2017, Vol. 33
2. 北京大学地球与空间科学学院, 北京 100871;
3. 合肥工业大学资源与环境工程学院, 合肥 230009
2. School of Earth and Space Sciences, Peking University, Beijing 100871, China;
3. School of Resources and Environmental Engineering, Hefei University of Technology, Hefei 230009, China
长江中下游铜铁成矿带内强烈的中生代岩浆岩活动和成矿作用 (Pan and Dong, 1999) 形成了以铜陵地区为代表的高钾钙碱性中酸性侵入岩和以宁芜、庐纵地区为代表的橄榄安粗岩系火山岩 (周涛发等, 2011)。关于长江中下游地区中生代岩浆岩的成因，主要有如下几种模式：(1) 不少学者认为大部分中酸性岩浆属于C型埃达克岩系，即加厚的古老下地壳麻粒岩部分熔融形成 (杜杨松和李学军, 1997; 王强等, 2001; 王元龙等, 2001, 2004; 张旗等, 2001a, b)；(2) 地幔起源的玄武质岩浆同化古老下地壳，在下地壳经过岩浆混合作用后再经历分离结晶作用而形成 (常印佛等, 1991; 邓晋福等, 1992; 邓晋福和吴宗絮2001; 陈江峰等, 1993; 唐永成等, 1998; 秦新龙, 2007; 吴淦国等, 2008; 杨小男, 2008; 杜杨松, 2010; 吴才来等, 2010; Song et al., 2014)；(3) 俯冲洋壳发生部分熔融，并交代上覆地幔楔，形成具有埃达克岩特征的玄武质岩浆演化而来 (孙卫东等, 2008, 2010; Ling et al., 2009, 2011; Liu et al., 2010; Tang et al., 2012)；(4) 拆沉的下地壳进入地幔，部分熔融并与地幔岩反应，源区残留物主要含石榴石 (Xu et al., 2002; 吴福元等, 2003; 王强等, 2004)。显然，对于长江中下游地区中生代火成岩的成因争论颇多。
本文试图通过对宁芜火山岩的研究，来探讨长江中下游地区中生代岩浆作用的源区特征。宁芜火山岩的特征是由富钠和富钾两套特征不同的火山岩石系列组成。前人虽然对宁芜火山岩有不少研究工作，但主要集中在火山岩定年和成矿模式的研究 (周涛发等, 2011; 王元龙等, 2001; 侯可军和袁顺达, 2010; 范裕等, 2010; 段超等, 2011)，缺乏对区内特征迥异的钾质和钠质火山岩系列系统的岩石成因和源区性质研究。本文对宁芜火山盆地内的两类火山岩进行详细的锆石U-Pb年代学、岩石学、矿物学和地球化学 (主量元素、微量元素、Sr-Nd-Hf同位素) 研究，以便揭示富钾和富钠两套火山岩密切共生的原因、岩浆起源和壳幔相互作用过程等。
2 区域地质背景安徽沿江地区变质基底主要是晚太古-早、中元古代变质岩系，太古宙崆岭杂岩在黄陵地区出露，为斜长角闪岩 (2742Ma) 与TTG片麻岩 (2728Ma)，TTG片麻岩具有较老的tDM(>3200Ma)，暗示在扬子克拉通可能存在更古老的地壳物质 (凌文黎等, 1998)；董岭群 (1991Ma) 在长江北岸的怀宁地区出露，为一套变质火山沉积岩系 (邢凤鸣等, 1993)。盖层沉积阶段主要为海相碳酸盐岩和碎屑岩等，以震旦系-三叠系为盖层的多个基底块体构成“一盖多底”的地壳结构特点 (常印佛等, 1991, 1996)，缺失中、下泥盆统。
宁芜矿集区位于长江中下游铜铁成矿带东部 (图 1)，以NNE向长江断裂、方山-南陵断裂、NW向南京-湖熟断裂和方山-小丹山断裂为边界，沿NNE向展布，白垩纪中基性-中酸性火山岩出露面积约1000km2，属于继承式的中生代陆相盆地 (宁芜研究项目编写小组, 1978; 图 2)。宁芜火山岩主要发育在三叠系上统黄马青组 (T3h) 及中下侏罗统象山群 (J1-2x) 沉积岩中 (基底或下构造层)。火山岩地层是原地喷发的产物，发育在火山基底起伏不平的剥蚀面上 (上构造层)，本区的火山活动可分为四个旋回 (徐志刚等, 1999; 王元龙等, 2001)，从老到新为：
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图 1 长江中下游成矿带主要矿集区和矿床分布略图 (据常印佛等, 1991; 翟裕生等, 1992; Mao et al., 2011) Fig. 1 Regional geological sketch map showing the distribution of major ore deposits, related granitoids and Cretaceous basins of the Lower and Middle Yangtze River metallogenic belt (after Chang et al., 1991; Zhai et al., 1992; Mao et al., 2011) |
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图 2 宁芜地区地质简图及采样点分布 (宁芜研究项目编写小组, 1978) Fig. 2 Distribution of magmatic rocks and sampling locations in Ningwu, Anhui (after Ningwu Project Group, 1978) |
龙王山组 (占20%)：134.8±1.3Ma (周涛发等, 2011)，下部为暗紫色沉火山角砾岩和集块岩，假整合在西横山组长石砂岩之上；中部紫灰色角闪安山岩，不等粒斑状；上部灰紫色凝灰岩和沉凝灰岩；
大王山组 (占75%)：132.2±1.6Ma (周涛发等, 2011)，130.3±0.9Ma (侯可军和袁顺达, 2010)，下部主要为辉石安山岩，中部为紫红色安山岩，上部为灰紫色沉火山角砾岩、沉凝灰岩凝灰质砂岩，以及浅灰色粗面岩；
姑山组：128.2±1.3Ma，128.5±1.8Ma (侯可军和袁顺达, 2010)，129.5±0.8Ma (周涛发等, 2011)，分布范围小，下部为火山集块岩和角砾岩，中部为深灰色黑云角闪安山岩；上部为灰黑色安山岩、英安岩等；
娘娘山组：126.6±1.1Ma (周涛发等, 2011)，仅见于盆地西侧的娘娘山一带，下部为集块岩、角砾岩和假白榴石响岩，上部为响岩质熔结角砾岩和蓝方石响岩。
本次只研究龙王山组和大王山组火山岩，其他两个组火山岩分布很局限。龙王山组火山岩 (134Ma; 周涛发等, 2011) 比大王山组火山岩 (130~132Ma; 周涛发等, 2011; 侯可军和袁顺达, 2010) 喷发时代稍早。化学成分上，龙王山组火山岩以富钾为特征，而大王山组火山岩以富钠为特征。
3 样品采集和岩石学特征由于大王山组火山岩与安山玢岩类的微量元素和同位素特征 (见下文) 都比较接近，且喷发时代相近 (130Ma)，应为同源岩浆结晶分异的产物 (宁芜研究项目编写小组, 1978; 范裕等, 2010; 侯可军和袁顺达, 2010)，因此统称为钠质火山岩，龙王山组火山岩为钾质火山岩。本次研究采集19件新鲜样品，其中钠质火山岩11件，钾质火山岩8件。样品结构构造、矿物组合特征如下。
3.1 钠质火山岩本次采样的钠质火山岩和安山玢岩采自凹山、陶村，其中大王山组火山岩样品3件 (M-15, 19, 21)，安山玢岩样品8件 (M-8, 9, 12, 18, 26, 28, 30, 34)。
钠质火山岩BSE图像可以看出 (图 3)，深灰色颜色越暗的长石An含量越高，斑晶和基质为倍长石-中长石连续结晶的晶体，基质长石呈交织结构，具体成分见长石的电子探针数据投图 (图 4)。如果发生了剧烈的钠长石化，则不会有火山岩中倍长石、拉长石、中长石、更长石连续的结晶序列，而是广泛被交代为钠长石。如果样品经历了强烈的热液蚀变作用，那么热液中的钠不会使被交代岩石中只生成钠长石一种交代矿物，且交代成因的钠长石一般沿原岩矿物生成，往往包有混浊状残余矿物，而我们采集的岩石样品的BSE图像中没有发现交代残余结构，野外照片中也可以看出采样的火山岩剖面新鲜 (图 5)，未见风化或蚀变。因此可以确定火山岩样品是新鲜的，没有发生钠长石化。
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图 3 宁芜钠质和钾质火山岩BSE照片 (a) 钠质大王山组安山岩；(b) 钠质辉石安山玢岩；(c) 钠质角闪安山玢岩；(d) 钾质龙王山组粗安岩，基质中碱性长石微晶集合体充填于斜长石微晶间构成间碱结构 Fig. 3 Backscattered electron image of Ningwu Na-rich and K-rich volcanic rocks (a) Na-rich Dawangshan Formation andesite; (b) pyroxene andesite porphyry; (c) hornblende andesite porphyry; (d) Longwangshan Formation trachyandensite, the plagiocltsase phenocrys are filled with microcrystalline collection of alkali feldspar |
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图 4 钠质火山岩中的长石分类三角图 Fig. 4 Chemical classification of plagioclase in Na-rich volcanic rocks |
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图 5 宁芜钠质和钾质火山岩野外照片 (a) 钠质大王山组粗安岩；(b) 钾质龙王山组粗面英安岩 Fig. 5 Field photograph of Ningwu Na-rich and K-rich volcanic rocks (a) Na-rich Dawangshan Formation trachyandensite; (b) K-rich Longwangshan Formation trachy dacite |
钠质大王山组火山岩岩性包括：粗安岩、安山岩。粗安岩 (M-15, 19) 呈斑状结构，基质为粗面结构，斑晶成分为中-拉长石，粒径0.5~5mm，含量约占35%，含少量角闪石斑晶，基质中的主要成分为透长石和正长石，局部沿裂隙有碳酸盐充填，副矿物有榍石、磁铁矿；安山岩 (M-21) 呈斑状结构，基质为交织结构或霏细结构，斑晶主要为中-拉长石，含量约10%，普通辉石约8%、透辉石约5%，普通角闪石13%，斜长石斑晶常具环带结构，基质多为更-中斜长石。
辉石安山玢岩 (M-8, 34)：具多斑结构 (图 6b)，斑晶为顽火辉石 (沿裂纹皂石化)，含量约占15%，斜长石为中拉长石，粒径0.5~2.5mm，含量约25%，基质由微晶斜长石形成交织结构，基质中见少量暗色矿物如单斜辉石，副矿物有磁铁矿、榍石、磷灰石等。
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图 6 宁芜钠质和钾质火山岩镜下照片 (a) 钠质大王山组安山岩；(b) 钠质辉石安山玢岩，具多斑结构；(c) 钠质角闪安山玢岩，单斜辉石有角闪石反应边；(d) 钾质龙王山组粗安岩 Fig. 6 Microscope photographs showing typical textures of the intermediate volcanic and intrusive rocks in Ningwu (a) Na-rich Dawangshan Formation andesite; (b) pyroxene andesite porphyry; (c) hornblende andesite porphyry, the pyroxene has a hornblende rim; (d) Longwangshan Formation trachyandensite |
角闪安山玢岩 (M-9, 18, 30)：为多斑结构，斑晶主要为斜长石 (拉-中长石)，呈板状或碎屑状，见熔蚀和环带结构，含量约占25%，常见环带结构，斑晶浅褐色角闪石长柱状，薄片中可见单斜辉石被角闪石反应边包裹 (图 6c)，角闪石多已变为绿泥石、方解石集合体，含量约占8%，基质为斜长石条状微晶定向分布，其间角闪石、磁铁矿填隙构成交织结构。
闪长玢岩 (M-12, 26, 28)：为似斑状结构，斑晶以斜长石 (拉-中长石) 为主，呈板状或碎屑状，含量约占30%，基质由斜长石长条状微晶、少量角闪石、黑云母及隐晶质组成交织结构。
3.2 钾质火山岩富钾的龙王山组火山岩样品8件 (M-23, 24, 36, 37, 38, 40, 41, 43)。
钾质龙王山组火山岩岩性包括玄武粗安岩、粗安岩、玄武安山岩、粗面英安岩、安山岩、英安岩。火山岩斑晶主要为正长石、更长石，偶见角闪石斑晶，基质由正长石、更长石、石英微晶组成粗面结构。粗安岩为斑状结构，基质为粗面结构，斑晶成分为中-拉长石，含量约占35%，基质中的主要成分为透长石和正长石，斜长石与碱性长石含量近相等，钾长石微晶在基质中作为填隙物充填于斜长石微晶间构成间碱结构 (图 6d)；粗面英安岩 (M-41) 斑晶主要为正长石、更长石，偶见角闪石斑晶，基质由正长石、更长石、石英微晶组成粗面结构，是粗面岩与英安岩的过渡类型；英安岩呈斑状结构，基质为霏细结构，流纹构造，斑晶主要以中-更长石为主约占23%，少量石英斑晶约4%，斑晶多被熔蚀形成熔蚀反应边结构。基质为更长石、透长石和石英微晶。
4 分析方法矿物电子探针分析：电子探针分析在北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室完成。电子探针分析仪器型号为JXA-8100，加速电压15kV，速流1×10-8A。标准样品使用的是美国SPI公司53种矿物。基体效应是用PRZ方法修正的。元素分析精度为1%~5%。
锆石La-ICP-MS U-Pb定年：样品M-34通过传统的破碎、磁选和重液分选法挑选出了锆石。锆石的分选是由廊坊市诚信地质服务有限公司完成的，锆石阴极发光图像在北京大学分析造山带与地壳演化教育部重点实验室拍摄完成，La-ICP-MS U-Pb年代学分析在中国地质科学院矿产资源研究所MC-ICP-MS实验室完成，所用仪器为Finnigan Neptune型MC-ICP-MS及与之配套的New wave U P 213激光剥蚀系统。测试点束斑直径25μm，频率10Hz，能量密度约为2.5J/cm2，以He为载气。年龄校准选用标准锆石GJ-1和Plesovice进行年龄校正，数据处理采用ICPMSDataCal程序。普通Pb根据实测204Pb校正，年龄值选用206Pb/238U年龄，具体实验原理和流程见侯可军等 (侯可军等, 2009)。
锆石Hf同位素测试在中国地质科学院矿产资源研究所MC-ICP-MS实验室完成，所用仪器为Finnigan Neptune型MC-ICP-MS及与之配套的New wave U P 213激光剥蚀系统。Hf同位素分析点在U-Pb分析点上进行，实验过程中剥蚀直径采用55μm，以He为载气，测定时选用锆石国际标样GJ1为标样。标样GJ1的176Hf/177Hf测试加权平均值为0.282002±19(2SD，n=4)，与文献报道值在误差范围内完全一致 (Elhlou et al., 2006; 侯可军等, 2007)。
全岩主量、微量元素分析：全岩的主量和微量元素含量分析均在中国地质大学 (北京) 科学研究院地学实验中心完成。全岩主量元素使用Leeman ICP-OES进行测定，除TiO2(~1.5%) 和P2O5(~2.0%) 外，其他元素的测量误差小于1%，烧失量是根据1g粉末在1000℃的烘干箱放置4~5h后取出测得。微量元素分析采用两酸 (HNO3+HF) 高压反应釜溶样方法对样品粉末进行溶解，用ICP-MS (Agilent 7500a) 来测定元素含量，大多数元素的误差小于5%，部分元素误差 < 10%。
全岩Rb-Sr及Sm-Nd同位素分析：Rb-Sr、Sm-Nd同位素的分离在北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室完成。通过传统阳离子交换柱法分离和纯化Rb、Sr、Sm、Nd元素。同位素测试在天津地质矿产研究所的新型热电离质谱仪TRITON上完成。90°扇形磁分析器的有效半径为81cm，加速电压10kV时分析质量数范围为3~320amu，分辨率≥450(10%峰谷定义)；灵敏度≥3ion/100μmol或1/500；丰度灵敏度：不带过滤器≤2×10-6，带过滤器≤10×10-9。具体实验原理和流程见濮巍等 (濮巍等, 2004)。在样品测试过程中，所测定的Nd标样La Jolla和Sr标样NBS-987的Nd-Sr同位素比值分别为143Nd/144Nd=0.511863±0.000007(2σ) 和87Sr/86Sr=0.710264±0.000004(2σ)。以同样化学流程处理的BCR-2标样给出：Sm为3.675×10-6，Nd为16.30×10-6，147Sm/144Nd=0.1365，143Nd/144Nd=0.512626±0.000006(2σ)，Rb为36.57×10-6，Sr为239.1×10-6，87Rb/86Sr=0.4449，87Sr/86Sr=0.705631±0.0000008(2σ)。
5 分析结果 5.1 矿物化学 5.1.1 单斜辉石在本区钠质火山岩中单斜辉石既可呈斑晶产出，也可产在基质中。斑晶多呈自行或半自形粒状，多在0.5~2mm，具简单双晶，可见数个辉石颗粒组成的聚斑结构。16个代表性样品的分析结果见表 1，辉石分类图见图 7。
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表 1 辉石闪长玢岩的单斜辉石成分 (wt%) Table 1 Clinopyroxene compositions of pryroxene diorite porphyry (wt%) |
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图 7 辉石闪长玢岩内单斜辉石成分分类图解 (据Morimoto, 1988) (a) 系列划分图解，Q=Ca+Mg+Fe2+，J=2×Na；(b) Wo-En-Fs分类图解 Fig. 7 Chemical classification of pyroxene in pyroxene diorite porphyry (after Morimoto, 1988) (a) series classification diagram, Q=Ca+Mg+Fe2+, J=2×Na; (b) Wo-En-Fs classification diagram |
大部分单斜辉石的Wo低于45，属于普通辉石，落在透辉石区域里的颗粒其Wo值最高为46.1。其化学成分含Cr2O3较低，一般在0~0.69%之间；Al2O3介于1.06%~4.81%之间；Na2O在0.24%~1.00%之间；Ca:Mg:∑(Fe+Mn) 平均为43.6:42.8:13.6。
5.1.2 斜长石火山岩中的斜长石斑晶多显示出复杂的成分和结构不平衡，本文选取了1个来自钠质辉石安山玢岩 (M-8) 的斜长石进行分析，其中心部分存在几个小的熔蚀状的核部，结果见表 2。斜长石的An值变化从核部到边部如图 8所示，该斜长石有高钙的熔蚀核 (An=60~80) 和相对富钠的边部 (An=40~49)，并且从核部到边部，An的变化是截然的，不同于正常的斜长石环带 (Chen et al., 2007)。本文还分别对火山岩中的斑晶和基质的单颗粒斜长石进行了分析，分析结果见表 2，斜长石An含量为42.42~63.15，Ab含量为35.07~53.26，Or含量为1.77~4.32。成分以倍长石、拉长石、中长石和更长石为主 (图 4)。
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表 2 钠质火山岩的斜长石成分 (wt%) Table 2 Plagioclase compositions in trachyandensite (wt%) |
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图 8 斜长石成分和结构不平衡现象 Fig. 8 Chemical and structural disequilibrium of plagioclase |
本文用于锆石LA-ICP-MS U-Pb定年的样品M-34采自陶村钠质辉石安山玢岩，未见变形变质。图 9a为样品MAS-34的锆石阴极发光 (CL) 图像。锆石呈长板片状，结晶完好，环带发育，呈明暗条纹状，锆石的Th/U比值变化范围在1.23~4.13，均大于0.1，为典型的岩浆锆石 (Belousova et al., 2002)。对该样品一共做了20个锆石分析点，但其中个别分析点由于U含量或普Pb含量较高，未能获得理想年龄，还有部分锆石出现较老的离群年龄，可能是继承锆石或是在火山喷发过程中的捕获锆石，这些锆石都在计算中剔除后，可用锆石数据共有6个 (表 3)。辉石闪长玢岩206Pb/238U加权平均年龄为128.9±1.9Ma (MSWD=1.04；图 9b)，为早白垩世产物，6个点均很好地落在谐和线上或附近，代表岩浆的结晶年龄。前人对宁芜盆地内的辉石闪长玢岩进行过一系列测年工作，U-Pb法所测得年龄为129.2~131.7Ma (范裕等, 2010; 段超等, 2011)。
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图 9 锆石CL图 (a) 和U-Pb年龄谐和图 (b) Fig. 9 Cathodoluminescence (CL) images of representative zircons (a) and concordia diagram showing the zircon La-ICP-MS U-Pb ages (b) |
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表 3 锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄数据 Table 3 Results of zircon LA-ICP-MS U-Pb isotopic dating |
宁芜地区火山岩化学成分如表 4所示，在火山岩TAS分类图上 (图 10a)，钾质龙王山组火山岩以粗面英安岩和英安岩为主，钠质大王山组火山岩以玄武粗安岩和粗安岩为主，钠质安山玢岩类主要分布在粗安岩区。
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表 4 宁芜地区火山岩-安山玢岩的主量元素 (wt%) 和微量元素 (×10-6) 分析结果 Table 4 Major (wt%) and trace (×10-6) elements of basic to intermediate volcanic and intrusive rocks |
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图 10 宁芜火山岩与安山玢岩主量元素变异图 (a) TAS分类图；(b) SiO2-K2O图 Fig. 10 The major element variogram of Ningwu volcanic rocks (a) total alkalis vs. silica diagram; (b) K2O vs. SiO2 diagram |
钾质龙王山组火山岩富Al贫Ti，SiO2 52.88%~59.57%，TiO2 0.56%~0.93%，Al2O3 14.35%~18.24%，Mg# 18.7~43.3，CaO 0.65%~7.81%，Na2O 1.2%~5.68%，K2O 1.59%~8.19%，K2O+Na2O 3.89%~11%，除MAS-36外，龙王山组火山岩所有样品的K2O大于Na2O-2，均属钾质类型 (Le Bas et al., 1986; Middlemost, 1972)，大部分样品在SiO2-K2O关系图上 (图 10b) 都落在橄榄安粗岩系区。
钠质大王山组火山岩SiO2 52.53%~64.41%，TiO2 0.71%~0.85%，Al2O3 9.04%~18%，Mg# 41.7~61.4，CaO 4.36%~8.3%，Na2O 5.68%~7.41%，K2O 0.14%~0.43%，K2O+Na2O 6.1%~7.55%，大王山组火山岩所有样品的K2O小于Na2O-2，均属钠质类型 (Le Bas et al., 1986; Middlemost, 1972)，样品在SiO2-K2O关系图上 (图 10b) 都落在钙碱系列区；安山玢岩类SiO2 42.16%~59.44%，TiO2 0.62%~0.98%，Al2O3 13.44%~18.54%，Mg# 14.9~51.9，CaO 1.17%~7.48%，Na2O 2.78%~7.7%，K2O 0.07%~3.5%，安山玢岩类所有样品的K2O小于Na2O-2，均属钠质类型，样品在SiO2-K2O关系图上 (图 10b) 落在钙碱系列区。
5.3.2 微量元素区内火山岩均富集Rb、Ba、K、Pb等大离子亲石元素，亏损Nb、Ta、Ti等高场强元素，且贫Sc、V、Cr、Ni等过渡族元素，指示其均经历了一定程度的演化，且具有弧岩浆的典型特征 (图 11b)。但钾质火山岩与钠质火山岩在微量元素组成上仍存在较大差异，钾质火山岩的Rb/Sr比值 (0.23~3.47) 较钠质火山岩 (0.01~0.19) 明显偏高，Sr含量 (76.2×10-6~369.3×10-6) 较钠质大王山组火山岩 (Sr 350.5×10-6~824.2×10-6) 和钠质安山玢岩 (Sr 299×10-6~1001×10-6) 偏低 (图 12)。钾质龙王山组火山岩总体Cs、Rb、Ba、Th、U等LILE含量较大王山组钠质火山岩和钠质安山玢岩高 (图 12)。钾质火山岩区内样品普遍具有低Sr/Y比值 (4.75~38.75)，Y含量8.5×10-6~27.2×10-6。
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图 11 宁芜火山岩稀土元素配分图 (a) 和微量元素蛛网图 (b) Fig. 11 Chondrite-normalized REE patterns (a) and primitive mantle-normalized spider diagram of trace elements spidergrams (b) |
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图 12 宁芜火山岩及安山玢岩的主量元素及微量元素对SiO2图解 钠质基性岩前人数据引自Chen et al. (2001)；钾质火山前人数据王元龙等 (2001) Fig. 12 Harker diagrams for Ningwu intermediate volcanic and intrusive rocks Data source: Na-rich rocks are from Chen et al. (2001); K-rich volcanic rocks are from Wang et al. (2001) |
稀土元素组成上，宁芜大王山组火山岩、龙王山组火山岩和安山玢岩类都具有基本一致的球粒陨石标准化稀土元素配分模式，均表现为一致的平缓右倾型式 (图 11a)，轻稀土富集，重稀土亏损，Eu负异常不明显。钾质龙王山组 (La/Yb)N为4.38~14.9，(La/Sm)N为1.89~4.69，钠质大王山组 (La/Yb)N为5.14~11.6，(La/Sm)N为2.68~3.85，钠质安山玢岩类 (La/Yb)N为4.20~15.1，(La/Sm)N为1.99~5.52。钠质安山玢岩LREE略低于钠质大王山组火山岩，且轻稀土分馏更显著，有轻微的Eu负异常 (δEu=0.74~0.97)，说明二者可能为同源岩浆结晶分异产物。
5.4 Sr、Nd、Hf同位素Sr和Nd同位素测试结果列于表 5，共测了3个大王山组火山岩样品、7个龙王山组火山岩样品和6个安山玢岩类样品。87Sr/86Sr比值为0.706488~0.726527，初始Sr和Nd同位素成分 (以130Ma计算)：钾质火山岩 (龙王山组)ISr(t)=0.70521~0.70857，εNd(t)=-7.3~-4.0，钠质 (大王山组) 火山岩ISr(t)=0.70544~0.70768，εNd(t)=-7.5~-4.4。钾质龙王山组火山岩总体具有比较高的Sr同位素比值和比较低的Nd同位素组分，钠质火山岩的Nd-Sr同位素成分呈反相关关系 (图 13)，与地幔排列线斜交。Nd二阶段模式年龄tDM2=1253~1544Ma。其他地区也存在着许多随火山岩成分由钾质向钠质演化，晚期的钠质火山岩ISr相对偏低，εNd(t) 偏高的演变特征 (Gibson et al., 1993; Seyitoğlu et al., 1997; Comin-Chiaramonti et al., 1997; 王联魁等, 2003)。
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表 5 宁芜地区火山岩与安山玢岩的Nd-Sr同位素 Table 5 Rb-Sr and Sm-Nd isotopic compositions of intermediate volcanic and intrusive rocks in Ningwu |
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图 13 宁芜地区火山岩-安山玢岩Nd-Sr同位素图解 亏损地幔 (DM)、洋岛玄武岩 (OIB) 引自文献 (Yang et al., 2005)；扬子上、下地壳引自文献 (Yang et al., 2005; Jahn et al., 1999); 崆岭杂岩引自文献 (凌文黎等, 1998; Ma et al., 2000; 邢凤鸣等, 1993); 董岭群引自文献 (邢凤鸣等, 1993); 部分宁芜火山岩数据引自文献 (王元龙等, 2001; 邢凤鸣, 1996); 宁芜辉长岩引自文献 (徐祥和邢凤鸣, 1994); 富钾和富钠基性岩数据引自 (Chen et al., 2001); 富集地幔端元引自文献 (Zindler and Hart, 1986) Fig. 13 εNd(t) vs. (87Sr/86Sr)i plots for the Mesozoic rocks for Ningwu intermediate volcanic and intrusive rocks Data source: depleted mantle and OIB from Yang et al., 2005; Yangtze upper and lower crust from Yang et al., 2005; Jahn et al., 1999; Kongling amphibolites from Ling et al., 1998; Ma et al., 2000; Xing et al., 1993; some of the Ningwu volcanic rocks from Wang et al., 2001; Xing, 1996; Ningwu gabbro from Xu and Xing, 1994; K-rich and Na-rich basic rocks from Chen et al., 2001; enriched mantle from Zindler and Hart, 1986 |
锆石Hf同位素分析结果列于表 6，测试了样品M-34钠质辉石安山玢岩的15颗锆石Hf同位素组成，Hf同位素比值和εHf(t) 的变化范围都较大，176Hf/177Hf=0.282255~0.282526，εHf(t)=-6.2~+0.6，在εHf(t)-t图解上 (图 14)，样品点分布在球粒陨石和1.8Ga地壳演化线之间，且相对分散，总体呈富集特征，指示岩浆混合过程。锆石二阶段模式年龄tDM2分布于1226~1587Ma之间，与Nd模式年龄一致，远大于锆石的结晶年龄，指示岩石的源区较古老。
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表 6 辉石安山玢岩 (M-34) 的锆石原位测量Hf同位素 Table 6 In-situ Hf isotopic data of pyroxene diorite porphyry |
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图 14 宁芜辉石安山玢岩锆石Hf同位素组成 崆岭群数据据Guo et al. (2004)和Zhang et al. (2006); 董岭群数据据胡娟等 (2013) Fig. 14 Plot of zircon εHf(t) vs. U-Pb ages for Ningwu andesite porphyry Data for Kongling amphibolites from Guo et al. (2014) and Zhang et al. (2006); data for Dongling amphibolites from Hu et al. (2013) |
钾质火山岩整体比钠质火山岩具有更高的Rb/Sr，高Isr，高K2O/Na2O (图 15a)，Cs、Rb、Ba、Th、U等LILE含量钠质火山岩高，MgO (图 15a) 与CaO相对较低，而后者高Sr，低Rb/Sr、低Isr，Mg#相对较高，在Harker图解 (图 12) 中可以看出，钾质火山岩和钠质火山岩在SiO2-Al2O3、MgO、Na2O、P2O5、Sr、Ba、Sc、Co的演化上表现出不一致的演化趋势，表明钾质与钠质火山岩应分别起源于不同的源区。
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图 15 宁芜地区火山岩-安山玢岩MgO-K2O/Na2O关系图 (a) 和SiO2-εNd(t) 关系图 (b) 部分大王山组火山岩数据引自 (王元龙等, 2001) Fig. 15 MgO vs. Na2O diagram (a) and SiO2 vs. εNd(t) diagram (b) for the Mesozoic intermediate volcanic and phorphyry rocks in Ningwu Some data of the Dawangshan volcanic rocks from Wang et al. (2001) |
由于区内并没有出露幔源富钾基性岩浆 (宁仁祖和陈根生, 1989; 汪洋等, 2004)，广泛出露的同期基性岩都为钠质岩浆 (Chen et al., 2001)。为了弄清钾质龙王山组火山岩是否由区内钠质基性岩浆分离结晶形成，我们使用主微量元素进行半定量的模拟计算。如果主量和微量的模拟可以得到统一的结论，分离结晶模式就是合理的 (Frindt et al., 2004)；如果主量和微量的模拟结果相矛盾，那么也就说明了二者之间并非分离结晶关系。主量模拟是基于最小二乘近似法来计算 (Bryan et al., 1969)。
主量和微量模拟计算都假设钠质火山岩样品的平均值为母岩浆成份。主量模拟结果 (表 7) 表明，钠质岩浆 (平均值) 经过26%的分离结晶可形成钾质火山岩成份 (平均值)，分离结晶相矿物组合为7.4%的单斜辉石、28.4%的斜长石、58.2%的角闪石和6%钛铁矿。接下来用微量元素的模拟来检验这个结果。表 8为本文采用的Rb、Sr、Ba、Y的分配系数，从钠质岩浆 (平均值) 演化的分离结晶矢量图为图 16。从Sr-Ba和Rb-Y图解中我们可以看出，模拟的钾质火山岩成份点要远远偏离实际的钾质龙王山组火山岩成份点。同样的，微量模拟结果表明，钾质火山岩要在以斜长石为主的分离相经过大于60%的分离结晶才能形成 (图 16)，这和主量模拟的结果也大有出入，且大量斜长石的分离结晶会造成明显的Eu负异常，而钾质火山岩没有明显的Eu负异常。所以，主量和微量分离结晶模拟结果的不一致正说明了钾质岩浆无法从钠质岩浆演化来，不是相同源区的产物。
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表 7 宁芜钠质基性岩浆和钾质岩浆分离结晶主量模拟结果 (wt%) Table 7 Major element modeling results between Na-rich basic rocks and K-rich volcanic rocks of Ningwu (wt%) |
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表 8 宁芜火山岩微量元素模拟中所选用的Rb、Sr、Ba、Y的分配系数 Table 8 Mineral/melt partition coefficients for Rr, Sr, Ba, Y used in the trace elements modeling of the Ningwu volcanic rocks |
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图 16 钠质基性岩和钾质火山岩分离结晶作用的矿物矢量图 矿物分离结晶趋势线上标记符代表 10%间隔，按照Rayleigh分离结晶作用方程计算 Fig. 16 Fractional crystallization vector diagrams for the Na-rich basic rock and K-rich volcanic rocks of Ningwu Tick marks in Panels indicate percentage of mineral phase removed, in 10% intervals. Calculation is according to the Rayleigh fractional crystallization equations |
富集岩石圈地幔的部分熔融可以形成高Sr、Ba和LREE的熔融体 (Rogers et al., 1998)，且M-24钾质龙王山组安山岩具有最“原始”的同位素组分 (ISr(t)=0.7053, εNd(t)=-3.96)，比同期的亏损软流圈地幔εNd(t)=+5(Basu et al., 1991) 含有较少的放射性成因Nd，暗示其来自一个长期富集的岩石圈地幔。钾质火山岩具有明显的富钾特征 (K2O=1.59%~8.19%)，指示其源区存在富钾矿物。幔源常见富钾矿物有金云母，熔融实验表明含金云母的交代地幔源区产生的熔体具有高K和十分富集的87Sr/86Sr特征 (Furman and Graham, 1999)，这与钾质火山岩的高K，较高的Rb/Sr (0.23~3.47) 和较低的Ba/Rb (2.94~15.93) 相吻合，因此其源区富钾矿物可能以金云母为主。
关于地幔富集事件，存在两种解释模式：(1) 俯冲板块释放熔流体发生交代作用 (孙卫东等, 2008, 2010; Tang et al., 2012)；(2) 岩石圈地幔与从软流圈派生出来的富挥发分、低密度的熔体发生反应 (Menzies et al., 1993; Gibson et al., 1995)。本文样品富Pb，Pb/Ce比值普遍较高 (0.03~7.74, 表 4)，且Ba/Rb比值低变化范围大，与俯冲带流体交代型富集地幔相似，表明俯冲板块释放出流体发生交代作用是地幔富集的主要原因。地幔富集的时间，本文认为岩石圈地幔应该在前寒武纪时期被古俯冲熔/流体交代，而不是一些学者认为的中生代时期被俯冲的伊泽纳崎板块熔/流体交代 (Jahn et al., 1999; Zhou and Li, 2000; Wang et al., 2011)。因为年轻的交代富集地幔熔出来的玄武质岩浆Nd-Sr同位素特征接近MORB，如果是这种中生代年轻的交代富集地幔源区熔融，那么利用简单的二元混合模拟计算可以得知在岩浆混合过程中需要的下地壳组分会异常的高，如前文所述，因此地幔端元组分应为前寒武纪时期被俯冲带熔/流体交代过的富集的岩石圈地幔。
在图 17中，钾质龙王山组火山岩εNd(t) 与1/Nd×1000大致呈线性反相关关系，ISr(t) 与1/Sr×10000呈线性正相关关系; 在图 15b中，εNd(t) 与SiO2大致呈反相关关系，显示出地壳混染的特征。本文所测富钾火山岩的εNd(t) 范围为-8.1~-4.2，由于长江中下游地区中生代侵入岩的εNd(t) 最低可到-16以下，低于扬子物源区的值，所以适于作富钾龙王山组火山岩混染的地壳端元可能是相当于崆岭灰色片麻岩的未出露的古老下地壳基底岩石，且片麻岩部分熔融出的熔体 (富钾) 与含金云母的富集地幔起源的基性岩浆混合，会使岩浆体系变得更富钾，这也与龙王山组富钾的特征一致。因此钾质龙王山组火山岩是由含金云母的交代地幔起源的基性岩浆与崆岭群TTG片麻岩部分熔融的熔体混合形成。
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图 17 宁芜地区中生代火山岩与安山玢岩的全岩1/Nd×1000-εNd(t) 关系图 (a) 与1/Sr×104-Isr关系图 (b) Fig. 17 1/Nd×1000 vs. εNd(t) diagram (a) and 1/Sr×104 vs. Isr (b) diagram for the Mesozoic intermediate volcanic and phorphyry rocks in Ningwu |
钠质火山岩化学成分上属于中基性岩浆，具有低硅 (SiO2=42.16%~64.41%) 高镁 (MgO=2.62%~5.28%) 的特征，但该岩浆不可能是地幔岩浆的衍生物，因为两者同位素成分差别巨大。宁芜地区阳湖塘辉长岩的Nd-Sr同位素成分分别是εNd(t)=1.3，ISr(t)=0.7054，蒋庙辉长岩的Nd-Sr同位素成分分别是εNd(t)=1.4，ISr(t)=0.7047(徐祥和邢凤鸣, 1994)，都以富集LREE和LILE为特征，其Nd和Sr含量分别是阳湖塘Nd=44.4×10-6，Sr=1184×10-6，蒋庙Nd=21×10-6，Sr=883×10-6，与下地壳的Nd和Sr含量差别显著 (Taylor and Mclennan, 1985)，因此地壳混染可能对于宁芜辉长岩的同位素特征影响很小，基本能反映宁芜地区地幔源区特征。与该地幔源区相比，宁芜地区富钠火山岩具有明显低的Nd同位素值 (εNd(t)=-7.5~-4.4) 和明显高的Sr同位素值 (ISr(t)=0.70544~0.70768)，不可能代表直接来自地幔岩浆的演化产物，而需要地壳物质的混染或壳源花岗质岩浆的混合。该模式得到如下证据的支持：
(1) 斑晶矿物常见成分和结构不平衡现象。斜长石有高钙的熔蚀核 (An=60~80) 和相对富钠的边部 (An=40~49)，并且从核部到边部，An的变化是截然的 (图 8)，不同于正常的斜长石环带 (Chen and Arakawa, 2005)，斜长石的这种成分和结构不平衡通常被认为是基性和酸性岩浆混合作用的产物 (Janoušek et al., 2004; Anderson et al., 1976; Streck et al., 2007)。富钙的核部是从早期基性岩浆中结晶形成，低钙的边部则是基性-酸性岩浆混合后形成的混浆中结晶的斜长石。
(2) 宁芜钠质大王山组火山岩具有高Mg#(41.7~61.4)。在SiO2-Mg#图解中 (图 18a)，大部分钠质大王山组火山岩与安山玢岩都明显比同样SiO2含量的玄武岩实验熔体 (Sen and Dunn, 1994; Rapp and Watson, 1995) 的Mg#高，这就排除了玄武质下地壳在增厚条件下发生熔融形成C型埃达克岩的可能性。火山岩高镁的特征应该与地幔岩浆的贡献有关。钠质大王山组火山岩具有高Sr (299×10-6~1001×10-6) 含量，较低Sr/Y (4.75~38.75) 比值，Sr等大离子亲石元素含量很高，可达1600×10-6，而且高Sr的钠质大王山组火山岩Mg#-Sr明显正相关 (图 18b)，显示其高Sr与地幔起源的基性岩浆有关，且富钙斜长石残留晶的存在就是幔源岩浆混合导致高Sr的直接证据。
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图 18 宁芜地区火山岩-安山玢岩SiO2-Mg#关系图 (a) 和Mg#-Sr关系图 (b) 部分大王山组火山岩数据引自 (王元龙等, 2001)，玄武岩熔融实验熔体 (实心圆, Sen and Dunn, 1994; Rapp and Watson, 1995) Fig. 18 SiO2 vs. Mg# plot (a) and Mg# vs. Sr plot (b) for Ningwu intermediate volcanic and intrusive rocks Some data of the Dawangshan volcanic rocks from Wang et al. (2001), dehydration melting of metabasalt from Sen and Dunn (1994), Rapp and Watson (1995) |
(3) 宁芜地区中生代钠质火山岩全岩Sr-Nd同位素成分都显示出明显的富集特征，εNd(130Ma)=-8.2~-4.1，ISr(130Ma)=0.70525~0.70774，在εNd(t)-ISr(t) 关系图上呈反相关关系 (图 13)，表明该钠质火山岩的形成与同位素成分不同的两个端元组分的混合有关。样品M-8的Sr同位素比值最低，ISr(130Ma)=0.70544，由于其Sr含量高达623.6×10-6(远高于下地壳的Sr含量，约300×10-6)，所以该岩浆的Sr同位素成分在岩浆演化过程中基本不会被地壳物质所改变，基本反映了地幔端元的Sr同位素成分。该样品Sr同位素成分与宁芜地区阳湖塘、蒋庙辉长岩Sr同位素成分 (ISr(t)=0.7053, 0.7047; 徐祥和邢凤鸣, 1994) 相近，说明钠质火山岩的地幔端元是富集地幔起源的岩浆，地壳端元可能是晚太古或早元古的变质基性岩。在图 17中，龙王山组、大王山组火山岩及安山玢岩类εNd(t) 与1/Nd×1000大致呈线性反相关关系，ISr(t) 与1/Sr×10000呈线性正相关关系，在图 15b中，εNd(t) 与SiO2大致呈反相关关系，这也表明地幔起源的玄武质熔体与下地壳发生了混染作用。
所以，宁芜钠质火山岩是由地幔起源的基性岩浆和壳源的花岗质岩浆发生岩浆混合，并可能经历一定程度分离结晶作用而形成。阳湖塘辉长岩富集LREE和LILE的特征表明钠质火山岩的源区来自被交代的岩石圈地幔的部分熔融。钠质火山岩较钾质火山岩具有较低的Rb/Sr (0.01~0.19) 和较高的Ba/Rb (2.3~16.16)，K2O含量较低 (0.14%~3.51%)，指示其地幔源区矿物可能以角闪石和单斜辉石为主。
地壳端元可能是古老片麻岩 (TTG) 或变质基性岩 (晚太古或早-中元古斜长角闪岩、基性麻粒岩、下地壳新生玄武岩等)。由于该富钠火山岩强烈富钠 (Na2O=2.48%~7.21%)，而钾含量很低 (K2O=0.14%~3.51%)，其下地壳源区的TTG片麻岩应该很少，而变质基性岩可能是主要的，因为前者的部分熔融体富钾，而后者的部分熔融体富钠 (Rapp and Watson, 1995)。安徽沿江地区地壳物质组成包括太古代-古元古代结晶基底，以崆岭群片麻岩为代表，其87Sr/86Sr (120~140Ma)：0.713~0.719，εNd(120~140Ma)：-50~-35(Chen et al., 2001)；中元古代上溪群和双桥山群浅变质岩，及中元古代新生火山岩，其εNd(120~140Ma) 值均集中在-10.6~-6.9(Chen et al., 1990; Chen and Jahn, 1998)，Nd同位素模式年龄分别为1.7~1.4Ga、1.2~1.0Ga。在ISr-εNd(t) 图中 (图 13)，钠质火山岩数据点落在上溪群浅变质岩与宁芜辉长岩端元成分之间，因此中元古上溪群变质基性岩或新生下地壳基性岩可代表富钠火山岩的地壳端元。因此钠质火山岩是由含单斜辉石和角闪石的交代地幔起源的基性岩浆 (富钠, Furman and Graham, 1999) 与变质基性岩部分熔融的熔体 (富钠) 混合形成。
6.3 构造岩浆演化宁芜地区中生代火山岩的起因是拉张背景下的岩浆作用 (王元龙等, 2001)，晚中生代宁芜地区发生了软流圈地幔上涌、岩石圈伸展和裂谷作用，这个时期的岩石圈伸展和裂谷作用也导致整个长江中下游地区形成广泛的中酸性岩浆活动。伸展作用导致富集岩石圈地幔发生部分熔融，由于含金云母的交代地幔相对熔点低，在135Ma左右先形成富钾的基性熔体，后者底侵到下地壳并经历大规模镁铁矿物的分离结晶作用，其带来的高热首先使得TTG片麻岩发生部分熔融，因为与基性下地壳相比，片麻岩较易熔。片麻岩部分熔融形成的花岗质熔体富钾，与来自含金云母交代地幔的富钾熔体混合形成研究区钾质火山岩。
随着伸展的进行和富含金云母的地幔消耗殆尽，含角闪石和Cpx的交代地幔随后发生部分熔融，形成富钠岩浆 (129Ma)，后者底侵到下地壳，导致下地壳变质基性岩部分熔融 (此时TTG片麻岩应该消耗殆尽)，形成富钠的花岗质岩浆，富钠的地幔岩浆与富钠的花岗质岩浆发生岩浆混合作用，于是形成了晚期的钠质大王山组火山岩。
7 结论(1) 宁芜中生代火山盆地产出早白垩世中基性火山岩与安山玢岩类，可区分为钾质龙王山组火山岩和钠质大王山组火山岩、安山玢岩两种类型，钠质辉石安山玢岩LA-ICP-MS U-Pb年龄为128.9±1.9Ma。钠质火山岩和安山玢岩类较钾质火山岩形成晚，盆地内火山岩具有由钾质向钠质演变的趋势。
(2) 宁芜地区早白垩世的地幔源区可能是由中元古代俯冲板块释放出流体发生交代作用后形成的富集地幔，部分熔融的岩浆经受不同的地壳组分混染并分离结晶形成富钾和富钠火山岩。钾质火山岩地幔源区交代矿物可能以金云母为主，崆岭群TTG片麻岩可代表其地壳端元。而钠质火山岩地幔源区交代矿物可能以角闪石和单斜辉石为主，中元古上溪群变质基性岩或新生下地壳基性岩可代表其地壳端元。钠质与钾质火山岩的成分变异并非同源岩浆分异演化，而是源区组成不同和同化混染组分不同所致。
致谢 感谢王强研究员和匿名审稿专家的悉心审阅与建设性意见！| [] | Anderson AT. 1976. Magma mixing:Petrological process and volcanological tool. Journal of Volcanology and Geothermal Research, 1: 3–33. DOI:10.1016/0377-0273(76)90016-0 |
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