2017, Vol. 33
2. 国家地质实验测试中心, 北京 100037
2. National Research Center for Geoanalysis, Chinese Academy of Geological Sciences, Beijing 100037, China
自然岩石中，除钛铁矿和磁铁矿外，金红石(TiO2)和榍石(CaTiSiO5)是最主要的富钛矿物。金红石主要以副矿物的形式存在于高级中基性岩变质岩(如斜长角闪岩、石榴角闪岩、石榴辉石岩和榴辉岩)及部分变泥质岩中，是Nb、Ta和V的主要载体。榍石常见于中酸性钙碱性岩浆岩、基性变质岩及热液成因的矽卡岩，富集稀土元素(REE)、高场强元素(Ti、Nb、Ta、Zr、Hf等)和流体活动元素(如Sn、W等)(Frost et al., 2000; Zack et al., 2002; Li et al., 2010; Cao et al., 2015)。在岩浆和变质作用中，金红石和榍石都可能导致与其平衡作用过的流体或熔体的Nb和Ta分馏或富集，是追溯壳幔分异、地壳演化和俯冲带相关地质过程的关键见证矿物(Green, 1995; Rudnick et al., 2000; Rapp et al., 2003; Meinhold, 2010; Glazner et al., 2008; John et al., 2011)。研究并确定金红石和榍石的稳定条件范围(Hellman and Green, 1979; Frost et al., 2000; Harlov et al., 2006)、在硅酸盐熔体和不同性质流体中的溶解行为(Audétat and Keppler, 2005; Tropper and Manning, 2005; Xiong et al., 2009)以及与熔体或流体之间的关键元素的配分行为(Brenan et al., 1994; Schmidt et al., 2004; Prowatke and Klemme, 2005; Xiong et al., 2005, 2011)等，已成为国际矿物学和地球化学研究的焦点课题。
受原岩Ti含量或部分熔融程度的影响(Xiong et al., 2009)，中基性岩中金红石可以在压力大于10~15kbar条件下稳定存在(Hellman and Green, 1979; Green and Pearson, 1986; Barth et al., 2002; Klemme et al., 2002; Meinhold, 2010; John et al., 2011; Xiong et al., 2005, 2009, 2011)；压力小于15kbar时，金红石开始转变为榍石(Hellman and Green, 1979)。因此在中、下地壳到上地幔很大范围内，金红石可以与榍石共生，并且发生金红石-榍石的转变，如在高压至超高压(从蓝片岩相到超高压榴辉岩相)变质中-基性岩石中，金红石-榍石转变在进变质、退变质甚至部分熔融作用过程中普遍存在(Carswell et al., 1996; Frost et al., 2000; Storkey et al., 2005; Tropper and Manning, 2008)。
流体是触发和维持变质反应进行的必需条件，也是变质反应过程中物质迁移转换的重要介质(Leech, 2001; Putnis, 2002, 2009; Pedrosa et al., 2016)。在脱水或部分熔融过程中，如果含水流体或部分熔融体与金红石或榍石作用后离开体系，携带金红石或榍石信号交代周围岩石或俯冲带上盘岩石，形成高压-超高压变质岩石中具有强烈Nb-Ta分馏的岩脉(Gao et al., 2007; Zhang et al., 2008; John et al., 2011; Huang et al., 2012)；在俯冲带环境，类似的流体或熔体作用是导致弧岩浆岩富集LILE、亏损Ti、Nb和Ta的主要介质(Stern, 2002; Bebout, 2013; Spandler and Pirard, 2013; Adam et al., 2014; Zheng and Hermann, 2014)。因此，研究金红石-榍石转变过程控制因素及关键元素(REE、Nb和Ta等)在金红石-榍石-流体体系中的地球化学行为，对于深入了解俯冲带及中下地壳地质演化过程具有至关重要的作用。
已有的实验模拟研究表明：在与流体和硅酸盐熔体的相互作用中，金红石和榍石的微量元素表现出不同的地球化学行为。当与熔体平衡时，金红石与榍石对Ta的分配系数大于Nb(例如DTa/NbRt/Melt≈1.0~2.2；DTa/NbTtn/Melt≈3.5~14.4，Schmidt et al., 2004; Prowatke and Klemme, 2005)，使熔体Nb/Ta比值升高；与含水流体平衡时，金红石对Nb、Ta的分配系数均增大，且DNbRt/Fluid > DTaRt/Fluid，使含水流体的Nb/Ta比值降低, 残留金红石的Nb/Ta升高(Brenan et al., 1994)。与Nb和Ta类似，当金红石或榍石与硅酸盐熔体平衡时，DHf > DZr(Klemme et al., 2005; Tiepolo et al., 2002; Prowatke and Klemme, 2005; Olin and Wolff, 2012)；但与含水流体平衡时，金红石中Zr与Hf的分配系数明显增大1~2个数量级，并且DHf < DZr(Brenan et al., 1994)。但目前仍未有实验确定榍石与含水流体之间的Nb、Ta和Zr、Hf配分行为。因此需要开展自然岩石的实测研究来揭示其特征，供未来实验检验。
本文以雅鲁藏布缝合带东段角闪岩中金红石退变质形成的榍石为研究对象，在岩相学观测基础上，通过测试金红石、榍石和石榴子石的元素地球化学组成，来揭示：(1) 导致金红石向榍石转变的流体元素地球化学特征；(2) 与石榴子石退变质分解、变质锆石生长之间的关系，探讨金红石-榍石转变约束条件及此过程中HFSE在矿物与流体之间的配分行为特征。
2 地质背景及样品描述在喜马拉雅造山带的东段，东构造结周缘，雅鲁藏布江缝合带呈倒U形夹持于拉萨地体与南迦巴瓦变质地块之间(图 1)。雅鲁藏布江缝合带是喜马拉雅地块和欧亚板块的边界断层，代表着新特提斯洋的北向俯冲和闭合，主要含有蛇绿岩和混杂堆积岩(耿全如等, 2000, 2004; 郑来林等, 2003; 许志琴等, 2008; 李强等, 2014)，局部地段也有来自两侧的外来岩块卷入(张泽明等, 2008)。在紧邻尼洋河和雅鲁藏布江两江汇合处，雅鲁藏布缝合带(也叫雅江剪切带)分割了位于西北的拉萨地块和位于东南的南迦巴瓦高级变质地块(许志琴等, 2012)。西北部拉萨地体主要由中-新元古代念青群和侏罗纪-古近纪冈底斯花岗岩组成(Chung et al., 2003, 2009; 许志琴等, 2011; Zhu et al., 2011; 王莉等, 2012; 董昕和张泽明, 2013)。在冈底斯岩基东部，白垩纪-古近纪冈底斯花岗岩带大体上可以划分为三期：130~80Ma、65~40Ma、35~13Ma，分别对应着印度与欧亚大陆碰撞前、碰撞期和后碰撞3个阶段(Chung et al., 2003, 2009; 许志琴等, 2011; Zhu et al., 2011; 王莉等, 2012)。其中白垩纪花岗岩(130~80Ma)的形成与新特提斯洋盆北向俯冲消减有关(Chu et al., 2006; Wen et al., 2008; Ji et al., 2009; Chung et al., 2003, 2009; Zhu et al., 2011; 许志琴等, 2011; 王莉等, 2012)。
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图 1 喜马拉雅东构造结地质简图及采样点位(据Zeng et al., 2012修改) Fig. 1 Simplified geological map of the Eastern Himalayan Syntaxis, showing the sample locations (modified after Zeng et al., 2012) |
南迦巴瓦高级变质地块由高喜马拉雅结晶岩系组成, 在喜马拉雅造山带东构造结，高喜马拉雅结晶岩系又称南迦巴瓦群，由片麻岩、角闪岩、麻粒岩及混合岩组成。根据原岩建造、变质程度和变形样式，南迦巴瓦群划分为直白组高压麻粒岩相带、派乡组角闪岩相变质岩和多雄拉组混合岩化角闪岩相变质岩(郑来林等, 2004; Geng et al., 2006; Booth et al., 2009)。锆石U-Pb年龄显示南迦巴瓦群变质岩的原岩形成于元古代和早古生代(Zeng et al., 2012; Zhang et al., 2012; 王誉桦等, 2014)。印度大陆的前缘在印度-欧亚大陆碰撞过程中俯冲经历高压变质作用折返形成南迦巴瓦变质岩体。
本研究样品为含石榴子石角闪岩，采集于雅鲁藏布缝合带东段(图 1)。带内发育角闪岩、斜长角闪岩、花岗质和泥质片麻岩。角闪岩与片麻岩呈断层接触关系。角闪岩样品LZ06-04呈条带状产于石榴黑云花岗质片麻岩中。该角闪岩主要由角闪石、石英和斜长石组成，含有少量石榴子石、榍石、金红石、锆石、黑云母、白云母、磷灰石、绿帘石和硫化物等矿物。石榴子石呈圆形或不规则形状，外围被角闪石、斜长石、石英环绕，说明石榴子石经历了退变质作用(图 2b)。石榴子石在角闪岩中非均匀分布，为便于描述及体现石榴子石分解作用的影响，在薄片尺度上将LZ06-04分为含石榴子石角闪岩及不含石榴子石角闪岩两个区域。两个区域内均有榍石形成，呈菱形、楔形或粒状，粒径60~200μm，少数榍石的核部保留粒状金红石残余，表明榍石是由金红石退变质形成(图 2c, d)。
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图 2 角闪岩LZ06-04和LZ06-05显微照片 (a)样品LZ06-04中含石榴子石角闪岩与不含石榴子石角闪岩区域；(b)石榴子石退变质分解边缘形成角闪石+斜长石+石英矿物组合；(c)含石榴子石角闪岩中榍石、磷灰石共生；(d) BSE图像，榍石核部保留金红石残留核；(e、f)样品LZ06-05中金红石与角闪石、石英、斜长石及大量绿帘石共生，部分金红石发生微弱退变质作用.Grt-石榴子石；Pl-斜长石；Ep-绿帘石；Amp-角闪石；Qtz-石英；Ap-磷灰石；Ttn-榍石；Rt-金红石 Fig. 2 Microphotographs showing the mineral assemblage and textures of sample LZ06-04 and LZ06-05 from the Yarlung Tsangpo Shear Zone (a) garnet-bearing and garnet-free region in amphibolite sample LZ06-04; (b) garnet, experienced retrograde metamorphism, decomposed into Amp+Pl+Qtz; (c) some titanite grains are in contact with apatite in garnet-bearing amphibolite; (d) BSE images showing titanite grown at consume of rutile, forming rutile core and titanite corona; (e, f) amphibolite (LZ06-05), consisting of amphibolite, quartz, plagioclase, epidote and rutile. In contrast to LZ06-04, little titanite formed around rutile grain. Grt-garnet; Pl-plagioclase; Ep-epidote; Amp-amphibole; Qtz-quartz; Ap-apatite; Ttn-titanite; Rt-rutile |
样品LZ06-05取自出露面积较大的角闪岩块体，由角闪石、石英、斜长石、绿帘石和金红石组成(图 2e, f)。与LZ06-04相比，其中的绿帘石含量较高，多数金红石未发生明显退变质，仅少数金红石边缘形成榍石窄边。
3 分析方法 3.1 SHRIMP锆石U-Pb测试为了确定角闪岩的原岩形成年代，从具有代表性的角闪岩样品LZ06-04分选出锆石，然后在双目镜下经人工挑选出纯度在99%以上的锆石样品。用环氧树脂将锆石样品和标样固定成圆饼状，用不同型号砂纸和磨料将锆石磨去一半并抛光，然后进行阴极发光(CL)和扫描电镜背散射(BSE)成像观察，揭示锆石的内部结构。阴极发光成像在中国地质科学院地质研究所北京离子探针中心进行。锆石BSE图像和锆石内部包裹体的成分测试在中国地质科学院地质研究所大陆构造与动力学实验室进行。在阴极发光和BSE图像的指导下，揭示锆石不同生长域的细微区别特征，选取锆石U-Pb测试点(图 3)。
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图 3 锆石CL图像及U-Pb年龄谐和图 Fig. 3 CL image and concordia diagram for zircon from amphibolite LZ06-04 |
SHRIMP锆石U-Pb分析在中国地质科学院北京离子探针中心SHRIMP Ⅱ上完成。样品的Pb/U值是根据测量时标样的UO/U-Pb/U关系和样品的UO/U来标定的，样品中的U、Th和Pb含量是根据标样的Zr、U、Th含量和样品的Zr、U和Pb值来校正的。测定的标样为TEMORA锆石(417Ma)，每测定3个点后插入一次标样测定，以便及时校正，保障测试精度。数据处理、年龄计算和绘图采用Isoplot程序(Ludwig, 2001)。测试结果见表 1。
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表 1 角闪岩LZ06-04中锆石SHRIMP U-Pb定年数据 Table 1 SHRIMP Zircon U-Pb isotopic date for amphibole LZ06-04 |
岩石的主量元素、微量元素和稀土元素分析在中国地质科学院国家地质实验测试中心完成。其中，常量元素采用X-射线荧光光谱仪(XRF)测定，并用等离子光谱法进行验正，分析精度为5%。微量元素和稀土元素通过等离子质谱仪(ICP-MS)分析，含量大于10×10-6的元素的测试精度为5%，而小于10×10-6的元素精度为10%。个别在样品中含量低的元素，测试误差大于10%。分析结果列在表 2。
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表 2 角闪岩LZ06-04和LZ06-05全岩、金红石、石榴子石、锆石及角闪石微量元素含量(×10-6) Table 2 Trace element compositions of whole rock, rutile, garnet, zircon and amphibole for amphibolite LZ06-04 and LZ06-05 (×10-6) |
金红石和榍石原位微量元素LA-ICP-MS分析在国家地质实验测试中心完成，使用New Wave 193nm ArF准分子激光器及Thermo Fisher ELEMENT 2高分辨电感耦合等离子体质谱仪。分析激光剥蚀采用30μm激光斑束，频率10Hz，He气作为吹扫气体。ICP-MS分析采用低分辨模式，对金红石、榍石样品主微量共计42个元素进行分析。使用NIST612(Pearce et al., 1997)进行仪器信号调谐，使La和Th信号大于30w，监测ThO+/Th+控制氧化物产率 < 0.2%，238U/232Th≈1，有效降低元素分馏效应。每个分析点采集背景信号20s，激光剥蚀样品信号40s。每分析10个样品点后插入3个标准样品(NIST612、NIST610、KL2-G; Pearce et al., 1997; Jochum et al., 2006)。数据处理采用Excel完成，利用多外标结合内标基体归一定量技术(胡明月等, 2008)。金红石、榍石分析分别选择Ti和Ca为内标元素。利用该方法以NIST610为标准样品，计算KL2-G元素含量与标准值比较，其主量元素误差小于5%，微量元素误差小于10%。分析数据见表 2和表 3。
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表 3 角闪岩LZ06-04榍石微量元素含量(×10-6) Table 3 Trace element compositions of titanite from amphibolite LZ06-04 (×10-6) |
锆石U-Pb分析数据见表 1。角闪岩LZ06-04中锆石半自形，呈椭圆状，粒度100~250μm。锆石阴极发光图像显示其主体为核部，具有窄的生长边。锆石核部呈浅灰色或白色，具有区域环带结构，部分区域具有清晰的振荡环带结构(图 3)。锆石中含有由绿帘石、石英、黑云母、磷灰石、硫化物等矿物组成的多晶包裹体。锆石U和Th含量分别为29×10-6~60×10-6和3×10-6~31×10-6，Th/U=0.11~0.53，具有明显的岩浆锆石特征(Rubatto, 2002)。
分别对锆石核部不同颜色特征区域进行SHRIMP U-Pb年龄测试，结果如图 3。生长速度的差异是导致锆石区域环带结构的主要原因之一(Watson and Liang, 1995)，因此锆石核部不同颜色区域的U-Pb年龄差异反映了岩浆作用过程中结晶的先后顺序。整体上，LZ06-04锆石206Pb/238U年龄集中于103~119Ma之间，加权平均年龄为112±3.1Ma(N=10，MSWD=1.1)，反映了原岩的结晶时代。锆石的最外层边缘被暗色边环绕，宽度约2~10μm，限于空间分辨率未进行U-Pb定年。
4.2 全岩元素地球化学特征全岩微量元素结果见表 2。角闪岩样品LZ06-04和LZ06-05具有相似的主、微量元素特征，SiO2含量分别为47.6%和52.8%。LZ06-05的TiO2含量为0.90%，略高于LZ06-04值0.72%，与此相反，LZ06-04具有更高的CaO含量，分别为10.6%和8.91%。
在微量元素上LZ06-04与LZ06-05表现出相同的特征：(1) 富集LREE，(La/Yb)N分别为1.56和2.47；并且具有平缓的HREE特征，(Ho/Yb)N分别为1.06和1.10，无明显的Eu和Ce异常(图 4)；(2) LZ06-04的Nb和Ta含量分别为1.86×10-6和0.13×10-6，略高于LZ06-05(Nb和Ta含量分别为1.80×10-6和0.12×10-6)。二者具有相似的且低于球粒陨石的Nb/Ta比值，分别为14.3和15.6。LZ06-04中Zr和Hf含量分别为51.0×10-6和1.99×10-6，略高于LZ06-05(Zr和Hf含量分别为48.4×10-6和1.36×10-6)，LZ06-04的Zr/Hf比值为25.6，低于LZ06-05(Zr/Hf=35.7)(图 5)。
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图 4 角闪岩LZ06-04中榍石球粒陨石标准化REE配分模式(标准化值据McDonough and Sun, 1995) Fig. 4 Chondrite-normalized REE distribution patterns for titanite grains from amphibolite sample LZ06-04 (normalization values after McDonough and Sun, 1995) |
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图 5 榍石、金红石及全岩的Nb-Ta、Zr-Hf、U-Th体系特征 灰色直线为球粒陨石的Nb/Ta和Zr/Hf比值(Münker et al., 2003) Fig. 5 Correlations of trace elements and their ratios for titanites, rutiles and whole rocks The grey lines represent the Nb/Ta and Zr/Hf ratios of chondrite (Münker et al., 2003) |
分别对角闪岩LZ06-04中两种榍石及两颗金红石残留核以及LZ06-05中金红石进行LA-ICP-MS微量元素分析，结果见表 2和表 3。为便于数据描述，下文将LZ06-04中，与石榴子石共生之榍石称为榍石-Ⅰ，无石榴子石区域的榍石称为榍石-Ⅱ。
4.3.1 榍石稀土元素特征榍石-Ⅰ(Ttn-Ⅰ)稀土元素总含量∑REE=276×10-6~425×10-6，表现为LREE亏损、HREE相对富集的“左倾”分配特征(图 4)，Eu弱负异常到正异常(Eu/Eu*=0.82~1.38)。与MREE和HREE相比较，LREE含量低，且具有较大的变化范围，表现为较低的(La/Gd)N=0.02~0.11和(Ho/Yb)N=0.62~0.90比值。
榍石-Ⅱ(Ttn-Ⅱ)稀土元素总含量∑REE=514×10-6~1213×10-6，总体高于榍石-Ⅰ，表现为LREE和HREE含量变化范围较大，明显富集MREE，(La/Gd)N=0.05~0.23，(Ho/Yb)N =1.24~3.97，呈拱形稀土分配特征(图 4)。Eu无异常到正异常(Eu/Eu*=1.03~1.32)。与榍石-Ⅰ相比较，榍石-Ⅱ具有较高的LREE、MREE含量，而HREE含量较低。
4.3.2 榍石及金红石中Nb-Ta和Zr-Hf特征两种榍石具有相似的Nb、Ta含量和Nb/Ta比值特征(图 5)。榍石-Ⅰ的Nb和Ta含量变化范围都较小，分别为153×10-6~209×10-6和14.6×10-6~16.8×10-6，Nb/Ta比值较低，为9.1~14.1(平均12.4)，明显低于球粒陨石值(Nb/Ta=19.7)(Münker et al., 2003)。与榍石-Ⅰ相比，榍石-Ⅱ的Nb和Ta含量变化范围较大，分别为126×10-6~382×10-6，13.3×10-6~26.6×10-6，Nb/Ta比值7.2~17.9(平均12.8)。榍石-Ⅱ的Nb/Ta比值也明显低于球粒陨石值。两种榍石具有相似且低于球粒陨石的Nb/Ta比值，与LZ06-04全岩的Nb/Ta比值相一致(14.3)(图 5)。榍石Nb/Ta比值与Nb含量呈正相关关系，与Ta含量呈负相关关系，但变化幅度较小。榍石核部的残余金红石中Nb、Ta平均含量分别为1298×10-6和54×10-6，明显高于榍石及全岩，并且具有高于球粒陨石的Nb/Ta比值特征(~23.8)。
LZ06-05样品中少量金红石颗粒榍石冠状边的出现说明金红石发生了微弱退变质作用。金红石颗粒的Nb含量175×10-6~226×10-6，Ta含量7.14×10-6~9.53×10-6，具有超球粒陨石比值特征Nb/Ta=26.3，明显高于LZ06-05全岩的Nb/Ta比值。
榍石-Ⅰ的Zr和Hf含量变化范围都较大，分别为81×10-6~162×10-6(平均121×10-6)和5.7×10-6~8.4×10-6(平均6.8×10-6)。榍石-Ⅱ的Zr含量变化范围158×10-6~234×10-6，平均198×10-6；Hf含量变化范围7.85×10-6~11.4×10-6，平均含量10×10-6。榍石-Ⅰ的Zr/Hf比值14.4~21.5，平均17.9；榍石-Ⅱ的Zr/Hf比值15.3~21.6，平均19.5。两种榍石的Zr、Hf含量及Zr/Hf比值均低于金红石残留核值(表 3、图 5)。
LZ06-05中金红石的Zr、Hf含量变化范围分别为152×10-6~189×10-6，8.51×10-6~11.5×10-6，Zr/Hf比值14.4~19.4，明显低于全岩Zr/Hf比值~35.7(表 2、图 5)。
4.3.3 其他元素特征榍石-Ⅰ的U和Th平均含量分别为1.01×10-6和0.21×10-6，Th/U比值0.14~0.24，平均值0.19；榍石-Ⅱ的U、Th含量明显高于榍石Ⅰ，分别为3.66×10-6和1.29×10-6，Th/U比值变化范围0.19~0.55，平均为0.33(图 5)。
两种榍石具有相似的Sr含量特征。榍石-Ⅰ的Sr含量变化范围为57.9×10-6~72.1×10-6，平均65.9×10-6；榍石-Ⅱ的Sr含量变化范围为52.1×10-6~77.4×10-6，平均66.4×10-6(表 3)。
5 讨论 5.1 角闪岩LZ06-04形成时代和地质过程角闪岩LZ06-04锆石SHRIMP U-Pb年龄约为112Ma，锆石的CL结构、锆石中的矿物包体以及Th/U比值特征表明其为岩浆成因，其年龄代表该角闪岩体原岩的形成年龄。该角闪岩位于雅鲁藏布江缝合带内，大量的年代学数据显示，雅鲁藏布江蛇绿岩形成于122~175Ma(Miller et al., 2003; 韦栋梁等, 2006; 钟立峰等, 2006; 夏斌等, 2008; 李强等, 2014)，且该角闪岩与高喜马拉雅地体中的石榴石黑云母片麻岩接触，周围没有典型的蛇绿岩组合中的其它类型岩石，因此该角闪岩并非雅鲁藏布江蛇绿岩的组成部分。从年龄上分析，该角闪岩原岩年龄与白垩世冈底斯花岗岩年龄(109~80Ma)相近(Wen et al., 2008; Ji et al., 2009)。白垩世花岗岩是拉萨地块南缘出露花岗岩之主体，在主微量元素成分上具有弧岩浆岩特征，其形成与新特提斯洋板片的北向俯冲有关(Ji et al., 2009)。因此我们推断该角闪岩LZ06-04可能来源于上盘下地壳基性物质。
无论是新特提斯洋壳俯冲或拉萨地体下地壳物质均经历了麻粒岩相高压变质作用，随后的抬升过程经历等温降压过程(戚学祥等, 2010; Zhang et al., 2012; Zeitler et al., 2014; Zhang et al., 2015)。研究表明与本文采样点临近的林芝岩体在折返过程中发生角闪岩相变质作用的温压条件为9~10.5kbar，~700℃(Zhang et al., 2013)。根据Hayden et al. (2008)榍石Zr温度压力计，假设榍石形成压力为0.9GPa，采用典型地壳岩石TiO2和SiO2活度α(TiO2)=α(SiO2)=0.5(Hayden and Watson, 2007)，计算获得榍石-Ⅰ形成温度约为675℃，榍石-Ⅱ形成温度约688~706℃，二者温度误差小于50℃(Hayden et al., 2008)。榍石的形成温度与临近的林芝岩体角闪岩相变质作用的P-T条件一致。在折返过程中，角闪岩LZ06-04经历了角闪岩相退变质作用，具体表现为金红石退变形成榍石冠状边、石榴子石分解以及部分锆石灰色均匀增生边的形成(图 2)。
5.2 金红石与榍石转变过程中Nb-Ta的地球化学行为Nb和Ta具有相同的电价(+5价)和相近的离子半径，在地球化学过程中具有相似的性质，长期以来都认为在多数地质过程中Nb和Ta不发生显著分馏。但如前文所述，越来越多的研究表明富集Nb和Ta的矿物，如金红石、榍石、钛铁矿、角闪石、黑云母、白云母等，在变质作用过程中的行为差异将会导致Nb和Ta发生明显分馏(Rudnick et al., 2000; Foley et al., 2002; Prowatke and Klemme, 2005; Hermann and Rubatto, 2009; John et al., 2011; Xiong et al., 2011; Stepanov and Hermann, 2013; Chen and Zheng, 2015)。了解这些矿物在不同的地质作用过程中Nb和Ta的配分行为是理解Nb-Ta迁移及分馏的关键因素。
金红石与榍石是榴辉岩、麻粒岩、角闪岩等基性变质岩中最为主要的Ti、Nb和Ta载体矿物。元素矿物/流体配分实验研究表明：金红石和榍石与熔体发生平衡将导致两种矿物中的Nb/Ta比值降低；金红石与含水流体平衡，金红石的Nb/Ta比值明显升高，而对于榍石在含水流体体系中Nb、Ta的地球化学行为缺少实验约束。介于金红石和榍石在不同流体中的差异，通过其Nb/Ta比值特征可以有效反应与之平衡的流体的性质(熔体或含水流体)。
样品角闪岩LZ06-04全岩Nb/Ta比值为14.3。LZ06-04中两种榍石具有相似的Nb、Ta含量及Nb/Ta比值，且榍石的Nb/Ta比值变化范围与全岩Nb/Ta比值一致，因此榍石是角闪岩LZ06-04中主要的含Ti矿物，控制全岩的Nb/Ta特征，这与LZ06-04中金红石发生退变质作用形成榍石，并保留金红石核残留的现象一致。Lucassen et al. (2010)实验模拟含水流体环境中金红石退变质形成榍石过程，金红石残留核表现出升高的Nb、Ta含量和Nb/Ta比值。在角闪岩LZ06-04中，残留金红石核表现出类似的Nb-Ta系统特征，表明在含水流体中，金红石的Nb和Ta分配系数增大，且DNb≥DTa，与实验结果(Brenan et al., 1994)相一致。
在角闪岩LZ06-05中，金红石发生弱退变质，其边缘发育极少量或没有榍石边，平均Nb/Ta比值26.3，明显高于全岩(15.6) 和球粒陨石Nb/Ta比值。与LZ06-04金红石残留核相比较，Nb和Ta含量较低，但具有相似的Nb/Ta比值。金红石Nb/Ta比值的升高表明样品LZ06-05的金红石也经历了与含水流体再平衡过程，但与LZ06-04不同，金红石边缘并没有大量的榍石边形成，这可能是受到流体中Ca离子活度的影响。
另外，LZ06-05的金红石Nb/Ta比值高于全岩，说明全岩有相对富集Ta，且具低Nb/Ta比值的矿物存在。在样品LZ06-05中，石榴子石、角闪石、绿帘石和锆石均具有低于全岩的Nb/Ta比值，但石榴子石、角闪石、绿帘石中Ta含量低于5×10-9，锆石中Ta含量0.15×10-6~0.28×10-6，平均0.21×10-6。金红石与含水流体再平衡过程中，大量Nb和Ta进入金红石，流体中少量的Ta可能在与锆石平衡或增生过程中进入锆石或形成其他富集Ta矿物。Ta在含水流体中的迁移表明相对于Nb，Ta具有更高的活动性，这可能是Nb和Ta在含水流体相关地质过程中发生分馏的根本原因。
5.3 金红石-榍石转变过程中Zr-Hf行为与Ti、Nb和Ta一样，Zr和Hf在含水流体中溶解度较低(Bernini et al., 2013; Boehnke et al., 2013)，通常以矿物组成元素的形式赋存在锆石或斜锆石中。在榴辉岩中，锆石的Zr和Hf含量甚至可达全岩含量的>95%和90%(Rubatto and Hermann, 2003)。通过统计地壳岩石常见矿物的Zr和Hf含量，Bea et al. (2006)发现除锆石外，榍石、金红石、石榴子石、辉石、角闪石等矿物中也具有较高的Zr和Hf含量。在不含或仅含少量锆石的岩石中，榍石甚至可以成为最主要的Zr和Hf赋存矿物(Seifert and Kramer, 2003; Marks et al., 2008)。因此探讨矿物中的Zr-Hf体系变化需要综合考虑以上主要矿物相变化的影响。
样品LZ06-04全岩Zr/Hf比值为25.6，低于其中石榴子石(Zr/Hfavg=73.2) 和锆石(Zr/Hfavg=59.4) 比值，但明显高于榍石、金红石残留核及角闪石(Zr/Hfavg=11.6) 和绿帘石(Zr/Hfavg=21.1)。LZ06-04全岩Zr/Hf含量特征是多种矿物平均结果。尽管锆石具有极高Zr和Hf含量，但限于锆石含量较低，因此锆石难以控制全岩的Zr/Hf比值特征。
Zr和Hf在含水流体中溶解度较低，在变质反应矿物转换过程中，在不同温压条件下，可以通过重结晶、变质反应、溶解-重结晶与含水流体作用，发生Zr和Hf在矿物间重新配分(Rubatto, 2002; Tomaschek et al., 2003; Zheng et al., 2009; Xia et al., 2013)。石榴子石、角闪石、黑云母等矿物的分解释放Zr和Hf到流体中，成为新生锆石的物质来源(Vavra et al., 1996; Fraser et al., 1997; Degeling et al., 2001)，另外我们最近在松多榴辉岩金红石-榍石转变过程观察发现，金红石分解形成榍石也释放Zr，促使流体达到Zr饱和，在金红石-榍石附近或内部形成新生锆石颗粒(待发表)。在角闪岩样品LZ06-04中，金红石-榍石转变伴随石榴子石和角闪石的分解以及锆石的增生(图 2)，因此，在金红石-榍石转变过程中，Zr-Hf体系的变化受到多方面影响。榍石Ⅰ与榍石Ⅱ的Zr、Hf含量及比值的差异及U、Th含量的变化可能与锆石的增生程度相关。矿物分解释放Zr和Hf到共生流体中，以锆石增生边的形式赋存在新生锆石中。与Nb和Ta相比较，Zr和Hf在流体中表现出更高的地球化学活动性。
5.4 金红石-榍石转变过程中Sr、REE地球化学行为及变质流体特征一般认为在含水流体作用过程中TiO2具有较高的化学活跃度，但活动性较低(Audétat and Keppler, 2005; Tropper and Manning, 2005; Antignano and Manning, 2008; Manning et al., 2008; Rapp et al., 2010)。金红石退变质形成榍石的反应需要携带SiO2和CaO组分的流体，可能发生的反应包括：
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金红石边缘形成榍石冠状边结构，表明反应近乎原位完成，退变质反应程度的不同是导致榍石内部金红石残留核粒度的变化的主要因素。榍石与金红石残留核接触面截然，没有明显的扩散现象，金红石-榍石的转变经历了溶解-再沉淀的过程(Putnis, 2002, 2009)，因此榍石的微量元素特征受到流体与金红石共同影响。
金红石中不含或仅含极少量的REE和Sr，因此榍石REE和Sr主要来源于流体。含水流体的微量元素特征受共生平衡矿物分解行为的影响。在高级变质条件下，含水矿物(如角闪石)的分解为变质反应的进行提供了最为主要的流体来源，而名义“无水矿物”分解释放流体也是退变质流体的重要来源之一(Zheng and Hermann, 2014)。石榴子石和金红石作为主要的名义“无水矿物”，其中含有大量的OH-，在发生变形的石榴子石中甚至有H2O分子存在(Su et al., 2002)，金红石中含水量最高可达9600×10-6(Zhang et al., 2001)，在退变质过程中，尤其是在高压岩石折返初期，石榴子石和金红石分解成为退变质流体的重要来源(Sheng et al., 2007; Zheng et al., 2009; Chen et al., 2011; Zheng and Hermann, 2014; 肖益林等, 2015)。角闪岩LZ06-04在折返过程中经历了角闪岩相退变质作用，同时伴随金红石形成榍石及石榴子石形成角闪石+斜长石+石英组合的退变质过程(图 2b)，因此角闪石和石榴子石分解可能成为退变质流体的来源。
一般情况下，Sr在石榴子石含量较低(Sr < 0.5×10-6, Messiga et al., 1995)，而角闪石是相对富Sr矿物，LZ06-04中角闪石平均Sr含量达26×10-6。榍石-Ⅰ的形成伴随石榴子石的分解(图 2b)，而榍石-Ⅱ形成在无石榴子石角闪岩中。榍石-Ⅰ与榍石-Ⅱ之间Sr含量没有明显差异，说明石榴子石分解未影响局部流体的Sr含量，但改变了局部流体的REE特征。两种榍石形成的流体环境具有相似的LILE特征，支持该阶段退变质流体可能主要来源于角闪石分解。
对比两种榍石的REE特征，榍石-Ⅱ具有较高的REE含量，且明显富集LREE和MREE；榍石-Ⅰ相对亏损LREE和MREE，富集HREE。榍石-Ⅰ与石榴子石和磷灰石共生(图 2c)，石榴子石的分解释放富含HREE的流体，磷灰石的结晶造成流体中LREE和MREE含量以及∑REE的降低(Bruand et al., 2014)，矿物的共生组合在退变质过程中的变化影响了流体的微量元素特征，最终导致两种榍石在REE特征上的差异。
矿物中元素的含量特征是矿物-流体的分配系数和流体中元素的绝对含量综合作用的结果。榍石与熔体微量元素分配系数实验表明，相对于HREE和LREE，榍石更容易富集MREE，但分配系数差距并不大(例如DGd/Yb=3.5~6.1, Tiepolo et al., 2002)。如果流体中各稀土元素的含量相近，则榍石表现出MREE富集的特征；如果在榍石形成过程中，高度富集HREE或LREE矿物形成或分解，如石榴子石、锆石、褐帘石、独居石、磷灰石等，明显改变流体REE含量和特征，与该流体平衡的榍石将记录这一变化。
5.5 金红石-榍石转变的条件及对于HFSE活动性的指示角闪岩LZ06-04与LZ06-05共同产出于雅鲁藏布江剪切带中，无论是俯冲新特提斯洋壳或拉萨地块的中下地壳物质，在抬升折返过程经历了角闪岩相退变质和流体作用，这与两种岩石的金红石具有升高Nb/Ta比值特征相一致。但在LZ06-04中金红石退变质形成了榍石，而在LZ06-05中金红石未形成榍石，而有大量绿帘石形成。流体是触发和维持变质反应发生进行的必须条件，同时也是变质反应过程中物质迁移转换的重要介质(Leech, 2001; Putnis, 2002, 2009; Pedrosa et al., 2016)。金红石退变质形成榍石的过程是溶解-再沉淀过程，退变质流体沿金红石边缘运移并储存，Ti在流体中的溶解度以及流体中Ca的活度成为榍石形成的必要条件。含水流体中榍石形成的反应：
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(1) |
该反应的平衡常数：
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(2) |
公式(2) 显示榍石的形成受到含水流体中TiO2、CaO和SiO2活度的影响。
实验研究表明，在中、下地壳的P-T条件下，金红石在纯水中的溶解度极低(Audétat et al., 2005; Tropper and Manning, 2005; Antignano and Manning, 2008)，流体中Cl-和F-含量的增加会明显提高金红石在含水流体中的溶解度(Rap et al., 2010)。另外，金红石在流体中的溶解度也与流体中Na-Al硅酸盐成分含量及Na/Al比值正相(Manning et al., 2008; Antignano and Manning, 2008)。高压/超高压岩体在折返减压过程中，含水及名义无水矿物分解释放流体是退变质流体的主要来源。流体溶解的元素种类及其含量与P-T条件及发生分解矿物的成分相关，Si、Na、K为俯冲带含水流体中的主要元素，根据岩石成分及分解矿物成分差异，含水流体中可能会有一定含量Al、Ca和少量Mg、Fe(Manning, 2004; Hermann et al., 2013; Zheng and Hermann, 2014)。与纯H2O介质相比，金红石在这种Si-Na-Al-H2O流体中的溶解度明显升高。在导致金红石-榍石的转变体系中，金红石保持残留，因此公式(2) 简化为：
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(3) |
根据公式(3)，含水流体中CaO活度的增加将促使反应(1) 向榍石沉淀方向进行。因此，在样品含LZ06-04，石榴子石域的金红石退变质形成榍石，而角闪岩LZ06-05未形成榍石的主要原因可能在于退变质流体中Ca活度的差异。两种角闪岩经历了同期的退变质作用，具有相似全岩主、微量元素特征，具有相同的TiO2含量，而LZ06-05中Fe和Mg含量较高。LZ06-04中石榴子石的分解可能提高退变质流体中Ca的含量和活度，与Ti结合形成榍石。另外与榍石紧密共生的磷灰石的形成也说明了LZ06-04流体中Ca含量较高。LZ06-05中不含石榴子石，Ca可能与Fe等离子结合形成其他矿物，例如绿帘石，这与LZ06-05中大量绿帘石存在的现象相符合。
Ti、Nb和Ta在富含Cl、F以及Si-Na-Al流体(Antignano and Manning, 2008; Manning et al., 2008; Rap et al., 2010; Zeng et al., 2013)以及超临界流体(Kessel et al., 2005; Zhang et al., 2008; Hayden and Manning, 2011)中溶解度升高，因此在俯冲带及中下地壳环境下，Ti、Nb和Ta可随流体运移。Ti、Nb和Ta的活动性强度及运移距离除与流体通量及水岩反应强度相关外(Huang et al., 2012)，流体形成及运移过程中溶解其中的富Ca矿物量即流体中Ca活度也可能是制约Ti、Nb和Ta流体运移能力的重要因素。高Ca活度流体中，Ti与Ca形成榍石沉淀；在低Ca活度流体中，Ti、Nb和Ta可以随流体长距离运移，如阿尔卑斯、西天山及大别山等地区发现的由石英、绿帘石及金红石组成的脉体(Franz et al., 2001; Gao et al., 2007; John et al., 2011; Huang et al., 2012)。因此在俯冲带环境，无论俯冲板片产生的是亏损HFSE的含水流体或者富集HFSE的熔体/超临界流体，在流体交代上覆富Ca地幔楔物质过程中，榍石的形成残留依然会导致产生的岩浆具有亏损HFSE特征。
6 结论雅鲁藏布江缝合带东段内出露角闪岩样品LZ06-04，其原岩为岩浆成因，形成年龄约为112Ma，经历了角闪岩相变质作用。在抬升过程中，角闪石和石榴子石分解释放携带Ca和Si组分的退变质流体，与金红石反应形成榍石。榍石的微量元素特征受到金红石和流体的共同作用影响，具体表现为：
(1) 金红石退变质形成的榍石的REE特征受流体REE特征、榍石与流体配分系数以及共生矿物共同影响。角闪岩LZ06-04等温降压抬升过程中，石榴子石分解形成角闪石、斜长石和石英组合，使局部退变质流体富含HREE。同时少量磷灰石的结晶导致流体中LREE和MREE相对亏损。不同的共生矿物导致两种退变质流体中REE特征的差异，最终两种流体分别与金红石反应形成具有不同REE特征的榍石颗粒。
(2) 金红石的Nb/Ta比值特征可以有效反应与之平衡流体的性质(熔体或含水流体)。LZ06-04中两种榍石相似的Nb、Ta含量和Nb/Ta比值以及LZ06-05全岩及主要单矿物中Nb/Ta特征说明在含水流体中Nb-Ta活动性较弱，但相对于Nb，Ta在含水流体中的活动性更高，这可能是Nb和Ta在地质过程中发生分馏的根本原因。
(3) 金红石-榍石转变过程中，榍石的Zr-Hf特征受到体系中锆石、石榴石和金红石等多种矿物行为的共同影响，并且相对于Nb-Ta，Zr-Hf在流体中活动性更高。
(4) 金红石退变质形成榍石的反应受到流体中TiO2、CaO和SiO2活度的影响。在富Cl、F含水流体中或高流体通量环境中，流体中CaO活度的变化影响榍石的形成，进而影响Ti、Nb、Ta在流体中的运移能力。俯冲板片产生流体在交代上覆富Ca地幔楔物质过程中形成榍石残留同样可以造成部分熔融体具有亏损HFSE特征。
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