| 相对湿度对吸收性气溶胶指数的影响 |  [PDF全文] |
收稿日期: 2018-03-08
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
3. National Satellite Meteorological Center,China Meteorology Administration, Beijing 100081, China
吸收性气溶胶指数AAI(Absorbing Aerosol Index)最初是利用卫星观测的紫外后向散射反演臭氧柱总量过程中的一个误差校正因子(Dave，1978)，1978年美国发射的Nimbus-7/TOMS(Total Ozone Mapping Spectrometers)仪器利用臭氧吸收截面差异较大的两个紫外通道来反演臭氧柱总量，而反演算法中气溶胶紫外吸收特性对卫星在大气层顶探测的后向散射辐射的影响不能同臭氧造成的影响区分开，因此吸收性气溶胶会在臭氧柱总量反演中产生误差，于是定义出AAI指数作为一个因子来指示吸收性气溶胶的存在。典型的吸收性气溶胶，如沙尘和烟尘主要在沙尘暴、生物质燃烧等自然过程或由工业排放等人类活动中产生。以TOMS仪器为例，将实际大气紫外波段的两个臭氧吸收较弱的通道测得大气层顶(TOA)辐射值的比值的对数同纯瑞利大气下的相应值之间的残差即定义为AAI，参见式(1)。根据不同类型气溶胶的光学特性，吸收性气溶胶会产生正值AAI，云、地表反射率、散射性气溶胶产生小的负值或者零值AAI。另外，对于多数下垫面来说，紫外波段的地表反射率比可见波段要低，即对于紫外波段来说地表是暗目标，这些特性也使得利用紫外AAI指数识别吸收性气溶胶和散射性气溶胶成为可能(de Graaf 等，2005)。
除了指示吸收性气溶胶存在与否的最初目的，AAI指数在环境监测上也具有广泛应用。最早应用AAI产品是Nimbus-7/TOMS用AI指数来监测沙尘暴的来源、产生和传输途径(Chiapello 等，1999)，它也被用于探测其他吸收性气溶胶的产生过程，像生物质燃烧产生的烟尘(Hsu 等，1996)，火山灰云(Wellemeyer 等，1997；Bollasina 等，2008；Guan 等，2010)。所有星载紫外探测仪都有AAI产品，这些仪器包括TOMS系列仪器和高光谱紫外探测器，搭载在ERS-2上的GOME(Global Ozone Monitoring Experiment)(Bednarz，1995)和搭载在ENVISAT上的SCIAMACHY(SCanning Imaging Absorption spectroMeter for Atmospheric CHartographY)(Noël 等，2002)，以及搭载在EOS-Aura平台上的OMI(Ozone Monitoring Instrument)(Levelt，2002)。中国二代极轨卫星FY-3A星于2008年发射，FY-3A卫星上搭载了紫外臭氧总量探测仪TOU具有和TOMS类似的紫外通道(刘利 等，2015)，FY-3后续的卫星FY-3B和FY-3C也同样搭载了略作改进的TOU仪器 (王维和 等，2010；Wang 等，2010，2011，2012)。TOU系列仪器提供业务化臭氧产品(http://wisportal.cma.gov.cn:8080/nsmc/FY3B.P_TOUXX_GBAL_L2_TOZ_MLT_GLL_POAD_110KM_MS_TXT.BAWX[2018-03-08])和试验性AAI产品。同国际上其他星载紫外仪器的 AAI产品结合，TOU AAI产品用于分析中国地区吸收性气溶胶空间和时间分布情况(Zhang 等，2015)，也可用于评估沙漠沙尘的传输过程和分析不同地区的颗粒性质(Fang 等，2016)。
鉴于AAI具有良好的应用价值，目前已有一些针对影响AAI反演结果因素的研究(Torres 等，1998；de Graaf 等，2005；de Graaf和Stammes，2005；赵富强 等，2017)。AAI的主要影响因素包括：(1)气溶胶特性，如气溶胶类型、相函数、气溶胶光学厚度、单次散射反照率、对称因子等；(2)地表情况，如地表反照率、气溶胶层高度、云等；(3)观测几何参数。研究AAI影响因素中最广泛使用的方法是利用大气辐射传输方程，通过改变不同影响因子来模拟大气层顶(TOA)后向散射辐亮度和AAI指数。
近年来，中国中东部地区在春冬季节频繁发生污染天气过程，燃煤是导致霾天气的重要因素之一 (Wang和Chen，2016)，煤和其他含碳物质的不完全燃烧可以产生黑炭(BC)，BC是一种典型的吸收性气溶胶(Zhang 等，2013)。从FY-3B/TOU的AAI产品中可以发现在霾区域的AAI值很高，同污染物浓度相关，同时也发现不同的相对湿度条件下AAI指数与污染物浓度的相关性有很大的变化。相对湿度(RH)对许多气溶胶的光学特性都有显著的影响，尤其是可溶性气溶胶、含碳和有机气溶胶等吸湿性气溶胶(Mikhailov 等，2006；Wu 等，2016；Xue 等，2009)。随着相对湿度的增加，大气中的水蒸气凝结在空气中悬浮着的颗粒物上，增加了气溶胶的大小也改变了它们的化学成分和复折射指数，因而气溶胶对光的吸收和散射效应也相应发生改变。基于这些关于相对湿度变化对气溶胶颗粒光学特性的改变，进一步研究相对湿度对AAI结果产生的影响。
本文主要基于大气辐射传输模型DAK研究相对湿度对AAI的影响，并根据不同类型气溶胶光学特性随环境相对湿度改变状况给出合理解释，同时利用所获取结论来解释实际反演数据中由相对湿度产生的AAI反演偏差。
2、卫星观测中的异常现象在将反演获得AAI产品同地基测得PM(Particulate Matter)2.5含量的对比中，发现多数情况下二者相关性较高，但在大气环境相对湿度RH(Relative Humidity)较高的情况下二者之间的相关性发生很大变化或相关性很差。例如，图1和图2分别显示2015年1月4日和2014年7月2日北京及周边区域RH、PM2.5和AAI的对比情况。RH数据来源于中国气象局，PM2.5数据来源于中国环境保护部。图1中，红色圆圈区域中的平均相对湿度在50%以下，AAI和PM2.5匹配程度较高。图2中，圆圈中区域的相对湿度均较高，有些值超过了80%，而图2中的AAI数据仍然很高，但实际的PM2.5数值比图1中低。图3分别摘取了图1、图2圆圈中的像素点将AAI和PM2.5进行相关性匹配，结果显示2015年1月4日二者的相关性系数为0.4608，而2014年7月2日为0.1289。由上述结果发现，除了因季节使得气溶胶浓度的垂直分布不同可能会导致AAI偏高现象，相对湿度的偏高也可能是造成AAI与颗粒无相关性改变的原因，将针对RH对AAI反演结果的影响，利用一系列模拟结果与分析来对这一问题进行探讨。
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| 图 1 2015年1月4日北京周边地区 Figure 1 Regions around Beijing area on January 4, 2015 |
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| 图 2 2014年7月2日北京周边地区 Figure 2 Regions around Beijing area on July 2, 2014 |
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| 图 3 2015年1月4日及2014年7月2日北京周边地区AAI和PM2.5的相关性 Figure 3 Correlation between AAI and PM2.5 of regions around Beijing area on January 4, 2015 and July 2, 2014 |
对大多数星载紫外探测器来说，例如TOMS仪器和TOU，在两个不同的紫外通道(称为波长对)分别测量TOA辐射值，如果这两个通道内痕量气体如臭氧的吸收较弱的话，测得的大气辐射值主要包含气溶胶散射、吸收效应和大气分子的瑞利散射效应。这两个通道实测的TOA辐射值比值的对数与纯瑞利散射情况下TOA辐射值比值的对数之差(也称为残差)即为吸收性气溶胶指数。
无量纲的吸收性气溶胶指数AAI即前述的残差rλ定义如下(Herman等，1997)
| ${r_{\textit{λ}}} = - 100 \cdot \left( {{{\log }_{10}}{{\left({\frac{{{I_{\textit{λ}}}}}{{{{\textit{λ}}_0}}}} \right)}^{{\rm{meas}}}} - {{\log }_{10}}{{\left({\frac{{{I_{\textit{λ}}}}}{{{{\textit{λ}} _0}}}} \right)}^{{\rm{Ray}}}}} \right)$ | (1) |
式中，λ和λ0是在计算中所使用的波长对，例如对于TOU，波长对对应的中心波长分别为331 nm和360 nm，TOMS仪器所使用的波长对为340 nm和380 nm。I表示在大气层顶的某通道的后向散射辐射值，角标meas代表真实大气大气层顶测得的后向散射辐射，Ray代表对理论上纯瑞利散射分子大气的大气层顶辐射值的计算结果。
AAI的主要应用是显示大气中是否有紫外吸收性气溶胶存在，也用来表明紫外吸收气溶胶含量的大致水平。根据de Graaf和Stammes(2005)的模拟分析结果，吸收性气溶胶存在时，AAI指数为正，当大气中仅有散射性气溶胶如云的时候，AAI指数较小或接近零。吸收性气溶胶能产生正残差的原因如下：
式(1)括号内的两项分别代表含有气溶胶的真实大气(第一项)和纯瑞利大气(第二项)的两个波长λ和λ0的TOA辐亮度(或反照率)的比值的对数，对于不含气溶胶的大气，这两项数值相同，因此AAI指数是零。瑞利光学厚度本身是波长依赖的，当对纯瑞利分子大气加入气溶胶层后，来自气溶胶层下的瑞利散射辐射会因为气溶胶的散射和吸收作用而发生改变，而两个波长上TOA辐亮度的改变率不一致会导致式(1)中括号内两项的值产生差异，即气溶胶的消光效应的波长依赖性越强，这个差异越大。图4是MODTRAN模式模拟的5 km能见度城市气溶胶TOA反照率随波长的分布，图5是5 km能见度城市气溶胶存在下的大气透过率、气溶胶总透过率和气溶胶吸收透过率随波长的变化。其中，大气透过率指太阳辐射经过大气分子散射和吸收、气溶胶粒子散射和吸收后得到的透过率；气溶胶总过率表示仅考虑大气中的气溶胶散射和吸收后的透过率；气溶胶吸收透过率表示仅考虑气溶胶吸收效应的透过率。从图4可以看出，随着波长的增加，气溶胶的引入对TOA反照率随波长有增强的作用，但气溶胶的吸收性则随波长增加而减小，因此式(1)中第一项的减小主要是由于气溶胶的吸收而引起的，气溶胶的吸收性越强，则式(1)所代表的残差越大。
在本研究中，利用矢量辐射传输模式模拟卫星探测器接收到的TOA辐亮度，辐射传输模拟的输入参数包括气溶胶模型、气溶胶光学厚度、相对湿度、地表反射率、太阳入射和卫星观测几何参数，根据式(1)计算AAI指数并分析AAI指数与相对湿度之间的关系。
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| 图 4 MODTRAN模拟城市5 km能见度气溶胶大气层顶反照率随波长变化规律 Figure 4 Top of atmosphere reflectivity varying with wavelength for urban 5 km visibility aerosol modeling by MODTRAN |
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| 图 5 MODTRAN模拟城市5 km能见度气溶胶存在下的大气透过率、气溶胶总透过率、气溶胶吸收透过率随波长变化规律 Figure 5 Atmosphere transmittance, total aerosol transmittance and aerosol absorbing transmittance varying with wavelength for urban 5 km visibility aerosol modeling by MODTRAN |
为了模拟式(1)中定义的AAI指数，用矢量辐射辐射传输模式模拟卫星探测器获取的TOA后向散辐亮度(反照率)，在本研究中使用的是大气辐射传输模型DAK(Doubling-Adding KNMI)。
DAK是采用倍加法(Doubling-Adding Method)求解平面平行大气辐射传输方程的矢量辐射传输模式，可以在考虑偏振的情况下计算单色反照率和透过率(de Haan等，1987)。DAK辐射传输模式中考虑了每层的瑞利散射、气溶胶散射、气体和气溶胶的吸收，及云的散射效应。对于气溶胶还考虑了气溶胶粒子和折射指数随相对湿度的变化。
4.1.2. DAK模式中使用的气溶胶模型 气溶胶模型的粒径大小分布DAK使用的是LOWTRAN (Wang 等，2011)模式中的气溶胶模型，模型中的不同气溶胶模型的粒径分布采用一种或两种对数正态分布的叠加
| $\begin{aligned} n(r) = \frac{{{\rm{d}}N(r)}}{{{\rm{d}}r}} =& \sum\limits_{i = 1}^2 {\left({\frac{{{N_i}}}{{\ln (10) \cdot r \cdot {\sigma _i}\sqrt {2\text{π} } }}} \right)}\\& \exp \left( { - \frac{{(\log r - \log {r_i})}}{{2\sigma _i^2}}} \right) \end{aligned}$ | (2) |
式中，N(r)是数密度随半径r变化的函数；σ是粒径分布标准差；ri，Ni分别为两种分布模式颗粒半径及半径ri对应的颗粒数密度。在接下来用到的两种气溶胶类型的模型—乡村气溶胶(Rural Aerosol)和城市气溶胶(Urban Aerosol)中，各参数取值及不同相对湿度下的粒径变化如表1和表2所示(Shettle和Fenn，1979)，表1中的低层大气在模型中主要指边界层，即0—2 km高度范围大气。另外，表中的烟尘主要组成成分为黑炭，模型中黑炭的气溶胶光学特征由另一项研究(Twitty和Weinman，1971)给出。
气溶胶模型的粒径大小分布模型中使用了Hänel(1968,1972)总结的颗粒物粒径大小随相对湿度变化的规律
| $r({a_{\rm{W}}}) = {r_{\rm{O}}}{\left( {1 + \rho \cdot \frac{{{m_{\rm{W}}}({a_{\rm{W}}})}}{{{m_{\rm{O}}}}}} \right)^{1/2}}$ | (3) |
式中，rO是干粒子半径，ρ是相对于水汽含量的颗粒密度，mW(aW)是凝结的水的质量，mO是干燥颗粒的质量，而aW是同相对湿度密切相关的水汽活跃度，它同相对湿度f之间的关系可以用下式进行表示
| ${a_{\rm{W}}} = f \cdot \exp \left({\frac{{ - 2\sigma {V_{\rm{W}}}}}{{{R_{\rm{W}}} \cdot T \cdot r}}} \right)$ | (4) |
式中，σ为潮湿颗粒表面的表面张力，VW为水的比容，RW为水的气体常数，T为绝对温度。
模型中利用上述基本原理确定潮湿颗粒的粒径大小，则潮湿颗粒的复折射指数可以表示为干燥颗粒折射指数nO和水折射指数nW的体积加权平均
| $n = {n_{\rm{W}}} + ({n_{\rm{O}}} - {n_{\rm{W}}}) \cdot {\left( {\frac{{{r_{\rm{O}}}}}{{r({a_{\rm{W}}})}}} \right)^3}$ | (5) |
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表 1 低层大气气溶胶模型的特征 Table 1 Characteristics of the aerosol models of the lower atmosphere |
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表 2 不同气溶胶模型模式颗粒半径随相对湿度变化规律 Table 2 Mode radii for the aerosol model as a function of Relative Humidity |
模拟中主要使用两种气溶胶模型，其中的乡村气溶胶主要组成为70%的可溶性物质(包括硫酸铵和硫酸钙及有机成分)和30%的沙尘类气溶胶。
城市气溶胶模型在城市区域，主要以乡村气溶胶作为背景加入额外的燃烧产物和工业排放物。因此城市气溶胶模型主要是乡村气溶胶和含碳气溶胶。这里假设烟尘类气溶胶的粒径分布和乡村气溶胶中的两种成分相一致。在城市气溶胶中烟尘类气溶胶和乡村气溶胶各占20%和80%。
4.2. 模拟结果图6显示了在干燥空气中AAI随AOD的变化，这里RH为0。两种类型气溶胶的AAI都随AOD变大而变大，但乡村气溶胶AAI更高并且会随AOD改变更迅速。在DAK模型中，只有4个RH值可选择，分别是0,70%,80%和99%。DAK在气溶胶含量上的输入较为灵活，可以任意改变AOD值。图7和图8分别显示了对乡村和城市气溶胶AAI同RH的关系的模拟结果。在模拟中，地表反射率为0.05，太阳天顶角为30º，天底观测，大气廓线使用Mid-Latitude Summer。模拟中使用了6个不同的AOD(折合成550 nm下的光学厚度)，分别为0.01,0.1,0.5,1.0,1.5和2.0。可以发现，在相对湿度较低的情况下，两种气溶胶的AAI都没有随RH有太大变化，但当RH较高时都随湿度迅速变化。RH对乡村和城市气溶胶的效应是相反的。图8还显示了RH对AAI的影响会随AOD变大而被放大。
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| 图 6 DAK模拟城市和乡村气溶胶AAI随AOD变化 Figure 6 AAI varying with AOD for urban and rural aerosols modeling by DAK |
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| 图 7 不同AOD下的乡村气溶胶AAI随RH的变化 Figure 7 Rural aerosol AAI varies with RH in different AODs |
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| 图 8 不同AOD下的城市气溶胶AAI随RH的变化 Figure 8 Urban aerosol AAI varies with RH in different AODs |
式(1)定义中，AAI主要取决于包含气溶胶的大气TOA辐射值在两个波长处的TOA反照率的差异，吸收性气溶胶能够提供正值AAI，散射性气溶胶提供负值或0值AAI(Torres 等，1998)。为了解释AAI和RH之间关系，需要讨论不同类型气溶胶光学特性随RH的变化规律。
首先，乡村气溶胶和城市气溶胶中均含有一定量的水溶性气溶胶，其成分主要为硫酸铵、硫酸钙和有机成分。这里，引入概念气溶胶消光吸湿增长因子fσep (80%RH,Dry)，它表示气溶胶消光对RH的依赖，其定义如下(Baynard 等，2006)
| ${f_{{\sigma _{{\rm{ep}}}}}}\left({80\text{%} {\rm{RH}},{\rm{Dry}}} \right) = \frac{{{\sigma _{{\rm{ep}}}}(80\text{%}{\rm{RH}})}}{{{\sigma _{{\rm{ep}}}}({\rm{Dry}})}}$ | (6) |
式中，σep(80%RH)表示颗粒在80%RH的消光系数，而σep(Dry)表示颗粒在RH<10%的消光系数。Baynard关于硫酸铵和有机成分的RH依赖研究(Baynard 等，2006)显示精细颗粒的 fσep (80%RH,Dry)值在2和3之间，而有机成分气溶胶的fσep (80%RH,Dry)接近1。硫酸铵属于散射性气溶胶，它的消光系数主要取决于散射系数，这意味着硫酸铵颗粒的散射效应随RH增加而增加，而有机成分气溶胶对RH并不敏感(Malm和Day，2001)。
模型中所讨论的两种气溶胶中也均含有沙尘类气溶胶，与城市气溶胶相比，该类气溶胶含量在乡村气溶胶中更高。沙尘类气溶胶的吸湿增长能力对RH变化很不敏感，而燃烧产生的含碳气溶胶吸湿增长能力很强(Malm 等，1994；Carrico 等，2003)。
使两种模型相互间存在较大差异的成分是烟尘类气溶胶，烟尘的主要组成部分为黑炭BC(Black Carbon)。黑炭是由不充分燃烧产生的高密度炭质残余，是一种主要的吸收性气溶胶，它对大气辐射收支起到的正效应介于甲烷和二氧化碳之间(Bond 等，2013)。这里再引入MAE=σabs/BC mass concentration来表示BC对辐射的吸收能力。研究显示(Wu 等，2016)，在中度和重度污染情况下，相对湿度从40%—50%增长到80%—90%会使BC的MAE分别有约22%和24%的增长；在被较厚重的散射性成分水溶液覆盖之后，典型BC的MAE会有1.5—2.0倍的增长(Schnaiter 等，2005；Bond 等，2006)。MAE的增长一方面是由于随着相对湿度的增高，环境中大量的水及其他成分附着在BC表面促使发生多种化学反应，产生次级衍生物，改变颗粒光学性质而引起MAE的升高；另一方面单纯增大颗粒粒径也会增强颗粒本身对辐射的吸收效应。
乡村气溶胶含有30%的沙尘类气溶胶和70%的水溶性矿物，包括硫酸铵、硫酸钙和有机成分气溶胶，城市气溶胶包含80%乡村气溶胶和20%含碳气溶胶(主要成分为烟尘类气溶胶)，这些含碳气溶胶主要由工业排放产生。沙尘类气溶胶和含碳气溶胶都是吸收性气溶胶，在残差的正值中起到最重要的作用，但是沙尘类气溶胶为残差产生一个远高于其他类型气溶胶的正值，所以在干燥情况下乡村气溶胶比城市气溶胶产生的AAI高很多。在湿润大气环境下，同城市气溶胶相比，乡村气溶胶含有更多的散射性气溶胶像硫酸盐，同时更高含量的沙尘类气溶胶的吸湿增长效应对RH更不敏感。而城市气溶胶含有20%吸收性含碳气溶胶，这类气溶胶的吸湿增长效应在潮湿环境下对RH很敏感，因此城市气溶胶的AAI比乡村气溶胶对RH更敏感。
监测显示，除沙尘类气溶胶外(颗粒往往偏大)北京和周围地区的PM2.5成分除沙尘外同城市气溶胶成分相类似(Zheng 等，2016)，而沙尘类气溶胶又几乎不受相对湿度影响(Li-Jones 等，1998；Zieger 等，2013)，由于不同季节边界层高度会使AAI大小产生变化，而不会对AAI和PM2.5的相关性产生巨大影响(de Graaf 等，2005)，可以初步判断图2中AAI和PM2.5的结果差异是由于高相对湿度引起的。
5、结 论本文使用大气辐射传输模型DAK研究了相对湿度对AAI反演结果的影响，并对反演结果进行了分析，发现并解释了在相对湿度增高时，城市气溶胶AAI值有了显著地提高，乡村气溶胶AAI在相对湿度增加的过程中不但没有增长，反而略有下降。由于夏季边界层升高会使AAI整体增高，但不会对AAI和PM2.5的相关性造成较大影响；除沙尘外(颗粒较大)，城市气溶胶中的成分基本同北京周边PM2.5成分相一致，只是在含量上有所差别，由此基本能够判断，在第2部分所展示的2014年7月2日AAI值和PM2.5存在较大差异现象中，相对湿度过高起到了重要作用。
综上可以认为，当使用星载紫外探测器探测结果进行AAI反演时，气溶胶类型和相对湿度需要被同其他重要影响因素一起进行考虑。在今后的反演过程中需要对相对湿度过高区域的结果进行剔除，对相对湿度较高区域进行经验性校正。真实大气中不同气溶胶成分的混合往往十分复杂，因此需要进一步针对不同区域污染物特性给出合理的修正方法。在接下来的研究中，会尝试针对大量不同气溶胶类型气溶胶污染过程进行统计，研究AAI同地基气溶胶含量数据之间的相关度，以总结出一套可行的修正方法，使观测结果更加准确。
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