2017, Vol. 33
2. 桂林理工大学广西有色金属隐伏矿床勘查及材料开发协同创新中心, 桂林 541004;
3. 南京大学地球科学与工程学院, 内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室, 南京 210023
2. Collaborative Innovation Center for Exploration of Hidden Nonferrous Metal Deposits and Development of New Materials in Guangxi, Guilin University of Technology, Guilin 541004, China;
3. State Key Laboratory for Mineral Deposits Research, School of Earth Sciences and Engineering, Nanjing University, Nanjing 210023, China
中国东南部最醒目的地质特征是大面积分布的火成岩，主要包括不同类型的花岗岩及相应的火山岩(Chen and Jahn, 1998; 周新民, 2003; Zhou et al., 2006; Zheng et al., 2013)，与之伴随的还有大规模的钨-锡等多金属成矿(Hsü, 1943; 徐克勤等, 1984; Li et al., 2013)。晚中生代是该地区大规模岩浆作用及成矿的关键时期，该时代的火山岩由于具备分布广泛、形成时代长而连续、各地区代表性剖面地层便于对比、与侵入岩具备“时空源”一致性等特点，为火成岩时空分布格局、岩石成因、壳幔相互作用形式及变化、构造动力学机制等研究提供了重要信息(Guo et al., 2012; Liu et al., 2012, 2014, 2016)。
近年来对中国东南部晚中生代火山岩的研究已厘定了其中大部分地层的形成时代和归属，并已识别出岩石成因中逐渐增强的亏损地幔来源岩浆的贡献，体现在不同地层单元火山岩分别具有特征的全岩Nd和锆石Hf同位素组成(Guo et al., 2012; Liu et al., 2012, 2014, 2016)。然而，浙东南地区晚中生代磨石山群顶部“祝村组”的时代归属至今并不明确，甚至关于该地层单元是否存在也有不同意见(浙江省地质矿产局, 1989; 俞云文和胡开明, 2001; 王加恩等, 2015)。该问题为彻底揭示区域内晚中生代火山作用过程、火成岩时空分布格局、区域地质演化等深层次地质问题造成了障碍。本研究选择小雄盆地中“祝村组”火山岩为主要研究对象，并以同地区小雄组火山岩以及浙东南地区最典型的九里坪剖面中九里坪组、塘上组等相关火山岩作为对比，从年代学、同位素组成、岩石组合、区域地质特征等角度论证了“祝村组”建组理由的缺陷，建议将其解体，并进一步讨论了相关火山岩的成因及地质意义。
1 地质背景及样品采集中国东南部以浙江省境内的江山-绍兴断裂为界，分属具有不同地壳基底演化历史的扬子板块和华夏地块(图 1a; Chen and Jahn, 1998)。出露于浙东南地区的古元古代八都群变质岩，以及同时代的花岗岩和闽西北的少量斜长角闪岩是华夏地块现已确定的最古老的前寒武纪岩石(胡雄健, 1994; Li, 1997; Xia et al., 2012)，河流砂碎屑锆石等的研究同样表明华夏地块东部的地壳主要形成于古元古代(Xu et al., 2007)。中国东南部晚中生代火山活动频繁、喷发强烈，形成一套广泛分布的陆相火山-沉积岩地层，在浙东南、闽东和粤东成连续带状分布，而在江西、浙西北、闽西、桂东南主要以盆地形式散布(图 1a)。这些火山岩与同时期的花岗岩伴生并构成了一条北东向的火山-侵入岩带，其中火山岩的分布面积几乎是侵入岩的两倍，并以浙东南地区尤为发育。浙东南地区晚中生代最早的火山活动发生于早侏罗世，但出露零星，面积约46km2，岩性上为一套含火山碎屑岩的陆相含煤沉积地层，被命名为毛弄组(陈荣等, 2007)。浙东南地区白垩纪火山岩由广泛发育的区域性不整合面分为上、下两个岩系。下火山岩系为磨石山群，出露面积达40000km2以上，自下而上划分为大爽组、高坞组、西山头组、茶湾组、九里坪组和“祝村组”，其中大爽组、高坞组和西山头组的岩性以酸性火山碎屑岩为主，茶湾组主要由沉凝灰岩以及沉积岩组成，而九里坪组主要包含中、酸性熔岩如流纹岩。上火山岩系主要为永康群，零散分布于十余个火山盆地中，岩性除沉积岩外主要由大量流纹质火山碎屑岩、熔岩和少量玄武岩构成的双峰式火山岩，天台盆地等少数地区的上火山岩系又被称为天台群，自下而上包括塘上组、两头塘组和赤城山组(浙江省地质矿产局, 1989)。浙东南地区最晚期的火山岩出露于沿海的小雄盆地，被命名为小雄组，为一套中酸偏碱性的火山岩(翁祖山和俞方明, 1999)，这也被认为是中国东南部晚中生代岩浆活动结束的标志(He and Xu, 2012)。
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图 1 中国东南部晚中生代花岗岩-火山岩分布简图(a, 据Zhou et al., 2006修改)和所研究浙东南地区火山岩地层分布及采样位置(b, c) Fig. 1 Simplified geological map of SE China showing the distribution of Late Mesozoic granitic-volcanic rocks (a, modified after Zhou et al., 2006) and distribution of the studied volcanic strata in southeastern Zhejiang Province and sample locations (b, c) |
天台盆地九里坪剖面为磨石山群代表性剖面，长期以来在区域地层研究中具有重要的控制与对比作用。该剖面包含磨石山群的大部分地层，其中九里坪组岩性以酸性熔岩为主，与下伏茶湾组沉凝灰岩呈喷发不整合接触，与上覆馆头组酸性火山碎屑岩、砂岩和粉砂岩等呈不整合接触。本文有2件样品取自天台盆地(图 1b)，分别为九里坪组流纹岩(JLP02：29°03′55.4″N、120°51′46.4″E)和塘上组流纹质凝灰岩(TS05：29°04′24.3″N、120°51′27.6″E)。小雄盆地是“祝村组”和小雄组广泛发育的区域，其中“祝村组”流纹质熔结凝灰岩与小雄组下段流纹质凝灰岩、碱长流纹岩和沉凝灰岩等呈不整合接触(翁祖山和俞方明, 1999)。本文有3件样品取自该盆地(图 1c)，分别为“祝村组”下部流纹质凝灰岩(ZC01：29°01′40.9″N、121°33′9.2″E)、小雄组晶屑凝灰岩(XX02：29°01′24.5″N、121°34′10.3″E)和流纹岩(XX09：29°01′29.5″N、121°39′36.6″E)。
2 分析方法锆石分选采用传统的重砂方法完成，CL图像分析在西北大学大陆动力学国家重点实验室扫描电子显微镜和Gatan MonoCL3+型阴极荧光光谱仪上完成，以分析锆石的内部结构特征以及为锆石U-Pb定年和Lu-Hf同位素分析选取合适的点位。
锆石U-Pb年龄测定在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室搭载New Wave UP213固体激光剥蚀系统的Agilent 7500a型ICP-MS上完成，仪器设置及分析流程参照Jackson et al.(2004)。具体的工作参数为：激光脉冲重复频率5Hz，脉冲能量为10~20J/cm2，熔蚀孔径为25μm。ICP-MS的分析数据通过即时分析软件GLITTER (van Achterbergh et al., 2001)计算获得同位素比值、年龄和误差，普通铅校正采用Andersen (2002)的方法进行。研究样品测定过程中，标样Mud Tank的206Pb/238U年龄结果为730±3Ma (2σ; MSWD=0.80)，与其TIMS年龄在误差范围内一致(732±5Ma; Black and Gulson, 1978)。
锆石Hf同位素分析在中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室进行，所用仪器为New Wave UP213激光取样系统和Nu plasma MC-ICPMS，仪器运行条件及详细分析过程参见唐红峰等(2008)。具体的工作参数为：激光脉冲重复频率10Hz，脉冲能量为4.40~5.27J/cm2，熔蚀孔径为60μm。用锆石91500作外标，本次研究样品测定过程中，91500的176Hf/177Hf平均测定结果是0.282303±25(2S.D., n=58)，与目前用溶液法所得结果在误差范围内一致(0.282306±8;Woodhead et al., 2004)。在计算(176Hf/177Hf)i和εHf值时，176Lu的衰变常数采用1.867×10-11a-1(Söderlund et al., 2004)，εHf的计算采用Bouvier et al.(2008)推荐的球粒陨石Hf同位素值，即176Lu/177Hf=0.0336，176Hf/177Hf=0.282785。Hf模式年龄计算中，亏损地幔176Hf/177Hf现在值采用0.28325，176Lu/177Hf为0.0384(Griffin et al., 2000)，两阶段模式年龄采用平均地壳(176Lu/177Hf)C=0.015(Griffin et al., 2002)进行计算。
3 分析结果代表性锆石的CL图像见图 2，锆石U-Pb定年结果示于图 3并列于表 1，Hf同位素分析结果示于图 4并列于表 2。
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图 2 浙东南晚中生代火山岩代表性锆石CL图像及原位分析点位 各标尺均代表 100μm Fig. 2 CL images and analyses spots of representative zircons from Late Mesozoic volcanic rocks in southeastern Zhejiang Province All scales bars represent 100μm |
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表 1 浙东南晚中生代火山岩LA-ICP-MS锆石定年结果 Table 1 LA-ICP-MS dating results of zircons from the volcanic rocks in southeastern Zhejiang Province |
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表 2 浙东南晚中生代火山岩锆石Lu-Hf同位素组成 Table 2 Zircon Lu-Hf isotopic compositions of the Late Mesozoic volcanic rocks in southeastern Zhejiang Province |
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图 3 浙东南晚中生代火山岩锆石定年结果 Fig. 3 Zircon dating results of Late Mesozoic volcanic rocks in southeastern Zhejiang Province |
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图 4 浙东南晚中生代火山岩锆石Hf同位素分析结果 Fig. 4 Zircon Hf isotopic compositions of Late Mesozoic volcanic rocks in southeastern Zhejiang Province |
所分析锆石均呈自形-半自形，长度为100μm左右或更大，长宽比为1:1~2:1，具有清晰的震荡环带，并且具有高的Th/U比值，表现出典型的岩浆结晶特征(Wu and Zheng, 2004)。
所有样品中锆石颗粒均得出了谐和的定年结果(图 3)，部分样品的结果分布范围较大，其中明显较老的数据可以分别对应于研究区下岩系下部火山岩的形成时代(Liu et al., 2012)。除这些来自围岩的捕获锆石之外，天台盆地九里坪组流纹岩中年龄最小且集中的10颗锆石的206Pb/238U加权平均年龄为120±2Ma (2σ)，塘上组凝灰岩的定年结果则为111±1Ma (2σ)。小雄盆地小雄组中晶屑凝灰岩和流纹岩样品的定年结果较为接近，分别为96±2Ma (2σ)和95±1Ma (2σ)。相反，“祝村组”流纹质凝灰岩中未见明显的捕获锆石，所分析21颗锆石的结果谐和且集中，206Pb/238U年龄加权平均为128±1Ma (2σ)，明显老于其它4个样品，而与浙东南地区西山头组(130~128Ma)的形成时代一致(Liu et al., 2012)。
“祝村组”流纹质凝灰岩中锆石的Hf同位素组成同样较为集中，其初始176Hf/177Hf比值为0.282240~0.282320，对应的εHf(t)值为-16.4~-13.6，表现出古元古代的两阶段模式年龄(2.01~2.19Ga)，相比浙东南地区最具代表性的九里坪剖面中相应时代的火山岩，该锆石Hf同位素组成更为富集(Liu et al., 2012)。另一方面，尽管小雄组中晶屑凝灰岩和流纹岩的锆石Hf同位素组成也呈现单峰钟形的特点，它们的跨度更大，除捕获锆石之外的εHf(t)值分别变化于-11.2~-7.2和-7.4~-3.6，对应的两阶段模式年龄则分别为1.58~1.83Ga和1.36~1.60Ga。因此，小雄组火山岩的锆石Hf同位素组成总体较“祝村组”更为亏损。小雄组流纹岩中138Ma的捕获锆石反而具有-12.7的εHf(t)值和1.97Ga的两阶段模式年龄，与“祝村组”流纹质凝灰岩相似但仍比标准剖面中相应时代大爽组火山岩(135~140Ma; Liu et al., 2012)的Hf同位素组成更为富集。
4 讨论 4.1 “祝村组”的解体“祝村组”由浙江省区域地质调查大队于1989年创建，层型为丽水余庄至祝村剖面，被认为是浙东南地区磨石山群最高的层位，位于九里坪组之上，其岩性下部为中酸性火山碎屑岩，夹少量沉积岩和基性岩，上部为流纹岩(浙江省地质矿产局, 1989)。该套地层的时代最早被归为晚侏罗世(浙江省地质矿产局, 1989)，之后将其时代改为早白垩世，与浙西北地区横山组对应(浙江省地质矿产局, 1996)。但是，“祝村组”从其建立起就存在分歧和争议，其赖以建组的基础之一是存在下伏九里坪组流纹斑岩，然而俞云文和胡开明(2001)重新认定该流纹斑岩实际为一英安玢岩侵出体，不属九里坪组。
此外，“祝村组”的岩石组合实际上也与磨石山群的其它地层组成高度相似。丽水余庄-祝村剖面被划分了37层，其中1~5层主要为集块角砾英安岩，6~9层为英安质熔结凝灰岩与含集块角砾英安岩互层，10~21层为英安质熔结凝灰岩，22~35层为凝灰质砂岩、粉砂岩、泥岩夹沉凝灰岩、凝灰岩，36~37层主要为流纹岩，其上为紫红色砂砾岩不整合覆盖。实际上，其中的1~21层与磨石山群下部尤其是西山头组岩石组合相仿，22~35层相似于茶湾组的沉凝灰岩和沉积岩，36~37层则与九里坪组的流纹岩相吻合(图 5)。俞云文和胡开明(2001)据此认为“祝村组”应解体为西山头组、茶湾组和九里坪组。
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图 5 “祝村组”代表性火山岩岩石序列及与区域火山岩地层的对比 Fig. 5 The representative volcanic sequences of the Zhucun Formation with comparison to the regional volcanic strata |
近年来，有关中国东南部晚中生代火山岩地层的层序划分、形成时代及时空分布的研究取得了较大进展，其中大部分地层的形成时代已得以厘清(Guo et al., 2012; Liu et al., 2012, 2014, 2016)。这也使得从年代学角度分析“祝村组”的存在与否成为可能。本文得到小雄盆地中所属“祝村组”的流纹质凝灰岩年龄为128Ma，不仅明显老于其上覆的上火山岩系(88~110Ma)和本应为其下伏的九里坪组(120~122Ma)，也老于浙西北地区横山组(118~123Ma)，而与同样主要由火山碎屑岩构成的西山头组同时(128~130Ma)。考虑到丽水祝村地区“祝村组”层型剖面中火山岩的锆石SHRIMP年龄同样为125~129Ma (王加恩等, 2015)，基本可以认定“祝村组”下部的火山碎屑岩实际应归属西山头组。
另一方面，中国东南部晚中生代各地层单元的火山岩已被鉴定出具特征的同位素组成(俞云文和胡开明, 2001; Liu et al., 2012)，具体表现为晚侏罗世以来的火山岩随时间由早到晚其Nd和锆石Hf同位素组成由富集逐渐趋于亏损，这不仅反映出岩石成因中亏损地幔来源组分贡献比例的升高，而且还可以用作地层划分和对比的依据。浙东南地区晚中生代火山岩同位素组成明显趋于亏损的现象始于~122Ma，九里坪组和上岩系火山岩的锆石Hf同位素组成较为亏损，特点是同位素组成跨度大且主要表现出中元古代的两阶段模式年龄，如本文所得小雄组数据(图 4)，而磨石山群下部(大爽组、高坞组、西山头组)的锆石Hf同位素组成明显富集，特点是具有古元古代的两阶段模式年龄(Liu et al., 2012)。“祝村组”流纹质凝灰岩具有明显富集的锆石Hf同位素组成和特征的古元古代两阶段模式年龄，明显不同于磨石山群上部地层的特征(图 6)。从这个角度来说，该流纹质凝灰岩所代表的地层也应归属于磨石山群下部，而非所谓的“祝村组”。
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图 6 浙东南晚中生代各地层火山岩锆石Hf同位素成分对比(已有数据引自Liu et al., 2012) Fig. 6 Comparisons of zircon Hf isotopic compositions between different Late Mesozoic volcanic strata in southeastern Zhejiang Province (previous data are after Liu et al., 2012) |
此外，中国东南部上、下火山岩系之间存在明显的区域不整合，导致该结果的构造事件被称为“闽浙运动”(顾知微, 2005)。受挤压应力影响，该事件导致的另一结果是上、下火山岩系形成时代之间的岩浆活动沉寂期，表现为该时间段区域内岩浆活动规模极小，尤其是缺乏主要在伸展应力状态下形成的岩石，比如区域内正长岩-辉长岩等深源岩石主要形成于141~118Ma和98~86Ma两个阶段(He and Xu, 2012)。考虑到中国东南部晚中生代火山岩-侵入岩之间通常表现的“时、空、源”一致性，浙东南地区岩浆活动沉寂期的时代约为120~110Ma (Liu et al., 2012)，那么在120Ma九里坪组之后形成“祝村组”也与地质事实不符。
综上所述，结合建组依据破除、岩石组成、年代学、同位素特征和区域地质特征等多种证据，本研究结果表明“祝村组”火山岩应分属于西山头组、九里坪组等不同的地层单元。因此，本文认为“祝村组”不应作为单独存在的地层单元，宜予解体，“祝村组”一名不宜再用。
4.2 相关火山岩成因机制与本研究分析结果相似，中国东南部晚中生代尤其是白垩纪火山岩的全岩Nd和锆石Hf同位素组成随时间由早到晚表现出特征性的由富集趋于亏损的特征(陈江峰等, 1992; Xue et al., 1996; 俞云文等, 2001; Guo et al., 2012; Liu et al., 2012, 2014, 2016)，该现象在同时期侵入岩中也很明显(沈渭洲等, 1999; He and Xu, 2012)，这实际上反映了岩石成因中亏损地幔来源组分贡献比例的升高。早期的火山岩具有集中的同位素组成和古元古代的地壳模式年龄，与区域内大规模地壳增长时代相吻合(图 7)，被认为主要来源于地壳基底物质的重熔而没有明显的亏损物质贡献(Liu et al., 2012)。然而，本研究中小雄盆地原划为“祝村组”而实际应为西山头组的流纹质凝灰岩具有更为富集的锆石Hf同位素组成(图 6)，代表了更为纯粹的地壳端元成分，进一步暗示了以往所研究的下岩系早期火山岩形成过程中已有一定比例的亏损物质贡献，这是以往未被明确识别的。
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图 7 浙东南晚中生代火山岩锆石Hf同位素组成与地壳基底成分对比 Fig. 7 Zircon Hf isotopic compositions of Late Mesozoic volcanic rocks and basement materials in southeastern Zhejiang Province |
以往对下岩系早期火山岩的研究主要集中于更为内陆的地区，包括义乌地区的大爽组和高坞组底部，以及天台盆地的高坞组上部和西山头组。然而同为西山头组，沿海地区小雄盆地中的火山岩在成岩过程中受亏损地幔来源组分的影响明显更少，反映出壳-幔岩浆混合程度不仅有时间上的变化，还有空间性的差异。Liu et al.(2014)识别出浙江地区这种岩浆混合作用是由内陆(浙西北地区)向沿海(浙东南地区)逐渐发生的，本研究则表明在浙东南地区内部同样存在这种岩浆混合作用的南东向(向洋)迁移。
岩石成因中逐渐增强的幔源岩浆成分贡献暗示了底侵在下地壳底部的玄武质岩浆更容易上升到地壳中，暗示了逐渐增强的岩石圈伸展应力环境。此外，原属“祝村组”的火山碎屑岩-流纹岩以及其上覆上岩系双峰式火山岩的岩石组合形成也很可能与岩石圈伸展应力的逐渐增强关系密切。这是因为，这些火山碎屑岩和流纹岩具有相似的地球化学组成和岩浆温度(Guo et al., 2012)，岩相学分析也表明它们总体表现出相似的斑晶(晶屑)含量和粒径，表明岩浆结晶状态相差不大(Liu et al., 2014)，但早期的火山碎屑岩形成于爆发式喷发过程而流纹岩形成于溢流式喷发，喷发方式的不同说明早期岩浆房中包含更多的挥发组分无法逸出。而最晚期双峰式火山岩中直接的玄武质岩浆喷出则无疑表明较之前流纹岩形成于更为伸展的应力环境。这种岩石圈伸展应力环境的增强已被认为受控于古太平洋俯冲板片的南东向(向洋)后撤作用(Liu et al., 2014, 2016)，本研究进一步印证了该观点。
5 主要认识(1)结合年代学、同位素组成、岩石组合以及区域地质特征等证据，本研究认为浙东南地区晚中生代“祝村组”的建组理由不充分，建议将其解体，“祝村组”一名不宜再用。
(2)被认定为西山头组的沿海地区小雄盆地原“祝村组”流纹质凝灰岩源区为更为纯粹的古元古代地壳基底物质，而相对内陆地区下岩系早期火山岩形成过程中已有较明显的亏损幔源物质参与。
(3)岩石成因中逐渐增强的底侵幔源物质贡献以及区域内火山碎屑岩-流纹岩-双峰式火山岩岩石组合暗示了逐渐增强的岩石圈伸展应力环境，很可能受控于古太平洋俯冲板片的后撤作用。
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