2018, Vol. 34
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 广东石油化工学院, 茂名 525000;
4. 中国科学院南京古生物研究所, 现代古生物学和地层学国家重点实验室, 南京 210008
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. Guangdong University of Petrochemical Technology, Maoming 525000, China;
4. State Key Laboratory of Palaeobiology and Stratigraphy, Nanjing Institute of Geology and Palaeontology, Nanjing 210008, China
二叠纪-三叠纪之交(Permian-Triassic Boundary，简称PTB)全球发生了显生宙最大的生物灭绝事件，造成了90%以上的海洋生物种，70%的陆生脊椎动物属和大多数的陆生植物灭绝(Erwin, 1994; Jin et al., 1994, 2000; Stanley and Yang, 1994)。对这次生物灭绝事件成因与机制的研究一直是地球科学研究的重大课题和前沿领域(殷鸿福和宋海军，2013)。在华南地区PTB生物灭绝层位上下普遍发育多层粘土岩，覆盖面积超过1×106km2(Yin et al., 1989; Jin et al., 2000)。20世纪80年代我国学者首先发现这些PTB粘土岩中具有酸性喷发岩中典型的六方双锥石英，并讨论了生物灭绝事件与华南酸性火山活动的关系(何锦文等，1987；吴顺宝等，1990)。华南PTB界线粘土岩低的TiO2/Al2O3比值也表明其可能为酸性火山作用的产物(Clark et al., 1986; Zhou and Kyte, 1988)。Yin et al.(1989)重点研究了浙江煤山剖面、黄石二门剖面、重庆凉风垭剖面的界线粘土岩，发现了石英(包括六方双锥石英)、磷灰石、锆石、微球粒等火山物质，特别注意到这些火山物质与PTB生物灭绝事件在层位上高度相关，故而提出了PTB生物灭绝事件的“火山灭绝”假说。进一步的研究发现，生物灭绝事件与火山灰不仅在时间上一致，在强度上也有很好的对应关系，为华南“火山灭绝”假说提供了更有力的证据(Xie et al., 2005, 2010; He et al., 2014)。可是这一观点遭到国外一些学者的质疑，他们认为华南地区PTB火山灰仅是局部火山作用的产物，难以造成全球变化和生物灭绝事件(Erwin and Vogel, 1992)。因此，对华南PTB酸性火山灰源区与规模的研究意义重大。
对华南PTB酸性火山灰中锆石Hf、O同位素的研究表明其来源于大陆岩浆弧，排除了来自西伯利亚大火成岩省的可能(He et al., 2014; Gao et al., 2013, 2015)。杨遵仪等(1991)根据华南PTB凝灰岩的分布特征推测火山口可能位于华南的西南内部，且存在多处、多次的火山喷发。He et al.(2014)根据华南PTB火山灰的层数和厚度分布规律提出其可能来源于东昆仑二叠纪大陆岩浆弧。但高精度牙形石生物地层对比结果显示，华南地区不同剖面PTB火山灰层在层位上并不一致(Yin et al., 2014)。这表明海相地层中火山灰的保存不同于湖相地层，其原始火山灰的沉积厚度可能会受到海浪等水动力条件影响，与火山口距离不存在良好的对应关系，因此利用火山灰的层数和厚度推测其源区的依据不够。因此到目前为止，对华南地区PTB酸性火山灰源区和规模这一科学问题还没有令人信服的结论。
华南PTB界线附近火山碎屑岩岩性复杂，以往报道较多的为火山灰蚀变成因粘土岩、蚀变凝灰岩等(杨遵仪等，1991；Gao et al., 2013, 2015)。近年来，广西蓬莱滩剖面的凝灰质砂岩受到关注，并在锆石高精度同位素定年方面取得了重要成果(Shen et al., 2011; Baresel et al., 2017a, b)。但对于蓬莱滩剖面凝灰质砂岩的岩石成因及其与华南其他PTB剖面火山碎屑岩成因关系的研究甚少。在定年方法上，采用CA-TIMs技术可获得高精度年龄结果，对限定地层年龄具有重大意义，但由于耗时且价格昂贵，难以进行大量分析；LA-ICPMS定年技术虽然精度一般，但具有可快速获得大量年龄数据的优势，对碎屑锆石源区的研究有重要作用。因此，将两种方法结合讨论会获得更为可靠的结果。本文试图通过岩相学、碎屑锆石的年代学、Hf同位素及微量元素等手段对蓬莱滩剖面凝灰质砂岩进行系统研究，并结合华南地区PTB凝灰岩和火山粘土岩时空分布特征对华南酸性火山灰的源区和规模进行讨论和限定，进而讨论其与生物灭绝事件的关系。
1 地质背景与样品镜下特征华南板块由扬子地块和华夏地块于中元古代晚期-新元古代早期碰撞拼合形成，江南造山带为拼合形成的缝合带(Ye et al., 2007; Li et al., 2009)。板块北边以秦岭-大别山造山带与华北克拉通相隔，其东缘为中国南海，西南缘以金沙江-哀牢山-Song Ma造山带与印支板块相隔(图 1a)。
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图 1 来宾地区位置图(a)、区域地质图(b, 据Shen et al., 2007)及剖面柱状图(c, 据Shen et al., 2007) Fig. 1 Locality map (a) and geological map (b) in the Laibin area of Guangxi, South China and stratigraphic column and sampling locations for the Dalong Formation at the Penglaitan section (c) (modified after Shen et al., 2007) |
从泥盆纪至二叠纪初期，华南板块经历了不同程度的拉张裂陷作用，造成沉积分异，形成堑垒相间的古地理格局(秦建华等，1996)。整个二叠纪华南板块的古地理格局具有继承性，主要格局都是以中部广阔的浅水碳酸盐岩台地为主，在北部和东北部、南部及西南部为深水盆地，深水盆地中发育孤立碳酸盐岩台地(冯增昭等，1996)。
滇黔桂盆地位于华南板块西南部，其二叠系乐平统包括吴家坪阶和长兴阶。该盆地及邻区的乐平统，沉积相类型多样，地层发育较为完整。在连陆台地上，吴家坪阶为一套含煤碎屑岩系地层，而且在孤立台地上的灰岩层中也发育煤层，连陆台地边缘和孤立台地的迎风浪部分主要为颗粒滩相灰岩。长兴阶，连陆台地上主要由开阔海台地相灰岩组成，在孤立台地上以及连陆台地边缘为一套海绵生物礁灰岩。在台盆中，乐平统为一套盆地相泥页岩夹硅质岩；在钦州至防城一带，覆盖在深水盆地相地层之上的是巨厚的乐平统磨拉石粗碎屑岩地层。大隆组位于长兴阶顶部(长兴组灰岩地层之上)，沉积在滇黔桂盆地的连陆台地中，常常以硅质岩为特征，向连陆台地边缘逐渐变薄尖灭，被解释为二叠纪晚期碳酸盐台地初始淹没的产物，其分布范围与长兴组一致；在广西来宾至合山一带较厚，成为长兴阶的中上部(梅冥相等，2007)。
广西来宾地区位于滇黔桂盆地东部，在来宾市以东约20km的红水河岸边(Jin et al., 2006)，构造上属于来宾向斜的东翼(图 1b)。在红水河北岸出露了厚约700m的上二叠统顶部大隆组地层，其下部以硅质岩、页岩夹粉砂岩为主，中部主要为页岩，上部为粉砂岩、泥岩、灰岩，顶部为凝灰质砂岩夹灰岩，凝灰质砂岩厚度约为60m(图 1c)。
本研究的样品PLT-21和PLT-28采自蓬莱滩剖面顶部，PTB界线之下的凝灰质砂岩层，层位分别为140层和133层(图 1c，Shen et al., 2007)。2个样品的岩性一致，均为凝灰质长石粗砂岩，样品中碎屑颗粒占70%~80%，粒径为0.5~2mm，主要为钾长石(30%)、斜长石(15%~20%)、石英(10%~15%)、岩屑(7%)和不透明矿物(3%)。长石为半自形-自形，石英为他形-半自形，分选中等，颗粒磨圆度呈两级分化，部分颗粒呈棱角状，部分颗粒磨圆较好(图 2d)。胶结类型为基底式胶结，胶结物含量占20%~30%，以钙质(方解石)胶结为主，凝灰质胶结为辅。碎屑颗粒多为火山碎屑，以长石、石英晶屑为主，含少量酸性火山岩岩屑，几乎不含玻屑。其中石英晶屑具有不规则裂纹及港湾状溶蚀外形，部分石英晶屑磨圆度高；长石晶屑主要为斜长石、钾长石，自形-半自形，表面蚀变严重，可见明显的裂纹(图 2)。
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图 2 样品PLT-21 (a)和样品PLT-28 (b-d)镜下照片 (a、b)石英晶屑具有溶蚀状港湾及尖锐的棱角状，长石晶屑为不规则棱角状并发育裂纹；(c)长石颗粒沿长轴方向定向排列；(d)长石颗粒存在磨圆现象.Q为石英；F为长石，包括斜长石和钾长石；C为方解石 Fig. 2 Photomicrographs of samples PLT-21(a) and PLT-28 (b-d) Q for quartz; F for feldspar, including plagioclase and potassium feldspar; C for calcite |
锆石分选由河北省廊坊地质研究院采用常规重液和电磁分选完成，所得锆石送中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室制样。用环氧树脂将锆石制作成靶后磨蚀抛光至锆石平面暴露约1/3~1/2，经阴极发光图像分析锆石颗粒的内部结构并选取最佳测试点位置。
锆石U-Pb同位素定年在中国地质大学(武汉)LA-ICP-MS实验室完成，激光剥蚀系统为GeoLas2005，ICP-MS为Agilent7500a。激光剥蚀过程中采用氦气作载气，氩气为补偿气以调节灵敏度。在等离子体中心气流(Ar +He)中加入少量氮气，以提高仪器灵敏度和改善分析精度(Hu et al., 2008)。实验数据采用ICP-MSDataCal软件进行校正处理(Liu et al., 2008; Liu et al., 2010a)。U-Pb同位素定年中采用锆石标准91500作外标进行同位素分馏校正，每分析6个样品点分析2次91500标样采用线性内插方式进行校正(Liu et al., 2010b)，锆石标准91500的U-Th-Pb同位素比值推荐据Wiedenbeck et al.(1995)。锆石样品的U-Pb谐和图采用Isoplot/Ex_ver4(Ludwig, 2003)绘制完成。
锆石Hf同位素测定在中国科学院广州地球化学研究所的MC-ICP-MS(多接收器等离子体质谱)实验室完成，激光剥蚀系统为Geolas-193。测定时选用标准锆石Penglai作为176Hf/177Hf的参考物质，分析过程中176Hf/177Hf的值为0.282916±0.000006(2σ, n=230)，与推荐值~0.282906在误差范围内一致。εHf(t)的计算中，176Lu的衰变常量为1.867×10-11/y(Söderlund et al., 2004)，球粒陨石176Hf/177Hf比值为0.282772，176Lu/177Hf比值为0.0332(Blichert-Toft and Albarède, 1997)。在单阶段模式年龄(tDM)的计算中，亏损地幔(176Hf/177Hf)DM为0.28325，(176Lu/177Hf)DM为0.0384(Griffin et al., 2000)；在两阶段模式年龄tDMC计算时，平均地壳的176Lu/177Hf比值为0.015(Griffin et al., 2002)。
3 分析结果 3.1 锆石年龄组成特征样品中的锆石呈无色或淡黄色，多为柱状半自形-自形晶(图 3)。锆石的Th/U比值大部分大于0.4(见电子版附表 1)，CL图像显示很好的振荡环带(图 3)，这些特征指示锆石为岩浆成因锆石。对锆石进行测试分析后获得139个谐和度≥90%的数据点，总体上符合概率统计样本要求。2个样品的U-Pb年龄谱特征相似，81%的锆石年龄落在235±2.7Ma~258±4.8Ma之间，显示单一的252Ma的峰值(图 4)。2个样品共有11%的锆石年龄在260±3.2Ma~276±3.6Ma之间，这些锆石可能来自早期的火山作用。此外，样品中均有一定数量年龄更老的锆石，早二叠世锆石一颗，年龄为294±5.8Ma；石炭纪锆石一颗，年龄为335±4.3Ma；泥盆纪锆石三颗，年龄分别为383±9.9Ma、403±14.8Ma、413±6.2Ma；寒武纪锆石一颗，年龄为561±6.9Ma；中-新元古代锆石有四颗，年龄分别为922±9.2Ma、927±7.7Ma、1050±8.9Ma、1116±8.6Ma；最老的锆石为古元古代锆石，年龄为2063±13.4Ma。
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图 3 蓬莱滩碎屑锆石CL图像 Fig. 3 CL images of detrital zircons from Penglaitan section |
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附表 1 蓬莱滩剖面锆石U-Pb年龄分析结果 Appendix Table 1 LA-ICP-MS zircon U-Pb results from Penglaitan section |
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图 4 蓬莱滩碎屑锆石U-Pb谐和曲线及分布图谱 Fig. 4 Detrital zircon LA-ICP-MS U-Pb concordia diagrams and histogram of Penglaitan section |
采用LA-ICP-MS方法对样品PLT-21和PLT-28进行锆石原位微区Lu-Hf同位素分析，共测得130个数据点(见电子版附表 2)。2个样品的Hf同位素表现出相似的εHf(t)特征(图 5a)。在235 ±2.7Ma~258±4.8Ma之间的锆石εHf(t)值范围为-16.5~-5.0，仅有一颗锆石εHf(t)值为+10.3。年龄在260±3.2Ma~276±3.6Ma之间的锆石，除一个εHf(t)值为-21.0外，其余均落在-14.7~-8.1之间。294±5.8Ma~413±6.2Ma之间的锆石εHf(t)值为-12.0~-5.6。寒武纪的单颗锆石εHf(t)值为-3.0。中-新元古代的锆石εHf(t)值以正值为主，范围为-3.3~+8.0，最老的锆石εHf(t)值为+28。
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附表 2 蓬莱滩剖面锆石Hf同位素数据 Appendix Table 2 Zircon Hf isotopic data from Penglaitan section |
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图 5 蓬莱滩碎屑锆石Hf同位素特征图(a、b)及Th/U-Nb/Hf (c)和Th/Nb-Hf/Th (d)图解(c，d，据Yang et al., 2012) 图 5b中华南其他剖面锆石Hf同位素数据来自He et al., 2014；峨眉山大火成岩省数据来自Xu et al., 2008；Shellnutt et al., 2009 Fig. 5 Plots of εHf(t) values versus U-Pb ages (a, b), zircon trace element Th/U vs. Nb/Hf (c) and Th/Nb vs. Hf/Th (d) diagrams (c, d, after Yang et al., 2012) for zircons from tuffaceous sandstone of Penglaitan section In Fig. 5b: data of other sections of South China is from He et al., 2014; data of ELIPs is from Xu et al., 2008; Shellnutt et al., 2009 |
凝灰岩和凝灰质砂岩追索源区的意义不同，粗粒凝灰岩的火山口源区应该就在附近；凝灰质砂岩离原始火山口源区可能有一定的距离。因此，正确的岩性判断对于火山碎屑源区的研究具有重要意义。
前人提出蓬莱滩剖面存在凝灰岩(广西壮族自治区地质局, 1972①)，但本研究在野外和室内工作中并未发现凝灰岩。通过野外观察，岩相学、碎屑锆石年代学、大地构造背景及物源分析等，本文认为蓬莱滩大隆组顶部为凝灰质砂岩，不是凝灰岩。这一结论与国内外学者的认识一致(Shen et al., 2007; Baresel et al., 2017a, b)。
①广西壮族自治区地质局. 1972.中华人民共和国区域地质测量报告1 200000来宾幅(F-49-Ⅱ)(地质部分). 28-36
岩相学上，正常火山碎屑岩(如凝灰岩)中火山碎屑含量占绝对优势(>90%)，火山碎屑外形不规则，主要为棱角状、次棱角状，常见塑性玻屑或晶屑，一般以火山灰压实胶结为主，分选差。而在蓬莱滩剖面样品中，火山碎屑含量虽然占绝对优势，但碎屑颗粒有一定的分选，部分长石颗粒存在磨圆(图 2d)，胶结物类型以化学沉积物(钙质)胶结为主，可见方解石解理(图 2a)。此外，无论从手标本上还是显微镜下都可观察到晶屑的定向排列(图 2c)。这些特征说明蓬莱滩大隆组样品为凝灰质砂岩。
碎屑锆石年代学上，凝灰岩中碎屑物质基本来源于同一次火山喷发，其锆石年龄谱应该呈现出极其单一的峰值，但蓬莱滩大隆组样品中除了一组年龄为~252Ma(峰值年龄)的锆石外，还存在一定数量早期锆石。锆石高精度(CA-ID-TIMS)U-Pb定年结果也表明存在大量的早期锆石(Baresel et al., 2017b)。样品中含有一定数量260~280Ma、~400Ma和~1000Ma的碎屑锆石，这些锆石可能是地块抬升剥蚀形成的陆源碎屑，随火山碎屑一起被水流携带搬运至蓬莱滩剖面。由此可见，碎屑锆石年代学也支持蓬莱滩大隆组样品为凝灰质砂岩而非凝灰岩。
大地构造背景上，来宾地区蓬莱滩一带处于扬子板块腹地，古生代一直为稳定的碳酸盐沉积。在二叠纪长兴阶时期，蓬莱滩一带为NNE向的沉积洼地，其大隆组沉积厚度近700m，显著大于相邻地区(广西壮族自治区地质局，1972)。此外，这套火山碎屑沉积岩仅占大隆组碎屑岩的10%，正常的碎屑岩(粉砂岩、泥岩)野外可见清晰的交错层理，说明当时蓬莱滩物源供给充足，水动力条件强，火山碎屑物更可能是被水流搬运至蓬莱滩沉积下来。
值得注意的是，蓬莱滩剖面大隆组碎屑锆石的峰值年龄与已知PT界线年龄251.902±0.024Ma相近(Burgess et al., 2014)。碎屑锆石最年轻的峰值可以限定最大沉积年龄，而地层关系上PT界线年龄可以限定最小沉积年龄，当两者相近时则表明这些碎屑锆石为同沉积碎屑锆石，即蓬莱滩凝灰质砂岩中的火山碎屑物质是同时期火山作用形成的火山碎屑岩风化剥蚀而来。高精度CA-TIMs定年结果也显示这些碎屑锆石为同沉积碎屑锆石(252.062±0.043Ma，Baresl et al., 2017b)。由于缺乏岩屑等粗粒级火山碎屑颗粒，且分选中等，说明火山碎屑源区距离蓬莱滩有一定距离。然而，蓬莱滩大隆组火山碎屑沉积岩厚达60m，需要大量的火山碎屑物质来源。考虑到当时全球温度升高等变化导致风化速率剧增，火山碎屑岩的快速剥蚀可以提供充足物源，且水动力条件强，所以这种推测是合理的，即蓬莱滩火山碎屑物质是由同时期火山作用形成的火山碎屑岩快速风化剥蚀后被水体迅速搬运沉积于蓬莱滩沉积洼地形成(Chen et al., 2016)。此外，尽管晶屑的磨圆差，但水下凝灰质浊流可以搬运易脆的火山碎屑几百公里远而不发生显著磨蚀(Cas and Wright, 1987)。对于这种特殊成因的火山碎屑沉积岩，追踪物源来源和古水流方向即可指示火山物质来源。
4.2 蓬莱滩大隆组火山碎屑与华南火山灰的同源性蓬莱滩凝灰质砂岩的发现可为火山碎屑来源提供信息，为确定华南PTB酸性火山灰来源首先需要判断蓬莱滩大隆组火山碎屑物与华南火山灰是否同源。
地层位置上，蓬莱滩凝灰质砂岩位于大隆组的顶部，紧邻二叠-三叠系界线，与华南PTB火山灰和凝灰岩层位一致。生物地层上，蓬莱滩火山碎屑沉积岩和煤山剖面一致，都属于Clarkina meishanensis带(Shen et al., 2007, 2011; Yuan et al., 2014)。高精度同位素年龄上，蓬莱滩火山碎屑沉积岩碎屑锆石峰值年龄及高精度CA-TIMS定年结果(252.062±0.043Ma)均与煤山剖面火山灰层年龄(252.28±0.08Ma)一致(Shen et al., 2011; Baresel et al., 2017b)。
此外，二者具有相似的晶屑组成和地球化学特征。蓬莱滩凝灰质砂岩的火山碎屑主要为长石、石英晶屑；华南PTB剖面晶屑也为长石、石英，部分剖面由于长石全部蚀变为粘土矿物而只剩下石英晶屑(臧庆兰和江纳言，1980；杨遵仪等，1991)。而华南PTB火山灰和凝灰岩的岩相学和主微量特征也表明其来源于酸性火山喷发(何锦文等，1987；赵天宇等，2013；Clark et al., 1986；Zhou and Kyte, 1988)。地球化学特征上，蓬莱滩火山碎屑沉积岩的锆石εHf(t)值在-16.5~-5.0之间，与煤山、上寺等典型剖面εHf(t)值(范围为-14.0~-2.6)基本一致(图 5b)，均表现出地壳来源特征。
更为重要的是二者发育于同一个华南海盆沉积环境中，并在整个华南地区的空间分布特征上具有连续变化的一致性(见4.4讨论)，这一空间分布特征有力佐证二者具有同一来源。
4.3 华南PTB酸性火山碎屑岩岩性变化华南地区PTB同一层位的火山灰在部分剖面表现为松散未固结的粘土岩，如煤山剖面等；而在部分剖面表现为坚硬的凝灰岩或蚀变凝灰岩，如合山剖面等。为何同一时期相同成分的火山碎屑岩会出现如此大的岩性差异呢？对区域内11条剖面进行对比研究发现，岩性差异主要与火山碎屑类型和火山碎屑粒度相关。火山粘土岩中火山碎屑以玻屑为主，凝灰岩中以晶屑为主；火山粘土岩中玻屑及少量的石英晶屑的粒度小于0.3mm，凝灰岩中晶屑粒度为0.3~2mm(表 1)。
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表 1 华南PTB剖面界线火山碎屑岩对比 Table 1 Features of pyroclastic rocks from PTB sections in South China |
相比石英、长石晶屑，火山玻璃更易蚀变为粘土矿物；粒度越小，表面积与体积之比越大，越容易发生蚀变反应。在成岩作用早期细小的玻屑蚀变为粘土矿物，由于粘土矿物易吸水的特性，后期成岩压实作用很难使其固结成岩，因此保留了松散未固结的粘土岩。可见，在华南地区PTB火山粘土岩的出现暗示着火山碎屑粒度较小。
4.4 华南PTB酸性火山碎屑岩空间分布规律根据火山碎屑岩岩性和火山碎屑粒度变化，华南PTB酸性火山碎屑岩分布可以分为三个区域：Ⅰ区为火山碎屑较粗的凝灰质碎屑岩区，Ⅱ区为可见凝灰岩和火山成因粘土岩区，Ⅲ区主要为火山成因粘土岩(图 6a)。
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图 6 华南火山碎屑岩空间分布图(a, 据Yin et al., 1989; Xie et al., 2010)、海南岛晚古生代-早中生代花岗岩分布略图(b, 据温淑女，2013)、桂西南早中生代酸性火山岩分布略图(c, 据覃小锋等，2011)和华南火山碎屑岩成因模式简图(d) 图 6a中英文缩写代表剖面名称：MS-煤山剖面；NS-牛山剖面；HE-黄石二门剖面；DXK-大峡口剖面；SS-上寺剖面；LFY-凉风垭剖面；LM-连阳煤田剖面；XM-新民剖面；DP-东攀剖面；LZ-柳州剖面；HS-合山剖面；PLT-蓬莱滩剖面 Fig. 6 The spatial distribution map of pyroclastic rocks in South China (a, modified after Yin et al., 1989; Xie et al., 2010), distribution of granite on Hainan Island during late Paleozoic to early Mesozoic (b, after Wen, 2013), distribution of early Mesozoic acid volcanic rocks in the Southwest Guangxi (c, modified after Qin et al., 2011) and sketch for the deposition of pyroclastic rocks in South China (d) Abbreviation in Fig. 6a: MS-Meishan Section; NS-Niushan section; HE-Huangshi Ermen Section; DXK-Daxiakou Section; SS-Shangsi Section; LFY-Liangfengya Section; LM-Lianyang Coal Field Section; XM-Xinmin Section; DP-Dongpan Section; LZ-Liuzhou Section; HS-Heshan Section; PLT-Penglaitan Section |
华南二叠-三叠系界线附近，火山碎屑沉积岩主要分布在广西来宾、合山一带，且该区域中火山碎屑粒度较大，如蓬莱滩剖面凝灰质砂岩中晶屑多为1~2mm，最大可达3mm，合山剖面凝灰质砂岩中晶屑一般为3~8mm(臧庆兰和江纳言，1980)，因此将该区域划分为Ⅰ区。
凝灰岩主要分布在贵州、广西地区(如贵州盘县、贵州小车河、广西柳州、广西平果等)，划分为Ⅱ区。该区域中凝灰岩基本为蚀变凝灰岩，蚀变类型主要有碳酸盐化、硅化及泥化，但仍保留原有岩石结构，如变余斑状结构、变余凝灰结构和假流动构造等(赵天宇等，2013；杨遵义等，1991)。该区火山碎屑普遍较小，粒径多为0.3~0.5mm。位于华南南缘的东攀剖面较为特别，其蒙脱石化凝灰岩中最大的石英晶屑粒径可达3mm(张素新等, 2006)，推测东攀剖面可能离火山环境更近。
华南北部广阔的区域里，二叠-三叠系界线附近的火山灰几乎全部蚀变为粘土矿物(Gao et al., 2013；杨遵义等，1991；Liao et al., 2016；姜尧发等，2013)，这些火山成因粘土岩划分为Ⅲ区。从区域上广泛分布且层状产出的特点可以判断，这些火山灰为空降成因火山灰。由于粒度极细，火山灰层更容易发生蚀变生成蒙脱石-伊利石混层粘土，如浙江煤山剖面、四川上寺剖面等。
在火山爆发时，粒度大的火山碎屑不易作远距离的搬运，粒度小的火山碎屑则可作长距离的搬运，火山尘级的火山物质甚至可在大气平流层中搬运到数千千米之外，即火山喷出的产物有由近火山口向远火山口变细的趋势。因此，华南PTB酸性火山物质粒度在空间上由西南向东北逐渐减小的分布规律暗示着火山源区(火山口)位于华南西南缘。
4.5 华南PTB酸性火山灰的来源晚二叠世时期，华南板块主要为碳酸盐台地相或深水盆地相，东西两侧分别为华夏古陆和峨眉山大火成岩省(图 6a)。华夏古陆并未报道存在250~260Ma的岩体，不能为蓬莱滩剖面提供物质来源(Wang et al., 2007; Li and Li, 2007; Li et al., 2012)。
峨眉山大火成岩省玄武岩系顶部的凝灰岩层表明在大火成岩省活动末期存在爆发式的火山喷发活动，且凝灰岩锆石U-Pb年龄为251±1.0Ma，与华南PTB火山灰一致，这一时间的耦合暗示峨眉山大火成岩省可能与PTB生物灭绝事件存在成因联系(朱江等，2011；朱江和张招崇，2013)。从时间上看，峨眉山大火成岩省有可能成为华南PTB火山灰源区，但同时期的峨眉山花岗岩岩体εHf(t)值介于-4.4~-1.3，显然不同于华南酸性火山灰(εHf(t)值为-16.5~-2.6)，这一差异有力地否定了峨眉山大火成岩省成为源区的可能(图 5b；Xu et al., 2008)。就蓬莱滩剖面而言，峨眉山大火成岩省更不可能成为源区。从古地理环境分析，峨眉山大火成岩省与蓬莱滩剖面隔着深水盆地，距离遥远，大颗粒的碎屑物质无法依靠水流快速搬运沉积，而空降火山灰的搬运距离取决于火山活动的规模。如果火山规模较大，不排除有少量峨眉山的物质沉积在华南海盆的可能。蓬莱滩剖面中可能存在极少量来自峨眉山大火成岩省的物质，如样品PLT-28中εHf(t)为10.27的锆石(年龄为252±3Ma)可能来自峨眉山大火成岩省。就目前资料而言，峨眉山大火成岩省不是华南酸性火山灰的源区。
在广西防城-钦州一带沉积了一套巨厚的具磨拉石特点的山麓堆积物，包括大量砾岩、含砾砂岩、细砂岩、泥质粉砂岩等碎屑岩沉积(梁新权等，2005)，可为蓬莱滩凝灰质砂岩等碎屑岩提供物质来源。进一步研究表明其古水流方向为近北西向和正北向(Liang and Li, 2005)，指示水流自南向北流向蓬莱滩一带，可为碎屑物质的搬运提供动力条件。故蓬莱滩大隆组中碎屑物质极可能来自南面的防城-钦州一带。
对于火山碎屑沉积岩或者蚀变粘土岩，其形成的构造背景很难利用全岩地球化学的判别图解得到，而锆石由于封闭温度高且抗物理化学蚀变能力强，因此常用锆石微量元素判别岩石构造背景。Yang et al.(2012)根据岛弧岩浆相对板内岩浆亏损Nb元素的特征，提出了锆石的Th/Nb-Hf/Th和Th/U-Nb/Hf构造判别图解，并结合全岩地球化学特征认为贵州、广西PTB凝灰岩显示出与岩浆弧相关的亲属性。蓬莱滩剖面样品在该图解中同样显示出与弧环境或后碰撞环境相关的特征(图 5c, d)。华南东北部PTB火山粘土岩锆石微量元素等地球化学特征同样表现出与弧环境或后碰撞环境相关的特征(Gao et al., 2013, 2015; He et al., 2014)。
二叠纪-三叠纪之交时，全球正处于泛大陆汇聚时期，华南西南缘为古特提斯洋俯冲形成的大陆岩浆弧，在金沙江-哀牢山构造带、Song Ma造山带、海南岛、桂西南地区均有报道250~ 260Ma与弧相关的岩浆作用(Halpin et al., 2015; Hiếu et al., 2013；温淑女，2013；覃小锋等，2011)。结合蓬莱滩碎屑岩物源方向和火山碎屑粒度分布规律，华南地区二叠-三叠系界线附近的火山碎屑物质很可能来源于华南西南缘的古特提斯大陆岩浆弧的岩浆活动。
前人在来宾或周边地区开展的研究中也获得类似结论。Zhong et al.(2012)认为蓬莱滩剖面G-L界线附近发育的粘土岩与古特提斯演化过程中的大陆岩浆弧有成因联系。杨宗永和何斌(2012)通过大量碎屑锆石年代学的研究，认为南盘江盆地三叠纪的主要陆源碎屑物质供给区为Song Ma带及其NW向延伸带区域，且该带可能存在一个因古特提斯洋俯冲而产生的石炭—二叠纪岩浆弧。侯莹玲等(2014)通过岩石地球化学和锆石年代学研究，认为桂西二叠系喀斯特型铝土矿成矿物质来源为古特提斯二叠纪岩浆弧。
在晚二叠世泛大陆聚合过程中，古特提斯板块快速俯冲(李朋武，2009)，导致中酸性岩浆快速且巨量的喷发，产生大量的中酸性火山灰被大气搬运数百上千公里后，落入海盆后沉积，在海水中发生蚀变作用形成火山成因粘土岩；一些物质经剥蚀随水流快速搬运沉积到广西来宾一带，形成粒度较大的火山碎屑沉积岩(图 6b)。
4.6 华南PTB火山灰的规模及与生物灭绝事件的关系火山喷发会对环境和生物带来影响这点毋庸置疑，但要造成全球性的生物灭绝事件需要巨大规模的火山作用(Erwin and Vogel, 1992)。尽管我国科学家很早提出了华南酸性火山灭绝假说，但一直不为国际学术界所接受。酸性火山灰由于颜色和成分的巨大差异通常在煤系地层中有很好的地质记录，在煤田地质研究和勘探开采中容易识别。华南地区PTB界线附近火山灰广泛发育于二叠纪煤系地层中(Zhou et al., 2000)，而在华北、西北及特提斯板块其他地区的二叠纪煤系地层均无报道。我们对华北山西灵武剖面和新疆大龙口剖面进行了较为系统地野外和锆石年代学研究，没有发现PTB界线附近的火山灰证据，这表明华南地区PTB火山灰影响范围有限，没有覆盖到华北和西北地区。
火山气候学研究表明中酸性普林尼式喷发对气候影响的时间短，其造成的气候环境影响取决于火山喷发规模及火山所处位置，很难造成全球性的大规模生物灭绝事件(郭正府和刘嘉麒，2002)。在地质历史中，也无酸性火山灰造成生物灭绝事件的例子。以74ka喷发的第四纪以来最强的Yongest Toba Tuff为例，其火山灰可以漂移上万千米，覆盖面积超过7000000km2，但古生物研究表明其未对生物生存环境产生灾难性的影响(Rose and Chesner, 1987；郭正府等，2002；Haslam and Petraglia, 2010)。
本文研究结果表明华南地区PTB火山灰来源于扬子板块西南缘古特提斯二叠纪大陆岩浆弧，火山灰范围局限于华南地区，其规模可能不足以导致全球性的生物灭绝事件。PTB生物灭绝事件对应着全球性的气候环境变化，如全球海洋缺氧，酸化，升温效应和海平面升降等，与PTB生物灭绝同期发生的西伯利亚大火成岩省事件触发的大量CO2和甲烷所造成的温室效应可能才是导致生物灭绝的主要原因(陈军等，2017；沈树忠等，2017)。
5 结论本文通过综合研究来宾蓬莱滩剖面上二叠统大隆组火山碎屑沉积岩的岩相学和矿物学、锆石U-Pb年龄以及微区原位Hf同位素特征等，对华南PTB火山灰来源有了新的认识，得到的主要结论如下：
(1) 广西来宾地区蓬莱滩剖面上二叠统大隆组凝灰质砂岩中火山碎屑物质与华南火山灰具有相同的来源。
(2) 在空间分布上，火山碎屑沉积岩和较粗的凝灰岩仅出现在华南的西南部，而极细的火山灰主要分布在华南北部，推测华南地区二叠-三叠系界线附近的火山物质来源于华南西南缘的二叠纪古特提斯大陆岩浆弧。
(3) 华南PTB火山灰范围局限于华南地区，推测不是导致全球性的PTB生物灭绝事件的主要因素。
致谢 感谢中国地质大学(武汉)LA ICP-MS实验室、中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室的老师和学生在分析测试中给予的大力帮助和支持；特别感谢评审专家和编辑的详细审阅、宝贵意见和修改建议！
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