2021,
Vol. 30
多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是一类由两个或两个以上苯环按线形、角形或簇状等稠环方式相连组成的有机化合物[1], 主要来源于有机物的不完全燃烧，炼焦、工业和生活中煤炭、石油、生物质燃烧，垃圾焚烧和交通排放等，是一种具有“三致效应”的持久性有机物[2-3]。国内外众多学者对河流、湖泊等水体中PAHs进行了广泛的研究[4-10]。太湖位于长江三角洲南部地区，作为我国第三大淡水湖，工农业发展迅速，但与此同时水环境污染也成为太湖流域的重要问题[11]。国内众多学者[12-14]对太湖水体、饮用水源地、主要河流中PAHs的分布、来源和风险进行了研究，但是，针对太湖流域农村河流中PAHs的研究较少。本文选取长兜港(东西苕溪由此汇入太湖)沿岸的沿圩湾村，对其乡村河道布点采样，研究湖州市农村河道中PAHs的分布特点、污染来源以及致癌和生态风险，研究结果对于太湖湖滨农村生态环境保护和美丽乡村建设具有参考意义。
1 材料与方法 1.1 研究区概况选取太湖湖滨典型农村河道区域即浙江湖州沿圩湾村作为研究区，是新型农村建设的代表。沿圩湾村位于湖州市太湖沿岸(图 1), 东邻长兜港，南邻环渚乡，西邻桥东村，北邻红旗村，整个村的总面积约0.6 km2, 耕地面积达0.4 km2。
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图 1 采样点分布示意图 Fig. 1 Distribution of sampling sites |
在研究区域布设了具有代表性的10个采样点，分别编号S1~S10(图 1), 其中S1、S10位于农田与村落交界处，S2、S9位于交通主干道附近且S9旁有垃圾站，S3、S4、S5、S6位于工业区与养殖场附近，S7、S8位于农田区域。
1.2 样品采集于2016年8月采集表层水体与沉积物等样品。水样采集方法参照《高效液相色谱法测定水中多环芳烃类化合物》(SL 465—2009), 使用5 L玻璃采水器采集表层水样并存储于棕色广口玻璃瓶中，往每升水样中加入50 mg硫代硫酸钠，待完全溶解后，向水样中加入数滴6 mol/L盐酸，使水样pH小于2, 防止某些待测组分的氧化和生物降解，置于4 ℃下避光冷藏保存；表层沉积物样品按照《水质采样技术指导》(HJ 494—2009)要求进行布点采集，采集表层沉积物样品置于密封袋中，于4 ℃下冷藏保存。
1.3 样品的预处理及测定方法从冰箱中取出样品，平衡至室温，用0.75 μm孔径玻璃纤维膜过滤水样，称量后，按同温度下密度换算成水样体积。通过SUPELCO固相萃取仪萃取采集PAHs, 萃取前分别用10 mL甲醇和超纯水清洗活化HLB固相萃取小柱，然后萃取过滤后的水样，调节流出速度约为5 mL/min, 将滤后HLB小柱在真空条件下抽干。用15 mL二氯甲烷分3次洗脱，收集洗脱液。并用氮吹仪将洗脱液浓缩至近干，用正己烷(色谱纯)准确定容至1 mL转移至进样瓶，待测[15]。
沉积物经冷冻干燥后研磨过100目钢筛，用电子天平准确称取5.000 g过筛样品，加入2 g Na2SO4和1 g清洗后铜粉，以去除沉积物中的水分和硫。在自动索氏提取器中用100 mL二氯甲烷和丙酮混合液[V(二氯甲烷)∶V(丙酮)=1∶1]连续抽提24 h(65 ℃)。用氮吹仪将萃取液吹至近干，用正己烷准确定容至1 mL, 再通过经40 mL正己烷淋洗的净化柱(净化柱从下至上依次为1 cm无水硫酸钠，3.5 g Florisil硅胶和1 cm无水硫酸钠)净化，用50 mL二氯甲烷和正己烷混合液[V(二氯甲烷)∶V(正己烷)=2∶3]洗脱目标物，收集洗脱液，并用氮吹仪浓缩至1 mL, 移至2 mL棕色进样瓶中待测[16]。
所有待测样品均采用SP-20A高效液相色谱仪(日本岛津公司)分析测定美国环境保护署优控的16种PAHs质量浓度。色谱柱型号为ODS-P(4.6 mm×250 mm×5 μm), 以乙腈-水为流动相。梯度洗脱程序为0~7 min, V(水)∶V(乙腈)=20∶80;7~17 min, V(水)∶V(乙腈)=0∶100;17~42 min, V(水)∶V(乙腈)=20∶80, 保持到60 min。测定流速为1 mL/min, 紫外检测波长为254 nm, 进样量为20 μL, 外标法定量计算。共检测出13种PAHs, 其水体、沉积物检出限分别为苊(ANA, 0.15 ng/L, 1.64 ng/g)、蒽(ANT, 0.14 ng/L, 2.94 ng/g)、荧蒽(FLA, 0.19 ng/L, 3.15 ng/g)、芘(PYR, 0.22 ng/L, 0.94 ng/g)、屈(CHR, 0.46 ng/L, 4.92 ng/g)、苯并[a]蒽(BaA, 0.15 ng/L, 2.59 ng/g)、苯并[b]荧蒽(BbF, 0.13 ng/L, 2.54 ng/g)、苯并[k]荧蒽(BkF, 0.12 ng/L, 1.92 ng/g)、苯并[a]芘(BaP, 0.41 ng/L, 2.12 ng/g)、二苯并[a, h]蒽(DBA, 0.13 ng/L, 0.67 ng/g)、茚并[1, 2, 3-cd]芘(IPY, 0.15 ng/L, 0.66 ng/g)、菲(PHE, 0.21 ng/L, 1.16 ng/g)、苯并[g, h, i]苝(BPE, 0.62 ng/L, 1.61 ng/g), 其中PHE与BPE只在沉积物中有检出。为保障数据准确，对样品进行质量控制，采用内标定量法进行加标回收率实验，并对所有样品设置平行。样品加标回收率为71.3%~112.4%, 平行样品相对标准偏差在20%以下。
2 结果 2.1 水中PAHs质量浓度及分析评价 2.1.1 多环芳烃浓度及分布沿圩湾村河水多环芳烃质量浓度如图 2所示，共检测出多环芳烃11种，其中3环2种、4环4种、5环4种、6环1种。低环(2~3环)PAHs分子量低、溶解度高，多以溶解态形式出现，故水中含量高[17]。S3、S4、S5站点多环芳烃质量浓度高于其他站点(P=0.001), 分别为958.39、685.97、858.57 ng/L, 3个站点位于工业区与养殖场附近，人为活动较多，污染物排放量高于其他区域，使得该区域PAHs质量浓度较其他区域高。S7、S8、S10站点多环芳烃质量浓度较低(P=0.009), 3个站点周围主要为农田。其他区域多为村庄与农田交界处和道路边缘，PAHs质量浓度略高于农田区域。可见沿圩湾村的多环芳烃分布主要受人为生产活动影响，住宅区、工业区以及养殖区分布密集的地区，多环芳烃质量浓度相对较高。农田等除正常农业耕作外受人为活动干扰较轻，多环芳烃质量浓度相对较低。将检测所得太湖流域沿圩湾村PAHs质量浓度与国内部分流域水体PAHs质量浓度(表 1)对比可知，该研究区域水体中PAHs质量浓度高于巢湖、滴水湖水系和草海；低于舟山流域与长江中段武汉流域。总体来看其水体中PAHs处于中等污染水平。
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图 2 水体中不同环数PAHs质量浓度 Fig. 2 PAHs mass concentrations with different ring number in water sample |
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表 1 国内不同河流湖泊中PAHs质量浓度 Tab.1 Mass concentrations of PAHs in different rivers and lakes in China |
PAHs的来源比较复杂，通常用不同PAHs异构体的比值来判断燃烧源的特征更为全面。YUNKE等[10]研究发现BaA /(BaA+CHR) ≤ 0.2主要为石油源；BaA /(BaA+ CHR) ≥ 0.35为燃烧源；0.2 < BaA /(BaA + CHR) < 0.35表明两种来源都存在。如图 3所示，S1、S2、S5、S6主要污染源为石油源，S3、S4两个站点石油源和燃烧源均存在，S7、S8、S9、S10站点主要污染源为燃烧源。结果显示，石油源污染主要分布在居民区和工业区，而燃烧源污染主要分布于农业区和居民区。
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图 3 水体中BaA/(BaA+CHR) Fig. 3 Ratio of BaA and (BaA+CHR) in water |
根据多环芳烃的苯环数量，可以将其分为2~3环和4~6环。通常认为：以石油源为主的多环芳烃污染中，2环和3环的PAHs(LMW)所占的比例较高；而以煤炭、木材等化石燃料不完全燃烧的燃烧源为主的多环芳烃污染中，4~6环的PAHs(HMW)含量较高。当LMW/(LMW+HMW)比值大于0.5时，认为主要污染源为石油源；当LMW/(LMW+HMW)的值小于0.5时，则认为主要污染源为燃烧源[23]。吴义国等[7]运用该判定方法，对多环芳烃的来源进行了初步判断。沿圩湾村的LMW/(LMW+HMW)的值如图 4所示：S1~S6站点比值大于0.5, 该区域主要污染源为石油源，这6个点周边主要为居民区和工业区，石油污染较其他站点严重；S7~S10站点比值均小于0.5, 主要污染源为燃烧源，该地区主要为农田区域，可能由秸秆等农业废弃物燃烧导致。
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图 4 水体中LMW/(LMW+HMW) Fig. 4 Ratio of LMW and (LMW+HMW) in water |
主成分分析法判定污染物来源的方法较为成熟，已有大量学者[24-26]使用该方法判定多环芳烃来源。本研究运用R语言对10个样点的PAHs质量浓度进行了主成分分析，提取了特征值大于1的3个因子(表 2), 3个因子的累积方差贡献率为95.972%, 包含了较高的原始信息量。因子1中的载荷以4~6环为主，其中CHR、BaA为煤炭燃烧源的指示物，FLT为秸秆燃烧的指示物，因此该因子代表煤炭秸秆等燃烧源[27]; 因子2中ANT、IPY、CHR载荷较高，ANT和CHR为煤炭燃烧的指示物[28], IPY为汽车尾气排放的指示物，则因子2定义为煤炭、汽车尾气的混合源；因子3中以BkF、BbF为主，BkF来源为汽油的燃烧[29], BbF为石油等化石燃料不完全燃烧产生[30], 则因子3定义为石油源。主成分分析表明，沿圩湾村主要污染源来自于煤炭、秸秆等物质燃烧，汽车尾气排放以及少量石油源，其中最主要的污染源为煤炭、秸秆等物质的燃烧。
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表 2 PAHs主成分分析因子载荷值 Tab.2 Load value of principal component analysis factors of PAHs |
本文对致癌风险的评价采用以苯并[a]芘(BaP)为参照的致癌等效质量浓度[TEQ(BaP)][31-32], BaP致癌性强，生理毒性特征研究数据充分，本研究采用以BaP为参照的致癌等效因子(FTE)计算检测水体中的TEQ, 公式为
(1)
式中：QTE致癌等效质量浓度，ng/m3; Ci为PAHs质量浓度，ng/m3。
如图 5所示，分析得出S1、S4、S9站点的TEQ较高，均高于0.5;S3站点TEQ为0.1~0.5;其余站点的TEQ均小于0.1。其中：苯并[a]芘致癌贡献率最大，为49.9%;苯并[k]荧蒽、苯并[b]荧蒽、二苯并[a, h]蒽、茚并[1, 2, 3-cd]芘贡献率均在10%左右，合计贡献率为40.9%;其余多环芳烃单体致癌贡献率较低。
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图 5 水体中的致癌等效质量浓度TEQ(BaP) Fig. 5 Carcinogenic equivalent mass concentration TEQ(BaP) in water |
测定湖州沿圩湾村10个采样点的13种多环芳烃含量，结果如图 6所示：S4、S5、S6等站点位于工业区与养殖区等人为活动剧烈的区域，沉积物中多环芳烃质量分数较高(P=0.002);村庄边缘和道路边缘的沉积物中多环芳烃质量分数次之；农业区沉积物中的多环芳烃质量分数最低。根据BRUMARD等[33]的分级标准：沉积物中PAHs质量分数为0~100、100~1 000、1 000~5 000、> 5 000 ng/g时，分别处于轻度、中度、高度和重度污染。根据该标准，S1、S7、S8站点处于轻度污染水平，其余站点均处于中度污染水平。S7、S8站点位于农田附近，S1站点虽为居民区，但周围均为农田，离工厂较远，PAHs排放的活动较少，因此表层沉积物中PAHs质量分数偏低。S5站点位于河流水闸处，其PAHs质量分数较高。同时，与国内其他农村流域沉积物中PAHs质量分数(表 3)相比，总体来看，湖州市沿圩湾村PAHs质量分数处于中等偏低水平，这与舒卫先等[34]得出的太湖流域低风险的结论一致。
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图 6 沉积物中不同环数多环芳烃质量分数 Fig. 6 PAHs mass fraction with different ring numbers in sediments |
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表 3 国内不同农村流域沉积物中PAHs质量分数 Tab.3 Mass fraction of PAHs in sediments from different rural areas in China |
本研究采用超标系数来判断多环芳烃对环境生态的影响等级[37], 公式为
(2)
式中：K为超标系数；ωPAHs为多环芳烃的质量分数，ng/g; I为沉积物中污染物的生物阈值。PAHs对环境生态的影响可以分为3类[37-38], 分别为小于10%表示影响很小；介于10%和50%之间表示中度影响；大于50%表示影响严重。超标系数的检验标准[39]为K < 0.1, 则认为无潜在风险，0.1≤K < 3, 则认为潜在风险概率较低，3≤K < 7, 则认为潜在风险概率中等，7≤K≤10, 认为潜在风险概率较高，K > 10, 则认为存在生态风险。
本次研究检测的样品中，共有73.8%的数据低于检出限，不存在生态风险。其余检测出多环芳烃的样品中，如表 4可知：苊(ANA)在S5站点的K值为1.65, 潜在生态风险概率较低；菲(PHE)在S8站点的K值为0.06, 不存在生态风险；蒽(ANT)在S3站点的K值为0.03, 不存在生态风险；荧蒽(FLA)在S4站点的K值为0.19, 潜在生态风险概率较低；芘(PYR)在S3、S4站点的K值均小于0.1, 不存在潜在生态风险；屈(CHR)在S2、S3、S4、S5、S6站点的K值均在0.1~3.0, 潜在生态风险概率较低；苯并[a]蒽(BaA)在S4、S5、S6站点的K值均小于0.1, 不存在潜在生态风险；苯并[b]荧蒽(BbF)在S4、S5、S6、S10站点的K值均在0.1~3.0, 潜在生态风险概率较低；苯并[k]荧蒽(BkF)在S2、S3站点的K值均在0.1~3.0, 潜在生态风险概率较低；苯并[a]芘(BaP)在S2站点的K值为0.45, 潜在生态风险概率较低；苯并[a]芘(BaP)在S10站点的K值为0.05, 不存在潜在生态风险；二苯并[a, h]蒽(DBA)在S4、S5、S6、S7站点的K值均在0.1~3.0, 潜在生态风险概率较低；苯并[g, h, i]苝(BPE)在S6站点的K值为0.07, 不存在潜在生态风险。综上可知，研究区总体生态风险较低。
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表 4 各点多环芳烃超标系数K值表 Tab.4 Table of index K of polycyclic aromatic hydrocarbons at each site |
如图 7所示：S2和S9站点沉积物TEQ最高，分别为2.04 ng/m3和1.75 ng/m3; S1和S8站点TEQ最低，分别为0.01 ng/m3和0.000 1 ng/m3。根据致癌等效质量浓度可知，研究区域所测站点中S2站点和S9站点致癌风险相对较高。
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图 7 沉积物中致癌等效质量浓度TEQ(BaP) Fig. 7 The carcinogenic equivalent mass concentration TEQ(BaP) in sediments |
对水体中PAHs质量浓度研究表明，农田附近的水体中PAHs的质量浓度低于道路及村庄区域。可见沿圩湾村PAHs分布受人类活动影响较大，住宅区、工业区等人口密集区域的PAHs质量浓度较高。这与郭雪等[40]研究发现人类活动多可能会导致PAHs质量浓度高的结论相似。结合文中3种PAHs来源解析方法得出，湖州市沿圩湾村主要污染来源为煤炭、秸秆的物质燃烧，以居民区和工业区为主的区域污染源主要为石油源，农田区域主要污染源为秸秆、煤炭等物质的燃烧。这与丁爱芳等[36]对太湖流域村落农田研究得出的石油源占比较小，燃烧源与混合源为主要来源的结论相近。致癌风险方面，所得结论与陈美丹[14]、范清华等[41]对太湖流域多环芳烃致癌风险评价一致，致癌风险较低，这是由于沿圩湾村水体PAHs多为致癌风险较低的种类。
对沉积物中PAHs质量分数研究表明：水闸、工厂、道路处PAHs质量分数较高，分布受人为活动影响较大，与水体分布特征一致；高环PAHs明显多于低环PAHs(P=0.005), 由于高环多环芳烃溶解度低且底泥-水分配系数较高，更容易与沉积物中有机碳结合[42], 水体高环PAHs往往会与沉积物中有机碳结合从而呈现水体-沉积物的转化方向，而低环PAHs的性质与高环不同，溶解度高且底泥-水分配系数低，沉积物中低环PAHs往往会向水体中迁移，部分低环例如萘则会继续向空气中挥发，使水体和沉积物中PAHs存在差异。沉积物生态风险方面，该区域生态风险较低，80%的研究区不存在生态风险，与舒卫先等[34]得出的太湖流域总量和单体生态风险均较低的结论一致。致癌风险方面，沉积物致癌等效质量浓度高于水体致癌等效质量浓度。本文研究表明，沉积物中PAHs质量分数与水中PAHs质量浓度存在明显差异(P=0.034)。低环与高环PAHs溶解度、底泥-水分配系数存在差异[34], 使水中低环PAHs质量浓度高、高环PAHs质量浓度较低，沉积物与之相反。而高环PAHs致癌系数高，致癌贡献率更大，使沉积物PAHs致癌效应往往高于水体PAHs致癌效应。
本次研究对象为单一月份PAHs, 但PAHs是一种持久性有机污染物，后续可以采集一定时序的样品，研究PAHs在时间上的变化特性；PAHs致癌效应通常通过食物链、饮水等对人体产生影响，因此对水产品食用风险的探讨也是研究重点。
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