2017, Vol. 33
2. 中国地质大学地球科学与资源学院, 北京 10008;
3. 国土资源部矿产勘查技术指导中心, 北京 100083;
4. 中国地质科学院矿产资源研究所, 北京 100037;
5. 阿斯顿大学, 伯明翰 B4 7ET
, CHEN RenYi4
, YE TianZhu1,3, LI JingChao1, Lü ZhiCheng1,3, HE Xi5, CHEN Hui1,3, YAO Lei1,3
2. School of Earth Sciences and Resources, China University of Geosciences, Beijing 10008;
3. Technical Guidance Center for Mineral Resources Exploration, MLR, Beijing 100083, China;
4. Institute of Mineral Resources, Chinese Academy of Geological Sciences, Beijing 100037, China;
5. Aston University, Birmingham B4 7ET, UK
长江中下游成矿带处于扬子板块北缘的长江断裂坳陷带内(图 1a)，整体走向呈北西狭窄、北东宽阔的“V”字型展布，为我国东部著名的中生代Cu、Fe、Au、Ag、Pb、Zn金属成矿带(翟裕生等，1992；Mao et al., 2006；范裕等, 2011, 2012)，该成矿带矿床类型多样(周涛发等，2012；Zhou et al., 2015；Pirajno and Zhou, 2015)，以矽卡岩型、斑岩型(玢岩型)和热液脉型矿床等为主(Pan and Dong, 1999；毛景文等，2009；姚磊等, 2012, 2013；Sun et al., 2017)，与燕山期岩浆作用关系密切(蒋少涌等，2013；Fan et al., 2014；Yao et al., 2015；周涛发等, 2012, 2016)。
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图 1 研究区地质简图 (a)中国中东部地区大地构造简图；(b)长江中下游成矿带中生代岩浆岩分布(侵入岩和火山岩盆地)及铜-铁-金矿床分布图(据Mao et al., 2006；Wang et al., 2014修编)；(c)宁镇矿集区主要侵入岩体分布(图据陈思松等，1989①；夏嘉生，2000；许继峰等，2001修编；年龄值孙洋等，2014；曾键年等，2013；刘建敏等，2014；王小龙等，2014；Wang et al., 2014；关俊朋等，2015) Fig. 1 Simplified geological map of study area (a) sketch tectonic map of central eastern China; (b) the distribution of Mesozoic magmatic rocks (plutons and volcanic basins) associated with Cu-Fe-Au deposits in the Middle-Lower Yangtze River Valley Metallogenic Belt (modified after Mao et al., 2006; Wang et al., 2014); (c) simplified geological map of the intrusive bodies in Ningzhen ore-centralization district (map modified after Xia, 2000; Xu et al., 2001; age data from Sun et al., 2014; Zeng et al., 2013; Liu et al., 2014; Wang et al., 2014; Wang et al., 2014; Guan et al., 2015 |
①陈思松, 魏金生, 吴乔良, 陶维松, 李兆麟, 曹励明, 吴启志, 牛贺才. 1989.宁镇地区岩浆岩与内生金属矿成矿关系研究.南京:江苏省地矿局中心实验室&南京大学, 1-154
江苏栖霞山铅锌多金属矿床位于长江中下游成矿带最东端的宁镇矿集区，是华东地区目前已发现规模最大的Pb-Zn多金属矿床。前人对该矿床已开展了大量的矿产勘查和综合研究工作，但主要集中在-600m以浅深度内，内容涵盖了物化探(王世雄和周宏，1993；刘沈衡，1999)、找矿预测(刘沈衡，1999；魏新良和龚德奎，2013；张明超，2015)、成因矿物学(陈福鑫，1992；于海华等，2015)、同位素地球化学(徐忠发和曾正海，2006；张明超，2015)、流体包裹体(谢树成等，1998；叶水泉和曾正海，2000；桂长杰，2012)、成矿时代(张明超等，2015)和矿床成因(郭晓山等①，1990；蒋慎君和刘沈衡，1990；陈福鑫，1992；叶水泉和曾正海，2000；桂长杰，2012；张明超，2015)等。然而，对该矿床的成因及成矿机制仍存在争议，而争论的焦点在于成矿物质和流体来源：是以岩浆热液为主(蒋慎君和刘沈衡，1990；陈福鑫，1992；张明超，2015)？还是热水沉积为主(郭晓山等，1990；叶水泉和曾正海，2000；桂长杰，2012)？自2007年实施危机矿山接替资源找矿工作以来，该矿床深部找矿取得重大突破，新增Pb+Zn金属储量约81.9万吨，达到大型规模(魏新良和龚德奎，2013；张明超，2015)，深部找矿的重大突破为我们进一步确定其矿床成因提供了良好契机，本文首次对矿区的深部样品(-600m~-1010m钻孔岩心)进行了系统采集，选取该矿床主成矿期各成矿阶段的闪锌矿、石英和方解石进行了系统的流体包裹体显微测温及石英H-O同位素测试，对矿石中金属硫化物进行S-Pb同位素分析，试图通过其深部反映的地质信息查明栖霞山矿床成矿流体特征及演化规律，探讨成矿流体和成矿物质来源，并结合野外地质特征厘定矿床成因类型，探讨深部找矿潜力。
①郭晓山, 叶水泉, 沈喜伦, 曾正海, 陈国衡, 金浚. 1990.长江下游地区栖霞山式铅锌铜成矿条件、找矿模式、成矿预测.南京:华东地质勘查局, 1-142
2 区域地质概况宁镇矿集区位于长江中下游成矿带(图 1a)的最东端，其大地构造位置处于扬子板块东段北缘与华北板块东段南缘相接地带(图 1b)，西起南京，东至镇江，东西长约100km，南北宽约30km。
宁镇地区地层从震旦系到第四系均有出露。区内有四个主要的含矿(赋矿)层位：石炭系黄龙组(C2)底部和高丽山组(C12)、二叠系栖霞组(P11)顶部、三叠系青龙组(T1-2)顶部。印支运动形成了本区的基本构造骨架，使震旦系和古生界构造层产生了强烈褶皱和断裂，燕山运动继承并发展了印支运动。区内褶皱为三背两斜，断裂以NNE向断裂、NW向断裂为主。
区内燕山期岩浆活动频繁，从晚侏罗世开始→晚白垩世结束(陈思松等，1989)，自“西区→中区→东区”形成一套“中基性→中酸性→酸性”的岩石组合(图 1c)，其中的中酸性侵入岩类约占侵入岩总面积的80%(陈思松等，1989；毛建仁等，1990)。宁镇地区燕山晚期中酸性侵入岩的源区性质主要为壳-幔混合型，是由下地壳和上地幔的原始物质经过部分熔融作用形成的混合岩浆(吴国华和龚德奎，1992；张术根和阳杰华，2008)。岩体主要形成于早白垩世晚期(110~100Ma，曾键年等，2013；刘建敏等，2014；王小龙等，2014；孙洋等，2014；Wang et al., 2014；关俊朋等，2015)，以钙碱性岩石系列为主(夏嘉生，2000；曾键年等，2013；孙洋等，2014)。本区除古元古代埤城群有变质岩系、下震旦统有千枚岩化外，其它地层均未受区域变质作用影响。区内广泛分布的中酸性侵入岩体与各类围岩有接触关系，主要表现为接触变质、热液蚀变及部分岩浆侵入体的自变质作用。
本区矿床由Pb、Zn、Cu、Fe、Au、Ag、W、Mo等多种矿种构成，矿床类型以热液充填型、矽卡岩型、斑岩型等为主，主要包括栖霞山Pb-Zn多金属矿床(大型)、安基山矽卡岩型-斑岩型Cu矿床(中型)、伏牛山矽卡岩型Cu矿床(中小型)、韦岗矽卡岩型Fe矿床(中型)、铜山矽卡岩型Cu (Mo)矿床(中小型)、盘龙岗矽卡岩型S-Fe矿床(小型)、谏壁斑岩型Mo (W)矿床(中小型)等。区内主要内生多金属成矿作用在时间、空间和成因上与早白垩世晚期中酸性岩浆活动关系密切(曾键年等，2013；王小龙等，2014；孙洋等，2014)。
3 矿床地质特征栖霞山矿床由西向东主要分为甘家巷、北象山、虎爪山、平山头、三茅宫等五个矿段(图 2a)，长约8km，面积近25km2。本文研究主要以虎爪山矿段为主(图 2b)。
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图 2 栖霞山矿区地质简图(a, 据陈福鑫，1992修编)、虎爪山矿段地质平面图(b)和矿段联合剖面示意图(c) 图例描述具体参考前文地层描述部分.1-第四系；2-侏罗系火山岩；3-南象山组第一段；4-孤峰组；5、6、7-栖霞组第三段、第二段、第一段；8-船山组；9-黄龙组；10-和州组；11-高丽山组；12-金陵组；13、14、15、16-五通组第四段、第三段、第二段、第一段；17-坟头群；18-构造角砾岩及破碎带；19-铁锰帽；20-实测断层及编号；21-推测断层及编号；22-勘探线及编号；23-铅锌矿体；24-黄铁矿体；25-锰矿体 Fig. 2 Geological map of Qixiashan deposit (a, modified after Chen, 1992), geological plane graph (b) and schematic diagram of joint profile (c) in Huzhuashan ore block The legend description refers to the stratigraphic description section above. 1-Quaternary; 2-Jurassic volcanic rock; 3-the first member of Nanxiangshan Fm.; 4-Gufeng Fm.; 5, 6, 7-the third member, the second member and the first member of Qixia Fm.; 8-Chuanshan Fm.; 9-Huanglong Fm.; 10-Hezhou Fm.; 11-Gaolishan Fm.; 12-Jinling Fm.; 13, 14, 15, 16-the fourth member, the third member, the second member, the first member of Wutong Fm.; 17-Fentou Group; 18-structural breccia and fracture zone; 19-iron and manganese cap; 20-actual faults and numbers; 21-inferred faults and numbers; 22-prospecting lines and numbers; 23-lead-zinc orebody; 24-sulfur orebody; 25-manganese orebody |
矿区主要地层为志留系-侏罗系、第四系(图 2b)。志留系为坟头群(S2-3)粉砂岩与细砂岩互层，泥盆系以五通组(D3，分为四段)砂岩、粉砂岩、页岩为主，与坟头群为假整合接触；石炭系自下而上包括金陵组(C11)结晶灰岩，高丽山组(C12)杂色粉砂岩、页岩和细砂岩，和州组(C13)钙质页岩、灰岩，黄龙组(C2)底部主要为灰白、浅灰色粗晶灰岩，上部主要为浅灰、灰白色纯灰岩，呈互层产出，船山组(C3)灰黑、灰白色相间的厚层灰岩，与泥盆系五通组为假整合接触。二叠系以栖霞组(P11，分为三段)臭灰岩、燧石灰岩及孤峰组硅质页岩(P12)为主，与石炭系为假整合接触。三叠系为青龙群(T1-2)青灰色灰岩，与二叠系为假整合接触。侏罗系主要为象山群(J1-2)粉砂岩、砂岩、含砾砂岩，与下部地层呈高角度不整合接触，接触部位为构造角砾岩及破碎带(Bf)(图 2c)，部分地段出露侏罗系(J31-2)火山碎屑岩(年龄为134Ma，据徐忠发和曾正海，2006)；第四系(Q)以冲积、坡积物为主，局部地表有铁锰帽(go)出露。其中，石炭系黄龙组(C2)灰岩地层为最主要的赋矿层位。
区内构造较为发育，褶皱构造可分为下构造层褶皱及上构造层褶皱，二者呈高角度不整合接触(图 2c)。断裂构造按产状和发育的地质部位可分为三类：NEE向纵断裂(F2等)、NW向横断裂、断裂破碎不整合面(图 2b)。这些断裂大部分于印支期强烈褶皱的后期已发生，到燕山期又有复活发展，构成区内主要的控矿断裂。矿区内未出露岩体，有研究显示曾经在甘家巷矿段个别钻孔中偶见少量的石英闪长岩脉(蒋慎君和刘沈衡，1990；徐忠发和曾正海，2006)。在矿区外围东南约9km处出露有燕山期花岗闪长岩，西南约9km处有辉石闪长岩分布(图 1c)。另据航磁资料显示在栖霞山象山群砂岩分布区具弱缓磁异常，有研究者推测在大凹山下部有隐伏岩体存在(王世雄和周宏，1993；刘沈衡，1999)。
虎爪山矿段共产有21个矿体，分布于2~46线，主要呈层状、似层状或透镜状展布(图 2c)。其中1号矿体为主矿体，占矿段资源总储量的93%，主要产于12~42线(图 2c)，1号矿体走向NE 45°~55°，倾向NW，倾角60°~80°，矿体向SW侧伏，侧伏角42°，浅部较缓，深部转向倒立，部分地段(22~26线、34线两侧)深部转向SE倾(图 2c)，沿走向约850 m，倾向延伸250~400 m。地质特征显示，矿体主要赋存在石炭系黄龙组(C2)灰岩与高丽山组(C12)砂岩构成的接触界面上，另有少部分矿体赋存在不整合界面下构造层石炭系-二叠系(C-P)灰岩与上构造层侏罗系象山群(J1-2)砂岩或五通组砂岩(D3)构成的接触界面上，总体来看，矿体在空间上均位于碳酸盐岩类钙质岩石与砂板岩类硅铝质岩石的接触界面上，属于典型的“硅钙面”控矿。
矿石矿物主要为方铅矿、闪锌矿、黄铁矿、次为菱锰矿、黄铜矿、磁铁矿，另有深红银矿、辉银矿等矿物。脉石矿物主要为石英、方解石，其次为白云石、铁(锰)白云石等。矿床的矿物组合主要有5种，磁铁矿-石英、石英-黄铁矿、闪锌矿-方铅矿-黄铁矿-黄铜矿-菱锰矿、菱锰矿、石英-方解石。
矿石结构主要为交代结构、粒状结构、镶嵌结构、显微压碎结构，次为乳滴状结构、显微包含结构、浸蚀结构、骸晶结构等(图 3)。矿石构造以角砾状、块状、浸染状为主，脉状、网脉状、条带状等次之(图 3)。其中，-600m以浅主要为浸染状、角砾状构造，次为块状构造、脉状、条带状构造等；-600m以深主要为块状、稠密浸染状构造，次为角砾状、团块状、脉状、条带状、揉皱构造等。
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图 3 栖霞山矿床典型矿石手标本及镜下特征 (a)块状构造；(b)网脉状构造；(c)角砾状构造；(d)浸染状构造；(e)交代结构；(f)粒状结构；(g)镶嵌结构；(h)乳滴状结构.Mt-磁铁矿; Py-黄铁矿; Sp-闪锌矿; Gn-方铅矿; Cp-黄铜矿; Rds-菱锰矿; Qtz-石英; Cal-方解石 Fig. 3 Hand specimen photos and microphotographs of the ore from Qixiashan deposit (a) massive structures; (b) mesh-vein structure; (c) breccia structure; (d) disseminated structure; (e) metasomatic texture; (f) granular texture; (g) mosaic texture; (h) emulsion texture. Mt-magnetite; Py-pyrite; Sp-sphalerite; Gn-galenite; Cp-chalcopyrite; Rds-rhodochrosite; Qtz-quartz; Cal-calcite |
该矿床成矿作用的主成矿期为热液成矿期，根据矿物组合和矿物交代关系，从早到晚可划分为3个阶段：磁铁矿-石英阶段(Ⅰ)(以磁铁矿、石英为主)→石英-硫化物阶段(Ⅱ)(以闪锌矿、方铅矿、黄铁矿、黄铜矿、含银矿物为主)→石英-碳酸盐岩阶段(Ⅲ)(以方解石、白云石为主)，其中Pb、Zn的大量形成以石英-硫化物阶段(Ⅱ)为主。矿体围岩蚀变较为微弱，且范围狭小，一般在矿体上、下盘出现数十厘米宽的褪色蚀变带，常见的有硅化、大理岩化，局部见萤石化、绢云母化。前人研究显示(郭晓山等，1990；陈福鑫，1992；徐忠发和曾正海，2006；桂长杰，2012)，在甘家巷矿段蚀变稍强，个别地段见有透辉石、阳起石、透闪石等蚀变矿物，具有矽卡岩化蚀变特征。
4 采样位置与分析测试方法本文用于流体包裹体分析的样品均来自栖霞山矿床含石英的矿石样品(另有一部分含方解石及浅色闪锌矿)，主要采自矿山深部找矿钻孔岩心(KK4603、KK3601等)及-475、-525、-625中段平面的水平探矿钻孔岩心，采样时兼顾各个成矿阶段和空间位置变化，共计测试13件典型包裹体片。包裹体测温工作在北京矿产地质研究院流体包裹体实验室进行，所用仪器为英国LINKAM THMS600型冷热两用台。分析精度：±0.2℃，＜30℃；±1℃，＜300℃；±2℃，＜600℃。低盐度水溶液流体包裹体的盐度是根据包裹体冷冻回温过程中得到的最后一块冰融化温度(冰点)，然后根据Sterner et al. (1988)提供的NaCl-H2O盐度-冰点公式可以计算盐度。包裹体激光拉曼测试在中国地质科学院矿产资源研究所激光拉曼探针实验室完成，测试仪器为英国Renishaw System-2000显微共焦激光拉曼光谱仪。流体包裹体气、液相成分于中科院地质与地球物理研究所流体包裹体实验室测试完成，测试仪器为RG202四极质谱仪。
本文选取的5件深部石英硫化物样品，主要采自矿山深部找矿钻孔岩心(KK4201、KK4602等)及-525、-575、-625中段平面的水平探矿钻孔岩心，通过挑选石英单矿物，对其流体包裹体的H、O同位素组成作了测试，测定工作均是在核工业北京地质研究院同位素实验室完成，测试仪器为MAT 252型质谱仪，测试精度为±2‰，适用条件为200~500℃。
进行S同位素测试的22件样品、Pb同位素测试的17件样品主要采自矿山深部找矿钻孔岩心(KK4003、KK3601等)及-525、-575、-625中段平面的水平探矿钻孔岩心的铅锌矿石、黄铁矿石及锰矿石。硫化物S、Pb同位素分析是针对矿石中的硫化物单矿物粉末进行的。分析仪器为核工业北京地质研究院同位素实验室的MAT251EM质谱仪和ISOPROBE-T电离质谱法。S同位素的数值是δ34S与Caòon Diablo Troilite (CDT)的比值表示的，分析误差为± 0.2‰，Pb同位素测量精度为对1μg Pb其204Pb/206Pb低于0.05%，204Pb/208Pb低于0.05%。
5 分析测试结果 5.1 流体包裹体 5.1.1 包裹体岩相学本次研究流体包裹体的寄主矿物主要为石英，其次为浅色闪锌矿和方解石。石英一般呈浸染状、条带状分布于金属硫化物黄铁矿、闪锌矿、方铅矿中，呈透明或烟灰色，与金属硫化物为主成矿期的产物，贯穿成矿作用的整个阶段(Ⅰ~Ⅲ)，以磁铁矿-石英阶段(Ⅰ)和石英-硫化物阶段(Ⅱ)为主；闪锌矿为石英-硫化物阶段(Ⅱ)的主要产物；方解石主要为石英-碳酸盐岩阶段(Ⅲ)的产物，主要代表了成矿作用的晚阶段。
根据Roedder(1984)和卢焕章等(2004)流体包裹体分类方案，栖霞山矿床各阶段的流体包裹体类型以纯液相包裹体(L)和气液两相包裹体(V+L)为主，暂未见有含CO2包裹体。包裹体成因类型包括原生包裹体及次生包裹体，其中以原生包裹体为主。
(1) 磁铁矿-石英阶段(Ⅰ)石英中包裹体以圆形、椭圆形、不规则形为主(图 4a, b)，有些石英中有多边形包裹体，大小为2~20μm，多数为5~10μm，大于10μm的包裹体较少，多为面状或星点状分布，有的呈孤岛状分布，气液比3%~45%，主要为10%~40%。
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图 4 栖霞山矿床的流体包裹体显微照片 (a)石英中成群产出的原生包裹体；(b)石英中孤立产出的原生包裹体；(c)浅色闪锌矿中的面状分布的原生包裹体；(d)浅棕色闪锌矿中成群分布的原生包裹体；(e)方解石中孤立的包裹体；(f)方解石中成群的包裹体 Fig. 4 Microphotographs showing different types of fluid inclusions observed in the Qixiashan deposit (a) clusters of protogenetic inclusions in quartz; (b) isolated protogenetic inclusion in quartz; (c) a surface shaped protogenetic inclusions in light color sphalerite; (d) clusters of protogenetic inclusions in light color sphalerite; (e) isolated protogenetic inclusion in calcite; (f) clusters of protogenetic inclusions in calcite |
(2) 石英-硫化物阶段(Ⅱ)的石英和闪锌矿中的包裹体则多呈圆形、椭圆形、不规则状、树枝状或蠕虫状(图 4c, d)，大小为3~54μm，多数为5~20μm，有一小部分闪锌矿包裹体达到40~50μm左右，多以孤立、成群、面状或长条串珠状分布，气液比5%~45%，主要为10%~40%。
(3) 石英-碳酸盐岩阶段(Ⅲ)方解石中的包裹体主要呈方形、菱形、长条形和三角形等形态(图 4e, f)，与矿物的晶体形态一致(负晶形)，包裹体大小为3~10μm，大于10μm的包裹体较少，分布形态与石英中包裹体类似，主要为面状、星点状及孤立分布，气液比5%~30%，主要为10%~20%。
5.1.2 包裹体显微测温对各个成矿阶段的气液两相包裹体(L+V)均进行了均一温度和冰点温度的测定并计算得出盐度值见表 1、图 5a, b。可知，在均一温度直方图上，主成矿期(热液成矿期)第一阶段磁铁矿-石英阶段(Ⅰ)的包裹体均一温度集中变化于280~380℃，盐度变化于4.24%~9.86% NaCleqv；第二阶段石英-硫化物阶段(Ⅱ)的包裹体均一温度集中变化于180~320℃，盐度变化于1.74%~8.00% NaCleqv；第三阶段石英-碳酸盐岩阶段(Ⅲ)的包裹体均一温度变化于80~160℃，盐度变化于0.53%~6.74% NaCleqv。
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表 1 栖霞山矿床主成矿期流体包裹体温度测试结果 Table 1 Temperature determination of fluid inclusions of major ore-forming period |
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图 5 主成矿期流体包裹体均一温度(a)和盐度(b)直方图 Fig. 5 Histograms of homogenization temperatures (a) and salinities (b) for fluid inclusions of major ore-forming period |
栖霞山矿床各阶段矿石中绝大多数液体包裹体的气相成分以H2O为主(图 6)，尤其是那些气相百分数相对较小(＜5%)的包裹体，与水溶液激光拉曼光谱基本一致。气相百分数相对较大的液体包裹体，其气相成分一般可检测到少量的CO2、N2，微量的CH4、H2S、C2H6等还原性气体。栖霞山矿床流体包裹体的气相成分可综合为H2O±CO2±N2±CH4。
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图 6 主成矿期流体包裹体激光拉曼光谱图 Fig. 6 Raman spectra of fluid inclusions from the major ore-forming period of Qixiashan deposit |
由测试结果可知(表 2)，栖霞山矿床主成矿期矿石样品中石英的δ18OV-SMOW值变化于5.80‰~13.2‰，平均值10.4‰，δDV-SMOW值变化范围为-80.3‰~-69.9‰，平均值-74.7‰。根据流体包裹体的均一温度和矿物-水体系的O同位素分馏方程：
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表 2 栖霞山矿床主成矿期矿石石英的氢氧同位素测试结果 Table 2 The H-O isotopic compositions of quartz from major ore-forming period in Qixiashan deposit |
结合包裹体测温结数据，T采用主成矿阶段的峰值温度280℃，计算获得该区成矿流体的δ18OH2O值变化范围为-1.9‰~5.5‰，平均值2.66‰(表 2)。
5.3 S同位素对主成矿期矿石S同位素测试分析结果见表 3所示。矿石硫化物的δ34S变化范围为-4.6‰~3.8‰，平均值-0.24‰，其δ34S值的总变化范围较小。其中方铅矿δ34S变化范围为-4.6‰~0.7‰，平均值为-1.43‰；闪锌矿δ34S变化范围为-1.4‰~3.8‰，平均值为1.3‰；黄铁矿δ34S变化范围为-4.4‰~3.1‰，平均值为-0.7‰。
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表 3 栖霞山矿床硫化物样品34S测试结果 Table 3 S isotopic compositions of sulfides in Qixiashan deposit |
对主成矿期矿石Pb同位素测试分析结果见表 4所示。测试结果显示：矿石硫化物的206Pb/204Pb为17.616~17.817，平均值17.694；207Pb/204Pb为15.513~15.718，平均值15.576；208Pb/204Pb为37.907~38.585，平均值38.120。通过计算得出，矿石Pb的μ值为9.39~9.78，平均值9.51；ω值为38.01~41.89，平均值39.12；232Th/238U值为3.92~4.15，平均值3.98。
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表 4 栖霞山矿床硫化物样品Pb同位素测试组成 Table 4 Pb isotopic compositions of sulfides in Qixiashan deposit |
①莫吉勋, 陈思松, 陶维松, 韩斗发, 肖志明, 张基训, 施泽绵, 陈东, 张建, 唐建华. 1990.宁镇地区多金属矿的成矿条件及预测.南京:江苏地矿局第三地质大队, 1-108
6 讨论 6.1 成矿流体特征H-O同位素分析结果显示，δDV-SMOW值变化范围为-80.3‰~-69.9‰，分布相对集中，与标准岩浆水δDV-SMOW的分布区间(-80‰~-40‰，Rollinson, 1993)基本一致，具有岩浆水的特征。由δD-δ18OH2O关系图解可知(图 7a)，栖霞山矿床主成矿期(热液成矿期)的石英样品投影主要分布在原生岩浆水与大气降水过渡区域，靠近岩浆水一侧，推断成矿流体可能主要为岩浆水，后期有大气降水混入。陈思松等(1989)对宁镇地区与岩浆岩关系密切的内生金属矿床的δ18OH2O同位素的组成统计结果为0.67‰~7.9‰，成矿流体主要为岩浆水的范围，栖霞山矿床主成矿期石英的δ18OH2O值(-1.9‰~5.5‰)大部分在此范围内，进一步表明成矿流体可能主要来自于岩浆流体。另据样品的采样深度可知(图 7b)，δ18OH2O值由深部到浅部总体上呈现逐渐降低的趋势，表明大气降水在成矿作用过程中随着成矿流体的运移参与程度逐渐增强，致使成矿热液显示出具有“δ18O漂移”的大气降水成矿热液特征(张理刚，1985；顾雪祥等，2010)，表现为典型的岩浆热液成矿特征。这种H-O同位素特征与国内外典型岩浆热液型Pb-Zn矿床--Arapucan deposit, Turkey(Orgün et al., 2005)、辽宁青城子榛子沟(马玉波等，2012)、广西佛子冲(付伟等，2013)、湖南康家湾(左昌虎等，2014)、内蒙古花敖包特(陈永清等，2014)、西藏查藏错铜(姜军胜，2015)等的成矿流体演化特征非常相似。
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图 7 主成矿期石英δD-δ18O关系图解(原生岩浆水和变质水据Taylor, 1974；中国大气降水雨水线据沈渭洲，1987) Fig. 7 δD-δ18O diagram of the major ore-forming period (after Taylor, 1974; Shen, 1987) |
流体包裹体显微测温结果显示(图 8)，栖霞山矿床主成矿期(热液成矿期)各成矿阶段的成矿温度从早阶段→晚阶段温度逐渐降低，主要成矿温度位于160~360℃，气液两相的包裹体盐度也逐渐降低，大部分变化于0.53%~9.86% NaCleqv，表明栖霞山矿床的成矿流体属于中高温中低盐度的热液流体，可能离岩浆侵位和热液出溶中心还有一定的距离，且显示出流体混合的特征，可能是矿质沉淀的重要机制。结合H-O同位素数据显示，栖霞山矿床的成矿流体可能主要为岩浆水，但是在成矿作用过程中，混入了部分的大气降水，温度和盐度降低导致了Pb、Zn等矿质的沉淀。
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图 8 主成矿期流体包裹体均一温度-盐度关系图 Fig. 8 Scatter plot of homogenization temperatures-salinities of fluid inclusion from major ore-forming period |
由S同位素测试分析可知，栖霞山矿床主成矿期(热液成矿期)不同矿石硫化物的δ34S同位素组成较为均匀，分布主要集中于0值附近，呈现为塔式分布特征(图 9a)，表明热液特征S的来源应较为单一，可能来源于岩浆S。与S同位素储库(Ohmoto, 1972；Ohmoto and Rye, 1979)相比，栖霞山矿床主成矿期矿石硫化物的S同位素组成基本在陨石S的组成范围之内(图 9b)，反映出矿床的成矿作用与构造岩浆活动关系密切。
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图 9 栖霞山矿床主成矿期矿石硫化物S同位素组成图(a)和宁镇地区不同来源S同位素组成对比(b) Fig. 9 Histogram showing δ34S values of ore sulfides from major ore-forming period in Qixiashan deposit (a) and contrast chart of S isotopes compositions from different sources in Ningzhen area (b) |
前人对宁镇地区主要矽卡岩型、斑岩型内生金属矿床矿石硫化物δ34S研究显示：盘龙岗S-Fe矿床δ34S值为1.26‰~3.51‰(陈思松等，1989)，安基山Cu矿床δ34S值为-2.6‰~3.1‰(张建等，1992)，韦岗Fe矿床δ34S值为3.4‰~6.07‰(陈思松等，1989)，谏壁Mo (W)矿床δ34S值为5.3‰~6.3‰(马春和王素娟，2003)。可见，区内主要Cu-Fe-Mo(W)矿床矿石硫化物δ34S值变化为-2.6‰~6.3‰，基本能代表本区与岩浆岩关系密切的内生金属矿床的δ34S的分布，主要属于岩浆作用范围。Ohmoto and Rye(1979)研究显示，由上地幔或下地壳物质部分熔融产生的未受污染的酸性火成岩岩浆的δ34S值为-3‰~3‰，从中分离出来的岩浆热液的δ34S值为-3‰~7‰。栖霞山矿床矿石硫化物δ34S值(-4.6‰~3.8‰)主要部分也落在上述变化区间(图 9b)，进一步说明栖霞山矿床中的S源可能主要为岩浆。
由图 9b可知，有一部分δ34S值稍有偏离，推测可能混合有部分地层S混入。前人研究显示(郭晓山等，1990；张建和莫吉勋，1997；叶水泉和曾正海，2000；徐忠发和曾正海，2006；桂长杰，2012)，栖霞山矿床赋矿地层(黄龙组灰岩、象山群砂岩)中原生沉积的星点状、层纹状、草莓状黄铁矿的δ34S值呈现明显的负值(-27.4‰)，属于生物沉积成因，但对成矿作用可能贡献了一部分的S源。
将栖霞山矿床与典型SEDEX型Pb-Zn矿床进行对比，如美国Red Dog Pb-Zn矿床δ34S=14‰~50‰(Elswick et al., 2000)，内蒙狼山地区东升庙Pb-Zn矿床δ34S=21.7‰~41.84‰、炭窑口Pb-Zn矿床δ34S=29.1‰~38.5‰、甲生盘Pb-Zn矿床δ34S=17‰~31.4‰、霍各乞Cu-Pb-Zn矿床δ34S=3.6‰~23.5‰(Ding and Jiang, 2000；彭润民和翟裕生，2004)，甘肃厂坝Pb-Zn矿床δ34S=15‰~27‰(俞中辉等，2008)，云南兰坪盆地东缘SEDEX型Pb-Zn矿床δ34S=3.7‰~10‰(黄玉凤等，2011)，滇西勐兴Pb-Zn矿床δ34S=6‰~18.1‰(杨开军等，2016)，可以看出，SEDEX矿床通常具有较宽的δ34S值分布范围，这与栖霞山矿床主成矿期矿石硫化物的δ34S值范围(-4.6‰~3.8‰)差距较大，表现出明显的不同。
前人Pb同位素研究显示，低μ值(7.18)一般为单阶段演化铅，高μ值(9.81)为演化铅，由地幔源转入壳层演化，受壳层物质的影响(Chen et al., 1982)。栖霞山矿床主成矿期矿石Pb同位素组成的μ值变化范围为9.39~9.78，在平均地壳值(9.58，Zartman and Doe, 1981)左右区间摆动，处于7.18~9.81之间，且更趋近于9.81，232Th/238U值为3.92~4.15，大于中国陆地上地壳232Th/238U平均值(3.47，陈毓蔚和朱炳泉，1984；李龙等，2001)，推断本矿床Pb具有幔-壳混合来源的特点。与长江中下游地区中生代中酸性岩(花岗闪长岩、花岗岩)长石Pb同位素μ值(9.1~9.6，张理刚，1988)有较大的重叠区域，暗示本区矿石Pb同位素组成与长江中下游地区中生代中酸性岩浆岩具有较为一致的Pb同位素组成，二者具有同源性。在207Pb/204Pb-206Pb/204Pb图解中(图 10a)，不同的矿石Pb同位素组成的投影点相对集中，并呈现较好的线性关系(R2=0.7717)，暗示它们可能具有相同的来源或演化过程(梁婷等，2008)，这种明显的线性趋势通常也被解释为Pb具有混合来源(Canals and Cardellach, 1997; 侯明兰等，2004；蒋少涌等，2006)。
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图 10 栖霞山矿床主成矿期矿石硫化物Pb同位素构造模式及对比图(a, 底图据Zartman and Doe, 1981)和栖霞山矿床主成矿期矿石硫化物Pb同位素△γ-△β成因分类图解(b, 底图据朱炳泉，1998) 1-地幔源铅；2-上地壳源铅；3-上地壳与地幔混合的俯冲带铅(3a-岩浆作用；3b-沉积作用)；4-化学和沉积型铅；5-海底热水作用铅；6-中深变质作用铅；7-深变质作用下地壳铅；8-造山带铅；9-古老页岩上地壳铅；10-退变质作用铅 Fig. 10 Pb isotopic tectonic model diagram of ore sulfides from major ore-forming period (a, after Zartman and Doe, 1981) and Pb isotopes △γ vs. △β genetic classification diagram of ore sulfides from major ore-forming period (b, after Zhu, 1998) 1-mantle-derived lead; 2-upper crust lead; 3-mixed lead of the upper crust and mantle subduction zones (3a-magmatism, 3b-sedimentation); 4-chemical sedimentary lead; 5-submarine hydrothermal lead; 6-medium-high grade metamorphism lead; 7-lower crust lead of high grade metamorphism; 8-orogenic belt lead; 9-upper crust lead of ancient shale; 10-retrograde metamorphism lead |
Pb同位素构造模式图显示(图 10a)，主成矿期矿石Pb同位素穿越地幔、造山带和上地壳增长曲线，反映栖霞山矿床Pb并非来由单一的壳源或幔源组成，而是两者的混合成因。与区内主要矽卡岩型、斑岩型内生金属矿床矿石硫化物Pb同位素以及前人研究在甘家巷矿段钻孔中发现的石英闪长岩脉的Pb同位素组成对比可知(图 10a)，栖霞山矿床Pb同位素的混合来源更加明显。由Pb同位素的△γ-△β成因分类图解(图 10b)可知，本区矿石样品的投影数据点分布较为集中，主要落入到岩浆作用范围内，另有一小部分落入到地幔源Pb范围，表明矿床成矿作用过程中受岩浆作用影响较大，可能为成矿提供了大量的物源。利用H-H单阶段正常铅演化模式年龄(Hoefs, 1975；Faure, 1986)计算公式得出Pb模式年龄为607~720Ma，对应时代为震旦纪，明显高于矿体围岩--石炭系黄龙组灰岩原岩年龄(约300~338Ma)及区域主要成矿时期--燕山期岩浆活动时代(110~100 Ma)。研究显示，宁镇地区出露的震旦系中Pb、Zn、Mn等金属元素的丰度较区内其他地层都高，特别是Pb、Zn含量更高(郭晓山等，1990；桂长杰，2012)。在震旦系中产有多处Pb、Zn矿点(马迹山、倪山等)，它们的矿石Pb同位素组成：206Pb/204Pb为17.16~l7.593，207Pb/204Pb为15.25~15.443，208Pb/204Pb为37.407~38.73，结果与栖霞山矿床矿石Pb同位素组成较为相似；对应Pb的模式年龄分别为671Ma、688Ma(郭晓山等，1990)，与震旦纪地层时代和栖霞山矿床矿石Pb模式年龄一致，这种时空上的密切相关性指示栖霞山矿床的成矿物质有一部分可能是来自震旦系基底地层。因此，综合S、Pb同位素研究表明，栖霞山矿床的成矿物质可能主要来源于岩浆，其次为震旦系基底地层及赋矿地层。
6.3 矿床成因与成矿机制关于栖霞山Pb-Zn多金属矿床的成因类型还存在较大争议，主要的观点为海底喷流沉积成因的SEDEX型矿床和燕山期岩浆热液矿床。部分学者根据区域地质、矿床地质、矿石结构构造等证据提出栖霞山Pb-Zn多金属矿床是典型的沉积岩容矿(SEDEX)的块状硫化物矿床，其最主要的地质证据是铅锌矿体受石炭系控制的特征明显，矿体呈层状、似层状或透镜状赋存于石炭系黄龙组地层(C2)中，但野外调查表明矿体主要分布在石炭系黄龙组灰岩与高丽山组砂岩的接触界面上，属于明显的受“硅钙面”控制，铅锌矿体海西期喷流沉积成矿的“层控”特征并不充分。而且，本次系统的流体包裹体结合H-O同位素研究显示成矿流体主要为岩浆流体，成矿过程中发生了广泛的流体混合作用，流体混合作用可能是栖霞山Pb-Zn多金属矿床成矿物质大规模沉淀的机制，而与海底火山热液矿床的中低温度、低盐度以海水为主的成矿流体特征不符。深部样品的矿石硫化物S同位素研究显示，δ34S值的总变化范围较小，并且总体分布在零值附近呈塔式分布，这暗示着栖霞山Pb-Zn多金属矿床成矿物质主要来源于岩浆作用，与典型的SEDEX矿床的S同位素特征明显的不同(陈辉等，2017；Chen et al., 2017)。因此，相较于SEDEX矿床，栖霞山Pb-Zn多金属矿床现在所表现的地质特征以及本次测试所获得的数据，均显示栖霞山矿床更可能是受石炭系黄龙组灰岩与高丽山组砂岩之间“硅钙面”控制的岩浆热液矿床。然而，区域及矿区深部目前为止并没有发现与成矿相关的岩浆岩，以及流体包裹体中并没有发育典型的岩浆热液型矿床所特有的流体沸腾组合，可能原因是目前的勘探所发现的铅锌矿体还未到真正的成矿中心，并且在本次-600~-1010m钻孔中广泛出现的磁铁矿和黄铜矿的出现，显示其可能正在逐步靠近深部成矿中心(成矿地质体)，深部仍具有较大的找矿潜力。
长江中下游成矿带作为中国东部的组成部分之一，于中生代经历了区域构造体制转换与重大调整的过程，由挤压环境向伸展环境转换(宋传中等，2011)，主构造格局由近EW向转换为NE-NNE向(周涛发等，2012)，古太平洋板块与上覆大陆地壳之间的相互作用是该重大地质事件的主要驱动力(Mao et al., 2003；Sun et al., 2007; Wang et al., 2016)，使得中国东部在中生代发生岩石圈减薄事件(许继峰等，2001; Wang et al., 2015)，导致软流圈抬升和大规模的岩浆-成矿响应(Mao et al., 2003；Sun et al., 2007；曾键年等，2013)。约110~100Ma时，太平洋板块漂移方向发生逆时针偏转，板块转向SW方向俯冲，中国东部岩石圈重新开始伸展活动和岩浆-成矿作用(Sun et al., 2007)，而宁镇地区110~100Ma的成岩-成矿作用即受到此事件的约束(曾键年等，2013；王小龙等，2014；关俊朋等，2015)。
中酸性岩浆在其侵位就位过程中，随着温度的降低及岩浆熔体的结晶，富含挥发组分(Cl)和Pb、Zn、Cu、Ag等金属元素的高矿化含矿热液在岩浆房顶部不断聚增，内部压力增大，最终导致热液流体在热动力的驱动下，沿着切穿基底的导矿断裂上升，在自身温度梯度及压力差驱动下继续上移，并对震旦系基底地层中分散的部分Pb、Zn、Mn等矿物(郭晓山等，1990；张建和莫吉勋，1997)进行交代、吸离、活化转入成矿流体，从而形成一种富含成矿物质的热液流体。深部以岩浆水为主体的含矿热液流体在热动力驱动下沿纵向断裂、北西向断裂、不整合面等进行运移，当成矿流体运移至石炭系黄龙组灰岩与石炭系高丽山组砂岩构成的“硅钙面”时，由于岩石的物理化学性质显著差异构成的地球化学场，环境的骤然变化(温度、压力、酸碱度、氧化还原环境等)，导致成矿作用发生。这种“硅钙面”控矿矿床的一般成矿过程为(叶天竺等，2014)：蚀变矿物组合为早期以强硅化为主，成矿期以硅化、方解石化、碳酸盐化为主。其成矿作用过程为：当超临界流体经过硅质岩，石英砂岩、砂板岩石时，SiO2大量加入流体，流体为酸性，当进入碳酸盐岩石时，CaCO3转为Ca2+和HCO3-溶入流体，同时分解出(OH)-，则流体向碱性转化，SiO2大量沉淀，随着pH值增长，酸性向碱性转换，尤其当地层中存在黄铁矿或有机质时，氧化向还原转换。金属元素Cl-基络合物分解，开始大量沉淀，形成Pb、Zn等硫化物矿物。金属成矿物质一般在界面附近晶出成矿，矿体在碳酸盐岩一侧。
因此，综合目前资料和研究，我们认为栖霞山铅锌多金属矿床是与本区早白垩世晚期中酸性岩体有关的，受主要受石炭系黄龙组灰岩与高丽山组砂岩之间“硅钙面”控制的岩浆热液矿床。
7 结论(1) 流体包裹体和H-O同位素研究显示，栖霞山矿床成矿流体为中高温度、中低盐度的流体。成矿流体可能主要来源于岩浆水，后期有大气降水的参与，且随着成矿作用的进行大气降水的参与程度逐渐增强，流体混合导致矿质沉淀成矿。
(2) 主成矿期矿石硫化物S、Pb同位素研究显示，栖霞山矿床的成矿物质可能主要来源于岩浆，另外震旦系基底地层及赋矿地层也贡献了一部分物质来源。
(3) 栖霞山矿床成矿作用可能与本区早白垩世晚期岩浆活动密切相关，为受主要受石炭系黄龙组灰岩与高丽山组砂岩之间“硅钙面”控制的岩浆热液矿床，且往深部可能仍具有较大的找矿潜力和空间。
致谢 论文工作得到中国地质调查局发展研究中心谭永杰总工、于晓飞教授、李永胜博士、杜泽忠博士、甄世民博士、丁克永高工、王成锡教高，北京矿产地质研究院祝新友研究员，合肥工业大学周涛发教授、范裕教授，中国地质大学刘家军教授、蒋少涌教授、甄世军硕士、姚翔博士、贾文彬博士，华东有色地勘院叶水泉总工、桂长杰总工、景山高工、孙国昌高工，南京银茂铅锌矿业公司熊东全高工等的大力支持和帮助；论文在审稿过程中两位匿名审稿专家和编辑部老师都提出了宝贵的修改意见；对各位表示最诚挚感谢和祝愿！
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