1、引　言

气溶胶是地球大气的重要组成部分，对全球气候变化和空气质量有重要影响。在辐射方面，气溶胶在紫外—可见光波段的散射对地球大气有“降温”作用，可以部分抵消温室气体造成的全球变暖(Boucher 等，2013)；但在某些强吸收性气溶胶区域，大气层顶的气溶胶制冷效应甚至会转变为增温效应(Schuster 等，2005)。例如，黑碳气溶胶是仅次于二氧化碳的大气增温因子(Ramanathan和Carmichael，2008)，而模式估计的黑碳含量及其增温作用的不确定性可能达到200%以上(Sato 等，2003；Koch 等，2007)。目前，气溶胶(含云效应)仍是气候变化评估不确定性中影响最大的因子(Boucher 等，2013)。在大气环境方面，某些污染气体在一定光照和氧化条件下生成二次无机和有机颗粒物，严重污染大气(郝吉明 等，2017；曹军骥和李建军，2016；王跃思 等，2014)；主要来源于人为活动的细颗粒物PM_2.5，已经成为许多地区的首要污染物(贺克斌 等，2009；贺泓 等，2013)。

气溶胶化学成分是气溶胶光学特性和辐射效应的决定因素(Hu 等，2005)。大气气溶胶来源广泛，成分组成复杂且时空变化强烈，导致目前对于气溶胶光学、辐射特性评估的不确定性较大(Loeb和Su，2010)。传统的气溶胶化学成分探测主要基于离线采样或在线分析技术，可探测的成分种类较多且精度较高，但难以获得空间覆盖的整层大气气溶胶成分含量，而这正是全球变化研究所关注的重点。与此对比，卫星遥感具有快速区域和全球覆盖空间信息的能力。同时，遥感还具有非接触性、瞬时状态探测等优势，使其有可能无损探测大气气溶胶的自然存在状态，避免化学测量中因采样、烘干、溶解等造成的状态改变和信息损失(Li 等，2013)。

本文首先阐述了气溶胶成分遥感的基本原理和理论基础，之后介绍了气溶胶成分遥感算法的发展历程，并且以目前较先进的成分遥感分类模型为例，详细介绍各成分的遥感识别/区分方法，以及几种典型气溶胶混合方式下复折射指数计算对成分遥感的影响。在此基础上，介绍了基于地基太阳—天空辐射计观测的气溶胶成分遥感的反演实例，以及利用同步化学在位观测的气溶胶成分遥感结果对比验证和分析。最后，总结和分析目前气溶胶成分遥感研究现状以及未来的发展方向。

2、理论基础

大气气溶胶中各种成分通过凝结、包裹、成核、溶解等物理作用或非均相化学反应，形成混合颗粒物。电磁波辐射(包括太阳辐射和激光等主动探测辐射)作用于整个混合物，发生的吸收或散射反映的是全体颗粒物的光学特性。气溶胶成分遥感利用探测到的光学信号(多谱段、多角度的强度和偏振测量等)来区分气溶胶成分，通过对混合气溶胶光学参数的分解，定量估计具有一定光学特征的气溶胶成分的含量。目前，可获得和利用的光学特征主要指气溶胶成分的复折射指数。复折射指数由实部和虚部构成，反映气溶胶物理化学性质及其成分组成(Dubovik 等，2011)，实部反映气溶胶的光学折射率，代表该物质的光散射特征，而虚部则表征物质的光吸收能力。

一般来说，气溶胶中的各种成分主要以非均匀混合的形式存在。由于不同成分粒子的吸收/散射特性、形状/朝向、粒径尺度及其在混合颗粒物中的位置分布均存在差异，因此经常采用“平均介电函数”来描述非均匀颗粒物的整体光学特性。而由于颗粒物各成分之间复杂的相互作用，混合气溶胶平均介电函数的解析计算通常是困难的，一般使用近似计算的方法，即有效介质近似(Bohren和Huffman，1998)。MG(Maxwell-Garnett)是常用的一种近似方法，适用于不可溶小粒子离散悬浮于溶液的情况(Lesins 等，2002)。MG近似假设非均匀颗粒物由多种不可溶内含物和一种均匀基质构成，例如典型雾霾气溶胶中水(或无机盐溶于水形成的溶液)作为基质，黑碳、有机碳等不溶性内含物嵌入其中，形成整体上具有均匀电场的混合物。MG平均介电函数可以通过下式计算(Bohren和Huffman，1998)

$ {\varepsilon _{{\rm{MG}}}}({\textit{λ}}) = {\varepsilon _{\rm{m}}}({\textit{λ}} )\left[ {1 + \frac{{3\sum {{f_{{j}}}\left(\displaystyle\frac{{{\varepsilon _{{j}}}({\textit{λ}}) - {\varepsilon _{\rm{m}}}({\textit{λ}})}}{{{\varepsilon _{{j}}}({\textit{λ}}) + 2{\varepsilon _{\rm{m}}}({\textit{λ}})}}\right)} }}{{1 - \sum {{f_{{j}}}\left(\displaystyle\frac{{{\varepsilon _{{j}}}({\textit{λ}}) - {\varepsilon _{\rm{m}}}({\textit{λ}})}}{{{\varepsilon _{{j}}}({\textit{λ}}) + 2{\varepsilon _{\rm{m}}}({\textit{λ}} )}}\right)} }}} \right] $

(1)

式中，ε_MG为整个介质系统的MG平均介电函数，ε_m为基质的介电函数，ε_j和f_j分别为第j种内含物的介电函数与在混合物中的体积比例，λ表示波长。在获得ε_MG的基础上，可进一步计算混合气溶胶的复折射指数

$ n({\textit{λ}}) = \sqrt {\frac{{\sqrt {{\varepsilon _{\rm{r}}}^2({\textit{λ}}) + {\varepsilon _{\rm{i}}}^2({\textit{λ}})} + {\varepsilon _{\rm{r}}}({\textit{λ}})}}{2}} $

(2)

$ k({\textit{λ}}) = \sqrt {\frac{{\sqrt {{\varepsilon _{\rm{r}}}^2({\textit{λ}}) + {\varepsilon _{\rm{i}}}^2({\textit{λ}})} - {\varepsilon _{\rm{r}}}({\textit{λ}} )}}{2}} $

(3)

式中，n和k分别为混合气溶胶复折射指数的实部和虚部，ε_r和ε_i分别是混合气溶胶介电函数ε_MG的实部和虚部。

气溶胶成分遥感反演的关键是构建成分组成和敏感性参数的定量关系，并根据敏感性参数的观测值反向估计气溶胶各成分含量的过程。该过程包括两步：(1)建立由气溶胶组成(各成分体积比例)到混合气溶胶敏感性参数的正向模型(如式(1)—(3)所示的复折射指数模拟)；(2)构建一个评价函数，通过计算敏感性参数的模拟残差，判断假设的成分组成是否符合真实气溶胶观测。一般采用最小二乘原理建立该评价函数

$ {\chi ^2} = \sum\limits_{s = 1}^N {\frac{{{{\left( {X_{{s}}^{{\rm{mod}}} - X_{{s}}^{{\rm{obv}}}} \right)}^2}}}{{{\sigma _{{s}}}X_{{s}}^{{\rm{obv}}}}}} $

(4)

式中，X_s表示第s个敏感性参数(共N个)，上标mod和obv分别表示各参数的模拟和观测值。为提高相似成分的可区分度，在实际反演中，敏感性参数除复折射指数的实部和虚部外，还包括粒径参数、形状参数等，具体将在第4节介绍。不同参数的量纲、数量级均有所差异，需为每类参数设定权重σ_s，使得各参数的模拟残差可比拟，同时使误差较小的参数对总体模拟效果的贡献较大(Xie 等，2017)。当敏感性参数的综合拟合效果最优时(如χ²取得最小值)，对应的正向模型中的气溶胶成分组成即为反演结果。

3、遥感观测     (3.1) 地基遥感

地基太阳—天空辐射计通过太阳直射光和天空散射光的高精度观测，可以提供丰富的气溶胶参数信息(李正强 等，2015)；基于这些多波段、多角度、偏振遥感观测，相关学者发展了一系列气溶胶光学—微物理参数的遥感反演方法(Dubovik 等，2006；Li 等，2006)，能够为成分遥感提供所需的输入参数。以太阳辐射计观测网SONET(Sun-sky radiometer Observation NETwork)(http://sonet.ac.cn[2018-04-18])为例，表1列出了地基遥感可获得的光学、微物理参数(Li 等，2018)。表1中参数代表了遥感获得整层大气柱平均的气溶胶颗粒物特性(谢一松 等，2013)，其中，气溶胶光学厚度AOD表征气溶胶含量，Angstrom指数AE代表AOD随波长变化的特征，单次散射反照率SSA、细模态比例FMF、复折射指数n和k等参数分别反映气溶胶的光学吸收—消光比例、粗细粒子相对比例、以及光学散射和吸收能力，不对称因子g表征气溶胶粒子散射场空间分布的特征，粒子体积谱分布dV/dlnr则反映了不同粒径下气溶胶粒子体积的变化情况，非球形比例NS代表气溶胶中非球形形状粒子所占的比例。

    (3.2) 卫星遥感

卫星接收到的信号是经过地表反射和两次折返大气消光后(即太阳—地表—卫星传输路径)进入传感器视场的太阳辐射，需要进行地—气解耦从而分离出大气的贡献。与地基遥感直接探测大气不同，卫星探测的气溶胶信号是弱信息(特别是气溶胶含量较低时)，因此气溶胶遥感能力受到一定的限制，目前相对成熟的气溶胶卫星产品仅有AOD。近年来卫星多角度、偏振探测技术的发展有效改善了这一情况，偏振辐射对气溶胶的敏感性使得卫星遥感气溶胶参数的种类和精度都有显著提高。多角度偏振星载传感器代表了目前较先进的气溶胶探测能力，例如法国PARASOL卫星的POLDER传感器(2004年—2013年)、中国GF-5卫星的DPC传感器(2018年发射)。国际上也发展了相关的气溶胶参数反演算法，例如基于多源数据统计优化的GRASP算法(Dubovik 等，2011，2014)，能够基于卫星遥感观测获得多种气溶胶光学和微物理参数(表2)，为气溶胶成分卫星遥感提供了观测基础。

4、气溶胶成分遥感方法     (4.1) 气溶胶成分遥感分类模型

对流层大气气溶胶的主要成分可以分为含碳气溶胶(黑碳、有机碳等)、无机气溶胶(硫酸盐、硝酸盐等)、有机颗粒物(例如，具有多芳环结构的大分子物质)、沙尘、海盐等几个大类。大气模式中的气溶胶化学模型也基本采用这些成分类别(Morcrette 等，2009)。因此，遥感方法所建立的气溶胶成分遥感分类模型也基本沿用上述分类，以满足气候变化、环境监测等应用领域的需求。需要说明的是，现有遥感模型中的某些成分可能不完全等同于化学研究中的概念，而是指具有光学敏感性的、在遥感上能够区分的成分。

由第2节的理论介绍可知，成分遥感方法关注的重要参数是复折射指数。Schuster 等(2005)建立了黑碳、硫酸盐、水分的3成分模型，利用黑碳高虚部k的特点反演黑碳，并基于水成分实部n值较低的特性估计水分含量(Schuster 等，2009)。在此基础上，Dey等(2006)、Arola等(2011)考虑了光学吸收性有机碳(即棕色碳)，王玲等(2012)考虑了沙尘，尝试利用虚部光谱特征将其从光吸收成分中分离出来，但遇到了仅通过复折射指数难以有效区分棕色碳和沙尘这两种具有相似光学特征的成分的难题。解决思路是增加新的参数信息以提高成分之间的可区分程度。Wang等(2013)和Li等(2013)提出了新增单次散射反照率(SSA)光谱特征，对沙尘和棕色碳进行分离，实现了3种光学吸收性成分(黑碳、棕色碳、沙尘)的同时反演。SSA是一个同时包含光学吸收和粒径尺度特征的参量，这反映了粒径尺度特征在气溶胶成分遥感反演中的重要性，因此之后的相关研究也大多耦合了谱分布信息。van Beelen等(2014)在模型中扩展了海盐成分，直接将体积谱分布作为输入参数进行成分反演。随后，Schuster等(2016)在反演时依据粒径特征，分别为粗细两种模态气溶胶的成分进行建模，也考虑了沙尘中含铁矿物的光吸收性对黑碳反演的影响。此外，鉴于有些沙尘的光学吸收较弱，难以与同样是散射性、粗模态的海盐解离，Xie等(2017)在光谱复折射指数和谱分布的基础上，又增加了非球形度参数以提高二者的可区分性，同时进一步扩展了光学非吸收性有机物成分。然而，这种非吸光性有机物与硫酸盐等无机成分在光学、粒径、形状等方面相似度较高，其遥感区分仍存在较大困难。最近，Zhang等(2018)提出了利用吸湿性差异的区分机理，通过耦合吸湿增长模型改进气溶胶有机成分的遥感方法。

综上所述，气溶胶成分遥感算法和模型的发展，主要是由遥感可识别/区分的成分不断扩展和敏感性参数的逐步挖掘推动的。利用遥感提供的多维观测信息，获得气溶胶光吸收/散射、粒径尺度、粒子形状、吸湿性等光学和微物理特征，针对气候变化评估或环境监测的具体需求，可以建立相应的大气气溶胶成分遥感分类模型。表3给出了一种成分遥感分类模型示例及其分类规则。

从表3可以看出，尽管采用了多维度参数进行建模，有些成分的特征依然无法完全独立区分。例如，硫酸盐、硝酸盐等都属于非吸光、细模态、球形、吸湿性成分FS，其相应参数(复折射指数、谱分布等)的差异接近或小于参数不确定性，即在遥感探测精度范围内难以区分，因此在遥感分类模型中将其作为同一类成分。由此可见，气溶胶遥感成分分类模型与化学分类的机理不同，因此其类别并不完全相同，在应用中应加以注意。同时，一个合理的气溶胶成分遥感分类模型还必须考虑输入参数数量和待反演成分种类(反演变量数)是否匹配，在输入参数有限的条件下，太过于精细化的分类可能引起病态反演问题，导致成分定量化反演不稳定或失效。

    (4.2) 气溶胶成分遥感识别机理

气溶胶成分遥感的机理在于为模型中的各成分寻找区分于其他成分的“指纹”特征，即选择高敏感性参数或参数组合，实现成分遥感识别。图1以三维分类图显示了各成分的遥感识别原理和相关的气溶胶参数。图1中3个维度分别表示光学吸收性(敏感性参数为虚部光谱k(λ))、粒径特征(敏感性参数为体积谱分布dV/dlnr)和形状特征(敏感性参数为非球形度参数NS)。结合表3，根据各成分在这3个维度上特征的不同可以将其分类，例如黑碳BC为强吸收、细模态、球形粒子；而棕色碳BrC和沙尘DU吸收性弱于BC，并且形状和粒径尺寸有较大差异；其余成分为非吸光性成分，可以结合粒径、吸水性等进行区分。第4.2.1—4.2.4节详细介绍各成分的遥感识别机理以及所选用的敏感性参数。

         4.2.1. 黑碳BC和棕色碳BrC

黑碳BC和棕色碳BrC(具有光学吸收性的有机碳)是对流层大气气溶胶中主要的光吸收性成分，因此在遥感上复折射指数虚部是将BC、BrC与其他成分区分开来的重要参数。BC主要来源于燃烧排放(化石燃料燃烧、生物质燃烧等)，对太阳辐射有强烈的吸收作用(Andreae和Gelencsér，2006)，是气溶胶中辐射效应最显著的成分之一。遥感识别BC主要是基于BC极高的复折射指数虚部值(0.4—0.9，约高于其他吸收性成分1—2个数量级)，并且在可见光—近红外波段没有显著的光谱变化特征(Bond和Bergstrom，2006；van Beelen 等，2014)。棕色碳BrC是近年来引起关注的一种光吸收性气溶胶成分，对地气辐射收支等产生复杂而重要的影响(Feng 等，2013)。BrC同样来源于燃烧排放，但一般多在低温燃烧的条件生成。BrC最主要的光学特征是其光学吸收性随波长增加而显著降低，近紫外区域的虚部值可超过0.1(Kirchstetter 等，2004)，在可见光范围快速下降至0.01以下(Sun 等，2007)，而在近红外波段仅有约0.001(Schuster 等，2016)。图2给出了一些代表性研究中的BC和BrC复折射指数虚部数值，利用虚部的绝对值及光谱差异是遥感区分黑碳BC和棕色碳BrC的主要原理。

         4.2.2. 矿物沙尘DU与海盐SS

矿物沙尘DU的光学吸收/散射特征比较复杂(Derimian 等，2008)，由于沙尘中含有光吸收性的铁氧化物(Koven和Fung，2006)，使得一些DU粒子具有与BrC类似的吸收特征(Wang 等，2013)。然而从全球范围来看，不同来源/区域的沙尘中铁氧化物含量差异较大，其表现出的光谱吸收特性也有显著的变化，复折射指数虚部不足以将DU与其他光吸收成分区分开来(Dey 等，2006)。与BC和BrC相比，DU另一个显著的特征是粗模态主导(图3)，其中蓝色和黄色区域分别表示细模态和粗模态，分界线为SS粗细模态分割半径(0.58 μm)。例如，粗模态占比可超过90%(Dubovik 等，2002；Schuster 等，2016)，因此结合遥感提供的粒径尺度信息(体积谱分布等)可以提取DU信息。Wang等(2013)、Li等(2013)提出了利用SSA光谱特征(包含吸收/散射特征和粒径信息)区分DU和BrC；Schuster等(2016)提出了增加粒径参数区分沙尘和含碳气溶胶；van Beelen等(2014)、Xie等(2017)则建议可直接使用粒子体积谱分布作为识别DU的特征参数。上述研究表明，耦合气溶胶粒径尺度信息是提取DU成分的有效方法。

然而，当沙尘与另一种同样以粗模态为主的成分海盐SS混合在一起的时候，仅通过粒径参数则无法实现它们的区分，这一问题在海洋和沿海区域至关重要。二者的主要差别在于，绝大多数DU为非球形粒子(Koven和Fung，2006)，而SS在海洋区域高湿度条件下主要以球形粒子存在(Dubovik 等，2006)，因此利用气溶胶形状参数理论上可以实现DU和SS的分离。Xie等(2017)尝试了将地基遥感获得的形状参数(非球形粒子比例NS)耦合到成分遥感模型中，获得了部分有效的信息；但目前遥感获取NS参数本身的不确定性较大，导致成分反演的稳定性也较差。近些年来地基和卫星遥感均扩展了偏振辐射探测能力(例如，地基偏振太阳—天空辐射计CE318-DP、卫星偏振多角度传感器DPC等)，利用偏振对气溶胶粒子形状敏感(Dubovik 等，2006；Li 等，2017)的特性，发展基于偏振观测的形状参数提取方法，可能是一种遥感区分DU和SS的有效途径，有必要开展进一步的探索研究。

         4.2.3. 细粒子无机盐FS与非吸光有机物OM

细粒子无机盐FS包含一次和二次无机气溶胶成分，一次无机成分大多来自工业排放，二次无机成分则主要由人为排放或火山喷发、闪电形成的SO₂、NO_X等污染气体发生非均相反应生成。FS具有以光散射性、细模态为主的特征。在气溶胶成分模型中，FS与SS的复折射指数相似(实部n：1.53—1.55，虚部k：10^–5—10^–7)，但利用图3显示的谱分布差异可以区分这两类成分。非吸光有机物OM(包括水溶和非水溶性有机成分)的主要特征同样为散射性、细模态，其复折射指数、有效半径也与FS较为接近，因此在先前相关研究中，大多将FS与OM归为一类(Wang 等，2013)。然而这两类气溶胶的来源和形成机制不同，区分这两种成分在污染源解析等方面具有重要意义。Zhang等(2018)提出了利用FS和OM在吸湿增长方面的差异进行区分的方法(FS吸湿增长因子较高，而大部分OM气溶胶的则较低，如图4所示)，在成分反演中耦合吸湿增长模型，实现FS和OM的反演。这种方法的优点是利用环境湿度估计大气中前体物非均相反应的状态，进而约束吸湿性成分FS的反演。在中—高湿度情况下，非均相反应比较旺盛，FS含量随湿度变化的物理关系比较明确；当大气较为干燥时(如环境湿度低于30%)，非均相反应受到抑制，FS含量也相对较低。此外，有机气溶胶的组成比较复杂，其理化特性随着颗粒物老化过程可能产生变化，例如厌水性的OM可能转变为亲水性物质，吸湿增长特性发生显著改变(Hecobian 等，2010)，这虽然与该方法的原理无关，但在分析相关结果时，也是应加以考虑的复杂因素之一。

         4.2.4. 水成分AW

气溶胶水成分AW主要来自空气中的水汽，与FS、SS等吸湿性成分密切相关。AW的复折射指数实部为1.33，在可见—近红外波段基本无光谱变化，数值上显著低于其他气溶胶干成分的实部(大部分分布在1.5—1.6，BC可达到1.8以上)(图5)。因此，实部数值的高低在一定程度上与气溶胶中水分的含量相关(Dubovik 等，2002)，可以作为遥感识别AW的重要参数。Schuster等(2009)在利用实部值估计AW时使用不可溶—可溶成分比值与实部值的经验关系，结合气候学统计参数(Kandler和Schütz，2007)约束可溶性成分和水成分含量的反演。Zhang等(2018)采用吸湿增长模型，考虑了水分和其他成分的相互作用，而非仅仅将其作为独立的成分，强化了成分之间的物理约束，通过建立环境相对湿度下水分与吸湿性成分的定量关系，改进了AW和FS等成分的反演。

5、成分混合方式

气溶胶平均介电函数可以依据MG等近似方法进行计算。然而，实际大气中气溶胶成分的混合方式/状态可能有较复杂的情况，也需要考虑适用于不同混合方式的计算方法，例如BR(Bruggeman)近似、体积权重平均VA(Volume-weighted Average)。与MG近似需要明确内含物和基质(式(1)中的ε_m和ε_j不可互换)不同，BR近似假设混合气溶胶中各成分的角色相当(即不区分内含物和基质)，适用于不可溶干成分随机散布的情况(Dey 等，2006)。BR介电函数ε_BR可通过求解下式计算

$ \sum {{f_{{j}}}\frac{{{\varepsilon _{{j}}} - {\varepsilon _{{\rm{BR}}}}}}{{{\varepsilon _{{j}}} + 2{\varepsilon _{{\rm{BR}}}}}}} = 0 $

(5)

相关模拟研究显示，MG与BR计算的复折射指数相差不大(Lesins 等，2002；Erlick 等，2011)，而BR计算速度较慢，特别是成分种类较多时需要求解高次方程，计算量远大于MG，因此很多研究倾向于使用MG近似方法计算复折射指数(Zhang 等，2015；Schuster 等，2016)。与基于有效介质近似理论的MG和BR不同，VA方法基于各成分完全均匀混合的假设，混合气溶胶的复折射指数可直接由各成分所占比例为权重加权求和得到，其计算简便性获得了一些研究的青睐(Wang 等，2013)。另外，在MG近似(式(1))中，如果假设基质是可溶盐的水溶液(均匀混合)，其介电函数ε_m也可采用VA方法进行计算(Choi和Ghim，2016；Zhang 等，2018)。

为了明确上述不同近似计算方式的差异及其适用性，Xie等(2014)基于观测，通过光学参数闭合性计算，初步测试了MG、BR和VA等3种混合方法在典型天气情况(雾霾、沙尘、清洁)下对气溶胶成分遥感反演的影响，结果显示MG和BR分别适用于雾霾和沙尘天气，而VA在清洁天气的结果更接近观测值，同时适用性相对较广。

6、成分遥感反演对比验证

气溶胶成分遥感获得的是整层大气平均的成分体积比例或质量浓度，而化学在位观测(在线分析或离线采样)一般在地面开展，测量的是近地面的气溶胶化学成分含量，二者的空间代表性存在差异；但通常情况下，细模态气溶胶主要来源于近地面的人为排放，因此可以通过地面化学观测对细模态成分(BC、OM、FS等)的遥感反演结果进行趋势性验证。

(1)城市地区细模态成分反演验证。城市地区人口、机动车和工业较多，人为排放的气溶胶成分含量较高，对大气环境有显著影响，是气溶胶遥感研究的重要类型。Zhang 等(2018)利用北京市区站点近地面化学测量的有机物、黑碳和无机颗粒物，验证了地基遥感反演的相应成分(图6)，AN(Ammonium Nitrate)指以硝酸铵为代表的细粒子无机成分(Zhang等，2018)，可与本文中定义的FS成分对比。结果显示遥感反演的细模态成分与化学观测的变化趋势较为相近，能够反映出城市地区的污染和清洁天气下这些人为排放成分的差异特征。

(2)市郊地区细模态成分反演验证。与城市相比，郊区大气较为清洁，气溶胶中人为排放成分的占比通常略低，但因为毗邻城市，在特定风向影响下可能受到城市气溶胶的影响。Xie等(2017)基于北京市郊地区开展的地基遥感—化学同步观测，将遥感反演的黑碳、棕色碳、无机盐成分与化学/光学测量得到的相应成分进行比较，并且对比了观测的细颗粒物PM_2.5与反演的细模态成分总量(图7)。Choi和Ghim(2016)也反演和验证了韩国首尔市郊站点的黑碳和无机盐成分。相关对比结果显示了遥感反演和化学观测有良好的一致性，反映了遥感反演的合理性。

(3)乡村地区气溶胶成分反演验证。乡村地区通常较少受到城市区域强烈排放的影响，因此一般气溶胶含量较低，特别是以细模态为主的人为排放成分。van Beelen等(2014)基于在荷兰中部典型乡村地区Cabauw站点开展的联合观测，反演了该地区2008年5月的气溶胶成分含量并展开相关验证(图8)。结果显示，在乡村地区的细模态气溶胶成分(黑碳、有机碳、无机盐)含量显著低于图6所示的城市地区的水平，反映了大气较清洁的特点。此外通过对比可以看出，地面化学采样观测到的气溶胶成分在一些时段的含量变化也被遥感反演较好的反映出来。

(4)雾霾污染期间细模态成分反演验证。含碳颗粒、无机盐等细模态粒子和水分，是雾霾气溶胶的主要成分(魏鹏 等，2013)，其含量估计对于大气环境监测及污染溯源等研究有重要意义。Li等(2013)针对北京地区2011年—2012年冬季两次污染过程，利用地基遥感反演了雾霾气溶胶成分的组成，并利用在位观测验证了反演的黑碳日均含量(图9)。王玲等(2013)通过类似方法反演了北京2013年1月的重度雾霾期间的气溶胶成分含量，并对比了细模态成分(黑碳、棕色碳和无机成分)反演结果与PM_2.5观测值(图10)。上述结果均显示了遥感反演与在位观测的变化趋势较为一致，说明气溶胶成分遥感在雾霾污染解析、PM_2.5质量浓度估计等方面也具有一定的潜力。

7、结　语

气溶胶成分遥感是面向全球气候变化评估和大气环境污染监测等国家重要需求而获得发展的新型方法和技术。与传统的地面化学采样观测相比，遥感能够实时、快速获得整层大气气溶胶中主要成分的含量，并且不破坏气溶胶的自然状态。气溶胶成分遥感的研究现状说明，目前的反演方法和技术尚有很多需要改进和完善的内容。相关研究反映出的主要问题包括：(1)成分遥感分类模型对气溶胶成分的简化和归并，其有效性可能随自然大气的变化而降低。特别是相关参数的差异可能导致反演异常，因此需要考虑模型参数的动态变化，以适应不同地区、不同类型气溶胶的特征；(2)对于混合气溶胶内各成分间的相互作用考虑不足。例如黑碳粒子被散射性成分包裹可能导致其光吸收特性发生显著改变，因此需要进一步加强对这些复杂特性模拟的研究；(3)缺乏大气垂直分层探测能力。目前，只能假设整层大气中气溶胶成分在垂直方向均匀分布，而实际上二次污染颗粒物(主要来自人为排放)和沙尘颗粒物(主要来自自然过程)通常可位于大气层的不同高度，有必要与激光雷达等垂直探测结合以获得气溶胶成分分层信息。

目前，气溶胶成分遥感技术仍处于快速发展的上升阶段，因此对未来可能的发展趋势略作分析：

(1)观测手段。地基太阳—天空辐射计观测能够提供全面、高精度、高频次的气溶胶光学—微物理参数，全球和区域尺度观测网络的快速发展也补充了地基遥感空间覆盖性的不足，是目前气溶胶成分遥感的主要观测手段。新一代的全自动偏振太阳—天空辐射计能够获得高精度的多角度、多波长、偏振天空辐射分布，有效改进粒子非球形度等参数的反演效果，可望为成分遥感提供更精确的输入参数。对于卫星遥感来说，随着偏振、多角度等卫星探测技术的广泛应用，卫星遥感可获得的气溶胶参数种类和精度将进一步提升，基于卫星平台获得全球覆盖、空间连续的大气气溶胶成分含量，已经成为目前的重要研究方向。

(2)成分模型。气溶胶成分遥感分类模型初步覆盖了自然大气气溶胶的主要成分，与IPCC报告提出的对流层气溶胶主要成分组成(Boucher 等，2013)有较好的对应关系。然而，模型中BrC、OM、FS等成分本身由多种物质构成，考虑其进一步的组成变化则可能会导致遥感模型过于复杂，目前的反演通常选择典型物质作为该类别的代表(如选择硫酸铵作为无机成分的代表)，与大气模式等研究还存在一定差异。未来将通过进一步挖掘遥感以及辅助参数对成分的敏感性，对现有模型进行优化和扩展，建立更细化的气溶胶成分遥感分类模型。

(3)反演精度。与模式研究相比，气溶胶成分遥感基于真实大气观测，反演的成分含量的不确定性较低。例如，BC遥感估计的不确定性约为50%(Schuster 等，2016)，OM约为50%(Zhang 等，2018)，FS和AW约为75%(Xie 等，2017)。相关同步验证试验的对比分析，也说明遥感获得的成分含量相对可靠。气溶胶成分遥感的不确定性主要来源于反演输入的光学—微物理参数(van Beelen 等，2014；Schuster 等，2016)，因此，改进成分遥感精度也可以考虑在反演中直接拟合辐射观测(误差一般小于5%，远低于复折射指数、谱分布等参数的误差)，避免输入参数带来的误差。

(4)应用能力。遥感反演获得的气溶胶成分与光学—微物理参数具有内在的一致性(Xie 等，2017)，可以提供自洽的气溶胶光学—物理—化学—辐射综合参数。目前已有研究开展遥感反演成分参数的气候学统计分析和建模等工作(Li 等，2015，2018；Schuster 等，2016)。此外，成分遥感可以帮助改进和优化模式模拟，例如Ganguly等(2009)使用地基遥感反演的黑碳、有机碳、硫酸盐等成分评价模式GFDL-AM2(Geophysical Fluid Dynamics Laboratory Atmospheric General Circulation Model)的模拟结果。随着新一代卫星传感器、遥感探测技术和气溶胶成分反演方法的发展和逐步完善，获得更精细、更准确的全球气溶胶成分估计，将会在深度和广度上极大拓展气溶胶成分遥感在全球变化、气候评估、污染解析、能量交换、物质输送、生态评估等领域的应用能力。