域富钨锡的成熟地层对湘东钨矿形成的影响在很大程度上被高估。据前人研究，岩浆分异过程对于花岗岩的含矿性影响巨大，其源岩不一定强烈富集成矿元素(Lehmann, 1987)。而花岗岩的结晶分异作用及亚固相的热液作用才是W-Sn热液矿床形成的关键(Ballouard et al., 2016)。
4.3 对成矿的制约湘东钨矿赋存于邓阜仙复式花岗岩体中，黑钨矿体主要分布在与断裂方向一致的石英脉中，白钨矿则分布在石英脉和蚀变花岗岩体中(侯杰, 2013)。随着南岭地区晚三叠世研究的深入(Mao et al., 2013; Zhang et al., 2015; 伍静等, 2012)，湘东钨矿晚三叠世的成矿潜力也备受关注(蔡杨等, 2013)。本文通过对邓阜仙复式岩体和蚀变花岗岩型钨矿进行锆石/锡石的U-Pb定年，表明邓阜仙晚侏罗世花岗岩成岩年龄与湘东钨矿成矿年龄一致。结合蔡杨等(2012)对与石英脉型钨矿的Re-Os年龄152.4±3.3Ma，表明湘东钨矿不同类型的矿化均形成于晚侏罗世，证实了晚侏罗世成岩成矿紧密的时空关系。
虽然近年来对晚三叠世花岗岩成矿的潜力有了更多的认识，但是南岭地区中大型矿床几乎全部是与燕山早期花岗岩有关，晚三叠世成矿规模较小，分布零星。本文对两期岩浆源区的研究表明源岩的性质对成矿影响不大，这与前人提出的两期成矿能力差异与其背后的构造-岩浆演化历史关系更为紧密的结论一致(柏道远等, 2007a, b)。邓阜仙岩体的晚侏罗世花岗岩相对于晚三叠世花岗岩，具有明显更高Fe2O3T/MgO值(如表 3)和更低的负Eu、Ce异常(图 7)，这都指示一个相对还原的体系特征(朱赖民等, 2009)。前人研究表明，在高温还原条件下，钨呈现出亲铁性质，而且温度越高，还原作用越强，钨在金属相中的富集程度也就越高(Sylvester et al., 1990)。而元素的富集成矿，实质上就是元素在地质体分异演化过程中不断在不同相之间不均匀分配的结果(Bai and Van Groos, 1999)。前人研究认为导致稀有金属W、Sn选择性分配的关键是F、B、P等挥发分，这些挥发份对金属元素有明显的富集作用，是形成金属元素络合物的关键(Audéat et al., 2000; Li et al., 2004; Van Gaans et al., 1995)。研究区矿体附近萤石大量地出现，正好证明了大量F、Cl挥发份的存在。而这些挥发份往往会大量产生在俯冲板块脱水脱气作用中形成的地幔流体中(杜建国等, 2001; 刘丛强等, 2001)。He-Ar同位素的研究表明南岭地区的成矿流体大多都有含有地幔的成分(刘云华等, 2006)，与Li and Li (2007)提出的太平洋俯冲模式吻合。同时，挥发分F的存在会明显降低岩浆的固结温度，使得岩浆结晶速度减慢，从而让岩浆充分的分异演化(Webster et al., 2004)，也与南岭地区多数晚侏罗世花岗岩相对晚三叠世花岗岩分异程度更高的特征一致(Mao et al., 2013; 陈骏等, 2014)。当富集成矿元素的流体随构造活动进入裂隙，压力瞬间降低，造成了成矿物质的迅速沉淀，同时也让裂隙愈合，渗透性下降，造成成矿流体的再次积聚，多次的“破裂-愈合-滑动”，最终形成矿床(Sibson et al., 1988)。有研究表明晚侏罗世岩浆的侵位加速了老山坳剪切带的构造活动，剪切带的伸展拆离作用产生了控矿构造(韧性域的脆性破裂)，二者共同促成了湘东钨矿的形成(宋超等, 2016)。总而言之，成矿是岩浆与流体-构造相互作用的结果，与其所处的构造背景关系紧密。
5 结论(1) 湘东邓阜仙岩体中不同类型花岗岩和蚀变岩型钨矿的锆石/锡石U-Pb测定结果表明，该岩体主要由晚三叠世(223~228Ma)和晚侏罗世(151~153Ma)两期岩浆活动形成，不同矿化类型的钨矿形成均与晚侏罗世岩浆活动关系紧密。
(2) 两期花岗岩在化学成分上均具有高硅、高钾、弱过铝质至强过铝质的特征，相似的微量元素特征暗示了相似源区。锆石的Hf-O同位素特征指示两期花岗岩的形成与古老地壳的部分熔融有关，且晚三叠世花岗岩混入了更多的成熟地壳，表明区域富W-Sn地层对湘东钨矿形成的影响在很大程度上被高估，详细的地球化学特征指出岩浆分异作用是成矿的关键之一。
(3) 湘东钨矿的形成与晚侏罗世花岗岩在时空上关系紧密，晚侏罗世相对晚三叠世更高的Fe含量和较高的Rb/Sr、Rb/Ba比值，指示其经历了更高程度的分异演化，结合前人研究成果推测成岩构造环境是造成岩浆分异的关键，与区域上燕山期的太平洋俯冲密切相关。
致谢 野外工作得到湖南省地质矿产勘查开发局四一六队李晖的大力支持；室内工作得到中国科学院地质与地球物理研究所离子探针实验室、固体同位素实验室和岩矿制样与分析实验室的支持；感谢中国地质调查局天津地质矿产所的周红英老师和崔玉容老师的无私帮助；感谢中国科学院大学宋国学老师提出的宝贵意见。
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