2020,
Vol. 29
2. 上海市水生野生动植物保护研究中心, 上海 200092;
3. 上海海洋大学 海洋科学学院, 上海 201306
长江口作为中国第一大河口，区域内人口稠密工业发达、水域环境复杂、长江干流水利工程繁重、船舶航行频繁等诸多条件决定了长江口水环境中重金属含量与分布状况的复杂多变[1]。同时，长江口位于长江等多水系入海的咸淡水交界处，温度和盐度变化大，营养盐含量较高[2-3]，饵料生物充足，底栖生物多样性丰富，是中华鲟(Acipenser sinensis)等国家一级重点保护动物江海洄游的唯一通道[4-5]，每年的6—8月，成年鲟鱼经东海于长江口聚集准备溯江洄游；翌年5月，仔鱼到达长江口并主要在崇明岛东北部的滩涂索饵肥育，约3个月后进入东海[6-7]，故长江口中华鲟自然保护区亦是中华鲟仔稚幼鱼降海洄游入海前生理适应调节和索饵肥育的重要场所和栖息地[8-9]。然而，近几十年来长江中大型水利工程建设、长江航运、渔业捕捞和水体污染对中华鲟造成了巨大的威胁，种群衰减趋势严重，洄游至产卵场的中华鲟繁殖群体呈现出数量下降，雌雄比例失衡，繁殖规模减小，产卵活动延迟等现象[10]。中华鲟自然保护区及其周边水域环境的污染因素众多，其中重金属污染是一个重要因素。重金属污染物具有来源广、生物毒性作用明显、难降解等特点，可在海水、沉积物和海洋生物中循环迁移[11-12]，并通过食物链传递进入人体，危害人体健康[13-15]。进入水体的重金属污染物不仅会沉积于沉积物中[16-17]，亦在生物体内富集从而对底栖生物和鱼类造成急性或慢性毒害作用；而赋存于沉积物中的重金属在吸附解析作用下不断向上覆水体释放污染物，造成水体的二次污染，进而影响生态环境的平衡和功能[18-20]。
近年来，国内外学者针对近海沉积物重金属污染状况已开展较多研究，但针对长江口中华鲟保护区附近水域重金属的污染特征以及水体中重金属对中华鲟等生物的生态风险分析相对较少，但重金属污染对中华鲟等海洋生物的影响正逐步加重。陈素兰等[21]对长江江苏段水生生物的调查发现，部分鱼类肌肉中Pb含量高达0.5 mg/kg；张慧婷等[22]对长江口中华鲟幼鱼饵料生物的研究发现，调查生物均受到重金属污染。因此，本文依托上海市水生野生动植物保护研究中心提供的长江口中华鲟保护区附近水域调查数据，分析讨论了2018年春季、夏季、秋季和冬季海水及沉积物中Hg、As、Cu、Pb、Cd、Cr和Zn等7种重金属的分布特征和污染水平，以及其对海洋生物的潜在生态危害水平，以期更好地反映该水域重金属污染现状，为该水域的环境保护提供数据支撑。
1 材料与方法 1.1 研究区域研究区域为长江口中华鲟自然保护区及其附近水域，区域内共布设14个站位，采样点位置如图 1所示，中华鲟保护区按功能性划分为核心区、缓冲区和实验区。
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图 1 长江口中华鲟保护区附近水域重金属样品采样站位图 Fig. 1 Site map of heavy metal sampling stations in the adjacent sea area of Acipenser sinensis reserve in the Yangtze River Estuary |
分别于2018年2月(冬季)、5月(春季)、8月(夏季)和11月(秋季)采集了长江口中华鲟保护区附近水域水样和沉积物样品，采集各站位表层海水和表层沉积物样品各14个。水样经0.45 μm的微孔滤膜过滤，并用硝酸酸化固定至水样pH小于2.0，保存于聚乙烯瓶中封口冷藏；沉积物样装于封口袋于冰箱中冷藏保存[23]，实验时将样品置于80 ℃烘箱中烘干，研磨过筛(160目)后备用。所有经处理的水样和沉积物样均依据《海洋监测规范》(GB17378—2007)[24]中规定的方法进行测定分析。
1.3 重金属评价方法 1.3.1 重金属污染评价方法利用水质质量指数法评价海水不同点位的重金属污染物超标情况[25]，其计算公式如下：
(1)
(2)
式中：Pi为单个重金属i的污染指数；Pd为海水重金属综合污染指数；Ci为该重金属i的实测含量；Si为重金属i的评价标准含量，此处选用国家一类海水水质标准。海水中重金属的污染水平划分为5个等级：污染指数 < 1，无影响；污染指数为1~2，轻微影响；污染指数为2~3，中等影响；污染指数为3~5，较强影响；污染指数>5，严重影响。
根据国家海洋沉积物质量标准(GB18668—2002)，利用单因子污染指数法评价沉积物不同点位的单个重金属污染物情况以及多个重金属综合污染情况[26]，计算方法如下：
(3)
(4)
式中：Cf为单个重金属i的污染指数；Wd为沉积物重金属的综合污染指数；Ci为重金属i的实测含量；Cn为重金属i的参照值，以国家一类沉积物标准为参照。沉积物中重金属的污染水平等级划分如表 1所示。
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表 1 沉积物重金属污染评价等级 Tab.1 Assessment grade of heavy metal pollution in sediment |
根据瑞典学者HAKANSON[26]提出的潜在生态风险指数法分析评价研究区域重金属的生物风险等级，其计算公式如下：
(5)
(6)
式中：Efi为研究区域单种重金属的潜在生态危害系数；RI为研究区域多个重金属的综合潜在生态危害指数；Tfi、C0i分别为第i种重金属的毒性响应参数和背景参照值，Hg、As、Cu、Pb、Cd、Cr和Zn毒性系数分别为40、10、5、5、30、2和1；背景值选取上海市土壤背景值，依次为0.080 9、8.90、26、24.5、0.124 1、61、79.9 mg/kg[27]；Ci为第i种重金属的实测浓度。根据Efi和RI的值，将沉积物重金属的潜在生态危害由低到高分为5个等级[28]，如表 2所示。
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表 2 重金属污染程度与潜在生态风险指标的关系 Tab.2 The relation between the contamination degree and potential ecological risk |
实验数据通过Excel 2016、SPSS 24.0软件统计分析海水和沉积物中重金属的含量变化，使用Origin 2017软件绘制重金属季节变化箱体图，计算各季节所有站位重金属的范围、中值及平均值；使用Surfer 8.0软件以夏季所有站位重金属数据绘制重金属空间分布等值线图。
2 结果与分析 2.1 重金属季节变化特征 2.1.1 表层海水重金属季节变化特征对表层海水中重金属含量在各季节变化进行分析，结果显示表层海水中重金属As和Pb具有相同的变化规律，均为夏季含量最高、冬季最低；Zn和Cr含量表现为春夏季高于秋冬季，Cd含量春季较高，后其含量呈下降趋势；而Hg和Cu含量表现为冬季最高，夏季最低，可能存在包括大气沉降等外源输入。综合分析，春季、夏季、秋季和冬季重金属的总体浓度分别为72.809、58.667、41.153和72.956 μg/L，春夏季海水中重金属总体浓度相对较高(图 2)。
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图 2 长江口中华鲟保护区附近水域表层海水重金属含量季节变化特征 Fig. 2 Seasonal variation of heavy metal content in surface seawater near the Acipenser sinensis reserve in the Yangtze River Estuary |
长江口中华鲟保护区附近水域表层沉积物中重金属含量季节变化分析显示，重金属含量均表现为秋冬季高于春夏季(图 3)。时序变化上，Hg和Cu具有相似的变化趋势，且在冬季时期浓度最高；As和Pb亦具有相似的变化趋势，均在秋季浓度最高，Cd和Cr在冬季浓度最高，Zn在秋季浓度最高。
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图 3 长江口中华鲟保护区附近水域表层沉积物重金属含量季节变化特征 Fig. 3 Seasonal variation of heavy metal content in surface sediments near the Acipenser sinensis in the Yangtze River Estuary |
长江口中华鲟保护区附近水域表层海水重金属含量空间分布差异较为明显(图 4)，近岸海域表层海水中Hg、As、Cu和Zn的含量高于外海海域，由口内向外呈梯度递减趋势，说明这4种元素以陆源输入为主，长江径流、沿岸排污口以及城市垃圾是其主要污染源。Cd、Cr和Pb元素含量具有明显的低-高-低分布趋势，在离岸带出现高值区，这主要是因为此3种元素在受陆源污染的同时，大气沉降和船舶航行等也是其重要污染来源。从区域分布来看，核心区Hg、As和Zn含量较高，出现高值富集现象；此外，保护区水域Cd和Cr的含量也较高，其他元素在长江口口内和保护区南北两侧出现高值区。综合分析，中华鲟保护区水域重金属含量表现为核心区>缓冲区>实验区，并由近岸向外海扩散迁移，在离岸带形成条带状高值区，后呈逐渐下降趋势。
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图 4 长江口中华鲟保护区附近水域表层海水重金属空间分布图 Fig. 4 Spatial distribution of heavy metals in surface seawater near the Acipenser sinensis reserve in the Yangtze River Estuary |
长江口中华鲟保护区附近水域表层沉积物中重金属含量的分布特性显示，As、Cu、Pb和Cd元素在研究区南部含量较高，出现明显的高值区，且等值线分布较为密集，低值区主要分布在研究区北部；Hg含量在南部及口内近岸区域出现显著的高值区，且向外呈明显带状递减分布趋势，降低幅度较大；Cr和Zn高值区出现在研究区北部近岸海域，在研究区南部出现低值区(图 5)。陈彬等[29]的研究亦发现，长江口沉积物中重金属Cu呈近岸高、远岸低，北部低、南部高的特点，Cr和Zn呈近岸高、远岸低，北部高、南部低的特点，与本研究结果一致。总体来说，表层沉积物中重金属含量分布东西方向上呈现近岸高远海低，由近岸向远海逐级递减且由舌状分布逐渐变为带状分布；南北方向上呈现南部高北部低，由南向北表现为低-高-低的变化趋势[30]。而保护区内核心区重金属含量亦较高，As、Cd、Cu和Pb均有聚积趋势，这可能是因为该区域是南北支水流汇合处，容易导致重金属的吸附沉积。
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图 5 长江口中华鲟保护区附近水域表层沉积物重金属含量空间分布图 Fig. 5 Spatial distribution of heavy metals in surface sediments near the Acipenser sinensis reserve in the Yangtze River Estuary |
表 3显示长江口与国内其他河口区域沉积物重金属含量的对比分析，与珠江口对比发现，研究区域重金属含量均明显偏低，而与其他河口区域对比发现Hg和Zn含量均较高。以上事实可能说明，研究区域重金属As、Cu、Pb、Cr和Cd主要受长江流域陆源物质的影响，而Hg和Zn除了受陆源物质的影响外，还与周围工厂分布、码头和电子制造业等有很大关系。相对而言，中华鲟保护区水域表层沉积物中重金属含量较低，污染程度较轻。
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表 3 本研究区域与其他河口沉积物重金属含量对比 Tab.3 The comparison of heavy metal contents in sediments of the study area and other estuaries |
长江口中华鲟保护区附近水域表层海水中重金属Hg、Cu、Pb、Zn、Cd、Cr和As元素年平均含量分别为3.852、6.362、4.542、44.56、0.294、6.201和1.948 μg/L，Hg、Cu、Pb和Zn均超出国家一类海水水质标准。由于研究区域属于中华鲟自然保护区和渔业养殖区，根据渔业水质标准，Hg、Pb、Zn、Cu的安全浓度为0.5、50、100和10 μg/L，Hg和Cu均有超标现象。表层海水中重金属水质质量指数法污染评价显示(表 4)，海水中7种重金属元素的污染程度依次为Hg>Pb>Zn>Cu>Cd>Cr>As，相较于其它元素，Hg、Pb和Zn的污染指数较大，分别处于严重污染影响、较强污染影响和中等污染影响水平；Hg和Cu在秋冬季时污染指数较大，春夏季相应较低，其它元素均为春夏季污染指数较大，秋冬季较小。海水综合污染指数冬季>春季>秋季>夏季，冬季和春季为严重污染，夏秋季为中等污染，年均值为12.194，说明海水处于严重污染水平。
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表 4 表层海水中重金属污染指数(Pi)和综合污染指数(Pd) Tab.4 Pollution index (Pi) and comprehensive pollution index (Pd) of heavy metals in seawater |
沉积物是重金属的主要聚集地，大量重金属经过吸附和絮凝作用沉降于沉积物中[35]，长江口中华鲟保护区附近水域表层沉积物中重金属Hg、As、Cu、Pb、Cd、Cr和Zn的年平均含量为0.339、14.815、5.055、3.436、0.133、12.667和75.578 mg/kg，仅Hg超出了海洋沉积物质量一类标准。而沉积物中重金属单因子污染指数评价结果显示(表 5)，沉积物中7种重金属元素污染程度依次为Hg>As>Zn>Cd>Cr>Cu>Pb，其中，Hg的污染指数值较高，处于中等污染等级，其余元素均为低污染水平，沉积物中重金属污染基本呈现秋冬季高于春夏季；沉积物重金属综合污染指数冬季>秋季>春季>夏季，各季节重金属均处于低污染状态，年均值亦小于5，处于低污染水平。综上，沉积物中重金属污染较轻，环境质量良好。
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表 5 表层沉积物中重金属污染指数(Cf)和综合污染指数(Wd) Tab.5 Pollution index (Cf) and comprehensive pollution index (Wd) of heavy metals in sediment |
通过对调查区域表层沉积物中重金属潜在生态风险进行评价，得到重金属潜在生态风险系数和综合潜在生态风险指数变化趋势图(图 6)。由单个重金属潜在生态风险系数评价结果可知，表层沉积物中各重金属的潜在生态风险强弱依次为Hg>Cd>As>Cu>Zn>Pb>Cr。其中，Hg的年平均潜在生态风险指数为172.96，达到了很强生态风险水平，Cd元素年平均潜在生态风险系数为32.83，属于低生态风险水平，个别站位的潜在生态风险等级处于中等水平。As、Cu、Pb、Cr和Zn年平均潜在生态风险系数分别为19.146、1.737、0.859、0.415和1.179，且各站位风险系数均小于40，均处于低生态风险水平。重金属综合潜在生态风险指数变化范围为111.52~471.40，处于中等至极强生态风险水平，年平均综合风险指数为225.43，处于强生态风险等级。区域分布显示，重金属As在研究区中部潜在生态风险系数较高，在保护区核心区域具有明显的高值区，重金属Cd、Cu和Pb潜在生态风险系数在研究区北部和南部均较高，在保护区实验区亦较高，而Cr和Zn在研究区北部潜在生态风险较高，向南呈递减趋势，核心区的生态风险水平高于其它区域；Hg在长江口口内的潜在生态风险水平较高，在保护区附近生态风险水平相对较低。各区域重金属综合潜在生态风险表现为核心区>缓冲区>实验区，综合潜在生态风险在保护区南部和北部均达到了强和极强生态风险水平，而保护区内处于中等以下水平，且呈现由近岸向外海、由北部向南部逐渐降低趋势。
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图 6 长江口中华鲟保护区附近水域重金属潜在生态风险指数分布图 Fig. 6 Distribution of potential ecological risk index of heavy metals in the sea area near the Acipenser sinensis reserve in the Yangtze River Estuary |
长江口中华鲟保护区附近水域重金属浓度年际变化较大的主要原因可能是入海径流具有明显的季节性，春夏季为丰水期，长江和黄浦江等径流量较大，一方面带来大量的陆源污染物，加大重金属的聚集；另一方面，由于春夏季水动力条件较为强烈，较大的径流量冲刷表层沉积物，导致泥沙再悬浮使重金属重新释放进入水体，从而造成海水中重金属含量相对较高[36-37]；而秋冬季为枯水期，径流较小，较弱的水动力条件下重金属易于富集而沉积于沉积物中，导致重金属浓度升高。根据重金属污染评价和潜在生态风险指数评价可知，相对于污染指数，Cd和As的生态风险排序相对上升，Zn和Pb的排序相对下降，这说明Cd和As浓度变化幅度较大，沉积物对Cd和As的吸附性能更强，则其从沉积物和悬浮体中向水体迁移造成水体二次污染的风险更高，尤其是在沉积物发生再悬浮或者周围环境条件发生变化时, 其向水体中迁移程度和迁移速度都可能发生重要变化，这与董爱国等[38]的研究基本一致。从元素差异来看，Hg的高值区主要出现在长江口南部口内区域，其他元素高值区相对集中在口外和北部附近，一方面因为长江口南支附近区域分布有上海市的两个主要排污口(即吴淞口和南区排污口)，带来大量重金属[39]；另一方面可能由于Hg与沉积物中残渣晶格部分有较强结合性能[40]，更易随水流下降沉积。重金属生物毒理性实验研究表明，Cu对中华鲟幼鱼的安全浓度为2.17μg/L[41]，而高浓度重金属Cu(0.89 μg/L)和Pb(800 μg/L)长期胁迫下中华鲟幼鱼生长出现抑制，Cu主要在中华鲟幼鱼肝脏和消化道进行累积，Pb主要在骨和肌肉中积累最高[42-43]。对中华鲟幼鱼主要饵料生物研究表明，重金属Hg(0.047 μg/L)、Cu(0.062 μg/L)和Cd(3.3 μg/L)均在其体内存在严重积累问题，且鱼虾等生物重金属受污呈加重趋势[22]；而对饵料生物长江口纹缟虾虎鱼(Tridentiger trigonocephalus)的研究发现，Cu、Zn和Pb对早期仔鱼的安全浓度分别为10、136和167 μg/L[44]，饵料生物受污严重，均会通过食物链的富集传递对中华鲟幼鱼构成威胁。以上信息说明，长江口邻近水域重金属Hg的危害性较大，为该区域主要的污染因子，应该控制其输入，加大污染治理力度，防止其危害进一步加剧。其次，Cu和Cd的生态危害性亦有加剧趋势，亦应得到重视。从区域差异来看，Cu、Pb、Cr、Zn、As和Cd的污染指数和潜在生态风险指数在研究区北部和保护区内泥质区出现高值区，而口内区域高于口门和口外区域，这与海水和沉积物中重金属的含量分布相一致。研究水域南部和北部区域潜在生态危害较严重，是因为其属于近岸区域，陆源输入和人为活动较为剧烈，重金属浓度较高, 污染较重所致；而中华鲟保护区内重金属污染较重，生态风险水平较高是因为其处于长江口南支和北支的交汇处，不仅带来大量重金属，而且其水动力条件较弱，重金属的稀释作用较低，加重了沉积物对重金属的富集。
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2. Shanghai Aquatic Wildlife Conservation and Research Center, Shanghai 200092, China;
3. College of Marine Sciences, Shanghai Ocean University, Shanghai 201306, China