2019, Vol. 39
文章信息
- 程丽芬, 张欣, 樊兰英, 韩莉春
- CHENG Lifen, ZHANG Xin, FAN Lanying, HAN Lichun
- 不同基质与植物湿地系统对煤矿废水的净化效果
- Purification effects of different substrates and plants wetland system on coal mine wastewater
- 森林与环境学报,2019, 39(4): 410-416.
- Journal of Forest and Environment,2019, 39(4): 410-416.
- http://dx.doi.org/10.13324/j.cnki.jfcf.2019.04.013
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文章历史
- 收稿日期: 2018-09-01
- 修回日期: 2018-11-16
2. 山西省林木育种研究中心, 山西 太原 030031
2. Shanxi Research Center for Tree Breeding, Taiyuan, Shanxi 030031, China
山西省是中国重要的煤炭生产基地，每开采1 t煤炭约产生废水1~1.5 t，而煤矿废水的资源化利用率仅为20%左右[1]。大量未经处理的煤矿废水被直接排放，既污染环境，又危害人体健康[2]。目前，国内外处理酸性煤矿废水的主要方法为中和法、粉煤灰法、微生物法和湿地法等。其中，中和法生成的硫酸钙沉淀不完全，可能会引起二次污染[3-4]；粉煤灰法仍处于实验室研究阶段，不能满足工业化需求；微生物法工艺复杂，受温度影响较大，野外应用受限[5]。人工湿地法是国际上较为先进的处理方法[6]，以其拟自然、低耗能、低投资、效果稳定等特点[7]，被广泛应用于污水处理中[8]。研究表明，人工湿地不仅可以降解城市污水和农业溢流中的有机物质[9]，而且可以去除矿渣水和特殊行业废水中的有害物质[10]。
近年来，人工湿地技术在中国矿山废水处理中的应用多集中为赤泥[11]、黄土等基质对重金属离子的去除机理及效果[12-13]。煤矿废水浊度高、可生化性差，采用人工湿地系统处理受到限制[14]。国外学者发现人工湿地对煤矿废水中的硫化物、酸溶性Cu等重金属离子的去除效果较好。EGGERT et al[15]研究表明中试规模的人工湿地系统对经过预处理的烟气脱硫水中Hg和Se的去除率达到93%和84%以上。MURRAY-GULDE et al[16]发现人工湿地系统对废水中酸溶性Cu的去除率达到54%~92%，对可溶性Cu的去除率达到50%~94%。NELSON et al [17]利用大尺度人工湿地处理工业废水，Hg、Cu、Pb、Zn的去除率分别达到70%、75%、71%和48%以上。
人工湿地由基质和水生植物两部分组成，基质是人工湿地的载体，植物不仅可以去除污染物，还能促进污水中营养物质的循环和再利用[18]，合理配置多种水生植物组合对水体的净化效果优于单一植物[19]。因此，合理选择基质材料和水生植物是构建人工湿地的关键。本研究参考前人研究的试验装置、试验方法，用塑料箱模拟人工湿地系统，研究不同基质、不同水生植物、不同植物组合处理对山西省高家窑煤矿废水中TN、TP、硫化物和Hg的净化效果，以期为我国北方建立煤矿废水人工湿地系统提供参考。
1 材料与方法 1.1 试验装置进水设备是1个81 cm×60 cm×59 cm的塑料储水箱和下设4个67 cm×45 cm×35 cm的塑料箱作为湿地单元，每个湿地单元底层铺5 cm砾石(粒径为2~10 mm)，上铺20 cm基质，再覆5 cm砾石。箱子之间用直径为2 cm的塑料管连接，进水口设在湿地单元左侧底部，出水口在湿地单元右侧高于底部30 cm处，各湿地单元间设1个阀门，进、出水口均铺2层纱布，防止基质随水流出，堵塞管道。将储水箱置于1 m高的台子上，与其它4个湿地单元依次保持20、40、60、80 cm的高差，使水流可以依靠重力在试验装置中运行(图 1)。
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图 1 试验装置(单位：cm) Fig. 1 Expreimental equipment to simulate constructed wetland system (unit: cm) |
煤矿废水取自山西省大同市左云县小京庄乡鹊山高家窑煤矿。煤矿废水置于储水箱中，试验开始时，打开取水口1的阀门，关闭取水口2的阀门，使煤矿废水流入湿地单元1，上层表面保持3~5 cm的恒定水头。经过48 h水力停留时间后，打开取水口2的阀门，关闭取水口3的阀门，使煤矿废水流入湿地单元2，经过相同的水力停留时间后，再打开取水口3的阀门，以此类推，从废水流入湿地单元1到流出试验单元4，总时长为192 h。打开每个取水口的阀门后取样，测定煤矿废水中污染物主要观测指标的含量。
1.2 试验设计 1.2.1 不同基质处理保证其它试验条件相同，湿地单元内仅按1.1中的方法填充基质。设河沙(粒径为0.35~0.50 mm)、湿地土壤(容重1.18 g·cm-3，总孔隙度39.21%)、河沙+湿地土壤(河沙:湿地土壤=1:1)3个处理，每个处理3次重复，共9组试验装置。
1.2.2 不同水生植物处理以河沙+湿地土壤为基质，保证其它试验条件相同，在湿地单元内栽植50株水生植物，缓苗生长正常后进行试验。水生植物从江苏省宿迁市购入，均为1年生裸根苗，各种植物的株高和长势基本一致，采用穴植法，株行距为10 cm×10 cm。设水葱(Scirpus triqueter L.，ST)、水麦冬(Triglochin palustris L.，TP)、香蒲(Typha orientalis Presl，TO)、芦苇、石菖蒲(Acorus tatarinowiiSchott，AT)5个处理，每个处理3次重复，共15组试验装置。
1.2.3 不同植物组合处理以河沙+湿地土壤为基质，保证其它试验条件相同，将水生植物进行两两组合。植物情况及栽植方法同1.2.2。共设香蒲(种植于湿地单元1、2)+水葱(种植于湿地单元3、4)、香蒲(种植于湿地单元1、2)+芦苇(种植于湿地单元3、4)、石菖蒲(种植于湿地单元1、2)+水葱(种植于湿地单元3、4)、石菖蒲(种植于湿地单元1、2)+芦苇(种植于湿地单元3、4)4个处理，每个处理设3次重复，共12组试验装置。
1.3 水样测定方法样液中全磷含量采用钼酸铵分光光度法测定；全氮含量采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法测定；硫化物采用硫代硫酸钠滴定法测定；汞采用原子荧光法测定。试验前煤矿废水的基本理化性质，见表 1。
| 试验用水 Test water |
pH值 pH value |
硫化物含量 Sulfide content/(mg·L-1) |
全磷含量TP content/(mg·L-1) |
全氮含量TN content/(mg·L-1) |
汞含量 Hg content/(mg·L-1) |
硒含量 Se content/(mg·L-1) |
砷含量 As content/(mg·L-1) |
镉含量 Cd content/(mg·L-1) |
铅含量 Pb content/(mg·L-1) |
| 地表水Ⅲ类标准 Ⅲ criterion of surface water |
6~8 | 0.2 | 0.2 | 1.0 | ≤0.000 1 | ≤1.0 | ≤0.05 | ≤0.005 | ≤0.05 |
| 煤矿废水 Coal mine wastewater |
6.3~6.5 | 0.231* | 2.07* | 20.00* | 0.000 5* | < 0.000 3 | < 0.000 2 | < 0.002 | < 0.011 |
| 注：*表示该指标超过地表水Ⅲ类标准。Note：* suggests the index is higher than that of the Ⅲ criterion of surface water. | |||||||||
各取水口煤矿废水中主要观测指标的去除率及植物的贡献率计算方法如下：
| $ 去除率/\% = (1 - 水样中污染物浓度/试验前废水中污染物浓度) \times 100 $ | (1) |
| $ 植物的贡献率/\% = 植物处理的去除率 - (河沙 + 湿地处理的平均去除率) $ | (2) |
用EXCEL 2003进行试验数据整理，用SPSS 18.0软件对各处理间的差异显著性进行单因素方差分析。
2 结果与分析 2.1 不同基质对煤矿废水的净化效果由图 2可以看出，从取水口1到取水口5，3个基质处理全氮、全磷、硫化物和汞含量均呈下降趋势。其中，全氮含量在取水口1到取水口3下降速度较快；从取水口3到取水口5，河沙处理和湿地土壤处理的全氮含量下降变缓，而河沙+湿地土壤处理下全氮含量下降趋势仍较明显。全磷含量的变化趋势与全氮含量相似，在取水口1到取水口3下降速度较快，从取水口3到取水口5下降趋缓。硫化物含量从取水口1到取水口5基本呈匀速下降的趋势。河沙和天然湿地土壤处理的Hg含量呈先上升后下降的变化趋势，是由于煤矿废水中原本的Hg含量较低，不能与基质中的无机阴离子结合形成金属沉淀[20]，而河沙+湿地土壤处理下Hg含量呈单一的下降趋势，可能是由于其中的有机物对煤矿废水中Hg的吸附和络合效果较好。河沙、湿地土壤、河沙+湿地土壤3个处理下，TN含量分别降至8.21、4.82、3.14 mg·L-1，其中，河沙+湿地土壤处理显著低于河沙处理(P < 0.05)，河沙+湿地土壤、河沙处理和湿地土壤处理间差异不显著(P>0.05)；TP含量分别降至0.57、0.41、0.37 mg·L-1，3个处理间差异均不显著；硫化物含量分别降至0.145、0.132、0.136 mg·L-1，3个处理间差异均不显著；Hg含量分别降至0.000 25、0.000 21、0.000 18 mg·L-1，3个处理间差异均不显著。
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图 2 不同基质对煤矿废水的去除效果 Fig. 2 Removal rate of different substrates on coal mine wastewater |
不同基质对煤矿废水的去除率见表 2，结果表明，基质对全氮和全磷含量的去除率较高，汞含量次之，对硫化物的去除率较低，这可能是由于基质对全氮、全磷和汞含量的吸附沉降作用较明显，而煤矿废水中硫化物的去除主要依靠微生物的分解和植物的吸收。不同基质对煤矿废水的去除率比较可以发现，对全氮、全磷和汞含量的去除率表现为河沙+湿地土壤>湿地土壤>河沙。原因是河沙的主要成分为石英，其中微生物较少，且单一基质的吸附能力有限；湿地土壤中有机质及微生物含量较高，但容重大、孔隙度较小，土壤中空气状况较差；在湿地土壤中加入河沙可以增加天然湿地土壤的通透性，从而提高其对煤矿废水的氧化效率及对主要观测指标的去除率。对硫化物去除率表现为湿地土壤>河沙+湿地土壤>河沙，但天然湿地土壤和河沙+湿地土壤相差不大，这可能是由于硫化物的去除主要依靠微生物的分解和植物的吸收，而湿地土壤中微生物的含量较河沙丰富有关。因此，混合配比基质对煤矿废水的净化效果好于单一基质，应优先选择河沙+湿地土壤作为人工湿地的基质。
| 处理Treatment | W全氮WTN/% | W全磷WTP/% | W硫化物WSulfide/% | W汞WHg/% |
| 河沙River sand | 58.95±1.47 | 72.46±0.53 | 37.23±0.42 | 50.00±1.41 |
| 湿地土壤Wetland soil | 75.90±1.03 | 80.19±0.87 | 42.86±1.21 | 58.00±0.82 |
| 河沙+湿地土壤 River sand+ Wetland soil |
84.30±1.25 | 82.13±0.80 | 41.13±0.45 | 64.00±2.16 |
由图 3可以看出，从取水口1到取水口5，5个植物处理全氮、全磷、硫化物、汞含量均呈下降趋势。5个植物处理全氮含量的变化趋势与基质处理基本相同，但由于植物对全氮的吸收利用，去除效果更好。5个植物处理全磷含量在取水口1到取水口2下降速度较快，取水口2到取水口4变化趋缓，取水口4到取水口5的下降速度又稍有增快，这可能是由于在煤矿废水条件下，植物对磷的吸收利用时间较为滞后。5个植物处理硫化物和汞含量的变化趋势与基质处理有所不同，在取水口1到取水口3下降速度较快，取水口3到取水口5变化趋缓，是植物对硫化物的吸收和对汞的积累作用较强导致。由于不同植物的根系生物量等差异，导致其对煤矿废水的净化效果也有别。水葱、水麦冬、香蒲、石菖蒲和芦苇处理下，全氮含量从分别降至0.75、0.94、0.54、0.63、0.82 mg·L-1，其中，各处理间差异均不显著；全磷含量分别降至0.19、0.22、0.13、0.11、0.16 mg·L-1，其中，香蒲和石菖蒲处理显著低于水麦冬处理，其它处理间差异不显著；硫化物含量分别降至0.103、0.131、0.122、0.119、0.089 mg·L-1，其中，芦苇处理显著低于石菖蒲处理，极显著低于水麦冬和香蒲处理(P < 0.01)，其它处理间差异不显著；Hg含量分别降至0.000 07、0.000 12、0.000 09、0.000 13、0.000 10 mg·L-1，其中，水葱处理显著低于石菖蒲处理，其它处理间差异不显著。5个植物处理的全氮、全磷、硫化物、汞含量均小于基质处理，说明植物对煤矿废水净化能力较基质好。除水麦冬处理下的全磷、汞含量和石菖蒲处理下的汞含量超标外，其它处理下煤矿废水中主要观测指标均达到地表水Ⅲ类标准，说明在基质上种植水生植物，对煤矿废水的净化能力较好。
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图 3 不同水生植物对煤矿废水的去除效果 Fig. 3 Removal effect of different aquatic plants on coal mine wastewater |
由表 3可以看出，不同植物处理对全氮和全磷的去除率较高，汞次之，对硫化物的去除率最低，与基质试验结果相似。植物对去除汞的贡献率较大，达到10%~22%；对全氮和全磷的贡献率次之，分别为11%~13%和8.69%~12.56%；对硫化物的贡献率较小且不同植物差异较大，为2.16%~20.34%。不同水生植物对煤矿废水的贡献率和去除率表现基本一致，其中全氮均表现为：香蒲>石菖蒲>水葱>芦苇>水麦冬；全磷均表现为：石菖蒲>香蒲>芦苇>水葱>水麦冬；硫化物表现为：芦苇>水葱>石菖蒲>香蒲>水麦冬；汞含量表现为：水葱>香蒲>芦苇>水麦冬>石菖蒲。本研究用以河沙+天然土壤为基质并种植植物的去除率，减去仅以河沙+天然土壤为基质的去除率，计算水生植物对净化煤矿废水的贡献率，这种方法可能忽略了植物与基质的协同作用，得出的植物实际贡献值可能偏低。
| 处理Treatment | 全氮TN | 全磷TP | 硫化物Sulfide | 汞Hg | |||||||
| 去除率 Removal rate/% |
贡献率 Contributionrate/% |
去除率 Removalrate/% |
贡献率 Contributionrate/% |
去除率 Removalrate/% |
贡献率 Contributionrate/% |
去除率 Removalrate/% |
贡献率 Contributionrate/% |
||||
| 水葱S. triqueter | 96.25±0.28 | 11.95±0.28 | 90.82±1.64 | 8.69±1.64 | 55.41±0.70 | 14.28±0.40 | 86.00±2.94 | 22.00±2.94 | |||
| 水麦冬T. palustris | 95.30±0.41 | 11.00±0.41 | 89.37±0.62 | 7.24±0.62 | 43.29±0.70 | 2.16±0.40 | 76.00±1.41 | 12.00±1.41 | |||
| 香蒲T. orientalis | 97.30±0.67 | 13.00±0.67 | 93.72±0.35 | 11.59±0.35 | 47.19±1.09 | 6.06±1.09 | 82.00±3.74 | 18.00±3.74 | |||
| 石菖蒲A. tatarinowii | 96.85±1.53 | 12.55±1.53 | 94.69±0.63 | 12.56±0.63 | 48.48±0.82 | 7.35±0.82 | 74.00±2.45 | 10.00±2.45 | |||
| 芦苇P. australis | 95.90±1.30 | 11.60±1.30 | 92.27±1.00 | 10.14±1.00 | 61.47±0.96 | 20.34±0.96 | 80.00±2.94 | 16.00±2.94 | |||
由此可知，香蒲和石菖蒲对全氮和全磷的去除率和贡献率较高，与李龙山等[21]、方星焰等[22]的研究结果相似；芦苇和水葱对硫化物和汞的去除率和贡献率较高，与窦磊等[23]的研究结果相似。为了提高人工湿地对煤矿废水的综合去除效果，可将这4种水生植物进行组合利用。
2.3 不同植物组合对煤矿废水的净化效果由图 4可以看出，从取水口1到取水口5，4个组合处理全氮、全磷、硫化物和汞含量均呈下降趋势，并且从取水口1到取水口3下降速度较快，取水口3到取水口5变化趋缓。其中，全氮、硫化物和汞含量的变化趋势与单一植物处理的相似，但最终降到更低的水平；全磷含量的变化趋势与单一植物处理有差异，这可能是不同植物对磷的吸收利用特性不同，避免了时间上的滞后。香蒲+水葱、香蒲+芦苇、石菖蒲+水葱、石菖蒲+芦苇处理下，全氮含量分别降至0.56、0.61、0.69、0.75 mg·L-1，各处理间差异均不显著；全磷含量分别降至0.16、0.14、0.13、0.12 mg·L-1，各处理间差异均不显著；硫化物含量分别降至0.111、0.104、0.108、0.098 mg·L-1，各处理间差异均不显著；汞含量分别降至0.000 08、0.000 09、0.000 10、0.000 12mg·L-1，各处理间差异均不显著。除石菖蒲+芦苇处理汞含量超标外，其它处理煤矿废水中主要观测指标均达到地表水Ⅲ类标准。不同组合处理，取水口5处全氮、全磷、硫化物、汞含量较单一植物处理有所降低。总体来看，在人工湿地中组合利用多种植物，对煤矿废水的净化效果更好。
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图 4 不同植物组合对煤矿废水的去除效果 Fig. 4 Removal effect of different plant combinations on coal mine wastewater |
由表 4可以看出，4个组合处理对煤矿废水中全氮、全磷、硫化物和汞的去除率分别达到96%、92%、51%和76%以上，不同植物组合间差异不显著。比较植物组合对煤矿废水的去除率可以发现，全氮和汞表现为香蒲+水葱>香蒲+芦苇>石菖蒲+水葱>石菖蒲+芦苇，全磷表现为石菖蒲+芦苇>石菖蒲+水葱>香蒲+芦苇>香蒲+水葱，硫化物表现为石菖蒲+芦苇>香蒲+芦苇>石菖蒲+水葱>香蒲+水葱。由于石菖蒲+芦苇处理下的汞含量超标，石菖蒲+水葱处理下的汞含量达标，为防止实际应用中可能会出现波动，在构建人工湿地时应优先选择香蒲+水葱和香蒲+芦苇组合。
| 处理Treatment | W全氮WTN/% | W全磷WTP/% | W硫化物WSulfide/% | W汞WHg/% |
| 香蒲+水葱T. orientalis+S. triqueter | 97.20±0.46 | 92.27±1.08 | 51.95±0.83 | 84.00±2.94 |
| 香蒲+芦苇T. orientalis+P. australis | 96.95±1.72 | 93.24±1.06 | 54.98±1.23 | 82.00±2.16 |
| 石菖蒲+水葱A. tatarinowii +S. triqueter | 96.55±0.66 | 93.72±0.92 | 53.25±1.50 | 80.00±1.41 |
| 石菖蒲+芦苇A. tatarinowii +P. australis | 96.25±0.75 | 94.20±1.20 | 57.58±0.86 | 76.00±0.82 |
各处理条件下，全氮和全磷的含量在取水口1到取水口3下降速度较快，之后下降速度趋缓，这可能是由于试验初期氨态氮的挥发及基质对磷酸盐的吸附沉降作用较强导致。在不种植植物的条件下，硫化物含量基本呈匀速下降的趋势，可能是由于煤矿废水中硫化物的去除主要依靠空气的氧化作用；河沙和天然湿地土壤处理的汞含量呈先上升后下降的变化趋势，是由于煤矿废水中原本的汞含量较低，不能与基质中的无机阴离子结合形成金属沉淀。在种植植物的条件下，硫化物和汞的含量在取水口1到取水口3下降速度较快，取水口3到取水口5变化趋缓，这可能是植物对硫化物的吸收和对汞的积累作用导致。
混合配比基质对煤矿废水的净化效果好于单一基质，原因可能是河沙的主要成分为石英，其中微生物较少，吸附能力有限；湿地土壤中有机质及微生物含量较高，但容重大、孔隙度较小，土壤中空气状况较差；在湿地土壤中加入河沙可以增加天然湿地土壤的通透性，从而提高其对煤矿废水的氧化效率及对主要观测指标的去除率。在构建人工湿地时应优先选择河沙+湿地土壤作为人工湿地的基质。不同水生植物对煤矿废水的净化效果不同，其中，香蒲和石菖蒲对全氮和全磷的去除率和贡献率较高，芦苇和水葱对硫化物和汞的去除率和贡献率较高，与前人的研究结果相似，这可能与植物本身的生物学特性有关。不同植物组合对煤矿废水中全氮、全磷、硫化物和汞的去除率分别可达96%、92%、51%和76%以上。但因石菖蒲+芦苇处理下的汞含量超标，石菖蒲+水葱处理下的汞含量刚好达标，为防止实际应用中可能会出现波动，在构建人工湿地时应优先选择香蒲+水葱和香蒲+芦苇组合。
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