岩石学报  2012, Vol. 28 Issue (3): 927-938   PDF    
松辽盆地火山岩包裹体稀有气体同位素与天然气成因成藏示踪
陶士振1, 戴金星1, 邹才能1, 王京红2, 米敬奎1, 汪泽成1, 胡素云1     
1. 中国石油勘探开发研究院,北京 100083;
2. 中国石油天然气股份有限公司油气储层重点实验室,北京 100083
摘要: 长期以来,国内外油气勘探主要是针对海相碳酸盐岩和海陆相碎屑岩,火山岩原来一直是油气勘探的禁区。松辽陆内裂谷盆地燕山期由于太平洋板块对中国大陆板块的斜向俯冲,发生弧后伸展裂陷,造成火山岩的大量喷发,以爆发相和溢流相为主。火山岩储层物性较好,不严格受埋深控制,但非均质性强,孔隙度0.5%~18.7%不等,渗透率0.0001×10-3~1×10-3μm2。火山岩裂缝内方解石脉或石英脉中包裹体捕获温度为105~250℃,多数在120~160℃;包裹体中气体3He/4He值分布在2.86×10-7~7.33×10-6,平均为2.48×10-6;R/Ra=0.26~5.24,多数R/Ra>1; 40Ar/36Ar=293~2485,主值区间为500~900;4He/20Ne=0.32~1255,主值区间为10~95和170~370;δ13C1=-17.1‰~-28.7‰,δ13C2=-23.4‰~-32.4‰,δ13Cco2=-10.97‰~-21.73‰。包裹体He、Ar、C等同位素数据表明,存在幔源通道,进而在火山岩中存在幔源无机成因气。根据火山岩产状和分布及其与断裂活动的关系,无机成因气藏主要分布于断裂带附近,有机成因气或有机-无机混源气则远离断裂活动带分布。本文包裹体同位素研究结果对确定松辽盆地深层火山岩储层中的天然气成因类型、分布规律,指导后续天然气勘探具有重要的参考价值。
关键词: 包裹体     捕获温度     碳同位素     稀有气体同位素     火山岩     天然气成因和成藏     松辽盆地    
The trace of genesis, formation and mineral resources of natural gas and rare gas isotope existing in volcanic inclusion of Songliao basin
TAO ShiZhen1, DAI JinXing1, ZHOU CaiNeng1, WANG JingHong2, MI JingKui1, WANG ZeCheng1, HU SuYun1     
1. PetroChina Research institute of Petroleum Exploration & Development, Beijing 100083, China;
2. Key Laboratory for Oil & Gas Reservoirs of PetroChina, Beijing 100083, China
Abstract: Ever since a long time ago, the oil-gas exploration home and aboard is mainly about marine facies carbonatite and sea and land facies clastic rock. Volcanic is always the forbidden area of exploration. In Yanshan Period, because of slant diving of pacific plate to Chinese continental plate, the rift basin in Songliao took place the back-arc stretch rift and causes the mass eruption of volcanic which is mainly eruption facies and overflowing facies. The quality of reservoir of volcanic is better and not strictly controlled by burial depth, but its anisotropy is obvious and porosity is 0.5%~18.7% and permeability is 0.0001×10-3~1×10-3μm2 . The catching temperature of inclusion in calcite vein or quartz vein in crack of volcanic is 105~250℃, and majority is 120~160℃, and the 3He/4He specific value of gas in inclusion is 2.86×10-7~7.33×10-6 and the average number is 2.48×10-6. R/Ra=0.26~5.24, majority of R/Ra>1. 40Ar/36Ar=293~2485 and the principle value interval is 500~900. 4He/20Ne=0.32~1255, the principle value interval is 10~95 and 170~370. δ13C1=-17.1‰~-28.7‰, δ13C2=-23.4‰~-32.4‰, δ13Cco2=-10.97‰~-21.73‰. The data of He, Ar, C and other isotopes in inclusion reveal that there is mantle-genetic path, so there is mantle-genetic inorganic genetic gas in the volcanic. According to the attitude and distribution of volcanic and its relationship with rifting activity, inorganic genetic gas exists mainly around the rift vein and organic genetic gas or the mixture gas of inorganic genetic gas and organic genetic gas mainly exists far away from the rift vein. The research results of isotope in inclusion in this article have the significant reference value of confirming the genetic type and distribution of gas in the deep volcanic reservoir in Songliao basin and guiding the following exploration of natural gas.
Key words: Inclusion     Catching temperature     Carbon isotope     Rare gas isotope     Volcanics     Genesis, formation and mineral resource of natural gas     Songliao basin    

长期以来,国内外油气勘探主要是针对海相沉积的碳酸盐岩和海陆相碎屑岩。火山岩原来一直是油气勘探的禁区,在油气勘探中通常是避开火山岩,认为火山岩是高温环境下的产物,对烃类的生成和保存不利。近年来,随着国内外火山岩中大量油气藏的不断发现,火山岩由原来的勘探“禁区”转变为勘探“靶区”,成为油气勘探中一个新的重大领域(贾承造等,2007邹才能等,2008Zou et al.,2010) 。中国石油近年来在松辽盆地深层发现了世界上最大的火山岩大型气田,开辟了中国陆上“第五大气区”(赵文智等,20082009)。目前国内外火山岩油气藏研究程度较为薄弱(Sruoga and Nora,2007),多数局限于成藏条件研究(王璞珺等,2003),对火山岩优质储层形成及成藏机理等认识程度相对较低(Hosgörmez,2007)。

火山岩由于形成环境和成藏条件的特殊性,决定了其油气勘探面临的重要科学问题,一是气藏成因和气源;二是成藏主要控制因素;三是勘探方向和靶区。对于天然气来源和成因研究,通常是基于气藏中气体同位素地球化学研究(戴金星等,1995徐永昌等,1998Gurenko et al.,2006Zhu et al.,2005a2007),但该方法仅能反映现今的气体地球化学特征,难以追索地质历史时期天然气的成因来源和分布特征。而流体包裹体方法及稀有气体同位素分析技术可有效解决该难题(Nicole et al.,2008Halim et al.,2008Jens et al.,2007Castillo et al.,2007Luigi et al.,2005)。近年来,流体包裹体广泛应用于油气成藏研究,多数用于恢复油气充注和成藏历史。目前,包裹体中稀有气体同位素研究方法和技术取得了很大进展(徐永昌等,1998),用于判断天然气的成因和来源。根据包裹体GOI值大小及分布可判断古油气空间分布状况(Volk et al.,2003)。

本文主要运用流体包裹体方法,通过其物理化学参数、He、Ar、Ne、C同位素等的测试分析,结合现今气藏地球化学分析,研究松辽盆地火山岩中(同时采集了与火山岩伴生或相邻的火山岩碎屑岩和砂砾岩等沉积岩样品,以对比研究)天然气的来源、成因、分布和预测,揭示火山岩天然气地质规律,明晰下一步勘探思路和方向。

1 区域地质简况

松辽陆内裂谷盆地燕山期由于太平洋板块对中国大陆板块的斜向俯冲,发生陆内伸展裂陷,造成火山岩的大量喷发,有利储集岩以爆发相和溢流相为主。火山岩储层物性较好,不严格受埋深控制,但非均质性强,孔隙度0.5%~18.7%不等,渗透率0.0001×10-3~1×10-3μm2,目前在松辽盆地北部徐家围子和南部长岭断陷分别发现了两个大型气田(图 1)。

图 1 岩心取样井位分布示意图(底图据贾承造等,2007) Fig. 1 Distribution map of well site for sampling core of volcanic rock(after Jia et al.,2007)

松辽盆地深层是指泉二段以下地层,勘探目的层是火石岭组、沙河子组和营城组,埋深一般为3000~5000m。断陷期地层层序由三套火山岩和四套碎屑岩构成(图 2)。营四段以砾岩为主,下部多为砂岩和泥岩;营三段以中基性火山岩与酸性火山岩互层为特征;营二段以碎屑岩为主;营一段为一套酸性火山岩;沙河子组为一套碎屑岩含煤地层;火二段以中基性火山岩为主;火一段为碎屑岩夹煤层。含气层以营城组火山岩为主,其次为营城组、沙河子组和登楼库组碎屑岩。

图 2 松辽盆地深层地层层序简图 Fig. 2 Sketch map of deep stratigraphic sequence of Songliao basin
2 实验原理与方法流程

本次在松辽盆地北部徐家围子断陷及其外围和南部长岭断陷及其周边进行了He、Ar同位素分析样品、碳同位素样品、包裹体均一温度、盐度和GOI分析样品的系统采集。

2.1 火山岩岩矿学分析

通过对84个岩石薄片镜下鉴定,发现存在四种类型火山岩相:(1) 次火山岩相:主要有玄武玢岩(辉绿玢岩)、玄武粗安玢岩(钾玄玢岩)、安山玢岩、流纹斑岩。(2) 喷溢相:粗面岩、粗面英安岩、玄武安山岩、安山岩、英安岩、流纹岩。(3) 爆发相:主要有空落相的火山角砾岩、凝灰岩、火山灰流相的熔结凝灰岩。(4) 火山沉积相:有火山碎屑物为主的沉火山角砾岩、沉凝灰岩,以沉积物为主的凝灰质砾岩、凝灰质砂岩等。

2.2 包裹体He、Ar同位素实验分析

群体包裹体He、Ar同位素测试对象主要为火山岩中的方解石脉和石英脉、火山岩孔洞充填方解石矿物及火山沉积岩中方解石胶结物中的包裹体。He同位素是在英国产VG5400质谱计上测量的。实验中,标准空气和天然气样品都经650℃的锆铝合金炉净化萃取He等稀有气体组分;再用活性炭液氮冷阱将He和Ar等分开。将He和Ne送入质谱计内,计算机控制磁场跃迁,法拉第杯测4He,光电倍增器测3He,同时收集数据,再用线性回归方法给出进样时刻的3He/4He值,结果的百分标准偏差在±3%以内。取实验室所在地兰州大气3He/4He值Ra=(1.40±0.03) ×10-6做标准,用峰高比法求取样品的R=3He/4He值(孙明良,2001孙明良和王宗礼,2003)。

2.3 包裹体碳同位素分析方法

包裹体中的气体成分分析采用Agilent公司生产的6890N型气相色谱仪进行,PoraplotQ型色谱柱(30m×0.25mm×0.25μm),氦气作载气。气体稳定碳同位素分析采用IsochromI1型GC—IRMS同位素质谱仪,PoraplotQ型色谱柱,氦气作载气。提取包裹体内气体样品之前,首先将样品破碎,挑选包裹体宿主矿物,再用双氧水氧化有机质,然后用二氯甲烷+甲醇(9︰1) 的二元索氏抽提去除吸附有机质(米敬奎等,2008),最后通过真空研磨释放出包裹体中的气体进行气相色谱和同位素质谱分析。

2.4 包裹体温度、冰点和低共熔点实验分析

单个包裹体均一温度、冰点等测试对象除了上述群体包裹体测试对象以外,还有石英次生加大边、石英碎屑颗粒微裂隙、砂岩粒间孔隙中的亮晶方解石胶结物中的包裹体。对包裹体物理参数的测试,将样品磨制为两面抛光的包裹体片,制片后首先在Olympus普通显微镜下观察、寻找圈定包裹体所在部位,然后在英国产linkam-TH600显微冷热台(误差为0.1℃)上进行均一温度、初熔温度和冰点的测定。对选定的气液两相包裹体进行加温,至气泡刚消失时的温度,即为均一温度,经过压力校正为捕获温度。在进行盐度测试时,首先降低至过冷却状态,使包裹体完全冻结,然后回温至冰晶刚刚熔化,这时的温度为低共熔点(即初熔温度),据此确定溶液体系类型。测定冰点(即过冷却包裹体的最后一颗冰晶熔化或溶液刚开始结冰时的温度)后(陶士振等,2003),根据冰点-盐度对应数值表或有关相图得出溶液的盐度。

2.5 流体包裹体稀有气体同位素与天然气成因来源分析方法

无机成因烷烃气的判识是一个难题,影响因素较复杂(戴金星等,2009Dai et al.,2007Zhang et al.,2007),目前国际上也没有完全可以借鉴的参数指标。本文主要通过包裹体中He同位素比值、CH4、C2H6、CO2的碳同位素和组分含量,结合现今气藏中的天然气组分和各种碳同位素,来分析判断不同地质时期天然气的成因和来源。本文试图建立一个综合的多方法、多指标判别体系。本文所测的包裹体中的稀有气体主要是晚期的,氦分子是极小的气体分子,穿透力极强,目前保留在各种地质体中的氦主要是晚期的。与文中所测包裹体中的烃类气体是不同期的,烃类分子比氦远远大得多。早期捕获在包裹体中的烃类是可以保存至今的。尽管天然气中烃与非烃,烃与He、CO2可能会来自不同源区,仅根据或许与烃类气体不同源的He、CO2指标判别气藏中烃类气体的成因和来源,可能得不出一个绝对性的结论,但结合地质背景及烃类气体本身的碳同位素指标,可以比仅仅根据烃类气体本身的碳同位素指标判识得出一个更为可信的结论(Dai et al.,20082009) 。

3 实验结果分析讨论

本节基于松辽盆地火山岩岩矿学、包裹体捕获温度和盐度、包裹体中气体碳同位素、稀有气体同位素的综合分析,探讨火山岩中天然气的来源、成因、成藏、分布和富集规律等。

3.1 天然气的壳/幔来源

天然气中轻稀有气体主要来源于壳源和幔源两种类型。徐永昌等通过研究建立了氦、氩同位素分布的成因模式图版(徐永昌等,1998),划分出天然气中氦、氩同位素组成的壳/幔类型。

3.1.1 稀有气体3He/4He和40Ar/36Ar值分布与壳/幔来源

松辽盆地深层天然气的3He/4He值分布在2.86×10-7~7.33×10-6的范围(表 1),总体平均为2.48×10-6,在37个样品中,除了7个样品外,有32个样品的3He/4He值在10-6量级,样品点多数落在该成因模式图上的壳-幔混源区(图 3),说明天然气中存在幔源成因氦,壳源稀有气体的加入较少。40Ar/36Ar值分布在293~2485范围,总体平均796.7,结合3He/4He分布推测也主要反映了壳-幔混源成因的特征。3He/4He和40Ar/36Ar值分布同时也说明松辽盆地构造活动性较强烈,存在与地幔沟通的深大断裂或岩浆活动通道。

图 3 松辽盆地氦氩同位素组成分布图 Fig. 3 Distribution map of He and Ar isotope in Songliao basin

从数据表 1中可以看出,松辽盆地火山岩及毗邻的碎屑岩包裹体样品中的氦同位素R/Ra(样品3He/4He与空气3He/4He的比值)较高,多数在1以上。氦化学性质稳定,是自然界核过程形成的元素,又是稀有气体中最轻的元素,其扩散性和渗透性都较强(Oxburgh and O'Nions,1987),所以是一种非常灵敏的地球化学示踪计。地球不同圈层具有不同的氦同位素值(Poreda et al.,19861992Hilton et al.,1998) 。大气型氦(A)同位素比值Ra=3He/4He=(1.384±0.0004) ×10-6(Clarke et al.,1976) ,我国地域内大气型氦(A)同位素比值Ra=1.46×10-6,地壳型氦(C)同位素比值Rc=2×10-8,地幔型氦(包括M型和P型)同位素比值大于1.1×10-5(徐永昌等,1998)。实测样品中4He/20Ne是大气中4He/20Ne的10~4000倍(测试地空气中4He/20Ne为0.32) ,因此,在以下讨论氦的来源时,仅需讨论壳、幔两种来源,大气成因氦的份额可以忽略不计(Wakita et al.,1990)。

表 1 松辽盆地火山岩和砂岩包裹体中稀有气体同位素组成 Table 1 The rare gas isotope of inclusion from volcanic and sandstone in Songliao basin

从包裹体同位素测试结果可以看出,松辽盆地晚侏罗世至早白垩世时期处于地壳伸展减薄、火山岩强烈喷发的陆内裂谷盆地的发育阶段。存在壳幔通道,为地球深部脱气提供了前提条件。有较多的幔源He脱出,表现在3He/4He较高(表 1),相应的R/Ra也较高,在0.20~5.24之间,多数在1~2之间,平均1.76。而鄂尔多斯盆地和塔里木盆地奥陶系碳酸盐岩包裹体3He/4He较低(张晓宝等,2003),平均分别为6.74×10-8(2) 和3.34×10-8(2) ,R/Ra平均值分别为0.04(2) 和0.03(2) ,具典型的壳源放射性成因特征。比较可见,松辽盆地具有较多的幔源He混入,包裹体中幔源氦份额可用幔源氦(3He/4He)和壳源氦(3He/4He)二元混合模式[23]计算,其计算方法如下:

式中 3He/4He样品3He/4He3He/4He分别代表样品、壳源和幔源氦同位素值。壳、幔氦同位素端元值(徐永昌等,1998)分别取2×10-8和1.1×10-5。计算结果表明,火山岩及部分碎屑岩储层包裹体中幔源氦份额分布于2.4%~66.6%,平均22.22%(Zhu et al.,2005)。

不同地区岩石中包裹体内3He/4He分布特征与这些地区天然气3He/4He的分布趋势一致(张晓宝等,2003陶明信等,1996;Hulston et al.,2001) ,代表东部构造活动带的松辽裂谷盆地火山岩和渤海湾盆地黄骅坳陷碳酸盐岩含油气储层包裹体3He/4He较高,达10-6量级(Ding et al.,2005) ,而代表中部稳定区鄂尔多斯盆地和西部次稳定区塔里木盆地的碳酸盐岩包裹体3He/4He较低,仅达10-8量级。这说明岩石中包裹体内3He/4He分布可作为大地构造活动性的指示剂。

4He/20Ne可对天然气受空气污染的程度做出评估(Wakita et al.,1990),通过研究3He/4He与4He/20Ne的关系,可以在了解空气污染状况的前提下讨论氦的来源。根据松辽盆地火山岩包裹体中3He/4He与4He/20Ne的值(表 1图 4),可将火山岩中稀有气体划分为壳幔复合型、壳源型和大气混入型3种类型。

图 4 松辽盆地北部包裹体3He/4He与4He/20Ne相关图 Fig. 4 Relevance map of 3He/4He and 4He/20Ne of inclusion in the northern Songliao basin
3.1.2 地幔来源氦进入盆地火山岩的时间

松辽盆地处于伸展裂陷构造环境,区域构造演化分析表明,主要有两期裂缝发育期,其中发育方解石脉和石英脉。根据本区流体包裹体均一温度测试结果,结合烃源岩生烃演化、火山岩成岩演化的综合分析,结果表明幔源氦混入的时间与中国裂陷发生的时间是对应的,主要出现两期幔源氦的上突,与烃类气、二氧化碳气的两个成藏期是对应的,分别为K2n和E2。由于He分子小,穿透和散失性强,目前保留在包裹体中的He主要是晚期的。

3.1.3 伸展裂陷环境与幔源稀有气体的释放

含油气盆地中幔源氦侵入的基本地质条件是:(1) 地幔上拱,地壳厚度减薄;(2) 伸展裂陷环境下构造-岩浆活动带(杜建国等,1998Du et al.,2006) ;(3) 存在幔源气运移通道的深大断裂或构造薄弱带(Oxburgh and O'Nions,1987; Castillo et al.,2007; Jens et al.,2007)。松辽盆地幔源氦的发现表明该带具有上述大地构造条件。首先,松辽盆地位于我国天然气具幔源氦异常分布的东部构造-岩浆活动带内,处于伸展裂陷幔拱壳薄区,因此也具备幔源氦侵入的大地构造背景(戴金星等,1995徐永昌等,1998陶明信等,1996);其次,在松辽盆地已发现了长岭、徐家围子断陷等幔源氦异常区(图 5)。这些异常区均沿北东、北北东向中新生代深大断裂分布,伴生中新生代火山岩喷发。长岭、徐家围子断陷等位于中国东北部伸展裂陷构造环境,是中新生代岩浆活动区,说明本文根据氦同位素数据对该区大地构造背景的解释是合符地质实际的。

图 5 松辽北部包裹体R/Ra与断裂及火山岩口分布叠合图 Fig. 5 Distribution superimpostion map of rift and volcanic hole and R/Ra of inclusion in the northern Songliao basin
3.2 天然气的有机/无机成因

根据包裹体He、Ar同位素数据分析结果,松辽盆地深层存在幔源通道,再结合现今气藏同位素分析结果看,天然气成因具有“多元复合、无机为主”的特征(Dai,1992戴金星等,2009Gold and Soter,1982Wakita and Saio,1993Zhu et al.,2005bZhang et al.,20052007):一是许多气井的δ13CCH4>-30‰,且δ13C1>δ13C2>δ13C3>δ13C4;二是多数气井δ13CCO2>-10‰,且CO2>60%;三是所有包裹体及现今气样中的R/Ra>0.5;四是部分气藏分布和富集受深断裂和火山口控制。

3.2.1 包裹体中氦同位素R/Ra特征及其成因

从松辽北部包裹体R/Ra与断裂及火山岩口分布叠合图来看(图 5),总体上R/Ra的高值区与断裂及火山口相一致,有较多的幔源He,高值区是无机成因气藏的分布区。从R/Ra分布图中可看出,芳深2和芳深7等无机成因气藏分布在R/Ra>1.5的高值区域。

松辽南部包裹体中R/Ra明显高于北部,表明有更多的幔源He混入。从长岭断陷火山岩包裹体R/Ra分布图(图 6)上可看出,从东南向西北方向,R/Ra值逐渐升高,表明幔源He组分增多,勘探实践也证实,在长岭断陷西北部已钻探许多高含CO2的气井,如长深3、长深4和长深6井等CO2含量竟高达90%以上。 可见,幔源氦的高值区与高含CO2的幔源无机成因气藏分布区是一致的(图 7)。

图 6 长岭断陷火山岩包裹体R/Ra Fig. 6 R/Ra of inclusion from rift volcanic rocks in Changling

图 7 长岭断陷深层天然气区带划分图(据吉林油田,2007) Fig. 7 Dividing map of rift deep natural gas area in Changling

① 吉林油田.2007.吉林油田2007年油气勘探成效及2008年勘探部署

火山岩包裹体中40Ar/36Ar比值与R/Ra比值的变化趋势相反(图 8),低值区CO2含量高(>60%),反映幔源成分偏多。如松辽北部的芳深2井、芳深7井等已证实为无机成因气藏分布区的40Ar/36Ar明显偏低,40Ar/36Ar=200~600,而其它井区较高,40Ar/36Ar=1000~2000。松辽南部长岭断陷的长深1井、长深3井、长深103井等高含CO2的气井40Ar/36Ar也明显偏低,40Ar/36Ar=600~800,而其它井区较高,40Ar/36Ar=1000~2400。表明了40Ar/36Ar的变化趋势与R/Ra相反,与CO2的含量亦呈反相关。

图 8 松辽盆地火山岩包裹体40Ar/36Ar分布图 北部火山岩(a)和南部长岭断陷火山岩(b)包裹体40Ar/36Ar Fig. 8 40Ar/36Ar distribution graph of volcanic inclusions in Songliao basin

表 2 松辽盆地深层断陷火山岩和砂岩包裹体中碳同位素组成 Table 2 Carbon isotope of inclusion from deep rift volcanic rock and sandstone in Songliao basin
3.2.2 包裹体与现今气藏气烃类气和CO2碳同位素组成及其成因

图 9表 2中可看出,松辽盆地北部火山岩包裹体中δ13CCH4主要在-17‰~-27‰,δ13CCO2在-10‰~-21 ‰之间。岩石类型(如火山岩、砂砾岩)对同位素组成的控制作用不明显。松辽盆地南部δ13CCH4主要在-22‰~-28 ‰,δ13CCO2在-12‰~-18 ‰之间,南部包裹体中的CO2比北部的总体偏低。松辽南部和北部的包裹体中的CO2与现今气藏中气体组成相反(现今气藏中,尤其南部CO2含量明显偏高,有的竟高达90%以上,碳同位素偏重,见图 10),表明现今松辽深层气藏中CO2为晚期充注的,并且主要是无机成因的(δ13CCO2 >-10 ‰,CO2>60%)。

图 9 松辽火山岩包裹体中δ13CCH4δ13CCO2相关图 Fig. 9 Relevance map of δ13CCH4and δ13CCO2of inclusion from volcanics in Songliao basin

图 10 长岭断陷现今气井中CO2含量和同位素组成 Fig. 10 Content of CO2and isotope in the current well from Changling rift

现今气藏中高含CO2气井中CO2含量为16.5%~98.69%,除了红75井和长深1井CO2含量较低外,其它井均在60%以上,CO2的碳同位素较重,为-4‰~-8‰(图 10) ,表明现今气藏的CO2不同于包裹体中的CO2,前者为无机成因,后者为有机成因。CH4含量为0.41%~77.85%,CH4的碳同位素-16.8‰~-51.1‰,碳同位素数据表明现今气藏中的CH4有机与无机成因并存,但均不同程度的伴有幔源He。

3.3 天然气成藏特征与成藏期次 3.3.1 氦同位素揭示的大地热流特征

大地热流是地球内部热量在地表最为直接的表现,主要由地壳中放射性物质生成的热和来自上地幔的热组成。如前所述,岩石中包裹体内3He/4He也主要与壳源放射性元素和幔源物质有关(Polyak et al.,1985;杜建国等,2006)。因此,它们的3He/4He可以表征大地热流(q),其计算公式为q=6.9931n(3He/4He)+165.16(Sherwood et al.,1994孙明良,2001)。表 1列出了根据火山岩包裹体内3He/4He计算的松辽盆地J3-K1大地热流值。由表 1可见,松辽盆地大地热流值平均高达73.48mW/m2,其中松辽北部大地热流值平均值为70.84mW/m2,松辽南部大地热流值平均为77.10mW/m2,这在中国东部含油气盆地中也是较高的,松辽南部早白垩纪大地热流比北部还要偏高。相比之下,鄂尔多斯盆地和塔里木盆地大地热流值较低,平均分别为49.4和44.4mW/m2(徐永昌等,1998)。上述计算结果与这些盆地实测大地热流值和根据天然气3He/4He计算的大地热流值接近(张晓宝等,2003),即东部构造活动区大地热流值较高,而中部稳定区和西部次稳定区大地热流值较低。这表明火山岩储层中包裹体内的3He/4He也可表征大地热流。大地热流资料对烃源岩热演化、油气生成和资源评价具有重要参考价值。

3.3.2 包裹体中40Ar/36Ar与3He/20Ne及其演化

36Ar一般被认为是地球原始组分,而40Ar是40K通过K层俘获形成的,其产率与时间呈指数关系,因此天然气的40Ar/36Ar值与源岩时代之间存在着明显的年代相关性,即年代积累效应(徐永昌等,1998)。应用40Ar/36Ar年代积累效应可以追索源岩年代。天然气中氩的总浓度一般在n×10-3~n×10-5范围内,而空气中氩的浓度为0.93%,接近l%。因此,空气中1%氩混入天然气,其丰度将相当于天然气中氩的数倍乃至数十倍,从而明显地降低了天然气样品的40Ar/36Ar值(徐永昌等,1998),因此40Ar/36Ar也是天然气中空气污染的灵敏指标(徐永昌等,1998)。3He/20Ne也是石油天然气中空气污染的有效指标,因此利用40Ar/36Ar与3He/20Ne的关系,可以在排除空气污染的前提下追索气源年代(Sherwood et al.,1994) 。图 11标出的是松辽盆地火山岩包裹体中40Ar/36Ar与3He/20Ne的关系。由图 11可知,根据包裹体中40Ar/36Ar与3He/20Ne值关系,可将松辽盆地火山岩包裹体中的稀有气体划分为年代积累型和大气混入型两种。

图 11 40Ar/36Ar与3He/20Ne相关图 Fig. 11 Relevance map of 40Ar/36Ar and 3He/20Ne
3.3.3 包裹体捕获温度与火山岩天然气成藏期次

根据火山岩中流体包裹体系统测温结果,长深1井区包裹体捕获温度Th=139~159℃,盐度2.07%~5.71%NaCleqv,从捕获温度和盐度的相关图上可以看出存在两个明显区域(图 12),表明为不同时期、不同体系的流体(陶士振等,2003),镜下观察结果是高温高盐度的包裹体多数发育于晚期裂缝中,根据该区的热史埋藏史(米敬奎等,2008),对应两个捕获时期是80Ma和40Ma,分别为地质时代的K2n和E2时期,即存在两期天然气充注成藏,分别为K2n和E2,前者可能为烃类气成藏期,后者为二氧化碳成藏期。长深4井营城组与气态包裹体共生的盐水溶液包裹体捕获温度平均为143℃,与大量CO2气态包裹体共生的盐水溶液捕获温度平均156℃,故长深4井区亦存在两期成藏,分别为K2qn和E2,前者可能为烃类气成藏期,后者为二氧化碳成藏期。

图 12 松辽盆地长岭凹陷长深1井流体包裹体捕获温度与盐度相关图 Fig. 12 Relevance map of catching temperature and salt in fluid inclusion from Number 1 Well in Changling sag in Songliao basin
3.4 天然气分布和富集控制因素

火山岩天然气分布和富集控制因素,决定了勘探靶区的预测和优选。根据上述包裹体温度、同位素分析,结合成藏条件综合分析表明,松辽盆地火山岩天然气分布和富集受深断裂、岩浆活动带、烃源区、隆起区等因素控制。

基底断裂和古地形共同控制火山岩的分布和裂缝带的发育,深断裂控制松辽深层无机成因气的分布。目前松辽北部所发现的气藏多数沿着徐深断裂带附近分布,松辽南部气藏或高产气井分布受断裂带控制的火山岩带。同时,火山口及其附近是无机成因气的有利聚集区,火山口和近火山口相通常为爆发-溢流相,储层物性较好,是无机成因气分布的有利区,远离断裂及火山口,毗邻烃源岩的构造高部位区是有机成因气藏的有利分布区。兴城地区各区块没有统一的气水界面,含气高度超出构造圈闭,岩性圈闭是火山岩气藏的主要圈闭类型。

以上分析表明,松辽盆地火山岩天然气中存在无机成因的烷烃气、非烃CO2和He气。根据火山岩产状和分布及其与断裂活动的关系,无机成因气藏主要分布于断裂带附近,有机成因气或有机-无机混源气则远离断裂活动带分布。

4 结论和认识

本文通过上述火山岩及与之共生的碎屑岩中包裹体的捕获温度、盐度、烷烃气碳同位素和稀有气体同位素分析,得出如下结论和认识:

(1) 火山岩包裹体中3He/4He值分布在2.86×10-7~7.33×10-6,平均为2.48×10-6,R/Ra=0.26~5.24,多数R/Ra>1,存在地幔来源氦的混入。

(2) 火山岩包裹体中气体的δ13C1=-17.1‰~-28.7‰,δ13C2=-23.4‰~-32.4‰(多数在-25‰左右),δ13Cco2=-10.97‰~-21.73‰,与现今气藏气组分和同位素差异较大,反映了不同时期、不同来源天然气充注的复杂性。在地史时期和主要成藏期,均有无机成因烷烃气的注入。而早期充注的CO2主要为有机成因,主要成藏期充注的CO2主要为无机成因,总体而言松辽盆地火山岩中天然气为有机成因和无机成因的混合气。

(3) 根据火山岩包裹体3He/4He计算松辽盆地具有较高的大地热流,J3-K1平均值高达73.48mW/m2,松辽盆地火山岩中天然气成藏分为两期,分别为K2qn和E2,前者可能为烃类气成藏期,后者为二氧化碳成藏期。

(4) 松辽盆地火山岩天然气分布和富集受深断裂、岩浆活动带、烃源区、隆起区等因素控制。火山口及其附近是无机成因气的有利聚集区,远离断裂及火山口,毗邻烃源岩的构造高部位区是有机成因气藏的有利分布区。

本文流体包裹体研究结果对确定松辽盆地深层火山岩储层中的天然气成因类型、分布规律,指导后续天然气勘探具有一定的参考价值。

致谢 现场工作和研究过程中,吉林油田和大庆油田研究院及其天然气所室领导和专家给予了大力支持和帮助;本院同仁朱光有、周庆华、宫色、杨春、胡安平等学者在取样过程中给予了大力帮助;在此一并表示诚挚感谢!
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